高成熟度陆相页岩有机质孔隙类型与形成主控因素——以四川盆地侏罗系自流井组为例

  • 刘忠宝 , 1, 2, 3 ,
  • 李鹏 1, 2, 3 ,
  • 刘光祥 3 ,
  • 刘顺宇 1, 2, 3
展开
  • 1. 页岩油气富集机理与高效开发全国重点实验室,北京 102206
  • 2. 中国石化页岩油气勘探开发重点实验室,北京 102206
  • 3. 中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院,北京 102206

刘忠宝(1978-),男,黑龙江富锦人,博士,高级工程师,主要从事非常规油气地质、碳酸盐岩沉积储层研究.E-mail:.

收稿日期: 2025-03-24

  修回日期: 2025-05-29

  网络出版日期: 2025-07-29

基金资助

国家科技重大专项“陆相层系页岩气勘探潜力评价”(2017ZX05036004)

中国石油化工股份有限公司基础前瞻项目“混积型和基质型陆相页岩油优质储层发育机理”(P23240-3)

中国石油化工股份有限公司技术开发项目“川东北地区自流井组页岩气富集主控因素与有利目标”(P19017-2)

Types and main controlling factors of organic pores in high-maturity continental shale: Taking the Jurassic Ziliujing Formation in the Sichuan Basin as an example

  • Zhongbao LIU , 1, 2, 3 ,
  • Peng LI 1, 2, 3 ,
  • Guangxiang LIU 3 ,
  • Shunyu LIU 1, 2, 3
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  • 1. State Key Laboratory of Shale Oil and Gas Enrichment Mechanisms and Efficient Development,Beijing 102206,China
  • 2. SINOPEC Key Laboratory of Shale Oil/Gas Exploration and Production Technology,Beijing 102206,China
  • 3. SINOPEC Petroleum Exploration and Production Research Institute,Beijing 102206,China

Received date: 2025-03-24

  Revised date: 2025-05-29

  Online published: 2025-07-29

Supported by

The China National Science & Technology Major Project(2017ZX05036004)

the Basic Prospective Project of SINOPEC(P23240-3)

the Technological Development Project of SINOPEC(P19017-2)

摘要

为查明陆相页岩有机质孔发育特点及形成机制,以四川盆地自流井组高成熟度富有机质页岩为研究对象,采用有机岩石学、干酪根及族组分碳同位素、氩离子抛光—扫描电镜及能谱分析等多种实验方法,开展了有机质组分与有机质孔隙类型识别与划分,探讨了陆相页岩有机质孔形成主控因素。研究结果表明:①自流井组页岩中有机质多由原生有形态的镜(丝)质体与次生无形态的沥青质体共同组成,镜(丝)质体包括条带状、丝带状、枝杈状及块状等4种高等植物碎片组分,网状大腔薄壁、网状小腔厚壁、不规则胞腔、葡萄串状胞腔及管状胞腔等5种高等植物胞腔结构组分;沥青质体组分受无机矿物颗粒格架空间及其与自生矿物共生关系控制,呈带状、散块状、交互状及互裹状等4种赋存状态;②按有机质组分类型及其与无机矿物之间的赋存或复合关系,可划分为沥青质体有机孔、沥青质体—自生矿物复合体有机孔及镜(丝)质体有机孔等3类8种,沥青质体与沥青质体—自生矿物复合体普遍发育有机孔;③提出“四因素”控孔机制:即有机质组分类型是有机质孔发育的物质基础,沥青质体赋存状态与成熟度是有机质孔发育的关键因素,热液作用对沥青质体有机质孔发育有促进作用,腔体结构保存或细菌改造有利于镜(丝)质体发育有机质孔。

本文引用格式

刘忠宝 , 李鹏 , 刘光祥 , 刘顺宇 . 高成熟度陆相页岩有机质孔隙类型与形成主控因素——以四川盆地侏罗系自流井组为例[J]. 天然气地球科学, 2026 , 37(3) : 488 -504 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2025.06.007

Abstract

To investigate the development characteristics and formation mechanisms of organic pores in continental shale, this study examines highly mature, organic-rich shale from the Jurassic Ziliujing Formation in the Sichuan Basin. Employing various experimental methods, including organic petrology, kerogen and group component carbon isotopes, argon-ion polishing-scanning electron microscopy (SEM), and energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), we identified and classified organic matter components and organic pore types, and investigated the main controlling factors for organic pores formation in continental shale. The results indicate that: (1) The organic matter in the Ziliujing Formation shale primarily consists of primary morphologically preserved vitrinite (including fusinite/semifusinite) and secondary amorphous bituminite. Four types of higher plant debris components were identified: strip-shaped, silk shaped, branched, and block shaped. Five types of higher plant cellular structures were observed: reticular large-cavity thin-walled, reticular small-cavity thick-walled, irregular cavity, grape-cluster cavity, and tubular cavity. The bituminite components are constrained by the framework space of inorganic mineral particles and their symbiotic relationships with authigenic minerals, exhibiting four occurrence states: banded, scattered, interactive, and interpenetrating. (2) According to organic matter component types and occurrence/composite relationships with inorganic minerals, organic pores were classified into three categories comprising eight types: bituminite organic pores, bituminite-authigenic mineral composite organic pores, and vitrinite organic pores. Organic pores are commonly developed in bituminite and bituminite-authigenic mineral composites. (3) A “four-factor” controlling mechanism is proposed: (a) Organic matter component type provides the material basis for organic pore development; (b) The occurrence state of bituminite and thermal maturity are key factors controlling favorable organic pore development; (c) Hydrothermal activity promotes the development of organic pores within bituminite; (d) Preservation of cellular structures or bacterial modification facilitates organic pore development in vitrinite.

