天然气地球科学 >

2020 , Vol. 31 >Issue 11: 1603 - 1614

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2020.05.005

非常规天然气

海拉尔盆地褐煤全孔径结构特征及影响因素

  • 杨青 , 1 ,
  • 李剑 1 ,
  • 田文广 1 ,
  • 孙斌 1 ,
  • 祝捷 2 ,
  • 杨宇航 2
展开
  • 1. 中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院，北京 100083
  • 2. 中国矿业大学（北京），北京 100083

杨青（1988），女，陕西白水人，工程师，主要从事煤层气地质研究.E-mail：.

收稿日期: 2020-03-03

  修回日期: 2020-04-28

  网络出版日期: 2020-11-24

基金资助

国家科技重大专项“东北地区中低煤阶煤层气规模开发区块优选评价”(2016ZX05041-004)

中国石油天然气股份公司重大科技专项“煤层气勘探开发关键技术研究与应用”(2017E-14)

收起

Characteristics on pore structures on full scale of lignite and main controlling factors in Hailar Basin

  • Qing YANG , 1 ,
  • Jian LI 1 ,
  • Wen-guang TIAN 1 ,
  • Bin SUN 1 ,
  • Jie ZHU 2 ,
  • Yu-hang YANG 2
Expand
  • 1. PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration & Development，Beijing 100083，China
  • 2. China University of Mining & Technology（Beijing），Beijing 100083，China

Received date: 2020-03-03

  Revised date: 2020-04-28

  Online published: 2020-11-24

Fold

本文亮点

煤岩孔隙结构特征是判断煤储层含气性的关键因素之一，孔隙结构的精细表征对于厚煤层中优质储层的识别意义重大，但褐煤储层孔隙结构特征难以通过单一手段全面表征。以扫描电镜电子成像技术（SEM）为基础，利用低温液氮吸附实验、高压压汞实验在孔径探测范围及精度上的互补开展联合分析，实现海拉尔盆地下白垩统伊敏组褐煤样品全孔径结构表征，并探讨褐煤孔隙结构的影响因素。结果表明：①研究区煤样总孔容、总孔面积随孔隙尺寸分布存在明显差异。伊敏煤矿等煤样孔体积的贡献主要来自大孔；吸附面积主要由微孔及过渡孔提供。牙克石煤矿煤样孔体积的主要贡献来自微孔，微孔贡献总孔面积的82.07%。②显微组分中腐殖组含量增加有利于微孔、过渡孔发育；惰质组含量的增加有利于中孔、大孔的发育。③煤样结构保存指数、森林指数与总孔容呈正相关关系，与总孔面积呈负相关关系；总孔容随凝胶化指数增大而减小，与总孔面积变化规律相反；地下水流动指数与总孔容、总孔面积间关系不明显。④成煤环境为无覆水的氧化环境，形成原生组织孔丰富、中孔—大孔为主、孔隙形态以槽状孔或狭缝孔为主的孔隙结构。成煤期覆水程度较深时，煤层凝胶化程度高，植物原生组织孔减少，中孔—大孔优先被矿物填充，孔隙结构呈低孔容、高孔面积的特点。

本文引用格式

杨青 , 李剑 , 田文广 , 孙斌 , 祝捷 , 杨宇航 . 海拉尔盆地褐煤全孔径结构特征及影响因素[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(11) : 1603 -1614 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2020.05.005

