天然气地球化学

温压共控生烃模拟实验烃类产率演化特征及地质意义

  • 张喜龙 , 1, 2, 3 ,
  • 杨兴 4 ,
  • 周飞 5 ,
  • 鞠鹏飞 6 ,
  • 陈永欣 1 ,
  • 曹占元 1 ,
  • 夏燕青 , 1 ,
  • 张晓宝 1
展开
  • 1. 中国科学院西北生态环境资源研究院/甘肃省油气资源研究重点实验室,甘肃 兰州 730000
  • 2. 西安市致密油(页岩油)开发重点实验室(西安石油大学),陕西 西安 710065
  • 3. 海洋油气勘探国家工程研究中心,北京 100028
  • 4. 中国石油新疆油田分公司采油二厂,新疆 克拉玛依 834008
  • 5. 中国石油青海油田分公司勘探开发研究院,甘肃 敦煌 736202
  • 6. 中国石油新疆油田分公司工程技术研究院,新疆 克拉玛依 834000
夏燕青(1962-),男,河北容城人,研究员,博士,主要从事有机地球化学研究.E-mail: .

张喜龙(1987-),男,甘肃静宁人,助理研究员,博士,主要从事油气地质与地球化学研究.E-mail: .

收稿日期: 2021-10-31

  修回日期: 2022-04-13

  网络出版日期: 2022-09-09

Hydrocarbon yield evolution characteristics and geological significance in temperature-pressure controlled simulation experiment

  • Xilong ZHANG , 1, 2, 3 ,
  • Xing YANG 4 ,
  • Fei ZHOU 5 ,
  • Pengfei JU 6 ,
  • Yongxin CHEN 1 ,
  • Zhanyuan CAO 1 ,
  • Yanqing XIA , 1 ,
  • Xiaobao ZHANG 1
Expand
  • 1. Northwest Institute of Eco⁃Environment and Resources,Chinese Academy of Sciences/Key Laboratory of Petroleum Resources,Gansu Province,Lanzhou 730000,China
  • 2. Xi’an Key Laboratory of Tight oil (Shale oil) Development (Xi’an Shiyou University),Xi’an 710065,China
  • 3. National Engineering Research Center of Offshore Oil and Gas Exploration,Beijing 100028,China
  • 4. No. 2 Oil Production Plant,Xinjiang Oilfield Company,PetroChina,Karamay 834008,China
  • 5. Research Institute of Exploration and Development,Qinghai Oilfield Company,PetroChina,Dunhuang 736202,China
  • 6. Engineering Technology Research Institute,Xinjiang Oilfield Company,PetroChina,Karamay 834000,China

Received date: 2021-10-31

  Revised date: 2022-04-13

  Online published: 2022-09-09

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(41972135)

the Youth Science and Technology Foundation of Gansu Province(21JR7RA062)

the Major Science and Technology Project of CNPC(2016E-0102)

the Open Fund of Xi’an Key Laboratory of Tight Oil (Shale Oil) Development(XSTS-202005)

本文亮点

为探究深层环境“煤系”烃源岩生排烃潜力及生烃机理,利用WYMN⁃3型高温高压(HTHP)模拟仪对柴达木盆地北缘DMG1井中侏罗统烃源岩(Ⅲ型有机质,炭质泥岩和煤的R O值分别为0.67%和0.64%)进行了半开放体系温压共控条件下的生排烃模拟实验。结果显示:①炭质泥岩和煤的最大总油产率分别为79.38 mg/gTOC和37.30 mg/gTOC,且总油产率整体呈“双峰”型演化规律;②较低演化阶段(T≤300 ℃,P≤42.0 MPa),2类源岩的排出油产率均小于残留油产率,排烃效率较低,但在400 ℃(51.0 MPa)排油/烃率大幅增加,分别达到了76.84%和83.72%;③排出油族组分主要为非烃和沥青质,其族组分产率演化特征也与液态烃产率演化规律总体相似,炭质泥岩排出油族组分产率整体较煤的族组分产率高;④模拟气主要由烃类气和非烃气(CO2、N2)组成,气态烃产率随着热演化程度的增加而升高,2类源岩最大烃类气产率分别为116.46 mL/gTOC和36.85 mL/gTOC;⑤镜质体反射率(R O)均随温压条件的升高而增加,与温度呈良好的一致性变化规律。此次温压共控模拟实验结果表明,温度仍然是有机质热演化的主要因素,流体压力对Ⅲ型有机质烃产物的形成具有“双重”控制作用,“煤系”烃源岩在高过演化阶段仍具有较强生烃潜力。该研究为进一步认识柴达木盆地北缘侏罗系深层“煤系”烃源岩生排烃规律提供了一定的数据参考。

本文引用格式

张喜龙 , 杨兴 , 周飞 , 鞠鹏飞 , 陈永欣 , 曹占元 , 夏燕青 , 张晓宝 . 温压共控生烃模拟实验烃类产率演化特征及地质意义[J]. 天然气地球科学, 2022 , 33(9) : 1460 -1475 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2022.04.007

Highlights

In order to explore the hydrocarbon generation and expulsion potential and mechanism of deep environment “coal measure” source rocks, a semi open system temperature-pressure controlled hydrocarbon generation and expulsion simulation experiment was carried out. We used WYNN-3 high temperature and high pressure (HTHP) simulator and Middle Jurassic source rocks (III type organic matter, carbonaceous mudstone and lignite,R O is 0.67% and 0.64% respectively) of DMG1 Well in the northern margin of Qaidam Basin.The resul-ts demonstrated that: (1) the maximum total oil yields of carbonaceous mudstone and lignite were 79.38 mg/gTOC and 37.30 mg/gTOC, respectively, and showed a “double peak” evolution law as a whole. (2) In the lower evolution stage (T ≤ 300 ℃, P ≤ 42.0 MPa), the expelled oil yield of the two types source rocks was lower than that of the residual oil, and the hydrocarbon expulsion efficiency was low, but the expelled oil yield increased significantly at 400 ℃ (51.0 MPa), reaching 76.84% and 83.72%, respectively. (3) The discharged oil group components were mainly resins and asphaltenes, and the evolution characteristics of group components yield were also generally similar to those of liquid hydrocarbons. The yield of expelled oil group components of carbonaceous mudstone was higher than that of lignite. (4) The simulated gas was mainly composed of hydrocarbon gas and non-hydrocarbon gas (CO2, N2), the yield of gaseous hydrocarbon increased with the elevated thermal evolution. The maximum hydrocarbon gas yield of the two types source rocks were 116.46 mL/gTOC and 36.85 mL/gTOC, respectively. (5) The vitrinite reflectance (R O) increased with the increase of temperature and pressure conditions, and had a good consistency with the temperature. The results of this temperature-pressure co-controlled simulation experiment show that temperature is still the predominant factor in the thermal evolution of organic matter, fluid pressure has a “dual” control on the formation of type III organic hydrocarbon products, and “coal measures” source rocks still have strong hydrocarbon generation potential in the higher evolution stage. This research provided a certain data reference for the hydrocarbon generation and expulsion law of Jurassic deep “coal measures” source rocks in the northern margin of Qaidam Basin.

