四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气地球化学特征及成因

谢增业; 杨春龙; 董才源; 戴鑫; 张璐; 国建英; 郭泽清; 李志生; 李谨; 齐雪宁

doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2020.01.005

天然气地球科学 >

2020 , Vol. 31 >Issue 4: 447 - 461

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2020.01.005

天然气地球化学

四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气地球化学特征及成因

谢增业 ^,¹^,² ,
杨春龙 ¹^,² ,
董才源 ¹^,² ,
戴鑫 ³ ,
张璐 ¹^,² ,
国建英 ¹^,² ,
郭泽清 ¹^,² ,
李志生 ¹^,² ,
李谨 ¹^,² ,
齐雪宁 ¹^,²

展开

^1. 中国石油勘探开发研究院，北京 100083
^2. 中国石油天然气集团有限公司天然气成藏与开发重点实验室，河北廊坊 065007
^3. 中国石油西南油气田公司勘探开发研究院，四川成都 610041

谢增业(1965-)，男，广东大埔人，高级工程师，博士，主要从事油气地球化学和油气成藏综合研究.E-mail：xiezengye69@petrochina.com.cn.

收稿日期: 2019-08-04

修回日期: 2020-01-24

网络出版日期: 2020-04-26

收起

Geochemical characteristics and genesis of Middle Devonian and Middle Permian natural gas in Sichuan Basin, China

Zeng-ye XIE ^,¹^,² ,
Chun-long YANG ¹^,² ,
Cai-yuan DONG ¹^,² ,
Xin DAI ³ ,
Lu ZHANG ¹^,² ,
Jian-ying GUO ¹^,² ,
Ze-qing GUO ¹^,² ,
Zhi-sheng LI ¹^,² ,
Jin LI ¹^,² ,
Xue-ning QI ¹^,²

Expand

^1. Research Institute of Petroleum Exploration & Development, Beijing 100083, China
^2. Key Laboratory of Gas Reservoir Formation and Development, CNPC, Langfang 065007, China
^3. Exploration and Development Research Institute, PetroChina Southwest Oil & Gasfield Company, Chengdu 610041, China

Received date: 2019-08-04

Revised date: 2020-01-24

Online published: 2020-04-26

Supported by

The China National Science and Technology Major Project(2016ZX05007-003)

The Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDA14010403)

The China National Petroleum Corporation Science and Technology Project(2016B-0602)

Fold

本文亮点

中泥盆统和中二叠统是近年四川盆地天然气勘探获得重大突破的领域，但其天然气来源尚不明确，影响下一步勘探部署决策。开展了中泥盆统和中二叠统天然气地球化学、储层沥青及烃源岩生物标志物等特征的综合研究。结果表明：①中泥盆统和中二叠统天然气均属于二次裂解的干气，甲烷含量>86%，含少量乙烷、丙烷等烃类气体及少量的氮气、二氧化碳、硫化氢等非烃气体，不同区域的天然气成熟度存在差别;②天然气的δ¹³C₁值为-35.7‰~-27.3‰、δ¹³C₂值为-38.7‰~-26.6‰、δ¹³C₃值为-37‰~-26.5‰、 $δ 2 H C H 4$ 值为-141‰~-125‰、 $δ 2 H C 2 H 6$ 值为 -164‰~-112‰，为腐泥型气和以腐泥型为主的混合型气;③不同区域天然气δ¹³C₁值、δ¹³C₂值和 $δ 2 H C H 4$ 值的差异，与其来源于不同时代烃源岩贡献比例大小有关。川西北地区双鱼石构造中泥盆统和中二叠统、川西南部地区中二叠统、川中古隆起中二叠统天然气主要源于寒武系筇竹寺组和中下二叠统烃源岩，川西南部中上二叠统火山岩天然气主要源于筇竹寺组烃源岩，川西北地区河湾场构造、川东地区和川南地区中二叠统天然气主要源于志留系龙马溪组烃源岩。研究成果对四川盆地中泥盆统和中二叠统下步天然气勘探部署决策具有重要的指导意义。

本文引用格式

谢增业 , 杨春龙 , 董才源 , 戴鑫 , 张璐 , 国建英 , 郭泽清 , 李志生 , 李谨 , 齐雪宁 . 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气地球化学特征及成因[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(4) : 447 -461 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2020.01.005

Highlights

Major breakthroughs have been made for natural gas exploration of Middle Devonian and Middle Permian formations in Sichuan Basin in recent years, but its natural gas source is still not clear, affecting the next exploration deployment decision. A comprehensive study is conducted on the geochemical characteristics of Middle Devonian and Middle Permian natural gas, the biomarkers of reservoir bitumen and source rocks. The results show that these natural gases are secondary cracking dry gas, including more than 86% of methane content, a small amount of ethane, propane and non-hydrocarbon gas such as nitrogen, carbon dioxide and hydrogen sulfide. The natural gas maturity varies slightly in different regions. The values of natural gas δ¹³C₁=-35.7‰ to -27.3‰, δ¹³C₂=-38.7‰ to -26.6‰, δ¹³C₃=-37‰ to -26.5‰, and $δ 2 H C H 4$ =-141‰ to -138‰, $δ 2 H C 2 H 6$ =-164‰ to -112‰, indicate the genetic type of natural gas is the sapropelic type and the mixture type dominated by sapropelic type. The difference of natural gas values of δ¹³C₁, δ¹³C₂ and $δ 2 H C H 4$ in different regions is related to the contribution ratio of source rocks from different ages. The gases of Middle Devonian and Middle Permian of Shuangyushi Structure in Northwest Sichuan, Middle Permian of Southwest Sichuan and Middle Permian of Paleo-uplift in Central Sichuan are mainly derived from Cambrian Qiongzhusi Formation and Middle-Lower Permian source rocks. Middle-Upper Permian natural gases of volcanic reservoir in Southwest Sichuan is mainly from Qiongzhusi source rock. Middle Permian natural gases of Hewanchang structure in Northwest Sichuan, Eastern and Southern Sichuan are mainly derived from Silurian Longmaxi source rock. The research results have important guiding significance for developing exploration and deployment solutions for natural gas of Middle Devonian and Middle Permian formation in Sichuan Basin.