Highlights

Pore structure characteristics of coal are one of the key factors for gas storage judgement of coal reservoir. The fine characterization of pore structure is of great significance for the identification of high-quality reservoir in thick coal seams. However，it is difficult for lignite reservoir to fully characterize the reservoir space characteristics by a single means. On the basis of scanning electron microscope （SEM）， the full pore size structure of lignite samples of the Lower Cretaceous Yimin Formation in Hailaer Basin was characterized by using the complementary analysis of low-temperature liquid nitrogen adsorption experiment and high-pressure mercury injection experiment in pore size detection range and accuracy， and the influencing factors of pore structure of lignite were discussed. The results show： （1） The total pore volume and total pore area of coal samples in the study area are significantly different with the pore size distribution. The contribution of pore volume of coal samples from Yimin Formation is mainly from macropores； and adsorption area is mainly provided by micropores and transition pores. The main contribution of the pore volume of Yakeshi coal samples comes from the micropores and transition pores which contribute 99.73% of the total pore area. （2） The increasing increase of huminite is beneficial to the development of micropores and transit-pores. The increasing increase of inertinite content contributes to the development of mesopore and macropores. （3） The tissue preservation index and vegetation index of coal samples have a positive correlation with the total pore volume， and a negative correlation with the total pore area； the total pore volume decreases with the increase of gelification indices， and the change rule of the total surface area is opposite； the relationship between the groundwater influence and the total pore volume and the total pore area is not obvious. （4） The coal forming environment is dry forest swamp with an oxidation environment， forming a pore structure with abundant plant tissue pores， medium pores and macropores， and the pore morphology is mainly trough pores or slit pores. The coal forming environment with wide scales and deep of overlying water is characterized by high degree of gelatinization and decreasing primary tissue pores of coal seams. Mesopores and macropores are preferentially filled with minerals， contributing to the specific pore structure with lower pore volume and higher specific surface area.

0 引言

近年来，低煤阶煤层气勘探在准噶尔盆地南缘［1］、二连盆地吉尔嘎郎图凹陷［2］等地取得突破。低煤阶储层具有孔容大、孔径大的特点［3-4］。煤中微观孔（裂）隙的尺度、分布及连通性决定了煤储层的吸附及渗流能力，对煤层气的聚集成藏及后期保存有较大影响［5-6］。研究低煤阶储层微细观孔隙结构，对于研究低煤阶储层的含气性、低煤阶巨厚煤层选层开发以及有利目标区优选评价等具有重要意义。
煤储层孔隙结构表征主要采用微观结构观察及流体探测定量分析。以扫描电镜电子成像技术及CT成像技术为代表的微观结构观察法可实现孔隙形态、连通性的直观观察，但定量分析需要大量的统计工作［7-8］。核磁共振实验、气体吸附实验及高压压汞实验具有测试范围广、精度高的优点，但受测试原理所限，不同实验方法有其各自的局限性及优势［9-10］；煤储层基质孔隙高压下易受到破坏，高压压汞实验表征50 nm以下的孔隙准确性不足；低温气体吸附技术（N2和 CO2）对50 nm 以下孔隙表征精准，可通过滞后回环特征反映孔隙形态，但无法反映储层中孔径的总体分布［11］。针对上述问题，近年来，国内外学者开展了利用多实验手段联合分析孔隙结构特征的研究。肖佃师等［12］通过联合核磁共振和恒速压汞方法实现了致密砂岩孔喉结构的定量表征。张吉振等［13］以低温液氮吸附、高压压汞实现煤系页岩不同孔径段孔隙结构分析，并探讨了孔隙结构演化规律。赵迪斐等［14］、李阳等［15］利用低温液氮吸附、压汞等多尺度的测试方法对无烟煤、构造煤的孔隙比表面积、孔容进行全孔径段联合表征，剖析孔隙结构的影响因素。
当前，储层全孔径尺度研究以中高煤阶煤储层、页岩储层为主，针对低煤阶褐煤储层的全孔径尺度孔隙结构研究进展缓慢。基于此，笔者利用低温液氮吸附实验与高压压汞实验在孔径探测范围及精度上的优势互补，以扫描电镜观察为基础，探索海拉尔盆地褐煤全孔径尺度孔隙结构精细表征，并探讨了褐煤孔隙结构的影响因素。