0 引言

近10多年来,国内学者借鉴北美海相页岩气研究方法,对四川盆地及周缘海相页岩有机质孔发育特征、形成演化及控制因素已开展了大量研究1-3,普遍认为有机质孔是页岩气最有效的储集空间,其形成与保持受有机质丰度、成熟度及石英等刚性矿物颗粒含量等多种因素控制,有机质孔的良好发育对于海相页岩气富集与高产至关重要4-5。但对于陆相页岩有机质孔的研究,国外基本无相关研究可以借鉴。在页岩气勘探初期,对鄂尔多斯盆地延长组陆相页岩的研究认为基质孔隙(粒间孔、粒内孔、晶间孔)和裂缝较发育,有机质成熟度低导致有机孔不发育6-7,之后又逐渐认识到低熟—成熟页岩(R O值为0.5%~1.25%)可发育有机质孔,其发育程度受控于固体有机质类型、运移有机质丰度和有机质成熟度,运移固体有机质丰度越大,有机质成熟度越高,有机质孔越发育8-9。近几年,四川盆地自流井组与凉高山组、渤海湾盆地沙河街组、松辽盆地青山口组与营城组、苏北盆地阜宁组等多个盆地均获得了陆相页岩油气勘探突破,研究认为陆相页岩储层以无机孔为主,但仍不同程度地发育有机质孔10-11,有机质类型与有机质孔发育关系密切,尤其是在有机质成熟度相对高的地区及层段,页岩中有机质孔的发育程度,对于判识陆相页岩层段生烃潜力及优选油气富集层段具有重要指示意义12。但目前对于陆相页岩中有机质孔的发育特点及形成控制因素研究仍较少。为此,本文以四川盆地自流井组东岳庙段与大安寨段高成熟页岩为研究对象,采用有机岩石学、干酪根碳同位素、氩离子抛光—扫描电镜及能谱分析等实验测试手段,将传统烃源岩有机地球化学方法与页岩储层孔隙表征技术相结合,开展了有机质组分与有机质孔的识别与分类,探讨了自流井组陆相页岩有机质孔发育主控因素及形成机制。这对于深入认识我国陆相页岩油气富集机理,指导页岩油气选层评价与勘探开发具有重要理论与实际意义。

1 页岩地质特征简述

四川盆地下侏罗统自流井组广泛发育浅湖—半深湖相页岩,自下而上可分为4个岩性段,即珍珠冲段、东岳庙段、马鞍山段及大安寨段(图1),半深湖相富有机质页岩主要发育于东岳庙段与大安寨段,2套页岩厚度主体均介于20~60 m之间,页岩矿物成分以黏土矿物、石英为主,其次为介壳方解石,其中黏土矿物含量介于19.5%~70.6%之间,平均值为48.6%;石英+长石含量介于14.2%~79.4%之间,平均值为38.2%;碳酸盐矿物含量分布不均,介于0~48.8%之间,平均值为11.5%。岩相以黏土质页岩、纹层状介壳灰质页岩为主;页岩TOC含量主体介于0.5%~2.0%之间,平均值大于1.2%,镜质体反射率(R O)主体介于1.0%~1.8%之间,多已进入高成熟阶段,页岩孔隙度介于1.21%~8.37%之间,平均值大于4.0%,储集性能较好。目前已在川东东岳庙段、川中及川北大安寨段多口钻井试获工业油气流,展现出良好的陆相页岩油气勘探开发潜力13-14
图1 研究区平面位置(a)及自流井组地层柱状图(b)

Fig.1 Location of the study area(a) and stratigraphic column of Ziliujing Formation(b)

2 页岩有机质组分与有机质孔类型

川东复兴、川北元坝等地区典型井页岩全岩光片与氩离子抛光—扫描电镜观察与鉴定发现,自流井组陆相页岩中有机质组分丰富多样,发育有形态(镜质体与丝质体)与无形态(沥青质体)两大类有机质组分,有形态组分包括4种高等植物碎片组分与5种高等植物胞腔结构组分,形态十分丰富;无形态组分(沥青质体)的边界受各类无机矿物构成的孔隙空间格架控制,还可与磷灰石、黄铁矿等自生矿物共生发育,可识别出4种赋存状态。自流井组页岩发育3类(8种)有机质孔,即:沥青质体有机孔、沥青质体—自生矿物复合体有机孔、镜(丝)质体有机孔,沥青质体、沥青质体—自生矿物复合体普遍发育有机孔,是主要的成孔载体;其中8种类型中黏土矿物层(晶)间沥青质体有机孔含量最高,其次为刚性矿物粒内沥青质体有机孔与沥青—黄铁矿复合体有机孔,镜(丝)质体有机质孔发育较少。