0 引言

四川盆地纵向上自震旦系—侏罗系具有20多个产层^[1]，其中中泥盆统和中二叠统在四川盆地海相碳酸盐岩天然气中占据重要的地位。中二叠统的勘探始于20世纪50年代，早期勘探主要以川南地区的灰岩裂缝型和缝洞型气藏为主^[2]，已发现气田规模以中小型为主，长时间未获大的突破。1991年，川西南部地区周公1井钻揭栖霞组白云岩储层开启了中二叠统灰岩、白云岩气藏并举的勘探历程。2014年在川西北地区双鱼石构造双探1井栖霞组白云岩和川中地区南充构造南充1井茅口组白云岩储层分别获得日产气87.6×10⁴m³和44.7×10⁴m³的重大突破，揭开了大规模勘探的序幕。2016年以来，双探3井、双鱼001-1井、双探8井等一批钻井相继在栖霞组白云岩储层获得高产工业气流。双探3井在中泥盆统观雾山组白云岩储层获日产11.6×10⁴m³的工业气流，开启了盆地内中泥盆统天然气勘探的序幕^[3]；川西北地区龙探1井、川东北地区五探1井茅口组岩溶缝洞型灰岩储层分别获得日产105.7×10⁴m³和82.2×10⁴m³的气流；川西南简阳地区永探1井在中上二叠统玄武岩火山角砾熔岩储层获日产22.5×10⁴m³气流^[4,5]。这些重大突破展示出四川盆地中泥盆统和中二叠统良好的勘探前景，但在勘探生产中仍然存在主力源岩难以确定的问题，如前人对川西北地区中泥盆统露头的油砂和沥青来源的研究，主要有3种不同观点：一是来源于下寒武统烃源岩^[6,7,8]；二是来源于下寒武统和下志留统烃源岩^[9,10]；三是源于下寒武统筇竹寺组和下二叠统烃源岩，并以筇竹寺组为主^[11]。四川盆地中二叠统天然气来源也存在多种观点：包括下二叠统为主力烃源岩^{[12,13,14,15,16]}；以中二叠统烃源岩为主，混有少量下寒武统、下志留统的贡献^[17]；源于下寒武统和上古生界烃源岩^[6]；源于下寒武统、下二叠统和下志留统烃源岩^[18]等。针对前期天然气来源认识的多样性和明确新获气井气源的必要性，笔者开展了中泥盆统和中二叠统天然气地球化学、储层沥青及烃源岩生物标志物等特征的综合研究，明确不同地区的主力烃源岩，以期对下步天然气勘探部署决策提供指导。

1 油气成藏地质条件

四川盆地海相碳酸盐岩从新元古界震旦系至中生界中三叠统广泛分布，自南华纪至今，经历了多幕次构造运动^[1]，这些构造运动导致了沉积演化过程的多旋回性，对盆地沉积、成岩及油气成藏产生了深远的影响，使中泥盆统、中二叠统具备多源供烃、多组合成藏的特点。截至2018年底已探明中二叠统气田64个，探明天然气地质储量922×10⁸m³，主要分布在川南和川东地区（图1），而近期的勘探突破主要分布在川西北、川中、川西南和川东北地区。下寒武统、中二叠统烃源层系在全盆地广覆式分布，下志留统烃源岩主要分布在川南和川东地区。下寒武统筇竹寺组烃源岩厚度为20~300 m[图2（a）]，干酪根碳同位素（δ¹³C_干酪根）值为-36.4‰~-30‰，平均为-32.8‰，有机质类型为腐泥型，现今处于过成熟阶段，总体趋势是乐山—资阳—遂宁—南充—广安—内江一带R _O值小于4%，其余区域R _O值大于4%；受乐山—龙女寺古隆起影响，古隆起核部下志留统已被剥蚀，川南、川东地区龙马溪组烃源岩厚度为50~500 m[图2（b）]，δ¹³C_干酪根值为-30.7‰~-29.9‰，平均为-30.2‰，为腐泥型，目前处于过成熟阶段，总体趋势是川东南部R _O值介于2%~3%之间，川东北部R _O值介于3%~4%之间；下二叠统梁山组属陆源残积相沉积，盆地内暗色泥质岩一般厚2~10 m，δ¹³C_干酪根值为-26.7‰~-23.6‰；中二叠统烃源岩包括栖霞组、茅口组灰黑色泥灰岩，在盆地内广泛分布，厚度分别为10~40 m[图2（c）]和40~180 m[图2（d）]，δ¹³C_干酪根值分别为-30.7‰~-28.3‰（平均为-29.5‰）和-32.8‰~-28.5‰（平均为-30.9‰），为腐泥型和腐殖—腐泥型，总体演化趋势是川南—川东—川东北地区R _O值介于2%~2.6%之间，川西—川西北地区R _O值介于2.6%~3.1%之间，但川西北地区露头剖面的中下二叠统烃源岩R _O值介于0.5%~1.0%之间。中泥盆统和中二叠统海相碳酸盐岩储集层具有以相控型白云岩储集层为主的特点^[2]，观雾山组则主要发育在台地边缘礁滩相，中二叠统栖霞组优势储层发育相带主要为台缘滩、台内滩，为后期叠加多期岩溶及构造作用进一步改造^[2,17,19]；此外，在中二叠统茅口组岩溶斜坡和岩溶高地区域还发育灰岩岩溶缝洞储集层。中泥盆统和中二叠统发育断裂及不整合面等输导体系，如川中、川西地区发育众多沟通深部寒武系烃源岩的大型断裂^[3]，川西北部分地区及川东、川南等志留系尖灭线以内地区发育沟通志留系与中二叠统断裂^[3,20]，川中志留系尖灭线附近的不整合面等。四川盆地上二叠统龙潭组/吴家坪组泥岩是一套超压层，厚度为40~200 m，在川中地区最厚可达200 m，是下伏中二叠统气藏的直接盖层；中下三叠统嘉陵江组—雷口坡组膏盐岩全盆地分布，厚度为100~400 m^[21]，是重要的区域性盖层。总之，多烃源供烃、多类型储集、泥岩超压与膏盐岩联合封盖使得在中泥盆统和中二叠统形成多套有效的储盖组合，具备形成天然气富集的有利条件。