1 样品及测试方法

1.1 取样及实验方案

海拉尔盆地位于内蒙古自治区东部，大兴安岭以西，是中国重要的煤炭和油气资源产地之一。海拉尔盆地为海西褶皱基底上发育起来的中新生代断—坳陷盆地，位于中朝板块与西伯利亚板块的缝合线上，内部呈“三坳两隆”的构造格局，自西向东依次为扎赉诺尔坳陷、嵯岗隆起、贝尔湖坳陷、巴彦山隆起和呼和湖坳陷［16-17］。海拉尔盆地下白垩统扎赉诺尔群自下而上划分为铜钵庙组、南屯组、大磨拐河组和伊敏组，其中伊敏组、大磨拐河组及南屯组煤层最为发育［16-17］。海拉尔盆地煤层累计最厚可达119.7 m，以呼和湖凹陷为例，伊敏组煤层累计平均厚度在10 m以上，主力煤层单层最厚达13 m；大磨拐河组煤层累计平均厚度为23.5 m，单层最厚可达16 m［17］。
本文研究样品来自于海拉尔盆地伊敏煤矿、宝日希勒煤矿、扎尼河煤矿及牙克石煤矿，取自露天矿或矿井新鲜工作面，涉及白垩系伊敏组9组煤样。首先对取样进行宏观观察、光学显微镜观测、腐殖组反射率（R O%）、显微组分及煤工业分析测定；采用扫描电镜电子成像技术、低温液氮吸附实验及高压压汞实验实现煤样全孔径尺度孔隙结构表征。扫描电镜观测使用仪器为美国FEI公司Quanta250FEG环境扫描电子显微镜，依据《金属覆盖层厚度测量扫描电镜法》（GB/T 31563—2015）标准进行实验。首先用吹气球吹去样品表面附着物，然后利用真空镀膜机进行镀金，增加其导电性，后放入样品室进行观察。低温液氮吸附实验利用美国康塔公司Autosorb 6B低温吸附仪完成，依据《岩石比表面积和孔径分布测定静氮吸附容量法》（SY/ T6154—1995）标准进行实验。样品粒度为40~60目，首先进行脱气处理，去除物理吸附物质，脱气温度为105 ℃，脱气时间8 h。实验吸附气体为纯度不低于99.99%的干燥氮气，分析浴温度为-195.850 ℃。高压压汞实验采用美国麦克公司AutoPore Ⅳ9500全自动压汞仪，依据《压汞法和气体吸附法测定固体材料孔径分布和孔隙度》（GB/ T 21650.1—2008）标准进行实验。

1.2 样品基本信息

表1为光学显微镜观测、腐殖组最大反射率（R o，max%）、显微组分及工业分析的测定结果。9组样品腐殖组反射率介于0.33%~0.41%之间，均值为0.365%，为褐煤。各煤矿间显微组分含量具有明显差异：腐殖组含量介于45.45%~82.45%之间，惰质组含量介于3.92%~52.33%之间，稳定组含量介于0.43%~2.83%之间。其中伊敏煤矿平均腐殖组含量低，为43.91%，平均惰质组含量最高，为45.37%；牙克石煤矿平均腐残殖组含量最高，为81.41%，平均惰质组含量最低，为7.31%。样品平均灰分产率为7.38%，其中牙克石矿样品为低灰分煤，其他6组样品为特低灰分煤。
表1 煤岩样品R O,max、显微组分及灰分测定结果

Table 1 Test results of R O,max, macerals and ash in coal samples

样品编号 煤矿 地质年代 层位 R O,max/% 煤类 显微组分/% 灰分/% 煤相指数
H L I MM Ad TPI GI GWI WI
YM-16-1 伊敏 早白垩世 伊敏组 0.33 褐煤 45.56 43.02 8.74 2.68 6.37 6.38 0.64 0.21 8.93
YM-16-3 伊敏 早白垩世 伊敏组 0.36 褐煤 39.15 52.33 7.36 1.16 6.46 9.89 0.53 0.12 12.59
BRXL-1-1 宝日希勒 早白垩世 伊敏组 0.34 褐煤 47.02 40.76 9.39 2.83 4.36 8.38 0.63 0.21 11.17
BRXL-3-1 宝日希勒 早白垩世 伊敏组 0.35 褐煤 48.6 41.86 8.44 1.1 2.89 7.00 0.55 0.12 11.82
ZNH-9-1 扎尼河 早白垩世 伊敏组 0.36 褐煤 46.4 43.23 8.55 1.82 5.91 7.62 0.59 0.10 11.82
ZNH-9-3 扎尼河 早白垩世 伊敏组 0.38 褐煤 53.07 38.04 8.41 0.48 8.85 5.37 0.73 0.12 10.33
YKS-25-3 牙克石 早白垩世 伊敏组 0.41 褐煤 81.07 3.92 12.42 2.59 11.45 2.15 2.06 0.35 4.82
YKS-25-5 牙克石 早白垩世 伊敏组 0.39 褐煤 80.72 10.32 8.53 0.43 9.15 5.32 2.69 0.10 6.31
YKS-25-6 牙克石 早白垩世 伊敏组 0.37 褐煤 82.45 7.68 7.67 2.2 10.98 4.48 3.20 0.19 5.66