2.1 全岩光片下有机质组分类型及特征

页岩中不同有机显微组分的来源和元素组成不同,其生烃特征也有明显差异,因此,采用传统有机岩石学方法,依据有机质形态、亮度、突起等特征可以识别出页岩中发育的有机显微组分类型15。通过川东复兴、川北元坝等9口钻井120件全岩光片镜下鉴定,识别出了镜质体、丝质体、沥青质体3类有机显微组分。其中镜质体呈灰色—灰白色,以无结构镜质体为主,形态以条带状[图2(a)]、块状[图2(b)]、枝杈状为主,个别样品中可见少量结构镜质体,木质结构较清晰,呈管状[图2(c)]、纤维状、网状[图2(d)]等形态,镜质体主要由高等植物的木质纤维组织经强烈腐殖化作用和凝胶化作用而形成16;丝质体呈亮白色,有突起,由高等植物的木质纤维组织经丝炭化作用形成,质脆易发生变形,甚至破碎,呈条带状[图2(e)]、星点状、不规则状[图2(f)]等多种形态;沥青质体呈灰色,表面有粗糙感,为原始有机质转化生烃形成的次生组分,主要充填在裂缝[图2(g)]或无机矿物颗粒之间构成的孔隙空间中[图2(h),图2(i)],没有固定的形态。全岩光片下镜质体最易识别,含量最高,其次为丝质体,易于识别的沥青质体数量较少,可能与光学显微镜识别精度(10 μm)有限有关,镜质体与丝质体个体相对大,而沥青质体(次生组分)多数个体较小,难以识别。整体而言,多数页岩样品中均可见镜质体与沥青质体同时发育,但不同钻井、同一钻井不同层段各类有机显微组分含量仍存在一定的差异,揭示出原始生烃母质来源的多样性与复杂性。
图2 四川盆地自流井组页岩有机显微组分类型及特征

(a)全岩光片下镜质体,F10井,东岳庙段;(b)全岩光片下镜质体,Y2井,大安寨段;(c)全岩光片下结构镜质体,F10井,东岳庙段;(d)全岩光片下结构镜质体,Y2井,大安寨段;(e)全岩光片下丝质体,F10井,东岳庙段;(f).全岩光片下丝质体,F10井,东岳庙段;(g)全岩光片下沥青质体,F10井,东岳庙段;(h)全岩光片下沥青质体,F10井,东岳庙段;(i)全岩光片下沥青质体,Y2井,大安寨段

Fig.2 Types and characteristics of organic macerals in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

2.2 氩离子抛光—扫描电镜下有机质组分类型及特征

目前氩离子抛光—扫描电镜已被广泛用于页岩储层微观孔隙表征研究中,由于其分辨率更高,其对于纳米级无机矿物颗粒与有机质组分清晰表征较传统岩矿与有机岩石学方法更有优势17-20。在上述有机岩石学研究的基础上,进一步通过氩离子抛光—扫描电镜图像鉴定对有机质组分进行了识别与分类,发现自流井组页岩中发育有形态与无形态两大类有机质组分,认为有形态组分是来源于高等植物(碎片结构、胞腔结构)的镜(丝)质体,形态种类极为丰富;无形态组分是来源于低等生物的沥青质体,受各类无机矿物颗粒格架空间及与自生矿物共生关系控制,呈条带状、交互状、块状及互裹状等多种赋存状态。

2.2.1 有形态组分

2.2.1.1 高等植物碎片组分

该类有机质组分在自流井组富有机质页岩中普遍发育,氩离子抛光—扫描电镜下有机质边界轮廓清晰,个体相对大,短边长度多大于1 μm,内部均质致密无孔,具高等植物碎片特征,较易识别,按形态可分为4种:①条带状有机质,多呈宽度相近的长条形[图3(a)],也可见一端弯曲,似拐杖握手[图3(b)],或宽度略有增大似锤头形[图3(c)],长度数微米至数十微米;②丝带状有机质,2条或以上呈似环绕状,边界轮廓圆润柔和,有飘逸之美[图3(d)],个别一端似圆勺形[图3(e)],宽度均一或不等均有[图3(f)],长度多达数十微米;③枝杈状有机质,单枝杈与双枝杈状[图3(g)]均有,个别样品可见枝杈状有机质密集成群发育[图3(h)],可见似弹弓形单枝杈有机质[图3(i)],长度多为数十微米;④块状有机质,边界轮廓规则,棱角清晰,宽度不均一[图3(j)],可见似水壶形[图3(k)]、似菜刀形[图3(l)]等多种形貌特征,与前3种有机质相比,宽度大而长度小,破碎更为强烈。
图3 四川盆地自流井组页岩高等植物碎片组分发育特征

(a)两个等宽的条带状有机质,Y30井,大安寨段; (b)条带状有机质,一端弯曲似拐杖握手,F1井,东岳庙段;(c)条带状有机质,一端变宽似锤头,Y4井东岳庙段;(d)丝带状有机质,宽约1.5 μm,边界圆润柔和,F10井东岳庙段;(e) 丝带状有机质,一端呈圆勺形,Y4井东岳庙段;(f)丝带状有机质,宽度大小不一,最大约2 μm,F10井东岳庙段;(g)双枝杈状有机质,Y4井东岳庙段;(h)枝杈状有机质群,单、双均有,Y2井大安寨段;(i)单枝杈状有机质,似弹弓,F10井东岳庙段;(j)块状有机质,似水壶形,F10井东岳庙段;(k)块状有机质,Y30井大安寨段;(l)块状有机质,似菜刀形,X101井东岳庙段

Fig.3 Characteristics of higher plant debris components in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