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图 1 四川盆地中泥盆统和中二叠统气田与重点气井分布

Fig.1 Distribution of Middle Devonian and Middle Permian gas fields and key gas wells in Sichuan Basin

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图2 四川盆地中泥盆统和中二叠统气藏主要相关烃源岩厚度分布

Fig.2 The thickness distribution of main related source rocks for Middle Devonian and Middle Permian gas reservoirs in Sichuan Basin

2 样品与实验方法

文中所涉及的样品分析数据除了文献标注的外均为作者分析所得。对所采集的高压天然气样品进行了天然气组成、天然气碳同位素、天然气氢同位素、天然气轻烃组成检测，这些分析实验均在中国石油天然气集团有限公司天然气成藏与开发重点实验室完成，天然气组成及天然气轻烃组成分析仪器均为Agilent 7890A气相色谱仪；天然气碳同位素检测仪器为Finnigan Delta^PLUS XL GC/C/IRMS，天然气中痕量乙烷的碳同位素、天然气轻烃组成分析均采用了液氮冷冻富集的方法；氢同位素检测仪器为Finnigan Mat 253。

采集的烃源岩样品进行了总有机碳（TOC）含量测定、干酪根碳同位素（δ¹³C）测定、氯仿沥青“A”饱和烃色谱—质谱、芳烃色谱—质谱检测、微量元素分析等。总有机碳（TOC）含量测定在中国石油天然气集团有限公司天然气成藏与开发重点实验室完成，所用设备为碳测定仪IR-212；δ¹³C测定所用设备为Finnigan Mat 252；烃源岩与沥青饱和烃色谱质谱、芳烃色谱质谱均在中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室和重质油国家重点实验室完成，所用设备为Agilent 7890-5975C气相色谱质谱联用仪。

3 天然气地球化学特征及成因

3.1　天然气组成

中泥盆统天然气采自川西北地区双鱼石构造双探3井和双探7井中泥盆统观雾山组，其天然气组成以甲烷（CH₄含量91.96%~96.96%)为主（表1），含少量乙烷（C₂H₆含量0.13%~0.23%）和痕量丙烷（C₃H₈含量0.01%），干燥系数（C₁/C_1-5）为0.997 5~0.998 5，为典型的干气；此外，CO₂、N₂、He、H₂和H₂S等非烃气体含量分别为2.12%~6.36%、0.61%~0.98%、0.02%~0.04%、0.05%~0.27%和0~0.27%。

表1 四川盆地中泥盆统、中二叠统天然气组分及碳氢同位素数据(续表)

Table 1 The gas components and carbon-hydrogen isotopic compositions of Middle Devonian and Middle Permian natural gas in Sichuan Basin（Continue）