注：H：腐殖组；L：惰质组；I：稳定组；MM：同生矿物；Ad：灰分；TPI：结构保存指数；GI：凝胶化指数；GWI：地下水流动指数；WI：森林指数

2 实验结果与讨论

2.1 扫描电镜（SEM）实验结果

利用扫描电镜电子成像技术可较好地观察煤表面的微观形态，有助于分析煤样内部孔隙结构。煤样经扫描电镜放大800~20 000倍，得到SEM图像如图1（a）—图1（h）所示。伊敏矿、扎尼河矿煤样低倍镜下全貌多见薄层状分布丝质体，丝质体呈交错或顺层排列［图1（a）］，纵断面呈纤维状，横断面可见筛网状结构［图1（b）］。丝质体中原生组织孔类型多样，包括胞腔孔［图1（c）］、胞间孔［图1（d）］、胞壁孔［图1（c）］及髓射线等。孔隙多为微米级。受植物组织细胞原生形态影响，孔隙通常仅延一个方向发育，彼此间连通较少，为一端封闭的半透气孔。牙克石煤矿样品YKS-25-3及YKS-25-5镜下可见腐殖组含量增多，丝质体、半丝质体数量较其他6组样品减少，与显微组分测定结果相符。样品中可见原生组织孔、屑间孔、铸膜孔及少量稀散状分布于腐殖组的气孔［图1（e）］。原生组织孔多发生形变，部分孔隙被高岭石等黏土矿物充填［图1（g），图1（h）］。
图1 海拉尔盆地煤岩样品典型SEM 图像

（a）YM-16-1样品全貌；（b）YM-16-1丝质体纵断面；（c）YM-16-1胞腔孔、胞璧孔；（d）ZNH-9-1胞腔孔；（e）YKS-25-3腐殖组内气孔；（f）YKS-25-1丝质体导管上的纹孔；（g）YKS-25-1高岭石填充胞腔孔；（h）YKS-25-3高岭石填充环带状气孔

Fig.1 Typical SEM images of coal samples in Hailar Basin

2.2 低温液氮吸附实验结果

具有不同孔隙形态和孔径分布的煤样，其低温液氮吸附回线呈不同特征，IUPAC将材料的吸附回线划分为典型的4类［18-19］（图2）。基于此分类方案，本文将研究区煤样低温液氮吸附回线划分为2种类型。
图2 国际理论（化学）与应用化学联合会（IUPAC）吸附回线孔隙类型模板[18-19]

Fig.2 IUPAC classification for adsorption curved pore types

伊敏、宝日希勒和扎尼河煤矿样品［图3（a）］在相对压力0~0.8处吸附—脱附曲线基本重合，即毛细凝聚与毛细蒸发时所需的相对压力P/P0相近，反映出相对压力段下对应的孔隙系统主要由一端封闭的不透气孔构成；相对压力0.8~1.0段存在微弱滞后环，形态近似H3型与H4型回线，表明孔隙以似片状颗粒组成的非刚性聚集的槽状孔、狭缝孔为主［20-21］，与扫描电镜下观察到的薄层状交错分布的丝质体及组织孔形态相符，同时煤样含有部分圆柱状孔，孔隙形貌特征整体较复杂。
图3 样品液氮吸附—脱附曲线