2.2.1.2 高等植物胞腔结构组分

该类有机质组分仅见于川东复兴、川北元坝部分钻井的少量页岩样品中,含量相对少,高等植物原始细胞结构保存完好,个体大,一般数十纳米至数百纳米,极易识别,尽管镜下识别出的数量远不如高等植物碎片组分,但其胞腔形状、大小及腔体结构孔充填情况仍有明显差异,可划分为5种:①网状大腔薄壁结构有机质,胞腔较大,呈扁圆形、圆形,胞壁较薄,胞腔被黏土矿物全充填[图4(a)],部分胞腔内见黄铁矿[图4(b)],推测为丝质体;②网状小腔厚壁结构有机质,胞腔较前者小,多呈不规则形[图4(c),图4(d)]),少量扁圆形,胞壁较厚,胞腔被黏土矿物全充填[图4(e)];③不规则包腔结构有机质,胞腔大小不一,形态不规则,数量少,被黏土矿物全充填[图4(f)];④葡萄串状包腔结构有机质,胞腔呈圆形、扁圆形及不规则形,小而多,腔体结构孔多数未充填,且似葡萄串状连片发育[图4(g)];⑤管状胞腔结构有机质[图4(h)],单管状[图4(i)]与多管状(似藕腔结构)均有,胞腔多呈圆形、椭圆形,未充填或部分充填。川北元坝地区页岩中主要发育①、②、③类包腔结构有机质,胞腔孔大,多被黏土矿物及黄铁矿等全充填;而川东复兴地区页岩主要发育④、⑤类胞腔结构有机质,胞腔孔相对小,但结构孔保存较好。
图4 四川盆地自流井组页岩胞腔结构高等植物组分发育特征

(a)网状包腔结构有机质,胞腔较大,呈扁圆形,胞壁薄,Y2井大安寨段;(b) 网状包腔结构有机质,胞腔较大,呈圆形、扁圆形,部分胞腔内有黄铁矿,Y4井大安寨段;(c)胞腔结构有机质,似长条形煤屑,Y4井东岳庙段;(d)照片(c)有机质局部放大,胞腔内全充填黏土矿物;(e)胞腔结构有机质局部放大,胞腔中充填黏土矿物,Y2井大安寨段;(f) 胞腔结构有机质,包腔相对少,且形态不规则,Y2井大安寨段;(g) 胞腔结构有机质,胞腔小而多,腔体孔连片发育似葡萄串状,T6井东岳庙段;(h) 胞腔结构有机质,胞腔呈圆形,多数腔体被半充填,仍残存胞腔孔,T6井东岳庙段;(i)包腔结构有机质,腔体位于中心,未充填,呈圆形或管状,X101井大安寨段

Fig.4 Characteristics of cellular structure in higher plant components in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

2.2.2 无形态组分

无形态组分个体明显较有形态组分小,氩离子抛光—扫描电镜下无形态组分识别难度相对大,多数有形态组分在1万倍镜下清晰可见,而多数无形态组分需要5万倍至10万倍,部分发育于黏土矿物层(晶)间的无形态组分在20万倍镜下才能清晰表征。该类组分为生烃形成的次生有机质(沥青质体),外边界形态受周围各类无机矿物构成的原始孔隙空间格架控制21,且多数边界轮廓不规则、有明显棱角。按沥青质体赋存状态及其与自生矿物共生关系可划分为4类:①带状沥青质体,长度大小不一,数百纳米至数十微米不等[图5(a)—图5(c)];②交互状沥青质体,如短柱状磷灰石微晶嵌于沥青质体中,二者交互共生[图5(d)]。草莓状黄铁矿晶体与沥青质体及黏土矿物紧密结合,交互共生,局部也可见少量独居状黄铁矿颗粒与沥青质体呈交互状[图5(e),图5(f)];③散块状沥青质体,长宽均为微米级,个体相对大,但镜下可见的数量少,内部均质[图5(g)];④互裹状沥青质体,沥青质体内部包裹黏土矿物、石英等自生矿物,仅见于少量样品中[图5(h),图5(i)]。
图5 四川盆地自流井组页岩无形态组分发育特征

(a)带状沥青质体,微孔隙较发育,F1井东岳庙段;(b)带状沥青质体,发育微孔隙,Y30井大安寨段;(c)带状沥青质体,发育微孔隙,X101井大安寨段;(d)沥青质体与磷灰石微晶交互共生,Y2井大安寨段;(e)沥青质体与黄铁矿晶体交互共生,F10井东岳庙段;(f)黄铁矿晶体、黏土矿物及沥青质体三者交互共生,F10井东岳庙段;(g)散块状沥青质体,X101井东岳庙段;(h)沥青质体包裹高岭石与磷灰石,T6井东岳庙段;(i)沥青质体包裹石英,F10井东岳庙段

Fig.5 Characteristics of amorphous components in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

2.3 有机质孔类型及特征

氩离子抛光—扫描电镜鉴定结果表明,自流井组东岳庙段与大安寨段多数富有机质页岩样品中均可见有机质孔发育。按有机质组分类型、有机质与无机矿物之间的赋存或复合关系,可识别出3类8种有机质孔类型(表1)。其中沥青质体有机孔发育最为普遍,其次为沥青质体—自生矿物复合体有机孔,镜(丝)质体有机孔发育最少。
表1 分及其特征

