非常规天然气

川南煤田古叙矿区DC⁃5井上二叠统龙潭组煤层甲烷吸附性及其主控因素

  • 鲍园 , 1, 2 ,
  • 安超 1 ,
  • 琚宜文 , 3 ,
  • 尹中山 4 ,
  • 熊建龙 4 ,
  • 王文愽 1
展开
  • 1. 西安科技大学地质与环境学院,陕西 西安 710054
  • 2. 自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室,陕西 西安 710021
  • 3. 中国科学院计算地球动力学重点实验室,中国科学院大学地球与行星科学学院,北京 100049
  • 4. 四川省煤田地质局工程勘察设计研究院,四川 成都 610072
琚宜文(1963-),男,安徽桐城人,教授,博士,博士生导师,主要从事能源地质和构造地质研究. E⁃mail: .

鲍园(1983-),男,江苏邳州人,副教授,博士,主要从事非常规天然气地质研究. E⁃mail: .

收稿日期: 2019-08-24

  修回日期: 2019-10-21

  网络出版日期: 2019-11-06

Constraints of methane absorbability in the Upper Permian Longtan Formation of Well DC-5 in Guxu mine area of southern Sichuan Coalfield

  • Yuan BAO , 1, 2 ,
  • Chao AN 1 ,
  • Yi-wen JU , 3 ,
  • Zhong-shan YIN 4 ,
  • Jian-long XIONG 4 ,
  • Wen-bo WANG 1
Expand
  • 1. College of Geology and Environment, Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China
  • 2. Key Laboratory of Coal Resources Exploration and Comprehensive Utilization, Ministry of Natural Resources, Xi’an 710021, China
  • 3. Key Laboratory of Computational Geodynamics of Chinese Academy of Sciences, College of Earth and Planetary Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • 4. Geological Engineering Investigation and Design Institute, Sichuan Coalfield Geological Bureau, Chengdu 610072, China

Received date: 2019-08-24

  Revised date: 2019-10-21

  Online published: 2019-11-06

Supported by

the National Natural Science Foundation of China(41972183)

The Science and Technology Support Program Project of Sichuan Province, China(2016JZ0037)

The Ph.D Start-up Fund Project of Xi’an University of Science and Technology(2018QDJ001)

本文亮点

煤层甲烷吸附性研究对于指导煤层气勘探开发以及揭示煤层储气机理具有重要作用。通过钻井取样、煤岩—煤质特性分析以及甲烷等温吸附实验,研究了川南煤田古叙矿区龙潭组不同深度煤层的煤质特征与甲烷吸附性差异,运用多元线性逐步回归方法分析了影响煤层甲烷吸附能力的主要因素。结果表明:古叙矿区龙潭组煤镜质组最大反射率R O,max值为2.83%~3.22%,属于高阶煤;显微组分以镜质组为主,惰质组次之,不含壳质组,无机矿物以黏土类为主;不同煤层的水分含量和挥发份产率差别不大,但是灰分产率和固定碳含量差别较大,导致朗格缪尔体积变化在11.39~25.06 m3/t之间。认为固定碳含量是影响古叙矿区煤层甲烷吸附能力的主要因素,且固定碳含量与朗格缪尔体积呈正相关关系。

本文引用格式

鲍园 , 安超 , 琚宜文 , 尹中山 , 熊建龙 , 王文愽 . 川南煤田古叙矿区DC⁃5井上二叠统龙潭组煤层甲烷吸附性及其主控因素[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(1) : 93 -99 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2019.10.011

Highlights

Research on the absorbability of coalbed methane is of importance for guiding the exploration and exploitation of coalbed methane and revealing the storage mechanism of coalbed methane. This study investigates the coal quality and methane adsorption capacity at different depth of the Longtan Formation in the Guxu mine area of southern Sichuan Coalfield by drilling sampling, coal rock and coal analysis, and methane isothermal adsorption testing. The main geological factors affecting methane adsorption capacity are analyzed using a multiple linear stepwise regression method. Results show that the coal rank of the Longtan Formation in the Guxu mine area has reached the anthracite stage (R o, max ranges from 2.83% to 3.22%), which belongs to high-rank coals. Vitrinite is the main component of coal maceral and followed by inertinite without exinite. Clay mineral is the main component of the inorganic mineral. The difference of moisture and volatile matter contents between coal seams in the Longtan Formation is small, while a large difference between ash and fixed carbon contents is observed. Langmuir volume (V L) of different coal seams ranges from 11.39 to 25.06 m3/t. Fixed carbon content is the main factor affecting the methane adsorption capacity of the coal seams in the Guxu mine area. The content of fixed carbon is positively correlated with the methane adsorption quantity.