Fig.3 Liquid N2 adsorption-desorption curves of coal samples

牙克石煤矿样品［图3（c）］的吸附—脱附曲线与相对压力较低处基本平行，相对压力为 0. 5 处时脱附曲线出现急剧下降的拐点，与 IUPAC划分的 H2型回线基本一致，孔隙形态一般为口小肚大的“墨水瓶”或“细瓶颈”孔［22-24］。此类孔隙有利于煤层中甲烷的储集，但不利于流体在储层中的扩散流动［23-24］。

2.3 高压压汞实验结果

高压压汞实验可以有效表征煤储层孔隙的发育及连通情况。通过进汞、退汞曲线特征，将海拉尔盆地煤储层分为2类（图4）。
图4 样品压汞曲线

Fig.4 Mercury curves of coal samples

伊敏、宝日希勒和扎尼河煤矿样品压汞—退汞曲线无明显的分段特点，进汞量随压力升高逐渐增大，进汞曲线斜率变化不大，表明此类储层中，各级孔隙均有发育。但此类曲线退汞效率低，表明孔隙结构复杂。
牙克石—五九煤矿样品压汞—退汞曲线呈典型的2段式，进汞曲线显示在大孔至中孔阶段进汞缓慢，在孔径对应100~200 nm时进汞迅速，即初始阶段进汞曲线平缓，进汞量未随压力升高快速上升，这表明孔隙系统中对应的中孔、大孔并不发育，进汞量受喉道控制；当进汞压力突破喉道毛细管压力，进汞量随压力升高快速上升，表明微孔、过渡孔发育［25］。

3 分析与讨论

3.1 煤样的微细观孔隙结构特征

为研究海拉尔盆地低煤阶煤样的微细观孔隙结构特征，笔者分别选取低温液氮吸附实验与高压压汞实验所对应的最优结果孔径段进行联合分析，以低温液吸附法表征孔径<50 nm的孔隙，以经过压缩性修正的高压压汞法表征孔径>50 nm的孔隙，将二者所测数据在50 nm处进行拼接，获取不同孔径相对应的孔容及孔面积，绘制煤样孔径分布曲线（图5）。并对煤样微孔、过渡孔、中孔到大孔各孔径阶段分别计算孔容与孔面积。表2对9组煤样联合分析所得不同孔径段总孔容、总孔面积进行了统计，进而获得包括孔径分布范围、不同尺度孔径区间对孔容和总孔面积的贡献率等孔隙结构特征信息（图6）。高压压汞实验压缩性修正方法见文献［15］。
图5 煤样联合分析的不同孔径段总孔容及总孔面积分布

Fig.5 Distribution of different scale of pore volume and special surface area of coal samples

表2 煤样全孔径段孔隙结构特征

Table 2 Pore structure characteristics of full diameter section of coal samples

样品 联合分析孔容及孔面积 阶段孔容/（cm3/g） 阶段孔面积/（m2/g）
总孔容/（cm3/g） 总孔面积/（m2/g） 微孔 过渡孔 中孔 大孔 微孔 过渡孔 中孔 大孔
YM-16-1 0.250 5.070 0.003 0.024 0.099 0.124 1.881 1.856 1.176 0.157
YM-16-3 0.314 9.733 0.001 0.014 0.106 0.193 1.492 3.712 4.072 0.458
BRXL-1-1 0.409 4.413 0.003 0.013 0.064 0.328 2.272 1.277 0.684 0.180
BRXL-3-1 0.356 4.253 0.002 0.029 0.082 0.244 1.448 1.681 0.985 0.139
ZNH-9-1 0.231 4.669 0.004 0.019 0.075 0.133 2.044 1.629 0.833 0.162
ZNH-9-3 0.240 4.706 0.004 0.014 0.068 0.154 2.613 1.186 0.719 0.188
YKS-25-3 0.149 75.032 0.099 0.046 0.002 0.002 62.740 12.226 0.064 0.001
YKS-25-5 0.155 68.972 0.090 0.049 0.008 0.008 56.269 12.533 0.167 0.003
YKS-25-6 0.128 50.806 0.067 0.044 0.011 0.005 41.150 9.415 0.238 0.003