Table 1 Classification and characteristics of organic pores in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

2.3.1 沥青质体有机孔

自流井组富有机质页岩中沥青质体有机孔相对最为发育,沥青质体是以低等生物为原始母质的次生无形态组分,川东复兴、川北元坝自流井组页岩多已处于高成熟阶段,主体为后油沥青或焦沥青,是干酪根生成的液态油经源内微运移进入无机孔隙空间后,随着热演化程度不断升高,逐渐固化裂解生气后的残余固态产物22。因此沥青质体的赋存形态受无机矿物颗粒及其形成的原始孔隙空间控制,其本身无固定形态。据此,研究区沥青质体有机孔可细分为3种类型(表1),即:黏土矿物层(晶)间沥青质体有机孔、刚性矿物粒(晶)间沥青质体有机孔及刚性矿物粒内沥青质体有机孔。以黏土矿物层(晶)间沥青质体有机孔最为发育,其次为介壳方解石粒内沥青质体有机孔,刚性矿物粒(晶)间沥青质体有机孔发育较少。

2.3.2 沥青质体—自生矿物复合体有机孔

沥青质体—自生矿物复合体有机孔仅见于部分样品中,按自生矿物类型可细分为3种类型(表1),即:沥青—黄铁矿复合体有机孔、沥青—磷灰石复合体有机孔及沥青—黏土矿物复合体有机孔。沥青—黄铁矿复合体有机孔多见于川东复兴东岳庙段,F10井与T6井均有一定数量的样品中发育沥青—莓状黄铁矿(少量似莓状、独居黄铁矿)复合体,莓状黄铁矿集合体主要发育于相对深水、强还原的环境,形成于准同生期—成岩作用早期,黄铁矿单晶颗粒间形成支撑结构,为沥青质体及其内部孔隙的保存提供了良好条件;沥青—磷灰石复合体有机孔在川北元坝Y30井、Y4井、Y2井大安寨段与川东复兴F10井东岳庙段均有发育,但仅见于这些井的少量样品中;而沥青—黏土矿物复合体有机孔发育最少,在川东复兴F1井大安寨段见沥青质体包裹书页状高岭石与磷灰石,内部发育有机孔。

2.3.3 镜(丝)质体有机孔

在自流井组少量页岩样品中可见镜(丝)质体有机孔发育,可细分为2种类型(表1):镜(丝)质体结构孔和镜质体菌改孔。镜(丝)质体结构孔形态似葡萄串状或藕腔(管)状,孔径较大,多为数百纳米至数微米,为保存较好的高等植物原始细胞结构孔;镜质体菌改孔可呈零星状(孤立孔)、蜂窝状(局部密集)发育于有机质的局部,推测为富氢部位经细菌降解作用形成,改造强烈程度不同导致形成的孔隙孔径大小差异较大。目前来看,镜质体有机孔主要见于川东复兴地区的少量样品中,且东岳庙段较大安寨段更为发育。

3 页岩有机质孔形成主控因素

近年来,对于页岩储层的研究已成为陆相页岩油气领域的热点之一23-24,但更多的集中于对无机孔的研究,对于有机质孔的研究较少。本文在有机质组分、有机质孔类型识别与划分的基础上,提出“四因素”控有机质孔机制:即有机质组分类型是有机质孔发育的物质基础,沥青质体赋存状态与成熟度是有机质孔发育的关键因素,热液作用对沥青质体有机质孔发育有促进作用,腔体结构保存或细菌改造有利于镜(丝)质体发育有机质孔。

3.1 有机质组分类型是有机质孔发育的物质基础

研究中在页岩全岩光片下识别出镜质体、丝质体及沥青质体等有机显微组分,氩离子抛光—扫描电镜下识别出了有形态组分、无形态组分及其他多种细分赋存类型,揭示出自流井组陆相页岩有机质组分多样性,具混合母质特征。不同地区钻井干酪根碳同位素(δ13C)测试研究结果表明,有机质类型多样且频繁变化,腐泥混合型 (Ⅱ1)、腐殖混合型(Ⅱ2)、腐殖型(Ⅲ)有机质均有[图6(a)],甚至在同一口钻井的同一层段纵向上仍频繁变化[图6(b)],但整体以混合型(Ⅱ1与Ⅱ2)为主,这与全岩光片及氩离子抛光—扫描电镜下可见多种有机组分类型的结果具有较好的一致性。
图6 四川盆地自流井组页岩有机质类型划分及发育特征

(a)典型地区页岩干酪根碳同位素特征;(b)川东复兴F10井东岳庙段一亚段干酪根碳同位素特征

Fig.6 Classification and development characteristics of organic matter types in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