地区	井号	深度/m	层位	主要组分/%								H₂S/(g/m³)	干燥系数	δ¹³C/‰(VPDB)			δ²H/‰(VSMOW)		资料来源
地区	井号	深度/m	层位	CH₄	C₂H₆	C₃H₈	CO₂	N₂	He	H₂	H₂S	H₂S/(g/m³)	干燥系数	CH₄	C₂H₆	C₃H₈	CH₄	C₂H₆	资料来源
川西北	河2	3 348	茅口组	97.08	0.65	0.06	0.36	1.7	0.04	0.01	0.05	0.75	0.992 3	-35.7	-33.4	-29.1	-136		本文
	龙探1	5 879	栖霞组	96.22	0.15	0.01	1.69	1.02	0.02	0.01	0.88	8.89	0.998 4	-28.8	-27.3	-31.8	-141
	龙004⁃X1	6 161	茅口组	98.10	0.14	0.01	0.48	0.72	0.02	0.01	0.54	13.88	0.998 5	-27.3	-28.2	-31.4	-135
	矿1	4 210	茅口组	94.58	0.18	0.01	3.48	0.53	0.03	1.19	0	未测	0.997 1	-31.0	-30.9	-27.7	-132	-112
	双探2	5 382	栖霞组—茅口组	86.89	0.51	0.08	11.49	0.56	0.02	0.01	0.36	6.57	0.997 1	-31.8	-26.6		-132
	双探1	7 212	栖霞组	97.06	0.11	0.01	1.82	0.87	0.02	0.12	0	4.85	0.997 8	-30.1	-27.4		-139
	双探1	6 853	茅口组	97.24	0.14	0.01	2.35	0.26	0.01	0	0.02	0.31	0.998 5	-29.7	-29.9	-32	-137
	双探3	7 443	栖霞组	95.6	0.10	0.01	1.87	0.88	0.02	0	0.08	5.67	0.998 9	-30	-27.9		-138		文献[11]
	双探7	7 631	栖霞组	97.24	0.10	0.01	1.38	0.94	0.02	0.05	0.27	5.90	0.998 9	-30.2	-28.1	-29.5	-134		文献[11]
	双探8	7 312	栖霞组	95.97	0.10	0.01	0.91	2.33	0.02	0	0.67	5.85	0.998 9	-29.8	-27.8	-30.2	-139		本文
	双探12	7 064	栖霞组	96.36	0.11	0.01	1.75	0.71	0.02	0.04	1.01	10.62	0.998 8	-30.1	-27.2	-30.1	-134
	双鱼001⁃1	7 173	栖霞组	97.10	0.11	0.01	1.56	0.83	0.02	0.01	0.38	未测	0.998 8	-29.8	-28		-135
	龙岗70	7 291	茅口组	92.49	0.07	0.01	6.15	0.28	0.02	0.10	0.90	12.84	0.999 3	-29.5	-27.9		-136
	双探3	7 569	观雾山组	96.96	0.23	0.01	2.12	0.61	0.02	0.05	0	0.01	0.997 5	-32.3	-28.4		-139		文献[11]
	双探7	7 716	观雾山组	91.96	0.13	0.01	6.36	0.98	0.04	0.27	0.27	2.51	0.998 5	-30.7	-28.6		-136		本文
川西南	大深1	5 262	茅口组	97.15	0.18	0.01	0.94	1.67	0.03	0	0	未测	0.998 0	-32.2	-29.9		-135		本文
	大深001⁃X1	5 200	栖霞组—茅口组	97.67	0.17	0.01	1.02	1.09	0.03	0	0	未测	0.998 2	-32.4	-29.6		-135
	大深001⁃X4	5 106	茅口组	96.55	0.16	0.01	1.15	1.59	0.03	0.03	0.03	未测	0.998 2	-31	-29.8		-136
	永探1	5 628	玄武岩组	99.08	0.36	0.04	0.05	0.46	0.01	0	0	0.000 61	0.996 0	-32.3	-34.3		-135	-120
川中	高石18	4 278	栖霞组	94.47	0.16	0.01	2.77	0.28	0.02	0.16	2.14	32.47	0.998 2	-31.7	-33.7	-29.3	-128		本文
	高石19	4 019	栖霞组	94.07	0.51	0.07	2.67	0.45	0.02	0.08	2.12	30.11	0.993 9	-33.4	-36.3	-33.4	-137
	磨溪31⁃X1	4 460	栖霞组	95.5	0.07	0.01	2.08	0.40	0.02	0.11	1.67	25.36	0.999 2	-31.1	-30.5		-127
	磨溪42	4 651	栖霞组	95.51	0.10	0.01	2.64	0.48	0.01	0.26	1.72	26.11	0.998 9	-32.4	-31.9	-32.8	-131
	磨溪103	4 637	栖霞组	92.33	0.15	0.01	4.38	0.35	0.01	0.18	2.60	39.52	0.998 3	-32.9	-32.9	-33.2	-131
	磨溪39	4 410	茅口组	95.13	0.16	0.01	3.24	0.33	0.03	0.1	1.00	15.20	0.998 2	-32.2	-33.1		-131
	南充1	5 045	茅口组	96.57	0.13	0.01	2.35	0.24	0.02	0.15	1.71	25.94	0.998 6	-30.9	-31.1	-30.3	-133
	南充3	6 010	茅口组	95.4	0.16	0.01	4.93	0.13	0.02	0.05	1.55	23.35	0.998 2	-30.3	-30.3	-31.4	-125
	南充7	4 433	茅口组	94.89	0.14	0.01	3.05	0.53	0.02	0.02	0.89	13.53	0.998 5	-31.6			-135
川东	卧127	4 251	栖霞组	95.79	0.21	0.02	2.77	0.26	0.01	0.95	0	未测	0.997 6	-32.9	-35		-132		本文
川东	卧91	3 843	茅口组	98.85	0.63	0.03	0.16	0.28	0.02	0	0.02	未测	0.993 4	-33.2	-32.6	-27.0	-125		本文
川东	新3	4 049	茅口组	98.47	0.5	0.08	0.31	0.56	0.02	0.03	0.01	0.095	0.993 9	-32	-36.8	-35.0	-136		本文
	卧67	3 275	茅口组	96.25	0.29	0.03	2.88	0.25	0.01	0.01	0.25	3.35	0.996 5	-32	-32.5	-26.5	-125
	卧83	3 273	茅口组	97.30	0.33	0.03	2.11	0.21	0.01	0	0	未测	0.996 8	-32.9	-33.8	-26.8	-127
	卧92	4 050	茅口组	97.41	0.44	0.04	1.53	0.55	0.03	0	0	未测	0.995 1	-33.5	-36.6	-33.0
	卧93	3 442	茅口组	95.04	0.26	0.02	3.88	0.29	0.01	0	0.35	未测	0.997 1	-32.5	-34.6	-28.5
	双17	4 110	茅口组	98.36	0.29	0.02	0.77	0.54	0.02	0	0.01	未测	0.997 0	-32	-34.3	-29.6	-132	-127
	池4	3 269	茅口组	97.66	0.21	0.01	1.7	0.28	0.02	0.02	0.02	未测	0.997 6	-31.5	-36.2		-128
	双11	4 088	茅口组	98.35	0.31	0.03	0.79	0.24	0.01	0.01	0.22	3.39	0.996 3	-31.7	-33.4	-27.1	-126
	五探1	4 830	茅口组	97.2	0.33	0.01	1.13	0.7	0.03	0	0.6	4.36	0.996 4	-31.9	-36.1	-36.4	-126
川南	昌1	2 274	茅口组	96.81	0.62	0.11	1.74	0.44	0.02	0.01	0.36	未测	0.992 5	-33.2	-35.3	-34.1	-137	-151	本文
	昌8	2 752	茅口组	98.48	0.76	0.20	0	0.53	0.03	0.01	0	未测	0.990 3	-35.3	-37.7	-36	-141	-156
	家19	2 372	茅口组	96.20	0.67	0.16	2.47	0.45	0.02	0.04	0	未测	0.991 4	-35	-38.7	-37	-141	-156
	分5	2 783	茅口组	97.29	0.66	0.10	1.25	0.38	0.03	0	0.30	未测	0.992 2	-33.7	-36.5	-33.1	-137	-164
	中7	2 481	茅口组	97.33	0.94	0.20	0.73	0.49	0.03	0.01	0.25	未测	0.985 1	-32.6	-36.9	-33.5	-136
	包003-1	3 295	茅口组	96.49	0.91	0.25	1.76	0.48	0.02	0.02	0	未测	0.987 5	-33.1	-36.1	-32.8	-136	-139
	包31	3 323	茅口组	97.08	0.67	0.13	1.74	0.31	0.02	0.05	0	未测	0.991 8	-33.3	-35.4	-31.4	-134	-147
	包41	3 400	茅口组	97.25	0.84	0.11	1.45	0.29	0.02	0.03	0	未测	0.990 3	-33.5	-35.9	-32.2	-138	-146
	包42	3 257	茅口组	96.22	0.63	0.14	2.64	0.31	0.02	0.04	0	未测	0.992 0	-33.8	-36	-32.4	-138	-148
	包46	3 149	茅口组	97.19	0.65	0.11	1.66	0.32	0.02	0.07	0	未测	0.990 5	-34.3	-36	-32.2	-138	-150
	白002-1	3 470	茅口组	97.13	0.89	0.17	1.27	0.41	0.03	0.01	0	未测	0.988 3	-31.8	-35.8	-31.2	-136	-146
	寺12	2 962	茅口组	97.67	0.85	0.19	0.72	0.47	0.03	0	0.01	0.12	0.988 8	-32	-36.7	-32.8	-133	-156
	自2	2 202	栖霞组—茅口组	97.04	0.5	0.07	1.59	0.76	0.02	0.01	0.02	0.3	0.994 2	-34.7	-35	-33.2	-136
	牟8	2 501	茅口组	97.42	0.87	0.12	0.93	0.6	0.03	0	0.01	0.13	0.989 6	-34.3	-32.7	-29.3	-141	-140
	牟9	2 490	茅口组	97.08	0.94	0.13	1.29	0.49	0.03	0.01	0.01	0.13	0.988 9	-33.8	-32.2	-29.5	-140	-142
	牟11	2 745	茅口组	97.21	0.90	0.13	1.18	0.52	0.03	0	0.01	0.08	0.989 3	-34.9	-32	-29.6	-139	-132
	付5	2 210	茅口组	97.58	0.76	0.09	0.89	0.65	0.04	0	0.03	0.39	0.991 4	-33.6	-33.4	-30.9	-138	-155
	付31	2 457	茅口组	97.61	0.77	0.08	0.9	0.6	0.04	0.01	0.02	0.34	0.991 3	-33.8	-34.5	-30.7	-138	-154