0 引言

生烃热模拟实验是烃源岩综合评价与资源潜力预测的重要手段之一。该方法不仅可以再现地质体中有机质生烃演化过程,而且也为评价盆地烃源岩生排烃模型与机理、归纳生烃模式、预测生烃潜力及推导生烃动力学参数提供理论依据和实验资料1-2。自20世纪80年代初期,国内外许多学者利用不同设备在不同温度、时间、压力范围条件下对各类不同岩性、不同有机质类型的烃源岩开展了生烃模拟实验3-8,并在油气勘探实践中成熟应用。
随着模拟实验研究程度的不断深入,学者们又将目光转向加水、过渡金属氧化物、沸石、碳酸盐矿物、黏土矿物、含铀矿物等物质的生烃模拟实验,取得了诸多认识。LEWAN9通过对比烃源岩及其干酪根进行加水和不加水的热模拟实验,认为加水条件下通过提供外部氢源,不仅降低了热降解速率,而且促进热裂解并抑制C—C键的交联,从而导致接近天然的液态石油的形成。孙丽娜等10对比分析封闭体系和半封闭体系2种加水热模拟实验,发现水介质(高温和超临界状态)对模拟产物的影响也不尽相同,封闭体系下水对生烃演化有一定的促进作用,而在半开放体系下,高温水蒸汽介质对形成气态烃有利,超临界态的水更有利于液态烃的生成和保存。MANGO等11对金属氧化物(如NiO/SiO2和CoO/SiO2等)催化所生成的气体与天然气进行对比研究,认为过渡族金属催化可能是天然气的重要来源。解启来等12、PAN等13对碳酸盐矿物的催化生烃作用进行了研究,认为碳酸盐矿物结合有机质会使其生油范围扩大,生油、生气强度也会增大。姜兰兰等14研究认为黏土矿物(蒙脱石、伊利石、高岭石等)对生烃有一定的催化作用,其中蒙脱石影响最大。
近年来,深层、超深层油气勘探取得了一系列重大突破15-16。传统生烃理论已经不能很好地解释复杂现象,深层环境(高温和高压耦合)烃源岩生烃机理、压力对有机质演化的作用,已经引起国内外学者的广泛关注。TISSOT等17和BRAUN等18研究认为压力是仅次于温度的一个重要影响因素,对生烃模拟有一定的促进作用,而LANDAIS等19和PRICE等20则认为压力对有机质的热演化有一定的抑制作用。国内学者通过研究也得到了类似观点,黄健全21对浙江长兴灰岩和新疆二叠系油页岩进行高温高压(T=250~450 °C,P=49.0~196.0 MPa)生排烃模拟实验研究,认为不同成熟阶段压力所起的作用可能不同,中等温度下的高压有助于液态烃的生成,同时高压也降低了排烃效率、延缓了液态烃向气态烃的转化,高压也会对有机质演化有不同程度的延迟,但温度更高时这种作用会减弱。姜峰等22-23利用低熟泥炭和褐煤进行高温(超)高压模拟研究认为,压力的存在会抑制有机质的成熟作用,也是影响气态产物演化的重要因素。郝芳24认为超压对不同热演化具有差异抑制作用,郑伦举25通过研究PVT共控作用下油气形成过程及演化模式,认为流体压力的影响具有阶段性,低熟阶段对烃类气产率影响小而对干酪根成熟度影响大,成熟阶段对产油率影响大而对烃类气产率影响小,高过演化阶段则影响液态烃向烃类气的转化。孙丽娜等26通过开展半开放高温高压模拟体系温控系列(T—t)和温压共控系列(P—T—t)2种方式对比实验,表明压力对Ⅲ型有机质烃产物的生成起到一定的促进作用,而吴远东等27通过相同设备开展控制压力单一条件变化的模拟实验研究,认为在不同的热演化阶段,流体压力对有机质热演化和成烃过程有不同的影响。
综上所述,多因素(温度、时间、静岩压力、流体压力、孔隙空间、有机质类型、地层水介质及无机矿物等)的共同控制下,高温高压含水热模拟实验作为研究烃源岩热演化机理的重要手段已成为未来发展的趋势。因此,本文选取柴达木盆地北缘(简称柴北缘)红山凹陷中侏罗统湖沼相炭质泥岩和煤(Ⅲ型有机质),模拟仿真真实地层压力及水介质实验条件,开展温度—压力共控的生烃模拟实验研究,分析排出油、气态烃及其组分产物演化规律,对比探讨温压共控条件下的生烃机理与模式,为评价柴达木盆地北缘侏罗系“煤系”烃源岩生排烃规律提供一定的参考数据,为深层油气勘探开发提供启示和理论支持。

1 样品特征与实验方法

1.1 基本地球化学特征

DMG1井位于柴北缘东段红山凹陷,距大煤沟剖面较近,是青海油田于2014年部署的一口浅层探井。本次主要在DMG1井420.00~430.00 m井段采取中侏罗统大煤沟组五段(J2 d 5)典型沼泽相炭质泥岩和煤2类样品开展实验,样品基本地球化学特征如表1所示。
表1 实验样品地球化学参数

Table 1 Geochemical parameters of experimental samples

井号 层位 深度/m 岩性 TOC/% I H/(mg/g)

I O

/(mg/g)

S 1

/(mg/g)

S 2

/(mg/g)

T max/°C R O/% 干酪根类型
DMG1 J2 d 5 428.05 炭质泥岩 21.65 80.97 12.06 0.16 17.53 425 0.67
DMG1 J2 d 5 422.80 65.85 69.17 12.01 0.36 45.55 419 0.64

1.2 实验条件及流程

1.2.1 实验条件

柴北缘侏罗系主要凹陷地层温度在180~60 Ma长期处于0~60 ℃,60 Ma至今,地层温度快速上升至200 ℃以上。而其压力史与地热史演化规律一致,主要也经历了2期变化,即180~60 Ma期间增压梯度不大,60 Ma至今,快速增压,增压梯度大28。本次遵循柴达木盆地构造运动的特点,以侏罗系主要凹陷压力史的演化规律为导向,考虑地层水介质,结合地温梯度与关键地质点(生烃门限、生气门限)制定温度和压力共控的含水生烃模拟实验条件。地层压力(流体压力)是基于实验模拟埋深,按正常压力系数(0.9~1.2,基准值为1.0)设定的浮动范围;同时考虑静岩压力,以期更能真实地模拟地层压力场。计算静岩压力时炭质泥岩密度取值2.10 g/cm3,煤密度结合王玉华等29研究取值1.70 g/cm3,实验方案设计见表2
表2 温压共控模拟实验条件