将全岩光片与氩离子抛光—扫描电镜2种有机组分识别结果相互结合与对比认为:有形态组分为镜质体与丝质体,为源于高等植物的原始组分;无形态组分为沥青质体,为源于低等生物的次生组分。川东复兴地区F10井东岳庙段有机质组分与有机质孔研究发现(图7):纵向上3个样品在有机质成熟度(R O=1.56%)基本相同的情况下,每个样品中均同时发育无孔镜质体(有形态组分)与有孔沥青质体(无形态组分),微观镜下沥青质体与沥青质体—自生矿物复合体内普遍发育有机质孔,而镜(丝)质体除少数见一些孔隙外,基本不发育孔隙,反映出有机质组分类型是有机质孔能否发育的物质基础。在有机碳含量(TOC)相同或相近时,页岩有机质类型越好(Ⅰ>Ⅱ1>Ⅱ2>Ⅲ),生油能力越强,次生无形态组分沥青质体含量越高,有机质孔越发育,因此,查明页岩有机质类型差异是进一步对比有机质孔发育优劣的有效手段。川北元坝地区Y2井大安寨段不同有机质类型页岩TOC与孔隙度特征研究表明(图8),I整体上I1型和II2型页岩孔隙度比III型的高,揭示良好的有机质类型有利于发育有机质孔,并对页岩孔隙度的提高有所贡献。
图7 四川盆地F10井东岳庙段页岩有机质组分与有机质孔发育特征

Fig.7 Organic matter component and organic pore development characteristics in Dongyuemiao Member shale from Well F10, Sichuan Basin

图8 四川盆地Y2井大安寨段不同有机质类型页岩TOC与孔隙度关系

Fig.8 Relationship between TOC and porosity for different organic matter types in Da′anzhai Member shale from Well Y2, Sichuan Basin

3.2 沥青质体赋存状态与成熟度是有机质孔发育的关键因素

氩离子抛光扫描电镜下自流井组页岩中多数沥青质体个体较小,需要在5万倍以上,甚至10万倍视域下才能清晰可见。从赋存状态上来讲,除少量沥青质体与磷灰石、黄铁矿、石英及黏土等自生矿物呈交互状或互裹状发育外,多数沥青质体以条带状、块状形式赋存。自流井组页岩黏土矿物含量高,黏土矿物层间条带状沥青质体含量最高,条带状的形成受控于黏土矿物层(晶)间压实残余缝形孔[图4(b),图4 (c)],由于黏土矿物格架抗压实能力弱,沥青质体个体普遍小,尤其是宽度多仅为数十至数百纳米,有机质孔以小于30 nm为主,而块状的形成多受控于石英、长石等刚性矿物颗粒间压实残余孔,抗压能力强,原始空间大,保存下来的沥青质体,长与宽均可达数百纳米至数微米,多数情况下有机质孔孔径大于50 nm,甚至可达百纳米。因此,在成熟度相同或相近时,多数情况下块状沥青质体较条带状的沥青质体有机孔发育更好。
成熟度是有机质孔发育的必要条件。通常情况下,成熟度越高有机质孔发育越好。自流井组页岩成熟度差异对有机质孔发育程度同样具有重要的影响(表2),不同成熟度的页岩样品中均同时发育沥青质体与镜(丝)质体,随着成熟度升高,镜(丝)质体内部始终无孔隙发育,但有边缘缝发育;而沥青质体内部孔隙在相同比例尺视域下(1 cm∶1 200 nm)孔径明显变大,且形态由针孔状—不规则状—椭圆形变化。高之业等25对川北下侏罗统低成熟度页岩(R O=0.7%,TOC=1.14%)开展原位有机质热模拟(300~550 ℃)实验证实:随着温度不断增加,镜质体无孔隙生成,但会发育微裂缝,且缝宽逐渐增大;沥青质体有新的孔隙生成,表面有烃类生成,生成液态油—固态(裂解)—生气过程,有机质孔逐渐增多甚至增大。总之,氩离子—抛光扫描电镜下不同成熟度页岩中的沥青质体有机质孔的良好发育,揭示了深埋条件下成岩—生烃演化过程中,页岩中干酪根生油源内运移至各类无机矿物粒间孔或粒内孔中,随着热演化程度不断升高,原油不断固化裂解生气形成有机质孔的演化过程,沥青质体赋存状态与成熟度是决定有机质孔良好发育的关键。
表2 四川盆地自流井组不同成熟度典型页岩有机质组分与有机质孔发育特征

Table 2 Organic matter components and pore development characteristics in typical Ziliujing Formation shale samples at different maturity levels,Sichuan Basin

注:样品①(川东复兴F1井大安寨段); 样品②(川东复兴F10井东岳庙段); 样品③(川北元坝Y2井大安寨段)

3.3 热液作用对沥青质体有机质孔发育有促进作用

我国陆相细粒沉积岩中广泛分布着火山—热液物质,鄂尔多斯盆地上三叠统延长组长7段深湖相泥页岩、粉砂岩中频繁发育火山喷发成因的凝灰质夹层,准噶尔盆地与三塘湖盆地二叠系芦草沟组湖相泥页岩中发育大量凝灰岩、沉凝灰岩及凝灰质白云岩夹层26。松辽盆地古龙凹陷青山口组页岩油储层中发现了闪锌矿、重晶石、黄铜矿、自然铜、辉银矿、硫化银矿、氟磷灰石和氧化钛等与岩浆作用相关的热液矿物,认为岩浆热液作用证据的发现对于研究古龙凹陷青山口组页岩储集空间及页岩油分布具有重要意义27。而四川盆地侏罗系陆相页岩中未见热液作用相关报道。本文研究在川东复兴X101井与F1井、川北元坝Y4井与Y30井页岩中发现了闪锌矿[图9(a),图9(b)]、重晶石[图9(c),图9(d)]、天青石及金红石等热液矿物,其中金红石以微晶集合体形式发育,仅见于川北元坝大安寨段,金红石晶间孔较发育[图9(e)],而发育更为广泛的重晶石[图9(f)]、天青石主要以纳米级脉状充填于无机矿物微裂缝[图9(g)]、镜(丝)质体边缘缝[图9(h)]及沥青质体边缘缝中,有机质边缘缝大致形成于液态油固化收缩—裂解生气阶段,此时热液作用(高温)的发生,有利于提高有机质生烃能力及有机质孔的发育。F1井大安寨段发现热液矿物的页岩中沥青质体有机孔发育明显好,呈圆形、椭圆形,且孔径可达百纳米级[图9(i),图9(j)],个别样品中沥青质体内有机质孔连通性极好,这很可能是热液作用对沥青质体有机质孔的进一步发育起到了积极促进作用。
图9 四川盆地自流井组页岩中典型热液矿物及相关孔隙特征