注：δ¹³C₂值、δ¹³C₃值是通过富集方法测得的，δ¹³C₃值供参考； $δ 2 H C 2 H 6$ 值供参考；表中空白处为没有检测到数据

中二叠统天然气在全盆地分布，天然气组成均以CH₄（86.89%~99.08%）为主（表1），C₁/C_1-5>0.985，属于原油二次裂解气^[22][图3（a）]。烃类气体组分归一化后，CH₄含量均大于98.5%；重烃气体（C₂ ⁺）含量为0.07%~1.25%，其中，川南地区的相对较高，以大于0.8%为主，其次是川东地区的为0.22%~0.66%，川西北、川西南、川中地区的主要以小于0.2%为主[图3（b）]。不同地区天然气C₂ ⁺含量细微差异主要与这些天然气相关烃源岩的热演化程度有关，烃源岩热演化程度高的区域，源于该烃源岩的液态烃及C₂ ⁺裂解程度高，导致C₂ ⁺含量低，如根据中国石油第四次资源评价结果(中国石油西南油气田分公司. 中国石油第四次油气资源评价.内部报告，2016.) ：筇竹寺组烃源岩，川北、川东、川东南地区R _O>4.0%，其他地区R _O<4.0%；龙马溪组烃源岩，川东北、川北地区R _O>3.0%，川南地区R _O值主要为2.2%~3.0%；中二叠统烃源岩，川西、川北地区R _O>2.7%，川南、川东地区R _O值主要为1.9%~2.6%。值得注意的是，川西北地区河2井、双探2井、川中高石19井天然气的C₂ ⁺含量分别高于同地区其他天然气的，与这些天然气有龙马溪组烃源岩的贡献有关。

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图3 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气组分及成因判识

（a）干酪根降解气与原油裂解气判识图（图版据文献[22]）；(b)甲烷与重烃气体含量关系图；(c)CO₂与N₂含量关系图；(d)硫化氢含量与深度关系图

Fig.3 Gas components and genetic identification of Middle Devonian and Middle Permian natural gas in Sichuan Basin

中二叠统天然气中非烃组分含量总体较低。N₂含量主要为0.13%~1.70%，仅双探8井栖霞组为2.33%。CO₂含量主要为0.05%~4.93%[图3（c）]，川西北地区双探2井、龙岗70井天然气CO₂含量分别为11.49%和6.15%，这可能是测试过程中酸化作业导致的假象，类似的问题在高石1井灯影组天然气中也曾出现过，随取样时间距离酸化作业时间延长，CO₂含量有明显降低的趋势^[23]。

H₂S含量为0.01~39.52 g/m³，总体以微—中低含量为主，其中，高值区分布在川中地区，为15.2~39.52 g/m³；川南地区的最低，低于0.5 g/m³；川西北地区以4.85~13.88 g/m³为主，少量低于1.00 g/m³；川东地区以低于5 g/m³为主。气藏中H₂S的形成主要是储层中含硫物质与烃类的反应^[24,25,26]，其他条件相似时，储层温度越高越有利于H₂S的形成，反映在埋深方面，H₂S含量有随不同地区气藏埋深增大而增高的趋势[图3（d）]。

3.2　天然气碳同位素组成

中泥盆统天然气甲烷碳同位素（δ¹³C₁）值为-32.3‰~-30.7‰，乙烷碳同位素（δ¹³C₂）值为-28.6‰~-28.4‰，δ¹³C₁和δ¹³C₂呈正碳同位素序列（δ¹³C₁<δ¹³C₂）分布。

中二叠统天然气δ¹³C₁值为-35.7‰~-27.3‰，δ¹³C₂值为-38.7‰~-26.6‰，丙烷碳同位素（δ¹³C₃）值为-37‰~-26.5‰（表1）。不同区域天然气δ¹³C值有较大差异：①川南、川东地区天然气δ¹³C₁值和δ¹³C₂值相对较低，δ¹³C₁值为-35.3‰~-31.5‰，δ¹³C₂值为-38.7‰~-32‰，且多数样品δ¹³C₁值和δ¹³C₂值已发生倒转（δ¹³C₁>δ¹³C₂）；②川西北、川西南地区除河湾场构造河2井δ¹³C₁值（-35.7‰）和δ¹³C₂值（-33.4‰）、永探1井δ¹³C₂值（-34.3‰）明显偏低外，其他天然气δ¹³C₁值和δ¹³C₂值相对较高，δ¹³C₁值和δ¹³C₂值分别介于-32.4‰~-27.3‰和-31.3‰~-26.6‰之间，且主要呈现出δ¹³C₁<δ¹³C₂特征；③川中地区天然气δ¹³C₁和δ¹³C₂变化大，有与川南、川东地区相似的，也有与川西北、川西南相似的[图4（a）]。天然气δ¹³C值的这种区域性分布特征主要与热演化程度有关，随天然气湿度（C₂ ⁺/C_1-5）减小，δ¹³C₁值与δ¹³C₂值均有增高的趋势[图4(b),图4（c）]。