注：采用HODOT孔径划分方案[26]: 微孔（<10 nm）、过渡孔（10~100 nm）、中孔（100~1 000 nm）和大孔（>1 000 nm）

图6 煤样联合分析的不同孔径段总孔容及总孔面积累计频率分布

Fig.6 Accumulated histogram for distribution of different scale of pore volume and special surface area

由表2可知，不同煤矿的煤样在总孔容及总孔面积显现出明显差异。基于低温液氮实验、高压压汞实验以及煤基质压缩性修正获得的总孔容介于0.128~0.409 cm3/g之间。煤样孔容特征与煤中的孔径分布密切相关，各取样点的煤样孔隙尺寸分布存在明显差异［图5（a）］。伊敏、宝日希勒及扎泥河矿煤样总孔容介于0.128~0.409 cm3/g之间，煤样孔容主要分布在>1 000 nm的大孔，并在1 000 nm及6 000 nm左右出现谱峰，大孔占总孔容比例最高，介于49.60%~80.30%之间（平均为63.68%），中孔其次，占15.72%~39.54%（平均为28.76%）；牙克石矿煤样总孔容介于0.128 ~0.155 cm3/g之间，微孔占总孔容比例最高，达59.12%~61.28%（平均为60.07%），其次为过渡孔，占31.25~31.79%（平均为34.27%），煤样中孔径介于2~21 nm之间的微孔及过渡孔，其相对应的总孔容明显高于其他6组样品。由此可见，伊敏、宝日希勒及扎泥河煤矿煤样孔隙对孔体积的贡献主要来自孔径>1 000 nm的大孔，而牙克石煤矿煤样孔隙对孔体积的主要贡献来自孔径<10 nm的微孔。
9组煤样的总孔面积介于4.253~75.032 m2/g之间。其中，伊敏、宝日希勒及扎泥河煤矿煤样总孔面积介于4.253~9.733 m2/g之间（平均为5.474 m2/g）。由于微孔含量相对较少，总孔面积主要由微孔及过渡孔提供，平均占总孔面积的73.43%。牙克石矿煤样总孔面积介于50.806~75.032 m2/g之间（平均为64.937 m2/g）。由孔面积增量图中可见，孔径10 nm处对应的孔面积出现峰值［图5（b）］。微孔贡献绝大多数孔面积，平均占总孔面积的82.07%［图6（b）］。基于以上分析，笔者认为，研究区煤样中微孔及过渡孔提供了主要的孔隙孔面积，而中孔、大孔则提供主要的孔体积。伊敏、宝日希勒及扎泥河煤矿煤样孔隙类型以中孔、大孔为主，煤样具有低孔面积、高孔体积的特点；而牙克石煤矿煤样孔隙类型则以微孔和过渡孔为主，具有高孔面积、低孔体积的特点。

3.2 褐煤孔隙结构特征控制因素的探讨

3.2.1 有机显微组分对煤孔隙结构的影响

当前，对煤储层孔隙结构特征影响因素的研究主要基于煤的物质组成与变质程度，煤的物质组成包括有机质及矿物 ［27］。褐煤为低变质程度煤，煤的物质组成对孔隙结构影响显著［27］。
褐煤腐殖组及惰质组中的有机质孔是煤孔隙系统的主要组成部分。煤样腐殖组含量与孔隙总孔容呈负相关关系，与总孔面积呈正相关关系［图7（a）］；煤样惰质组含量与总孔容及总孔面积关系较腐殖组与二者间关系相反。这是由于惰质组中胞腔孔、胞壁孔是中孔、大孔的主要贡献者（图7（b）］，而腐殖组中胞间孔、气孔、纹孔孔径较小［27］。因此，随着腐殖组含量增加，总孔容降低、孔面积增加，显示腐殖组主体贡献微孔、过渡孔；随着惰质组含量增加，总孔容增加而总比表孔面积减小，反映惰质组含量的增加有利于中孔、大孔的发育，这与扫描电镜观查结果相符。
图7 基于联合分析的总孔容、孔面积与显微组分含量关系