(a)闪锌矿,X101井东岳庙段;(b)为(a)照片能谱图;(c)重晶石,X101井东岳庙段;(d)为(c)照片能谱图;(e)金红石微晶集合体内发育微孔隙,Y30井大安寨段;(f)刚性矿物颗粒间沥青质体有机孔,沥青质体边缘缝中充填重晶石脉(亮白色线条),Y30井大安寨段;(g)近水平状微裂缝内充填断续状重晶石脉,Y4井大安寨段;(h)镜(丝)质体,致密无孔,局部边缘缝充填重晶石脉,Y4东岳庙段;(i)斜交微裂缝中部分充填天青石,F1井大安寨段; (j)无孔镜质体与有孔沥青质体共存,沥青质体内发育百纳米级孔,F1井大安寨段

Fig.9 Characteristics of hydrothermal minerals and associated pores in Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

3.4 腔体结构保存或细菌改造有利于镜(丝)质体发育有机质孔

自流井组页岩中可见网状大腔薄壁结构、网状小腔厚壁结构、不规则包腔结构、葡萄串状包腔结构及管状胞腔结构等5类高等植物胞腔结构组分。网状腔体多已被黏土等矿物全充填,而管状胞腔结构与葡萄串状胞腔结构孔保存较好,F10井东岳庙段2 787.74 m与X101井大安寨段2 158.25 m[图10(a)],均见多管状结构镜质体发育,孔径多在百纳米以上;T6井东岳庙段2 744.92 m、2 746.4 m、2 738 m[图10(b)]样品中可见葡萄串状结构镜质体,孔径数百纳米至数微米;此外,F1井东岳庙段2 712.96 m处见带状有机质叠置未闭合残余结构孔,孔隙扁平或呈不规则形,孔径最大可达微米级[图10(c)]。
图10 四川盆地自流井组典型镜质体原始胞腔结构孔与细菌降解改造孔发育特征

(a)多管孔状(似藕孔状)结构孔,X101井大安寨段;(b)葡萄串状结构孔,T6井东岳庙段;(c)带状有机质叠置未闭合结构孔,F1井东岳庙段;(d)枝杈状有机质一侧强烈菌改,发育蜂窝状有机孔,Y4井大安寨段;(e)块状有机质局部发育零星菌改孔,F10井东岳庙段;(f)块状有机质局部弱菌改,发育有机孔,T6井东岳庙段;(g)胞腔结构有机质,发育蜂窝状菌改孔,T6井东岳庙段;(h)为(g)照片中绿色十字点能谱分析图谱;(i)为(g)照片中红色十字点能谱分析图谱

Fig.10 Characteristics of primary cellular pores and bacterially modified pores in vitrinite within Ziliujing Formation shale, Sichuan Basin

研究发现川东复兴东岳庙段东一亚段部分镜质体内也发育有机质孔,推测这是埋藏条件下遭受细菌降解改造作用所形成的孔隙,对死亡植物进行降解改造的细菌,也被认为是沉积有机质的主要补充来源。受细菌改造强烈程度的控制,孔隙发育形态会有差异,强烈改造下有机孔分布面积更大,多呈蜂窝状[图10(d)],连通性相对好,而弱改造时,多呈孤立孔零星分布[图10(e)]或多数孔径较小[图10(f)],连通性差。首先,通常情况下,不同类型干酪根形成过程、来源以及分子结构存在差异,导致碳含量存在差异,高等植物(以镜质体为主)在形成腐殖型干酪根的过程中积累了大量的碳,碳含量相对高,而腐泥型(以沥青质体为主)碳含量较低。研究中选取了川东复兴T6井东岳庙段页岩,对氩离子抛光—扫描电镜下可观察到的典型沥青质体与镜(丝)质体开展了67个样点能谱分析,研究发现88%的镜(丝)质体碳元素含量在80%以上,82%的沥青质体碳元素含量小于70%,证实碳含量高低可作为区分不同有机质组分的依据之一。在此基础上,进一步选取认为遭受过细菌改造的镜质体,对其内部致密无孔部位和有孔部位分别选点进行能谱分析,以T6井东岳庙段2 739.14 m样品为例,可见具胞腔结构的镜质体内部的无孔部位与有孔部位碳元素含量基本相同,分别为88.81%、89.51%[图10(h),图10(i)],揭示出无孔部位与有孔部位均为碳元素含量较高的高等植物母质来源。其次,沉积有机质中稳定碳同位素正常组成形式,δ13C值分布应为:δ13C干酪根13C抽提物、抽提物中δ13C沥青质13C非烃13C芳烃13C饱和烃,川东复兴东一亚段页岩干酪根δ13C值大于抽提物δ13C值,但沥青质δ13C值普遍小于芳烃δ13C值,部分样品小于非烃δ13C值,为总体正常局部逆转组成形式(图11),局部逆转形式受有机质的生源、沉积环境和细菌改造共同控制28。川东复兴东岳庙段东一亚段为四川盆地半深湖相沉积中心,页岩有机碳含量高(平均值>1.5%,最高达4%),有机质类型为混合型(Ⅱ1与Ⅱ2),除了来源高等植物外,还有较丰富的低等生物,具备被厌氧细菌强烈改造的条件。
图11 四川盆地F10井东岳庙段页岩稳定碳同位素分异逆转组成形式

