已有一些模型把13CH4和12CH4的生成当作初期裂解的一系列平行初级反应来计算天然气(甲烷)稳定碳同位素组成的变化。本项研究的目的是把同位素分馏的类型和已建立的天然气生成的动力学模型结合起来。沉积有机物形成的甲烷稳定碳同位素比值取决于有机质中甲烷母质的初始碳同位素比值和来自相应母质中12C和13C甲烷之间活化能的内在差异。在开放体系的裂解实验中,新模型对于δ13C观察值的变化能给予理论解释和数学描述,能模拟出任何地温下热成因气中甲烷的碳同位素值。对西伯利亚西北部的Pokur组中的2个含煤岩样进行模拟实验,得到了与Pokur组气藏天然气接近的甲烷碳同位素值(δ13C1=-42‰~-54‰)。这一发现支持了在成熟阶段早期的天然气热解成因。
Bernhard Cramer; Bernhard M.Kroos; Ralf Littke(德国); 刘全有(译); . 天然气初期裂解过程的同位素分馏模型:反应动力学探讨[J]. 天然气地球科学, 1999 , 10(5) : 28 -37 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.1999.05.28
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