Table 2 Temperature and pressure simulation experimental conditions

实验样品

实验

编号

样品质量

/g

变温时间

/h

恒温时间

/h

实验时间

/h

实验温度

/℃

模拟埋深

/m

静岩压力

/MPa

流体压力浮动范围/MPa
基准值 最小值 最大值

DMG1井

炭质泥岩

301 30.047 1.5 72.0 73.5 250 3 400 70.0 34.0 30.6 40.8
302 30.121 1.6 72.0 73.6 300 4 200 86.4 42.0 37.8 50.4
303 30.086 1.7 72.0 73.7 350 4 600 94.7 46.0 41.4 55.2
304 30.166 1.8 72.0 73.8 400 5 100 105.5 51.0 45.9 61.2
305 30.186 1.9 72.0 73.9 450 6 000 123.5 60.0 54.0 72.0
306 30.189 2.0 72.0 74.0 500 7 000 144.1 70.0 63.0 84.0
DMG1井煤 401 30.156 1.5 72.0 73.5 250 3 400 56.6 34.0 30.6 40.8
402 30.358 1.6 72.0 73.6 300 4 200 70.0 42.0 37.8 50.4
403 30.084 1.7 72.0 73.7 350 4 600 76.6 46.0 41.4 55.2
404 30.250 1.8 72.0 73.8 400 5 100 85.0 51.0 45.9 61.2
405 30.338 1.9 72.0 73.9 450 6 000 100.0 60.0 54.0 72.0
406 30.502 2.0 72.0 74.0 500 7 000 116.6 70.0 63.0 84.0

1.2.2 实验流程

在中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心高温高压(HTHP)模拟实验室开展实验,实验装置为WYMN-3型高温—高压生烃模拟仪(半开放模拟体系),其仪器结构、工作原理如图1所示,具体操作流程与前人26-27描述相似。每次实验称取岩心破碎样品30 g左右,装入样品室,借助液压泵先行压实。装样完成后,将样品室安装到高压釜内,并在顶部和底部分别安装石墨环和紫铜环进行密封,顶底分别连接带螺丝的合金弯管,整体置入加热炉内。调节液压系统将釜体调到最佳位置,釜体弯管螺丝分别与顶部的排烃管道和底部的泵压管道连通,最后通过液压系统对整个釜体施加100.0 MPa的垂直轴向压力进行密封。
图1 温压共控模拟实验装备示意(据文献[30]修改)

1.高压泵;2.高压活塞容器;3.高压气动阀;4.压力变送器;5.加热炉和热电偶;6.高压釜体;7.液压控制系统(带柱塞泵);8.液压缸;9.背压阀(BPV);10.氮气钢瓶(带减压阀);11.气液收集器/冷阱;12.冷却水循环机;13.真空计;14.真空泵;15.气体收集管;16.配备六通阀给料机的气相色谱仪

Fig.1 Schematic of temperature and pressure simulation experimental equipment (modified from Ref.[30])

初始升温过程中(加热炉以10 ℃/min的升温速率从室温快速升温至接近目标温度,较目标温度低20 ℃,达到平衡之后维持0.5 h;之后以0.5 ℃/min的速率升温至目标温度并在目标温度平衡,将整个升温时间控制在2 h以内),受生排烃及残留去离子水转化为水蒸汽的影响,釜内流体压力快速增长,此时需要时刻观察压力仪表并通过排气液阀及时泄压(实验温度较高时往往需要多次泄压);流体压力较低时则需要通过高压电动泵泵入去离子水来增加适度压力,使得温度、流体压力稳定在设计范围(表2)。每个样品在设置的温压点恒温72 h后结束实验(恒温过程中,若因生排烃导致流体压力超过设计条件,则打开阀门释放流体减压至设定范围;若流体压力一直未能达到设计条件,则需要泵入高压超离子水增压至设定范围),收集排出的油气水及残渣,油水分离、残渣抽提后进行系统分析,模拟产物分析均在中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心完成。
本文研究所指的排出油就是泄压过程中排出油和清洗釜体、管道壁上油的总和,而残渣抽提物则为残留油,残留油定量除不需要分离油水外,其余步骤同排出油一致。模拟实验过程中,生烃导致流体压力快速升高,超出预定条件范围,则需要打开阀门释放流体减压,受设备自身条件缺陷(为节省时间设计的高温不能与地层温度相匹配)、收集冷阱稳定性及分离集过程可能存在轻烃组分挥发的影响,导致整个模拟实验排出油的轻烃组分(C6—C14)丰度较低。

2 结果与分析

2.1 液态烃

2.1.1 排出油、残留油、总油产率

炭质泥岩排出油产率随温压条件升高总体呈现“双峰”型演化规律[图2(a)]。其排出油产率在低演化阶段(T≤300 ℃,P≤42.0 MPa)均较低,随温压条件升高有小幅增加的趋势,但在350 ℃(46.0 MPa)温压条件下陡增至25.73 mg/gTOC。400 ℃(51.0 MPa)时,炭质泥岩排出油产率仅为14.39 mg/gTOC,较前一高峰降低了44.06%;更高的温压条件下,排出油产率又开始增加,并在500 ℃(70.0 MPa)时达到最高峰(30.99 mg/gTOC)。400 ℃(51.0 MPa)排出油产率出现低谷的主要原因可能是该条件下仍处于凝析油和湿气阶段(R O<2.0%,表3),干酪根形成大量的 C 14 +液态烃少量裂解为C2—C5气态烃,大部分 C 14 +液态烃可能进一步裂解为C6—C13轻烃4,这部分液态轻烃在前期控制流体压力的过程中已经排到冷阱当中,但受实验装置和收集条件限制,该部分轻烃(C6—C13)大量挥发,只收集到较多高碳数( C 14 +)的液态烃,冷阱收集的这部分液态烃恰好是本次实验过程排出油的重要组成部分。400 ℃(51.0 MPa)也可能是炭质泥岩排出油轻烃损失最多的一个条件,因为在450 ℃(60.0 MPa,R O=2.76%)和500 ℃(70.0 MPa,R O=3.00%)时均进入干气演化阶段,大部分 C 14 +液态烃裂解为C2—C5气态烃,C2—C5气态烃进而裂解为甲烷,排出油轻烃的损失并不能有效显示,从而导致排出油产率再次升高。煤排出油产率随温压条件的增加而呈递增趋势[图2(c)],低演化阶段与炭质泥岩排出油产率相似,但在350~450 ℃(46~60 MPa)范围增幅较小,依次分别为15.25 mg/gTOC、15.56 mg/gTOC、16.50 mg/gTOC,在最高温压条件(500 ℃,70.0 MPa)陡增至最高(37.05 mg/gTOC)。虽然煤排出油产率在最高温压条件时较炭质泥岩高,但炭质泥岩排出油产率总体较煤高,2类烃源岩平均排出油产率分别为16.02 mg/gTOC和14.48 mg/gTOC
图2 温压共控模拟实验液态烃及排出油族组分产率演化图

(a)、(b)为炭质泥岩;(c)、(d)为煤;As.:沥青质;Sa.:饱和烃;Ar.:芳烃;Re.:非烃

Fig.2 Yield evolution diagram of liquid hydrocarbon and discharged group components in temperature and pressure simulation experiments