Fig.11 Reversed fractionation pattern of stable carbon isotopes in Dongyuemiao Member shale from Well F10,Sichuan Basin

4 页岩孔隙发育模式

页岩中有机质生烃与无机矿物成岩两者密不可分,是一个有机与无机相互协同作用的复杂演化过程。为此,本文研究在页岩有机质组分类型、孔隙(有机孔、无机孔)特征及主控因素研究基础上,结合典型井埋藏史—热史恢复、有机—无机成岩作用类型及序列关系研究,建立了陆相页岩成岩—孔隙演化模式(图12),以典型页岩岩相(纹层状介壳灰质页岩)为例,建立不同成岩阶段有机—无机矿物及孔隙演化示意模型,揭示“有机组分—成熟度—热液—菌改”四因素控有机孔机制。整体上自流井组陆相页岩以混合型干酪根为主,已处于高成熟演化阶段,属中成岩B期。按沉积成岩演化阶段来看,在同生期—早成岩期,随着埋深增大,沉积物在压实作用下实现疏松—弱固结—半固结—固结的状态转变,孔隙水逐渐被排出,原生孔隙度不断减小,原生絮凝黏土矿物被压破,紧密堆积,蒙脱石向伊利石转化,片状黏土矿物多趋于平行方向排列,方解石介壳形成[图12(a)];中成岩A期压实作用持续发生,但孔隙度降低幅度已明显减小,有机质生烃、溶蚀作用、黏土矿物转化及自生石英形成是该时期主要的成岩作用,有机质成熟过程中开始排油排酸,大量原油充填进入早期无机矿物原生残余孔隙,形成次生有机质(沥青质体)。该时期孔隙水呈酸性,介壳方解石发生溶蚀,形成粒内孔隙[图12(b)],并储集部分液态原油。而黏土矿物中蒙脱石进一步向伊利石转化,形成黏土矿物层间孔,同时在酸性条件下,自生石英形成,对孔隙及其原油充注及保存起到一定的抗压支撑作用;进入中成岩阶段B期,由于页岩压实作用强烈,严重限制了孔隙水流动,成岩演化已不活跃,无机矿物孔趋于稳定。但随着热演化程度的升高,液态原油不断固化(沥青质体)裂解生气形成有机质孔,局部热液作用发生,进一步促进有机质孔发育[图12(c)]。综上所述,自流井组陆相页岩无机孔受压实作用、黏土矿物转化及介壳方解石溶蚀作用控制,而有机质孔发育主要受有机组分、成熟度、热液及细菌改造作用等因素控制。
图12 四川盆地自流井组陆相页岩成岩—孔隙发育模式

Fig.12 Diagenetic-porosity evolution model for continental shale in the Ziliujing Formation, Sichuan Basin

5 结论

(1)四川盆地侏罗系自流井组页岩中有机质组分丰富多样,多由原生有形态的镜(丝)质体组分与次生无形态的沥青质体组分共同组成,可见条带状、丝带状、枝杈状及块状等4种有形态的高等植物碎片组分,网状大腔薄壁、网状小腔厚壁、不规则胞腔、葡萄串状胞腔及管状胞腔等5种有形态的高等植物胞腔结构组分;无形态沥青质体组分受无机矿物颗粒格架空间及其与自生矿物共生关系控制,呈带状、散块状、交互状及互裹状等4种赋存状态。
(2)按有机质组分类型及其与无机矿物之间的赋存或复合关系,可识别出3类8种有机质孔隙类型。3类分别为沥青质体有机孔、沥青质体—自生矿物复合体有机孔、镜(丝)质体有机孔。沥青质体有机孔可细分为黏土矿物层(晶)间沥青质体有机孔、刚性矿物粒(晶)间沥青质体有机孔、刚性矿物粒内沥青质体有机孔;沥青质体—无机复合体有机孔可细分为沥青—黄铁矿复合体有机孔、沥青—磷灰石复合体有机孔、沥青—黏土矿物复合体有机孔;镜(丝)质体有机孔可细分为镜(丝)质体结构孔、镜质体菌化孔。沥青质体与沥青质体—自生矿物复合体普遍发育有机孔,黏土矿物层间沥青质体有机孔最发育,其次为刚性矿物粒(晶)间沥青质体有机孔与沥青—黄铁矿复合体有机孔,镜(丝)质体有机孔发育最少。
(3)提出“四因素”控孔机制:即有机质组分类型是有机质孔发育的物质基础,沥青质体赋存状态与成熟度是有机质孔发育的关键因素,热液作用对沥青质体有机质孔发育有促进作用,腔体结构保存或细菌改造有利于镜(丝)质体发育有机质孔。
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