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图4 四川盆地天然气碳同位素及其与相关因素关系

（a） δ¹³C₁－δ¹³C₂关系图；（b）δ¹³C₁－C₂ ⁺/C_1-5关系图；（c）δ¹³C₂－C₂ ⁺/C_1-5关系图；（d）△¹³C_2-1—δ¹³C₂关系图

Fig.4 Carbon isotopes and their relationship with related factors of natural gas in Sichuan Basin

从四川盆地不同层系天然气δ¹³C₂—Δ¹³C_2-1的关系图[图4（d）]可见，川南、川东地区中二叠统天然气与主要源于龙马溪组烃源岩的川东地区石炭系天然气^[27,28]具有相似的δ¹³C值特征，δ¹³C₂<-32‰，Δ¹³C_2-1值主要为-4.7‰~2.9‰；川西北地区河2井、川中地区高石19井也具此特征，表明它们的母源生源及演化程度具有一定相似性。川中地区中二叠统天然气来源比较复杂，除高石19井天然气与川东石炭系天然气相似，主要源于龙马溪组烃源岩外^[18]，高石18井、磨溪39井、磨溪42井和磨溪103井天然气与主要源于筇竹寺组烃源岩的高磨地区龙王庙组天然气^[23,29]特征相似；南充1井、南充3井和磨溪31X1井天然气δ¹³C₁值和δ¹³C₂值均比龙王庙组天然气的略高，揭示其来源不完全一致。川西北、川西南地区天然气的δ¹³C₂值则明显偏高（-30.9‰~-26.6‰），但低于主要源于上二叠统烃源岩的元坝^[30,31]、龙岗^[32,33]长兴组—飞仙关组天然气，呈现出混合型气特征[图4（d）]；永探1井玄武岩组天然气与高磨地区龙王庙组天然气相似。

川西北地区中泥盆统、中二叠统天然气Δ¹³C_2-1值除双探1井茅口组和龙004-X1井茅口组分别为-0.2‰和-0.9‰外，其他的Δ¹³C_2-1值主要介于0.1‰~2.3‰之间，具有与元坝、龙岗天然气更为相似的δ¹³C₁值、δ¹³C₂值特征，但上二叠统烃源岩对中泥盆统和中二叠统气藏的贡献不大，这主要是此类上生下储的油气成藏只有通过断层的源—储侧向对接才能实现，上二叠统烃源岩生成的油气要充注到中泥盆统储层中的可能性小，因此可以排除上二叠统烃源岩的贡献。受龙马溪组烃源岩分布的限制，川西北地区除河湾场等局部区域有龙马溪组烃源岩的贡献外，缺失龙马溪组烃源岩的广大区域也可以排除该烃源岩的贡献；在可能供烃的筇竹寺组、梁山组和栖霞组—茅口组烃源岩中，有3种可能的供烃组合：①完全由筇竹寺组烃源岩单期次供烃。此情形在过成熟阶段可形成δ¹³C₁<δ¹³C₂的现象，但筇竹寺组页岩（腐泥型）干酪根δ¹³C值低（-36.4‰~-30‰），且川西北地区中泥盆统、中二叠统天然气的δ¹³C₁值、δ¹³C₂值与主要源于筇竹寺组烃源岩的天然气有较大差别，因此由筇竹寺组单一来源的几率不大。②完全由中下二叠统烃源岩供烃。中二叠统栖霞组—茅口组泥灰岩（腐泥型、腐殖腐泥型）干酪根δ¹³C值分别为-30.7‰~-28.3‰和-32.8‰~-28.5‰，下二叠统梁山组泥岩干酪根δ¹³C值为-26.7‰~-23.6‰，从碳同位素分馏角度似乎可以解释中二叠统天然气的特征，但从地质角度难以解释与中二叠统天然气具有相似δ¹³C值特征的中泥盆统天然气，因此完全由中下二叠统来源的几率也不大。③筇竹寺组与中下二叠统烃源岩共同供烃。由川西北地区烃源岩的生烃演化史可知，筇竹寺组和中下二叠统烃源岩生油高峰期分别是晚二叠世—中三叠世和晚三叠世—早侏罗世，生气高峰期分别是晚三叠世—早白垩世和中侏罗世—早白垩世。不同类型烃源岩在不同阶段生成的液态烃进一步裂解形成的天然气或直接源于烃源岩干酪根降解的天然气混合可以形成δ¹³C₁与δ¹³C₂相关性差、Δ¹³C_2-1>0的现象。LI等^[34]和魏国齐等^[35]从多种参数论证了川西北地区双探3井中泥盆统天然气源于筇竹寺组和栖霞组—茅口组烃源岩。

3.3　天然气氢同位素组成

天然气δ²H值除了受烃源岩母质类型、热演化程度影响外，还受到源岩沉积环境的水介质盐度的影响。δ²H值有随母源成熟度增高和水介质盐度增大而变重的趋势^{[36,37,38,39]}。中泥盆统天然气甲烷氢同位素（