表3 镜质体反射率(R O)及模拟气液累积产率汇总

Table 3 Summary of Vitrinite reflectance (R O) and simulated products’ cumulative yield analysis

源岩类型及 DMG1井炭质泥岩,Ⅲ型 DMG1井煤,Ⅲ型
实验编号 301 302 303 304 305 306 401 402 403 404 405 406
R O/% 0.92 1.09 1.66 1.96 2.76 3.00 0.74 1.12 1.47 2.09 2.44 2.95
排出油/(mg/gTOC 0.82 1.62 25.73 14.39 22.58 30.99 0.55 1.96 15.25 15.56 16.50 37.05
残留油/(mg/gTOC 3.30 2.73 53.66 4.34 1.25 0.15 8.47 8.27 7.55 3.02 0.77 0.24
总油/(mg/gTOC 4.12 4.35 79.38 18.73 23.82 31.14 9.01 10.23 22.80 18.58 17.27 37.30
(排油/烃率)/% 19.85 37.31 32.41 76.84 94.77 99.53 6.06 19.17 66.90 83.72 95.54 99.35
烃类气体/(mL/gTOC 0.27 1.03 11.49 36.74 94.03 116.46 0.29 1.04 4.52 14.13 24.90 36.85
非烃气体/(mL/gTOC 16.42 33.05 73.15 117.14 127.87 144.76 24.48 29.52 33.45 32.93 35.41 30.52
总气体/(mL/gTOC 16.69 34.08 84.64 153.88 221.90 261.23 24.77 30.56 37.98 47.06 60.31 67.38
总烃类气/(mg/gTOC 0.26 1.01 13.11 34.81 77.02 87.42 0.24 0.97 5.00 13.04 19.39 30.57
总烃/(mg/gTOC 4.38 5.36 92.50 53.54 100.84 118.55 9.25 11.20 27.79 31.62 36.65 67.87
饱和烃/(mg/gTOC 0.12 0.17 4.48 0.63 1.24 1.73 0.09 0.22 1.58 0.71 1.28 2.46
芳烃/(mg/gTOC 0.04 0.10 4.33 3.65 6.92 6.75 0.03 0.20 2.89 3.42 4.15 5.88
非烃/(mg/gTOC 0.02 0.13 12.59 2.15 10.23 9.64 0.14 0.38 9.02 8.24 6.52 14.51
沥青质/(mg/gTOC 0.63 1.22 4.33 7.96 4.18 12.87 0.28 1.16 1.75 3.20 4.55 14.20
C1/(mL/gTOC 0.22 0.81 7.10 28.28 83.23 111.75 0.26 0.80 2.89 11.10 23.13 32.43
C2+/(mL/gTOC 0.05 0.22 4.40 8.47 10.81 4.71 0.02 0.24 1.64 3.03 1.77 4.43
C2/(mL/gTOC 0.01 0.08 1.95 4.99 7.14 3.31 0.01 0.12 0.86 1.90 1.20 2.78
C3/(mL/gTOC 0.02 0.09 1.70 2.19 2.60 0.80 0.01 0.12 0.50 0.73 0.38 1.08
C4/(mL/gTOC 0.01 0.03 0.50 0.86 0.78 0.27 0.00 0.00 0.18 0.26 0.13 0.36
C5/(mL/gTOC 0.01 0.01 0.18 0.32 0.17 0.12 0.01 0.00 0.07 0.10 0.04 0.12
C6/(mL/gTOC 0.00 0.01 0.05 0.09 0.08 0.09 0.00 0.00 0.03 0.04 0.01 0.05
N2/(mL/gTOC 4.66 1.38 0.39 0.62 2.18 1.68 0.65 1.02 1.38 2.54 0.26 1.07
CO2/(mL/gTOC 11.68 31.65 72.74 116.48 125.12 143.07 23.82 28.49 32.07 30.38 35.15 29.46
炭质泥岩残留油产率低演化阶段存在一个小高峰但不明显,整体呈明显的“单峰”型演化规律[图2(a)]。低温压条件炭质泥岩残留油产率均较排出油高,350 ℃(46.0 MPa)时达到最高(53.66 mg/gTOC),是排出油产率(25.73 mg/gTOC)的2倍多。这可能是干酪根类型和有机质丰度共同影响的结果,Ⅲ型干酪根生油潜力小,尤其在低演化阶段,并且炭质泥岩本身就拥有较强的吸附能力,所形成的油难以排出。煤残留油产率随温压条件的增加而降低[图2(c)],在较低温压条件(T≤300 ℃,P≤42.0 MPa)残留油产率也均较排出油高。煤在低演化阶段较高的残留油产率与单质硫的催化作用相关31-32,使得煤在低演化条件下就能生成大量烃类,但大多低演化阶段所形成的油不能及时排出,主要以残留油的形式存在。以往研究表明,烃源岩在热演化过程中生成的烃类并不能完全排驱出来,所生成的烃类数量满足了有机质及矿物表面的吸附后才能将剩余烃类排出1733。350 ℃(46.0 MPa)时,煤残留油产率被排出油反超,并至此大幅降低,在最高温压条件降到最低(0.24 mg/gTOC)。对比发现,炭质泥岩和煤残留油产率在低演化阶段(T≤300 ℃,P≤42.0 MPa)均高于排出油产率,排油/烃率总体较低;第一生油高峰时(350 ℃,46.0 MPa),炭质泥岩残留油产率仍旧高于排出油,但煤的残留油产率被反超;400 ℃(51.0 MPa)时,炭质泥岩和煤在拥有较高排油/烃率情况下(分别为76.84%和83.72%)仍具有一定的残留油产率(分别为4.34 mg/gTOC和3.02 mg/gTOC);但在最高的温压条件下,残留油产率也降到最低(分别为0.15 mg/gTOC和0.24 mg/gTOC),排油/烃率达到最高,分别为99.53%和99.35%(表3)。
炭质泥岩和煤的总油产率均在350 ℃(46.0 MPa)出现第一生油高峰,总油产率分别为79.38 mg/gTOC和22.80 mg/gTOC;炭质泥岩的最大总油产率(79.38 mg/gTOC)在350 ℃(46.0 MPa)时就已经达到,而煤的总油产率最大值(37.30 mg/gTOC)在最高演化阶段(500 ℃,70.0 MPa)出现(表3)。总油产率演化规律是排出油和残留油产率相互耦合的结果,两者总体呈现先升高后降低再升高的“双峰”型生油模式[图2(a),图2(c)],指示流体压力升高在某种程度上增加了液态烃产率,即流体压力对Ⅲ型有机质形成液态烃具有一定的促进作用27。炭质泥岩总油产率主要受排出油产率“双峰”型变化控制,因为整个演化过程中残留油产率呈明显的“单峰”型;煤排出油产率随温压条件的增高而上升,而残留油产率随之下降,温压条件为350 ℃(46.0 MPa)时两者产率均较高,而在500 ℃(70.0 MPa)时,残留油产率虽降到最低但排出油产率是前几个温压点的2倍多,导致煤的总油产率呈现“双峰”型。
“双峰”型之间较低的总油产率特征可能受实验收集装置条件(轻烃挥发导致排出油降低)、温压条件限制排烃的影响26,也可能是可溶有机质与干酪根进一步缩聚的结果34。另外,有研究表明不同显微组分生油的强度和生烃的早晚均有差异,如煤中早期生烃(R O<0.5%)的基质镜质体、木栓质体、沥青质体,晚期生烃(R O>0.5%)的孢子体和角质体,导致煤相对生油强度有明显的2期,即煤成油具有多阶段性35。这说明不同显微组分生烃时限的差异可能也是本次“煤系”烃源岩温压共控实验呈现“双峰”型生油模式的原因之一。“煤系”烃源岩温压共控模拟实验的“双峰”型生油模式表明,Ⅲ型有机质在高过演化阶段仍具有较强的生油潜力,流体压力对液态烃的形成可能具有一定促进效应26-27