Fig.7 Relation of maceral content and pore volume, specific surface area

3.2.2 灰分对煤孔隙结构的影响

灰分是反映煤中矿物含量的指标之一。煤中矿物质多以风力和水流搬运到泥炭沼泽。前人研究表明，覆水程度较深、水体流动性较强的沼泽，陆源碎屑通过水流搬运，使得矿物质含量常在成煤阶段后期升高，煤的孔隙结构随着矿物含量的增加逐渐复杂［27-28］。9组煤样灰分产率与总孔容呈负相关关系，与总孔面积间关系数据离散，相关性较弱［图8（a）］。进一步通过不同孔径段总孔容随灰分产率的变化趋势分析发现，不同孔径段孔容受灰分含量影响分化差异明显。中孔—过渡孔阶段总孔容随矿物质含量增加快速降低，但微孔—过渡孔阶段总孔容受灰分产率影响不明显［图8（b）］。这是由于在矿物质含量增加初期，随黏土及石英等矿物的增加，以微孔—过渡孔为主的铸模孔、晶间孔等矿物质孔增多；但随着矿物含量进一步增加，黏土矿物逐步充填于孔隙中，且优先填充于中孔—大孔，使得中孔—大孔总孔容呈降低趋势［27］。扫描电镜观察结果表明，牙克石煤矿煤样孔隙中多高岭石、蒙脱石等黏土矿物充填。矿物的填充使得孔隙形态、结构趋于复杂。
图8 灰分产率与孔隙参数关系

Fig.8 Relation of ash yield and pore structure parameters

3.2.3 成煤环境对褐煤孔隙结构的影响

对于低成熟度褐煤，成煤环境是影响煤显微组分及矿物构成的本质因素，其通过影响植物组成、水文地质特征及物源补给等条件，影响储层的孔隙结构特征，因此讨论成煤环境对于褐煤储层孔隙结构的影响十分必要。本文利用研究区煤样煤相特征，分析成煤环境对褐煤孔隙结构影响。
DIESSEL［29］于1986年提出的煤相概念。煤相以煤的显微组分作为识别标志，可利用结构保存指数（TPI）、凝胶化指数（GI）、地下水流动指数（GWI）、森林指数（WI），识别成煤期覆水条件、成煤植物聚集方式及森林覆盖程度［29-34］。KALAITZIDIS等［35］于2004年提出褐煤煤相参数TPI、GI、GWI计算方法。GWI反映原始泥炭沼泽环境，矿物含量计算参数仅利用共生矿物，为避免后生矿物影响，实验样品选定时尽量剔除［28］。煤相参数计算结果见表1。
TPI反映植物细胞结构保存程度、降解强度［29-32］。由图9（a）可知，9组煤样结构保存指数与总孔容呈正相关关系，与总孔面积呈负相关关系，即植物组织受降解程度越严重、植物组织保存程度越差，总孔容越小，孔面积越大。这是由于随着植物组织降解，植物组织中原有的中孔、大孔逐渐减少。GI与GWI分别反映泥炭沼泽覆水程度与地下水流动程度［29-30，36］。随沼泽水位增高，凝胶化程度增高，植物组织原有孔隙减少，煤中以变形组织孔及成岩作用产生的次生孔隙为主，故GI与总孔容呈负相关关系，与总孔面积呈正相关关系［图9（b）］；但部分覆水沼泽水体流动性强，陆源碎屑补给，煤中矿物含量增加，导致部分孔隙、裂隙发生填充，这使得GWI与总孔容、总孔面积间关系不明显［图9（c）］。WI反映沼泽植被覆盖程度及保存程度［28，33-34］，随着WI增高，沼泽内森林覆盖率升高，木本森林植物组织结构易于保存，故总孔容随WI指数增大而增大，总孔面积随WI指数升高而减少［图9（d）］。
图9 煤相指数与总孔容、总孔面积关系