0 引言

煤层气主要是以吸附态储存于煤层之中,以甲烷为主[1,2]。煤岩对甲烷的吸附能力是影响煤层含气量的重要因素之一,它不仅决定了煤层气采收率和煤层气井产能[3,4],而且对揭示煤层储气机理也具有重要意义[5,6]。关于煤吸附特征,国内外研究者已经做了大量的工作。他们分别从煤阶、煤质、煤岩组分及水分含量等煤自身因素角度对煤吸附能力进行了研究[4,5,7,8,9,10,11],也总结了煤阶、煤岩类型、显微组分组成等煤的岩石物理学因素与煤层含气量、吸附性、渗透性等之间的关系[12],认为煤阶及水分含量是影响煤层气吸附能力的两大主控因素。当镜质组最大反射率小于4.0%时,煤阶与甲烷朗格缪尔体积呈正相关关系[10,13];水分含量与甲烷吸附量呈负相关关系[4,11],也有少量为正相关关系的实验结果[14]。发现不同矿化度含量的水比蒸馏水对煤层甲烷吸附能力降低更显著[15]。川南煤田煤炭资源占四川省煤炭资源总量的60%以上,煤层气资源占80%以上[16],是南方煤层气勘探开发的重点区域之一。本文针对川南煤田古叙矿区上二叠统龙潭组煤层,利用数理统计多元线性逐步回归分析的方法分析煤层埋深、镜质组反射率、显微组分及工业分析等11个指标参数与甲烷吸附量的相关性,进一步探讨相关地质因素与煤岩甲烷吸附能力的关系,分析煤岩甲烷吸附能力的主控因素,从而为该区煤层气勘探与开发提供理论依据。

1 样品与实验方法

1.1 地质概况

古叙矿区位于上扬子板块四川盆地东南缘的川南煤田。川南煤田包括南广、筠连、芙蓉和古叙4个矿区,构造上属于古蔺—筠连褶皱带, 以东西向短轴复式褶皱为主[16]图1)。研究区内出露最老地层为震旦系,除零星分布的新近系更新统之外,最新地层为白垩系,缺失寒武系—志留系与石炭系。古叙矿区分布的主要地层为三叠系嘉陵江组、飞仙关组,以及二叠系长兴组、龙潭组和茅口组。其中,上二叠统含煤地层主要为龙潭组,含煤10余层,有可采价值且层位稳定的有5~8层,煤体结构类型以脆性变形为主,构造煤体结构类型主要包括碎裂煤和糜棱煤。
图1 研究区地理位置及构造分布(据文献[17],有修改)

Fig.1 Geographic position and tectonic distribution map in the study area (modified from Ref.[17])

1.2 样品采集与处理

本文样品采自古叙矿区DC-5井,煤层编号依次为C14、C16、C17-1、C17-2、C23、C24、C25-1、C25-3、C25-4,共采集9块煤岩样品。其中,C17号煤层于上下层位各取1样,C25号煤层分不同层段共取3样,采样层位见图2。煤体结构类型参照国家标准GB/T30050—2013进行划分。样品采集后分为三部分:一部分用于煤岩显微组分和工业分析等煤质基本特性测试,再一部分用于甲烷等温吸附实验,剩余样品用锡箔纸包好后带回实验室保存备用。
图2 古叙矿区DC-5井地层柱状图及采样位置

Fig.2 Sampling position and stratigraphic column of Well DC-5 in Guxu mine area

1.3 实验仪器与方法

煤的镜质体反射率及显微煤岩组分测试仪器为显微分光光度计(MSP 1100/2000),测试方法采用国家标准GB/T15590—2008和GB/T8899—2013;工业分析采用全自动工业分析仪(RHGF-8000),按国家标准GB/T212—2008执行;甲烷等温吸附实验采用自行研制的高温高压煤层气吸附/解吸测试系统,可测的温度范围为室温至 200 ℃,注入压力范围为 0~70 MPa,本文实验温度为30 ℃,实验压力为6 MPa,平衡水煤样,按国家标准GB/T19560—2008执行。上述所有实验操作均是在四川省科源工程技术测试中心完成。