2.1.2 排出油族组分及产率演化特征

2.1.2.1 排出油族组分、正构烷烃及类异戊二烯烷烃特征

由于残留油在高演化阶段量很小,柱色层分离误差大,仅对排出油的族组分组成特征及其产率演化特征进行分析。整体来看,炭质泥岩和煤排出油的族组成以非烃和沥青质为主,非烃+沥青质平均含量分别为72.53%和74.30%,芳烃含量较高,平均含量分别为17.75%和16.21%,饱和烃含量最低,平均含量分别为9.75%和9.48%,平均饱芳比分别为1.01和0.96,较低的饱芳比与其干酪根类型是相匹配的(表4)。
表4 排出油族组分及模拟气组分分布特征

Table 4 Distribution characteristics of expelled oil group components and simulated gas components

实验

编号

排出油族组分/% 饱芳比 非烃气/% 烃类气/%

干燥

系数

Sa Ar Nh As Nh+As N2 CO2 C1 C2 C3 C4 C5 C6 C2+ ∑C1-C6
301 15.1 5.5 1.9 77.6 79.5 2.76 27.94 69.98 1.34 0.08 0.10 0.07 0.04 0.01 0.29 1.63 0.82
302 10.5 6.3 8.0 75.2 83.2 1.66 4.04 92.89 2.36 0.24 0.27 0.09 0.04 0.02 0.65 3.02 0.78
303 17.4 16.8 48.9 16.9 65.8 1.03 0.46 85.94 8.38 2.31 2.01 0.59 0.22 0.06 5.19 13.58 0.62
304 4.4 25.4 15.0 55.3 70.3 0.17 0.40 75.69 18.37 3.25 1.42 0.56 0.21 0.06 5.50 23.88 0.77
305 5.5 30.7 45.3 18.5 63.8 0.18 0.98 56.39 37.51 3.23 1.17 0.35 0.08 0.04 4.87 42.38 0.89
306 5.6 21.8 31.1 41.5 72.6 0.26 0.64 54.77 42.78 1.30 0.31 0.10 0.06 0.04 1.80 44.58 0.96
401 16.3 5.3 26.4 52.1 78.4 3.11 2.63 96.16 1.06 0.04 0.04 0.00 0.02 0.00 0.10 1.16 0.91
402 11.4 10.0 19.3 59.4 78.6 1.14 3.32 93.22 2.61 0.40 0.40 0.00 0.00 0.00 0.80 3.41 0.77
403 10.4 18.9 59.2 11.5 70.7 0.55 3.63 84.45 7.60 2.26 1.30 0.49 0.19 0.07 4.31 11.91 0.64
404 4.5 22.0 52.9 20.6 73.5 0.21 5.40 64.57 23.58 4.04 1.55 0.55 0.22 0.08 6.43 30.02 0.79
405 7.7 25.2 39.5 27.6 67.1 0.31 0.43 58.28 38.35 2.00 0.63 0.21 0.07 0.02 2.93 41.29 0.93
406 6.6 15.9 39.2 38.3 77.5 0.42 1.58 43.72 48.13 4.17 1.60 0.53 0.20 0.08 6.57 54.70 0.88
TISSOT等17认为这种大分子物质的存在与排烃效应或者干酪根吸附大分子相关,孟仟祥等36通过氯仿沥青“A”的模拟实验认为大分子沥青质可能是干酪根热解转化过程中形成的中间产物。炭质泥岩和煤的饱芳比虽然随着热演化程度的增强而整体呈现减小的规律(表4),但是在400 ℃(51.0 MPa)降到最低值后,在高演化阶段逐渐开始增大,变化规律与排出油产率演化规律相似。在成熟演化阶段,Ⅲ型干酪根生成的液态烃类以芳烃类为主,但部分大分子芳烃类化合物在高过演化阶段裂解成了小分子烷烃类化合物使得饱芳比有所增高。
炭质泥岩排出油饱和烃组分m/z=85质量色谱图显示,正构烷烃烃碳数范围为C13—C34,2次生油高峰处的主峰碳数均较其他条件时高(分别为C23和C21图3),随热演化程度的增强而呈现主峰碳前移现象。另外,在生油高峰期(350 ℃,46.0 MPa),法呢烷+异十六烷+降姥鲛烷(iC15+16+18)的相对丰度达到最高,随热演化程度的增强而整体呈现先升高再降低又升高的趋势,与排出油产率演化规律相似;而姥鲛烷(Pr)和植烷(Ph)的相对丰度在低演化阶段较高,在高演化阶段明显降低,指示一定程度的降解。煤的排出油正构烷烃在m/z=85质量色谱图上的碳数范围C13—C28,在低演化阶段(250 ℃,34.0 MPa)峰型呈双驼峰[图3(g)],受源岩形成环境影响姥鲛烷优势明显,且植烷系列如Pr、Ph、iC15+16+18相对丰度总体较炭质泥岩高,变化趋势与炭质泥岩相似。
图3 温压共控模拟实验排出油饱和烃组分m/z=85质量色谱

(a)—(f)为炭质泥岩系列实验;(g)—(l)为煤系列实验

Fig.3 The m/z=85 mass chromatograms for expelled oil in different temperature and pressure simulation experiments

在整个热演化过程中,2类对比实验m/z=85色质图上Pr相对丰度均较Ph高,指示2类源岩相似的形成环境和有机质类型。随着温压条件的增高,“煤系”源岩均表现出一定程度的脱甲基和碳碳键断裂并生成大量气态烃的特征,这种演化过程也使得高碳数的正构烷烃、植烷系列相对丰度减小,而低碳数正构烷烃的丰度相对增加37。然而,炭质泥岩和煤排出油饱和烃组分在m/z=85质量色谱图显示的最低碳数正构烷烃均为C13,表明实验气液收集设备的稳定性及油水分离过程可能导致轻烃组分(C6—C14)的挥发。