Fig.9 Relation of coal facies indicators and pore voleum, specific surface area

前人研究表明，海拉尔盆地早白垩世晚期伊敏组沉积时期处于湖盆萎缩阶段，湖沼大面积淤浅，受盆地内各凹陷构造性差异影响，局部地区覆水程度较深［16］。由图10、图11可知伊敏、宝日希勒、扎泥河矿煤样成煤期为浅覆水的弱滞留环境或局部无覆水的氧化环境，成煤植物由开阔水域水流搬运至开阔水域沼泽中，受湖泊萎缩、积水减少等因素影响，成煤环境转变为局部无覆水或水流动较弱的弱滞留环境或氧化环境。此时木本植物中木质纤维在氧化性较强的条件下发生丝炭化作用，植物组织形态在成煤演化过程中得以较好保存，形成大量薄层状分布的丝质体、半丝质体。煤样具有组织孔丰富、中孔—大孔为主、孔隙形态以槽状孔或狭缝孔为主的孔隙结构特征。
图10 TPI-GI 煤相

Fig.10 Coal facies deciphered from TPI and GI

图11 WI-GWI 煤相（据ZHANG[33]，有修改）

Fig.11 Coal facies deciphered from WI and GWI（modified by ZHANG[33]）

牙克石煤矿煤层形成于湿地森林沼泽相（图10，图11）。此时，成煤植物处于还原环境，植物木质纤维在还原环境中历经凝胶化作用转化为腐殖组，凝胶化作用使得组织孔中的中孔、大孔发生变形，并减少。牙克石矿煤样腐殖组中多发育胞间孔、纹孔、屑间孔及少量气孔等较小的孔隙，是过渡孔的主要贡献者［27］。此外，由于陆源碎屑随水流补给，牙克石煤矿煤样平均灰分产率高于其他6组样品，煤中矿物质的增加，促使铸模孔、晶间孔等孔径<100 nm的微孔、过渡孔含量的增加［27］。矿物含量进一步增加，优先填充于大孔、中孔，使得中孔、大孔数量减少［27］。煤样呈低孔容、高总孔面积、形态以“墨水瓶孔”居多的孔隙结构特征。

4 结论

海拉尔盆地各断陷普遍含煤，煤层累计最厚达数百米，单层最厚达十余米，巨厚煤层孔隙结构纵向非均质性强，孔隙结构的精细化表征，有助于强化对褐煤煤储层储集性的认识，识别优质储层，并应用于巨厚煤层选层开发，为煤层气的勘探开发提供依据。
（1）研究区煤样孔容、孔面积随孔隙尺寸分布存在明显差异。伊敏、宝日希勒及扎泥河煤矿煤样孔隙对孔体积的贡献主要来自孔径>1 000 nm的大孔，微孔及过渡孔提供主要的吸附面积；牙克石煤矿煤样孔隙对孔体积的主要贡献来自孔径<10 nm的微孔，微孔贡献绝大多数孔面积，平均占总孔面积的82.07%。
（2）腐殖组主体贡献微孔、过渡孔；惰质组含量的增加有利于中孔、大孔的发育。灰分产率与总孔容呈负相关关系，与总孔面积间相关性较弱。中孔—过渡孔阶段总孔容随灰分含量增加快速降低，但微孔—过渡孔阶段总孔容受灰分产率影响不明显。
（3）煤样结构保存指数与总孔容呈正相关关系，与总孔面积呈负相关关系，即植物组织受降解程度越严重，总孔容越小，孔面积越大；木本植物组织结构易于保存，总孔容随凝胶化指数增大而减小，总孔面积变化规律相反；森林指数越高，木本植物覆盖率越高，总孔容越大，孔面积越小。部分覆水沼泽水体流动性强，陆源碎屑补给，煤中矿物含量增加，导致部分孔隙、裂隙发生填充，造成地下水流动指数与总孔容、总孔面积间关系不明显。
（4）成煤环境通过影响植物组成、水文地质特征及物源补给，影响储层孔隙结构特征。成煤环境为氧化环境，形成以组织孔丰富、中孔—大孔为主、孔隙形态以槽状孔或狭缝孔为主的孔隙结构。成煤期覆水程度较深，煤层凝胶化程度高，中孔—大孔植物原生组织孔减少；陆源碎屑随水流的补给使得矿物含量升高，中孔—大孔优先被矿物填充，煤样呈低孔容、高总孔面积、形态以“墨水瓶孔”居多的孔隙结构特征。

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