δ 2 H C H 4

）值为-139‰~-136‰（表1），乙烷氢同位素（

δ 2 H C 2 H 6

）未检测到。中二叠统天然气

δ 2 H C H 4

值为-141‰~-125‰。整体上看，

δ 2 H C H 4

值与湿度的相关性差[图5]。深入分析川南、川东及川西北地区河2井、川中地区高石19井等与龙马溪组烃源岩有关的天然气可以看出，随天然气湿度增大，

δ 2 H C H 4

值有变低的趋势；川西北、川西南及川中地区天然气则没有这种趋势，湿度大体相当，但川中地区天然气

δ 2 H C H 4

值较高（-135‰~-125‰），川西北、川西南的

δ 2 H C H 4

值相对较低（-141‰~-132‰）。

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图5 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气氢同位素与湿度关系

Fig.5 Relationship between the hydrogen isotopes and humidity coefficient of Middle Devonian and Middle Permian natural gas in Sichuan Basin

由于天然气C₂ ⁺含量低，多数样品检测不到

δ 2 H C 2 H 6

值，湿度相对较高的川南地区天然气

δ 2 H C 2 H 6

值低，主要为-156‰~-139‰；川西南地区永探1井天然气

δ 2 H C 2 H 6

为-120‰（表1）。

3.4　天然气轻烃组成

天然气轻烃是泛指分子碳数为C₆—C₇的化合物，是天然气与原油之间的中间产物，在这一碳数范围内，烃类异构体十分丰富，轻烃的信息量远大于气态烃。轻烃组成中甲基环己烷/正庚烷值变化一般与有机质类型有很大的关系，来源于腐殖型母质的天然气中甲基环己烷的含量比较高。胡国艺等^[40]研究表明，通过对热模拟产物——轻烃组成的对比分析，发现原油裂解气和干酪根降解气在(2-甲基己烷+3-甲基己烷)/正己烷和甲基环己烷/正庚烷等2项指标上存在明显的差异，即烃源岩干酪根降解气中甲基环己烷/正庚烷值较低，而原油裂解气该项比值一般较高。因此，根据以上2项指标可以进行原油裂解气和干酪根降解气的判识^[41]。将四川盆地川南、川东、川中和川西南地区中二叠统天然气的上述轻烃参数比值投到图6(a)中，可见多数天然气甲基环己烷/正庚烷和（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷两项比值均较大，两者的比值分别大于1.0和0.5，落入原油裂解气的范围内，主要为原油裂解气。

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图6 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气轻烃判识图版

（a）干酪根降解气与原油裂解气判识图版（图版据文献[40]，高磨灯影组、龙王庙组数据引自文献[41]）；（b）聚集型裂解气与分散型裂解气判识图版（图版据文献[42]）

Fig.6 Light hydrocarbon identification of Middle Devonian and Middle Permian natural gas in Sichuan Basin

李剑等^[42]通过利用封闭体系黄金管的原油配比实验，即按一定比例的蒙脱石、碳酸钙等介质分别与原油混合在一起，配成以原油为主（原油比例大于30%，近似于古油藏）和以加入的介质为主（原油比例小于5%，近似于分散型液态烃）的实验样品。通过不同温度的模拟实验，建立了聚集型裂解气和分散型裂解气的鉴别图版[图6（b）]。将中二叠统天然气投入到图6(b)中，可以看出，天然气的环烷烃/（正己烷+正庚烷）值大于1.0，甲基环己烷/正庚烷值大于1.0，落入聚集型原油裂解气范围。

4 储层沥青地球化学特征

储层沥青是原油裂解成气后的残余物，通过储层沥青与源岩生物标志物的对比，可以分析古油藏的源岩，从而间接进行天然气—源岩的追踪对比。储层沥青样品主要采自川西北地区双探3井中泥盆统观雾山组和川中地区中二叠统栖霞组、茅口组。烃源岩样品包括筇竹寺组（高石梯、威远、资阳、长宁地区井下样品）、龙马溪组（威远、长宁地区井下样品）以及川西地区梁山组、栖霞组和茅口组野外露头剖面样品等，其地球化学特征见“油气成藏地质条件”部分的描述。结果表明，储层沥青与烃源岩的生物标志物分布正常，主要特征如下。

4.1　萜烷特征及对比

双探3井观雾山组和川中栖霞组、茅口组储层沥青的三环萜烷和五环三萜烷化合物均很丰富，并以五环三萜烷化合物为主[图7（a）]，三环萜烷/五环三萜烷值介于0.13~0.33之间。C₁₉—C₂₉三环萜烷均有分布，并以C₂₃为主峰；三环萜烷的生物先质是原核生物（细菌和蓝藻），相对藿烷具有较高的热稳定性和抗生物降解能力^{[43,44,45,46,47]}。这些样品未遭受生物降解，因此，高丰度的三环萜烷主要与成熟度有关。一般而言，五环三萜烷化合物C₃₀藿烷主要来自藿细菌，较高丰度的长侧链C₃₁—C₃₅升藿烷系列与海相碳酸盐岩及蒸发岩有关，随盐度增高，C₃₁—C₃₅升藿烷/C₃₀藿烷值增大。储层沥青以C₃₀藿烷为主峰，C₃₁—C₃₅升藿烷系列分布齐全，且其丰度随碳数增加而逐渐降低，升藿烷指数（C₃₁—C₃₅升藿烷/C₃₀藿烷）介于0.55~1.58之间，与筇竹寺组、龙马溪组、梁山组泥岩的比较相近，低于栖霞组、茅口组泥灰岩[图8（a）]；重排藿烷Ts、Tm丰度受原始沉积环境的氧化—还原性、催化条件及成熟度等影响，酸性环境和黏土矿物催化下易发生重排而形成重排藿烷^{[46,48,49,50]}，随成熟度增加，Ts/Tm值增大，沥青的Ts/Tm值介于0.74~1.31之间，也与筇竹寺组、龙马溪组泥岩比值比较相近。沥青的伽马蜡烷含量较高，伽马蜡烷/C₃₁升藿烷值介于0.35~0.54之间，与筇竹寺组、龙马溪组泥岩的相近[图8（b）]。

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图7 四川盆地烃源岩与沥青甾烷、萜烷特征

Fig.7 Characteristics of sterane and terpane of source rocks and bitumen in Sichuan Basin

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图8 四川盆地中泥盆统和中二叠统沥青与相关烃源岩生物标志物参数对比（据文献[11]补充修改）