2 结果与讨论

2.1 测试结果

表1可知,DC-5井煤的镜质体最大反射率为2.83%~3.22%,已达无烟煤阶段;显微组分以镜质组为主,多为片状和块状的均质镜质体和基质镜质体,含量为41.6%~76.9%,其次为惰质组,以条带状和碎片状的丝质体居多,含量为9.4%~47.8%;镜下观察未见壳质组组分;无机矿物含量为6.0%~47.7%,以黏土类为主,含量为3.2%~41.7%。此外还收集整理研究区内5个层位的钻孔煤岩显微组分统计数据,这些数据为进一步综合分析评价该区煤层甲烷吸附特征提供多种来源数据。
表1 煤岩显微组分鉴定结果

Table 1 Result of coal maceral analysis

样品编号 采样埋深 /m

镜质体反射率

R O,max)/%

煤岩显微组分/% 煤体结构类型
镜质组 壳质组 惰质组 无机矿物(黏土类)
C14 726.9 2.96 42.5 0.0 9.8 47.7(41.7) 糜棱煤
C16 741.2 3.14 73.9 0.0 15.8 10.3(6.6) 碎裂煤
C17-1 746.6 2.94 76.9 0.0 9.6 13.5(8.6) 碎裂煤
C17-2 747.8 3.16 46.2 0.0 47.8 6.0(3.2) 碎裂煤
C23 758.3 2.92 70.3 0.0 9.4 20.3(12.0) 糜棱煤
C24 763.7 3.22 74.1 0.0 10.3 15.6(4.7) 碎裂煤
C25-1 775.7 3.08 41.6 0.0 11.4 47.0(35.1) 糜棱煤
C25-3 777.4 2.83 63.2 0.0 15.7 21.1(14.1) 碎裂煤
C25-4 779.5 3.13 69.0 0.0 11.3 19.7(12.5) 碎裂煤
C11 a / 2.64 56.2 0.0 17.4 26.4(/) /
C17 a / 2.66 72.8 0.0 6.2 21.0(/) /
C19 a / 2.64 67.7 0.0 25.4 6.9(/) /
C23 a / 2.61 68.3 0.0 18.2 13.5(/) /
C25 a / 2.63 71.1 0.0 17.3 11.6(/) /

注:a数据引自文献[18]

表2可知,DC-5井不同煤层的水分含量和挥发份产率差别不大,但是灰分产率和固定碳含量差别较大,C25号煤层为高硫煤,其余煤层为低硫煤。
表2 煤岩工业分析测试结果

Table 2 Result of coal proximate analysis

样品编号 原煤工业分析/%

发热量/

(MJ/kg)

全硫/%
M ad A d V d FC d
C14 2.20 50.85 9.43 37.52 14.33 0.14
C16 1.77 10.46 6.38 81.39 30.65 0.22
C17-1 2.16 28.03 7.97 61.84 23.02 0.37
C17-2 2.19 12.04 6.31 79.46 / /
C23 2.40 32.89 8.33 56.38 21.13 0.59
C24 1.82 28.12 6.95 63.11 23.66 0.38
C25-1 2.11 44.15 8.41 45.33 17.08 3.64
C25-3 2.26 12.70 6.94 78.10 / /
C25-4 1.81 30.84 8.10 59.25 / /
C13 a 0.48 ~ 0.92 0.70   ( 37 ) 17.13 ~ 38.69 26.44 ( 40 ) 6.81 ~ 9.35 8.08 ( 37 ) 60.79 ~ 68.43 64.61 21.07 ~ 29.18 25.68 ( 37 ) 0.31 ~ 3.26 2.66 ( 38 )
C14 a 0.67 ~ 1.48 0.95 ( 42 ) 14.33 ~ 39.15 24.04 ( 46 ) 6.43 ~ 8.42 7.61 ( 40 ) 52.31 ~ 67.96 62.81 20.53 ~ 30.11 26.39 ( 38 ) 0.19 ~ 1.86 0.85 ( 44 )
C16 a 0.64 ~ 1.40 0.95 ( 14 ) 16.52 ~ 35.38 23.11 ( 14 ) 6.23 ~ 7.53 6.73 ( 14 ) 44.39 ~ 77.47 60.31 20.74 ~ 29.67 25.40 ( 14 ) 0.16 ~ 1.67 0.57 ( 13 )
C17 a 0.66 ~ 1.30 0.91 ( 37 ) 15.44 ~ 36.84 23.93 ( 41 ) 5.98 ~ 10.81 7.96 ( 37 ) 43.23 ~ 73.79 59.39 20.87 ~ 29.69 26.33 ( 37 ) 0.18 ~ 1.62 0.94 ( 41 )
C23 a 0.42 ~ 1.23 0.77 ( 47 ) 10.75 ~ 39.22 22.60 ( 47 ) 6.44 ~ 8.77 7.77 ( 47 ) 6.25 ~ 67.61 62.57 19.84 ~ 31.69 26.48 ( 47 ) 0.54 ~ 3.86 2.74 ( 46 )
C24 a 0.34 ~ 1.34 0.77 ( 37 ) 12.37 ~ 39.90 24.73 ( 37 ) 5.93 ~ 8.44 7.40 ( 35 ) 66.22 ~ 70.75 68.02 20.25 ~ 31.73 27.41 ( 35 ) 0.93 ~ 7.94 2.52 ( 35 )
C25 a 0.33 ~ 0.83 0.55 ( 39 ) 9.47 ~ 38.24 18.26 ( 43 ) 6.78 ~ 12.10 8.85 ( 38 ) 54.91 ~ 76.97 64.15 20.31 ~ 32.18 28.44 ( 39 ) 1.49 ~ 7.59 4.47 ( 42 )