2.1.2.2 排出油族组分产率演化规律

2类样品排出油族组分产率中非烃的产率最高,分布范围为0.02~14.51 mg/gTOC,平均为6.13 mg/gTOC;沥青质产率次之,分布范围为0.28~14.20 mg/gTOC,平均为4.70 mg/gTOC;芳烃产率较低,分布范围为0.03~6.92 mg/gTOC,平均为3.20 mg/gTOC;饱和烃产率最低,分布范围为0.09~4.48 mg/gTOC,平均为1.23 mg/gTOC表3)。对比发现,炭质泥岩排出油族组分产率整体较煤的高,炭质泥岩饱芳非沥的平均产率依次为1.40 mg/gTOC、3.63 mg/gTOC、5.79 mg/gTOC和5.20 mg/gTOC,煤的族组分平均产率依次为1.06 mg/gTOC、2.76 mg/gTOC、6.47 mg/gTOC和4.19 mg/gTOC。排出油族组分的产率演化特征与总油、排出油产率演化规律整体相似(图2)。炭质泥岩排出油饱和烃、芳烃、非烃组分产率演化规律与排出油、总油产率演化特征均相似,而沥青质组分产率在400 ℃(51.0 MPa)出现峰值,较排出油产率峰值出现的温压(350 ℃,46.0 MPa)条件晚[图2(a),图2(b)],这可能与干酪根类型、排油/烃效率相关。Ⅲ型干酪根主要以生气为主、生油为辅38,受母质继承效应影响,其模拟生成的液态烃族组分也多以沥青质、芳烃等为主,饱芳比较低。再者,在400 ℃(51.0 MPa)条件下,炭质泥岩的排油/烃率为76.84%,是前一温压条件(350 ℃,46.0 MPa)的2倍多(表3),此时尚未达到高过成熟阶段(R O=1.96%),形成的大分子物质(沥青质、芳烃)未被充分裂解。然而,在更高的演化阶段(T≥450 ℃,P≥60 MPa),较高的排出油族组分产率仍旧为沥青质、非烃和芳烃,这可能是受母质继承效应影响,也可能暗示流体压力抑制了这种大分子化合物向气态烃的裂解。煤排出油饱和烃、非烃组分产率演化规律与总油产率特征相似,而沥青质和芳烃组分产率与排出油产率演化特征比较一致,随温度压力条件的增加而呈递增趋势,排出油族组分产率较高的也仍旧为沥青质、非烃和芳烃[图2(c),图2(d)]。在整个演化过程中,或是受母质继承效应影响、抑或是流体压力对大分子物质裂解的“迟滞”效应,指示这些组分可能会随着热演化条件的增加裂解成为凝析油或天然气,表明“煤系”烃源岩可能在深层环境具备极强的生烃潜力,尤其是生气潜力。

2.2 气态烃

2.2.1 烃类气、非烃气、总气产率

总气产率和烃类气产率基本上是随着热演化程度的升高而升高[图4(a),图4(c),表3],非烃气产率在低演化阶段占比较高,在高演化阶段有所降低。炭质泥岩和煤各类气体产率均较低,最大总气产率分别为261.23 mL/gTOC和67.38 mL/gTOC,最大烃类气产率分别为116.46 mL/gTOC和36.85 mL/gTOC。有机质生成的气量大小都是相对的,产气量常跟成熟度关系密切,必须考虑这一因素才能准确评价其生气潜力。本次炭质泥岩和煤的2组对比实验最大烃类气产率均出现在温压条件的最高处(500 ℃,70.0 MPa),即在温压共控实验的最高演化阶段呈现生气高峰(对应有机质热演化程度参数R O也比较接近,分别为3.00%和2.95%)。对比两者气态烃产率发现,炭质泥岩在整个演化阶段虽具有更高的气态烃产率,但在高过演化阶段(450~500 ℃,60~70 MPa)气态烃产率明显缓慢增加,可能受流体压力抑制效应的影响27;煤的气态烃产率则仍呈较高的增长趋势,可能与温压共控体系压力稳定性相关。一般来说,在成熟阶段或高成熟阶段早期,有机质类型差的烃源岩生成的气态烃相对较多,但在高过成熟阶段,类型好的有机质还是高于类型差的有机质39
图4 温压共控模拟实验气及组分产率演化

(a)、(b)为炭质泥岩;(c)、(d)为煤;C1:甲烷; C 2 +:重烃气

Fig.4 Evolution diagram of gas yield and components in temperature and pressure simulation experiments

2.2.2 模拟气组成及产率演化特征

2.2.2.1 模拟气组成

本次实验中产生的气体主要有烃类气和非烃类气,烃类气大多为C1 C 6 +的各类烷烃、烯烃等组成,非烃类气主要为CO2和N2表4)。炭质泥岩和煤模拟气组分的数据显示,非烃类气中CO2含量从低演化阶段到高演化阶段都比较高,烃类气体在低演化阶段均比较低,随着热演化程度的升高烃类气逐渐增多,PEPPER等33认为这些烃类气多为伴随干酪根初次裂解成油的伴生气。非烃气体中N2和CO2占总气量的平均值分别为4.28%和69.43%,而烃类气中甲烷(C1)和重烃气( C 2 +)占总气量的平均值分别为19.85%和6.09%,甲烷是烃类气中重要的组成部分(表4)。
人工模拟的气体一般都含有较高的CO2气体,国内外学者也做了大量的研究,LEWAN9通过加水热模拟实验也生成了大量的CO2气体,认为水在模拟实验中为形成CO2提供了氧源,并且与有机质羧基的脱羧反应相关;SEEWALD40则认为水参与了生烃反应从而形成了CO2,或者是烃类物质参与了TSR(热化学硫酸盐还原)反应形成的CO2。高岗等39通过对比加水和不加水泥灰岩模拟实验气体产物的碳同位素组成特征,认为模拟气中的CO2除有机成因外还有可能是方解石等碳酸盐矿物在水介质条件下分解形成的。N2组分在低演化阶段含量也相对较高,随着热演化程度的升高基本上呈降低的趋势,高岗等41认为N2含量变化与O2相似,暗示它们有一定的相关性,即受空气影响比较大。此外,除了受空气影响,N2也可在热演化过程中生成,朱岳年42认为沉积有机质可在未成熟阶段经微生物氨化作用形成N2,在成熟阶段经热氨化作用形成N2,在过成熟阶段也可裂解产生N2
对比显示,炭质泥岩、煤的最大总烃气占比分别为44.58%和54.70%,煤的模拟烃类气占比明显较炭质泥岩的高;最大甲烷占比分别为42.78%和48.13%,而重烃气最高时分别占总气体的1.80%和6.57%。两者甲烷占比都很高、重烃气占比都很低,有相似的特征,主要与两者有机质类型一致相关,Ⅲ型干酪根在高演化阶段有较强的生烃能力,尤其是生气能力。干燥系数整体呈现先降低后升高的变化过程(表4),与炭质泥岩不同的是,煤模拟气态烃的干燥系数在450 ℃(60.0 MPa)达到高点后在500 ℃(70.0 MPa)又有所降低。BEHAR等4认为干燥系数与成熟度有良好的正相关关系,当气体中的甲烷含量越高时,其演化程度更高,此次实验规律的不同可能与温压共控实验条件的稳定性相关。