Fig.8 Comparison of biomarkers of Middle Devonian and Middle Permian bitumen and related source rocks in Sichuan Basin(supplementary modification according to Ref.[11])

4.2　甾烷特征与对比

烃源岩、储层沥青的甾烷化合物分布正常。储层沥青C₂₁孕甾烷丰度高于C₂₂升孕甾烷，C₂₁/C₂₂值主要为1.36~2.06，主要与有机质成熟度高有关。C₂₇、C₂₈和C₂₉规则甾烷呈现出C₂₇≈C₂₉>C₂₈的现象[图7（b）]。一般认为，C₂₇胆甾烷优势主要与低等水生生物和藻类有机质的输入有关，而C₂₉胆甾烷优势除了与陆生高等植物占主导外，还与蓝绿藻等浮游植物来源有关^[47]。烃源岩抽提物的规则甾烷分布中，茅口组、栖霞组泥灰岩主要是C₂₉>C₂₇>C₂₈，而筇竹寺组、龙马溪组、梁山组、茅口组泥岩主要以C₂₇甾烷占优势[图8（c）]。中泥盆统和中二叠统沥青的甾烷特征与泥岩特征更为相似。

4.3　芳烃化合物特征与对比

在四川盆地不同时代烃源岩抽提物中均不同程度地检测到萘、菲、二苯并噻吩、芴、三芳甾烷、苯并呋喃等系列化合物。菲系列和二苯并噻吩系列化合物丰度的差异可将2类烃源岩区分开，主要区别是：筇竹寺组、龙马溪组泥页岩菲系列化合物丰度高，与其成熟度高有关；栖霞组和茅口组泥灰岩是二苯并噻吩系列化合物丰度高。二苯并噻吩化合物丰度受沉积环境、成熟度及运移效应等因素的影响。烃源岩抽提物不存在运移效应影响的问题，而且二叠系烃源岩的成熟度低于筇竹寺组和龙马溪组，因此，研究区烃源岩抽提物中该化合物丰度的差别主要受源岩沉积环境的控制。这是因为在还原的沉积和成岩环境中，硫酸盐还原菌可把硫酸盐中的S⁶⁺还原成S^2-，在成岩期间，S^2-比较容易以硫醚键(R-S-R)的形式与有机质结合并键合在干酪根上，最后以有机硫化物的形式在热演化生烃过程释放出来，致使海相沉积碳酸盐岩较泥质岩富含含硫芳烃化合物^[51]。此外，在盐度较高的沉积环境中，因水体中的硫酸盐浓度(SO₄ ^2-)较高，硫酸盐还原菌的作用有利于富硫干酪根的形成，导致其沉积物中富含含硫杂原子芳烃化合物。中泥盆统和多数中二叠统沥青的二苯并噻吩系列化合物含量低，与筇竹寺组、龙马溪组泥质岩类相似[图8（d）]；中泥盆统沥青的菲系列化合物丰度介于二叠系和筇竹寺组—龙马溪组烃源岩之间，预示其成熟度介于此两大类烃源岩之间，中二叠统沥青则较为分散，部分与筇竹寺组、龙马溪组泥质岩类相似，部分介于二叠系泥灰岩和筇竹寺组—龙马溪组泥页岩之间，总体反映这些沥青属于混源成因。

5 结论

（1）四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气是以甲烷为主的干气，属于原油裂解气；主力烃源岩的热演化进程控制原油的热裂解程度，进而控制天然气δ¹³C值分布特征，主要与龙马溪组烃源岩有关的川东、川南及川西北河湾场地区天然气δ¹³C值低，主要与筇竹寺组烃源岩有关的川西北、川西南地区天然气δ¹³C值相对较高，川中地区天然气δ¹³C值有低、有高。

（2）川西北、川中地区中泥盆统和中二叠统沥青C₂₇、C₂₈和C₂₉规则甾烷呈“V”字形分布，且C₂₉与C₂₇甾烷大致相当，反映了细菌、藻类2类生源的贡献；芳烃中的二苯并噻吩系列、菲系列化合物丰度分别从沉积环境和热演化程度揭示了沥青具有混源的特征。

（3）通过天然气组分、同位素及储层沥青生物标志物特征综合分析，认为中泥盆统和中二叠统天然气在不同区域具有不同的来源特征。其中：川西北地区双鱼石构造中泥盆统和中二叠统、川西南地区中二叠统、川中古隆起部分中二叠统天然气主要源于筇竹寺组，也有中下二叠统烃源岩的贡献；川西南地区永探1井玄武岩组天然气源于筇竹寺组烃源岩；川东、川南、川西北地区河湾场及川中地区高石19井中二叠统天然气主要源于龙马溪组烃源岩。

参考文献

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Highlights

0 引言

1 油气成藏地质条件

图 1 四川盆地中泥盆统和中二叠统气田与重点气井分布

图2 四川盆地中泥盆统和中二叠统气藏主要相关烃源岩厚度分布

2 样品与实验方法

3 天然气地球化学特征及成因

3.1 天然气组成

表1 四川盆地中泥盆统、中二叠统天然气组分及碳氢同位素数据(续表)

图3 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气组分及成因判识

3.2 天然气碳同位素组成

图4 四川盆地天然气碳同位素及其与相关因素关系

3.3 天然气氢同位素组成

图5 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气氢同位素与湿度关系

3.4 天然气轻烃组成

图6 四川盆地中泥盆统和中二叠统天然气轻烃判识图版

4 储层沥青地球化学特征

4.1 萜烷特征及对比

图7 四川盆地烃源岩与沥青甾烷、萜烷特征

图8 四川盆地中泥盆统和中二叠统沥青与相关烃源岩生物标志物参数对比（据文献[11]补充修改）

4.2 甾烷特征与对比

4.3 芳烃化合物特征与对比

5 结论

参考文献

3.1　天然气组成

3.2　天然气碳同位素组成

3.3　天然气氢同位素组成

3.4　天然气轻烃组成

4.1　萜烷特征及对比

4.2　甾烷特征与对比

4.3　芳烃化合物特征与对比