注: M ad为水分;A d为灰分;V d为挥发分;FC d为固定碳。a数据引自文献[20]; 0.48 ~ 0.92 0.70 ( 37 )= - ( )

DC-5井不同煤层甲烷等温吸附曲线如图3所示。根据LANGMUIR吸附公式[19]以及甲烷等温吸附数据(图3),可得到DC-5井煤层的吸附常数(表3)。由表3可知,DC-5井煤层Langmuir体积(V L)为11.39~25.06 m3/t,Langmuir压力(V P)为0.97~1.41 MPa。其中,C17-2号煤样甲烷吸附性最强,Langmuir体积(V L)为25.06 m3/t,而C14号、C23号和C25-1号煤层甲烷吸附能力较弱,Langmuir体积(V L)分别为11.39 m3/t、16.18 m3/t和16.03 m3/t,这与C14号、C23号和C25-1煤层为糜棱煤有关。由此可推测,煤体结构类型与甲烷吸附性具有一定的负相关关系,即脆性变形构造煤随构造变形程度的增强,甲烷吸附性呈降低趋势。
图3 DC-5井煤岩甲烷等温吸附曲线

Fig.3 Methane isothermal adsorption curve of coal of Well DC-5

表3 基于平衡水分基的甲烷等温吸附实验数据及Langmuir参数

Table 3 Data of methane isothermal adsorption and Langmuir parameters based on equilibrium moisture basis

样品编号 Langmuir模型
V L/(m3/t) P L/MPa
C14 11.39 1.22
C16 21.79 0.97
C17-1 18.25 1.01
C17-2 25.06 1.05
C23 16.18 1.06
C24 21.88 1.17
C25-1 16.03 1.15
C25-3 24.69 1.41
C25-4 21.98 1.04

2.2 采用线性回归分析法对甲烷吸附性分析

根据多元线性回归分析基本原理,将V L看作因变量,将埋深、成熟度、镜质组、惰质组、无机矿物、黏土类、煤体结构、水分、灰分、挥发份和固定碳含量看作自变量xii=1,2,…11),其中煤体结构类型按原生结构煤、碎裂煤、碎粒煤和糜棱煤4种类型分别赋值1、2、3、4,发热量和全硫这2个因素由于数据较少不加入多元回归分析。利用SPSS分析软件中Pearson相关性分析功能完成各因素对V L的相关性分析(表4),由表4可知,无机矿物、黏土类、煤体结构类型、灰分产率、挥发份产率和固定碳含量这6个因素与朗格缪尔体积(V L)相关性显著。其中,无机矿物和黏土类含量在0.05水平上显著相关,而灰分产率、挥发份产率、固定碳含量在0.01水平上显著相关,说明后3种因素对V L影响程度更大。
表4 各因素对V L的Pearson 相关性分析结果