2.2.2.2 模拟气组分产率演化规律

总体来看,烃类气组分产率演化规律与其组分含量变化规律相似,甲烷(C1)产率与其组分变化、总烃类气产率演化规律一致,重烃气( C 2 +)则与其组分变化规律一致[图4(b),图4(d),表4]。在高过演化阶段(T≥450 ℃,P≥60 MPa),炭质泥岩与煤气态烃产率演化规律略有差异:炭质泥岩甲烷(C1)、总烃类气(∑C1—C6)产率呈缓慢的增长趋势,重烃气( C 2 +)产率下降;而煤甲烷(C1)、总烃类气(∑C1—C6)产率均呈现明显的增长趋势,重烃气( C 2 +)产率升高(图4表4),可能仍与温压条件的稳定性相关。在整个实验过程中,非烃气CO2的产率一直较高,在高成熟阶段才有可能被甲烷产率反超,N2的产率整体较低。

2.3 总烃

总烃的产率能够反映烃源岩总的生烃能力。总体来看,炭质泥岩和煤在350 ℃(46.0 MPa)均存在一个生烃峰值,且主要以生油为主;该条件之后,2类源岩总油产率开始下降,烃类气总产率上升并反超总油产率(图5)。DMG1井炭质泥岩和煤原始成熟度相似(R O值约为0.65%,表2),且都含有较多的腐殖型干酪根,其总生烃能力和热演化程度相似,特别是在高演化阶段的生气能力提高了其总烃产率。
图5 温压共控模拟实验总烃产率演化

(a)炭质泥岩;(b)煤

Fig.5 Evolution diagram of hydrocarbon yield in temperature and pressure simulation experiments

对比总烃产率数据发现,炭质泥岩总烃产率较煤的高,两者均在500 ℃(70.0 MPa)条件下达到了峰值,总烃产率分别为118.55 mg/gTOC和67.87 mg/gTOC表3),这个峰值受实验条件限制(温度更高时,流体压力很难控制),可能会在更高的演化阶段出现。需要注意的是,炭质泥岩在400 ℃(51.0 MPa)时总烃类气产率就超过了总油产率,之后总烃类气产率一直高于总油产率,说明炭质泥岩在高演化阶段具有较强的生气能力。煤的总油、总烃类气产率在高过演化阶段(450 ℃,60.0 MPa)比较接近,且在最高温压条件(500 ℃,70.0 MPa)时总油产率比总烃类气产率还高,表明煤在高演化阶段仍具有一定的生油能力。此次对比实验的高过成熟阶段(T≥450 ℃,P≥60 MPa),“煤系”烃源岩(Ⅲ型有机质)均展现了其较强的干酪根裂解生烃能力。

3 地质意义

3.1 温压共控生烃机理探讨

地质体中的压力作用往往是流体压力和静岩压力耦合的结果,本次温压共控模拟实验与前人的最主要的区别在于流体压力可控,并且还结合岩石密度考虑了静岩压力。因此,本次模拟实验条件除较高的温度条件外,其他条件更接近地质体真实环境下的有机质演化。再者,此次设置的各个温度点流体压力均超过了纯水的临界压力(Pc=22.1 MPa)(表2),当模拟温度低于临界温度时(Tc=374.2 ℃)水介质主要以压缩液态水存在43,400 ℃(51.0 MPa)温压点时就已经超过了超临界状态。超临界水离子积常数显著变大,电离出大量酸碱离子而具备酸催化与碱催化的功能,能同时溶解有机物和无机物,同时还可以作为C—C键形成的理想介质,超临界水中主要进行自由基型的反应1044。地质条件下地层水虽很难达到临界温度,但在深层高压环境下,地层水可能就是一种高温超压水,因此本次实验的水介质存在状态可能更接近地层水。
关于压力对生排烃的影响,国内外学者开展了大量的研究26-27182245-46,并持有不同的观点,目前多数学者比较统一的观点是压力对有机质生烃具有一定的“抑制”作用。压力对生烃的影响从机理上讲主要体现在抑制干酪根有机质脱甲基和脱氢芳构化上28。本次温压共控模拟实验出现的“双峰”生油趋势,且排出油大分子物质(沥青质、非烃和芳烃)在高过演化阶段仍呈现较高的产率特征(图2图4),表明流体压力在该温压共控模拟系统中对Ⅲ型干酪根转化为液态烃有一定促进作用。高过演化阶段,增长缓慢的气态烃产率、增加的重烃气产率及排出油大分子物质较高的产率特征,也可能暗示流体压力抑制了干酪根及液态烃向气态烃转化。这一认识与前人较为一致27,即流体压力对Ⅲ型有机质转化成烃有双重效应。另外,本系列实验中,炭质泥岩孔隙流体压力为静岩压力的48.54%,煤的流体压力是静岩压力的60.02%,推测煤的流体压力可能更加接近其被压裂而进行幕式排烃的阈值,从而导致系列对比实验煤更强的生油能力。
加水和不加水的对比实验证实加水实验的条件更接近地质情况,生烃潜力更大47-48,但以往的加水都是在低压条件下进行,多为高温水蒸汽和生成烃类气所产生的压力,未充分考虑水介质的相态对生烃的影响。此次对比实验的400 ℃(51.0 MPa)温压点就已超过了水的临界温压点,并且最低模拟温度的压力(34.0 MPa)也超过了水的临界压力。水介质在系列实验中处于高温压缩状态和超临界状态,前文提到这种相态的水本身具有强大的酸碱催化、溶解有机质的能力,此次生排烃产率演化规律与前人的差异可能也与水介质存在的相态不同有关。本次温压共控模拟实验虽考虑了温度、时间、静岩压力、流体压力、水介质,基本与真实地层生排烃环境接近,但与其他所有模拟实验一样,实验温度无法与地层生烃温度相近仍是不可回避的缺陷,并且该实验无法精确厘定各类矿物对生排烃的催化效应。另外,本次模拟实验并没有考虑超压情况(异常高压,压力系数>1.2)下“煤系”烃源岩的生排烃情况,也是该实验的不足之处。

3.2 有机质演化程度控制因素分析

有机质成熟度是衡量生烃能力和反演生烃过程的重要依据,镜质体反射率(R O)因其受热后逐渐发生不可逆变化而反射率不断升高,被广泛用来表征有机质的热成熟度49-50。HUANG51通过宽泛温度时间(250~450 ℃,时间最长达305 d)、限定压力系统(50 MPa)的人工模拟实验对比表明,镜质体反射率(R O)演化主要受控于温度,且时间对R O的影响主要发生在初始阶段[图6(a)]。这一认识可在此次温压共控模拟实验与前人的对比中再次验证,吴远东等52运用炭质泥岩(初始R O=0.68%)开展的恒压、增压对比实验显示,其350 ℃(模拟实验时间44.5 h)恒压(5 MPa)、增压(50 MPa)模拟实验的R O值均较此次温压共控实验(350 ℃,46 MPa,73.7 h)的R O值小,最高温度恒压(520 ℃,5 MPa,87 h)R O值与增压(84 MPa,87 h)及本次实验500 ℃(70 MPa,74 h)的R O值比较接近[图6(b)],稍高的原因可能也是时间效应。显然,随着模拟实验时间的接近,增压实验的R O值与本次温压共控实验R O值相近;同时,2类“煤系”烃源岩温压共控模拟实验中R O值均随着温度升高而递增[图6(b)],其一致性表明温度仍是影响R O的最主要因素。
图6 温压共控模拟实验镜质体反射率(R O)演化