Table 4 Results of Pearson correlation between different factors

采样埋深 镜质体反射率 镜质组 惰质组 无机矿物 黏土类 煤体结构类型 M ad A d V d FC d
相关性 0.418 0.308 0.332 0.551 -0.773 -0.785 -0.852 -0.329 -0.889 -0.895 0.895
显著性 0.262 0.42 0.383 0.124 0.015 0.012 0.004 0.387 0.001 0.001 0.001
是否显著 显著 显著 显著 显著 显著 显著
将上述相关性显著的6个因素代入多元线性回归方程的经验模型,再利用逐步回归方法分析后得到固定碳含量为影响甲烷吸附性的唯一主控因素,其多元线性回归方程系数、可信度和系数的95%置信区间如表5所示。
表5 多元线性回归方程系数及95%置信区间计算结果

Table 5 Results of coefficients of multiple linear regression equation and 95% confidence interval

非标准化系数 t Sig. B的95.0%置信区间
B 标准误差 下限 上限
(常量) 3.016 3.221 0.936 0.380 -4.600 10.632
固定碳含量 0.267 0.050 5.313 0.001 0.148 0.386
由回归系数可确定多元线性回归方程为:
V L=0.267x 1+3.016
式中:V L为Langmuir体积,m3/t;x 1为固定碳含量,%。
根据F检验,P值(sig.)等于0.001,由于该值小于0.05,说明自变量(固定碳含量)对因变量(V L)影响显著。
结合上述分析及多元线性回归分析原理可知,影响DC-5井煤层甲烷吸附性的主要因素为固定碳含量。

2.3 影响甲烷吸附性的主要因素分析

为了直观体现煤层固定碳含量与朗格缪尔体积之间的关系,本文将煤层固定碳含量与朗格缪尔体积做相关图分析(图4),由图4可知,固定碳含量与朗格缪尔体积呈正相关关系,且相关性明显。这是由于固定碳含量的增多主要是通过增加微孔孔容和孔比表面积对煤层甲烷吸附性产生影响的。前人已通过高压压汞和低温液氮吸附实验论证了煤总孔容随着固定碳含量的增加而增加,其中微孔体积随固定碳含量的增加呈明显增加趋势(图5[21]
图4 固定碳含量与朗格缪尔体积关系

Fig.4 Relationship between fixed carbon content and Langmuir volume

图5 固定碳含量与微孔体积的关系[21]

Fig.5 Relationship between fixed carbon content and microspore volume[21]

除了固定碳含量对甲烷吸附性的主要影响之外,前人对最大镜质体反射率和水分含量两大主要影响因素研究较多,但也存在不同的认识[4,10,11,13,14,15,22,23],本文结合研究区煤岩镜质体反射率和水分含量分布区间范围较小的事实(前者为2.83%~3.22%;后者为1.77%~2.40%),认为古叙矿区煤岩最大镜质组反射率和水分含量与甲烷吸附性之间没有显著的相关关系;从各因素Pearson相关性可以看出,无机矿物和黏土类含量对V L呈现出明显的负相关关系,这是因为无机矿物的吸附性相对于煤岩来说比较低,因此降低了整体的吸附性能[22];灰分、挥发份与甲烷吸附性有明显的负相关关系,这与前人的认识是一致的[4,24]。这是因为灰份对甲烷没有吸附能力,并且占据煤岩孔隙[25],挥发份对甲烷吸附量起阻碍作用,且和固定碳含量的关系密切,二者呈现出此消彼长的关系[21]

3 结论

通过对川南煤田古叙矿区DC-5井龙潭组煤层甲烷吸附性和煤岩煤质物理性质参数测试,以及影响甲烷吸附性的主要因素分析,得到如下认识:
--引用第三方内容--

(1)研究区龙潭组煤变质程度已达到无烟煤阶段,镜质体最大反射率为2.83%~3.22%;有机显微组分以镜质组为主,其含量为41.6%~76.9%,其次为惰质组(9.4%~47.8%),不含壳质组;无机显微组分以黏土类(3.2%~41.7%)为主。

(2)龙潭组不同煤层的水分和挥发份含量差别不大,但是灰分和固定碳含量差别较大,而且C25号煤层为高硫煤。其中,水分含量为1.77%~2.40%,灰分产率为10.46%~63.51%,挥发份产率为6.31%~11.24%,固定碳含量为22.97%~81.39%,全硫含量为0.14%~3.64%。龙潭组不同煤层的甲烷吸附能力差异明显。Langmuir体积为11.39~25.06 m3/t。

(3)固定碳含量是控制古叙矿区煤层甲烷吸附能力的主要因素,且固定碳含量与朗格缪尔体积呈正相关关系。

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