(a)R O随时间演化关系(据HUANG等51修改);(b)R O随温压变化规律(C、M分别指本次实验的炭质泥岩和煤;M1、M2分别指恒压和增压,数据来源于吴远东等52

Fig.6 Evolution diagram of R O in temperature and pressure simulation experiments

目前,关于压力如何影响有机质热演化参数R O还存在争议。SAJGÓ等53通过半封闭热解系统热解实验发现,200 ℃时,压力对R O影响很小,高压(250.0 MPa)使得镜质体密度增大是其R O稍高于低压(6.0 MPa)的原因;高温时(400~450 ℃)高压(250 MPa)能够抑制R O升高。BAYON等54-55对Ⅲ型有机质在400 ℃和450 ℃演化的动力学研究表明镜质体反射率VRPTt)=[kPTtn( P T ,其中指数nPT)和速率常数kPT)会随压力升高而升高。吴远东等52通过炭质泥岩的恒压、增压对比实验发现,流体压力对有机质R O值的影响在不同温度阶段各不相同,400~500 ℃区间Ⅲ型有机质R O值随流体压力升高明显增加,最高可增加0.9%。但是,在模拟实验中,压力对R O的影响存在某些前提条件,如温度、时间、流体压力(水、惰性气体等)、静岩压力、有机质类型、矿物催化及设备稳定性等,具体还有待更周密的实验来验证。综合前人恒压、增压对比实验数据52及本次温压共控实验数据分析认为,温度仍然是影响R O变化的最主要因素,时间对R O演化有一定程度影响且主要发生在实验早期,流体压力对R O的影响不明显。这可能因为此次实验流体压力尚未达到发挥效应的特定“压力门槛”,抑或是温度、时间对R O影响效应掩盖了流体压力的效应,具体如何影响还有待更周密的实验来验证。流体压力对R O影响虽需综合考虑,但流体压力提高“煤系”烃源岩干酪根生烃潜力的同时抑制其形成的液态烃向气态烃转化,即促进液态烃的形成而抑制液态烃向气态烃转化,这一观点是毋庸置疑的,对我国深层烃源岩油气形成具有重要借鉴意义。

3.3 对深层油气勘探启示

高压及高温压缩态的水介质环境能够抑制有机质的演化,拓宽液态烃的生成范围,在高演化阶段仍具有较高的残余生烃潜力,这种滞后效应对于深层烃源岩而言在较大埋深和较高演化阶段仍具有较强的生烃潜力,有利于晚期生烃和成藏。深层高压和特殊的水介质条件也能够抑制原油的裂解,这使得油藏的保存时间更长、深度更深,增加了深层找油的可能。
我国塔里木盆地已在超过6 000 m的深层发现了油藏,近期青海油田钻探的昆2井也发现了来源于昆特依凹陷深湖相泥岩的凝析油,储层深度为7 000~7 002 m(图7)。
图7 冷北斜坡成藏模式

Fig.7 Gas accumulation model map of Lengbei slope

2018年,青海油田为探明冷北斜坡深凹陷区的油气分布,对昆2井进行加深钻探(完钻井深7 015 m),在侏罗系和基岩层均发现巨厚气层,后期在2个储层的试气均获得了工业气流,实现了冷北斜坡深凹陷区勘探的重大突破。昆2井位于昆特依一号断背斜,主要发育基岩块状气藏和侏罗系厚层状气藏,具有气层厚度大、高温(超过180 ℃)、高压(压力系数1.64~1.73)、高产(无阻流量达百万方/天)的特点。昆2井基岩天然气以气态烃为主,干燥系数达0.95,非烃组分主要为N2和H2,各占2.16%和3.42%,气态烃碳同位素组成分别为δC1=-31.8‰、δC2=-21.2‰、δC3=-19.7‰。根据气体组分和碳同位素组成特征,认为其主要来源于昆特依凹陷下侏罗统的“煤系”烃源岩,属于高成熟的煤型气。昆2井深层探井天然气勘探的突破,为柴达木盆地煤型气勘探指明了新领域,即阿尔金山前深层凹陷隆起带也是潜在的气藏聚集区,这也充分证实侏罗系烃源岩在深层并没有到达“死亡线”,受深层特殊温压条件的影响仍具有较大的生烃潜力。
此次温压共控模拟实验以柴北缘常见的Ⅲ型有机质为研究对象,综合考虑了温度、静岩压力和流体压力、地层水相态以及反应空间等因素对生烃作用的影响,实验条件更接近地质体真实的演化环境,客观真实地评价了柴达木盆地北缘侏罗系炭质泥岩和煤的生烃潜力。尤其是高温高压条件的模拟实验更接近深层地质环境有机质热演化规律,“煤系”烃源岩在高过演化阶段仍具较强的生烃潜力这一认识,为柴北缘深层油气藏形成机制提供了有益的参考数据,并给予柴北缘深层油气勘探开发一些启迪。

4 结论

(1)炭质泥岩和煤均为富含Ⅲ型有机质的烃源岩,总油、气态烃产率演化规律相似,但其烃产率演化仍存在比较明显的差异:炭质泥岩排出油随温压条件升高呈“双峰”型而残留油为“单峰”型,煤排出油递增而残留油与之相反;较低演化阶段,炭质泥岩的残留油产率低于煤;生油高峰时炭质泥岩残留油产率远高于排出油,而煤与之相反;高过成熟阶段,炭质泥岩气态烃产率增长趋势缓慢而煤气态烃产率具有明显的升高趋势。
(2)流体压力对“煤系”烃源岩烃产物的形成可能具有“双重”控制作用,总油产率的“双峰”型、排油/烃率递增特征表明,流体压力可能对液态烃形成具有一定促进效应;而高演化阶段排出油大分子组分产率较高特征、气态烃产率缓慢增长趋势指示流体压力对气态烃形成的某种抑制作用。
(3)温压共控模拟实验表明,温度仍然是R O变化的最主要因素,时间对R O演化有一定程度影响且主要表现在实验早期阶段,流体压力对R O的影响还需综合研究。
(4)Ⅲ型有机质(炭质泥岩和煤)在高过演化阶段下仍具有较强生烃潜力;柴北缘深层油气勘探的突破也印证了侏罗系深层烃源岩受地层温度、压力、地层水介质等因素影响而并没有到达“死亡线”,仍具有较大的生烃潜力。

实验过程中中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心苏龙副研究员、张东伟博士、宋董军博士给予了极大的帮助,审稿专家、张东伟博士及编辑部老师提出的宝贵修改意见使得文章质量有了较大提高,在此一并衷心感谢。

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