柴达木盆地阿尔金山前天然气藏中氢气地球化学特征及成因

田家英; 秦臻; 刘雨桐; 马东正; 陶辉飞

doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2025.05.012

天然气地球科学 >

2025 , Vol. 36 >Issue 11: 2154 - 2164

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2025.05.012

非烃气：氢气

柴达木盆地阿尔金山前天然气藏中氢气地球化学特征及成因

田家英 ^,¹^,² ,
秦臻 ¹ ,
刘雨桐 ¹ ,
马东正 ¹ ,
陶辉飞 ^,¹

展开

^1. 中国科学院西北生态环境资源研究院，甘肃兰州 730000
^2. 中国科学院大学，北京 100049

陶辉飞（1983-），男，江西抚州人，博士，研究员，主要从事沉积地质学研究. E-mail：tophic3@yeah.net.

田家英（2001-），女，甘肃古浪人，硕士研究生，主要从事天然气地球化学研究. E-mail：tianjiaying23@mails.ucas.ac.cn.

收稿日期: 2025-03-31

修回日期: 2025-05-11

网络出版日期: 2025-06-13

基金资助

国家自然科学基金面上基金项目(42472219)

甘肃青年科技基金计划(25JRRA511)

收起

Geochemical characteristics and origin of hydrogen in natural gas reservoirs in the Altun Piedmont， Qaidam Basin

Jiaying TIAN ^,¹^,² ,
Zhen QIN ¹ ,
Yutong LIU ¹ ,
Dongzheng MA ¹ ,
Huifei TAO ^,¹

Expand

^1. Northwest Institute of Eco⁃Environment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China
^2. University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China

Received date: 2025-03-31

Revised date: 2025-05-11

Online published: 2025-06-13

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(42472219)

the Natural Science Foundation for Young Scientists of Gansu Province, China(25JRRA511)

Fold

摘要

氢气作为一种零碳清洁能源资源，是替代化石燃料的理想选择。随着全球氢气需求的持续增长，天然氢气因其低碳和经济性的优势，正成为国际关注热点。柴达木盆地含有丰富的天然气资源，其独特的地质背景为氢气的形成提供了有利的地质条件，展现出良好的天然氢气资源潜力。通过对柴达木盆地阿尔金山前的天然气样品进行氢气含量和氢同位素分析，研究了该地区天然氢气的地球化学特征及成因机制。结果显示，东坪气田的氢气含量最高（最高值为3.349%），而牛东气田和尖北气田的氢气含量相对较低，最高值分别为0.008%和0.113%。样品的氢气同位素（δ²H）值在-722.5‰~-799.6‰之间，结合天然气组分的地球化学特征分析结果，表明研究区的天然氢气主要具有无机成因的特点。通过对伴生气体氦气的同位素分析，结合区域地质背景，推测该地区的天然氢气主要为水—岩反应产物，以及基底的花岗岩通过放射性衰变产生的氦气和氢气，这些气体在深部断裂带处富集。研究结果能够为柴达木盆地及其他相似地区的天然氢气勘探提供理论依据。

关键词： 天然氢气; 柴达木盆地; 氢同位素; 水—岩反应; 形成机制

本文引用格式

田家英 , 秦臻 , 刘雨桐 , 马东正 , 陶辉飞 . 柴达木盆地阿尔金山前天然气藏中氢气地球化学特征及成因[J]. 天然气地球科学, 2025 , 36(11) : 2154 -2164 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2025.05.012

Abstract

Hydrogen energy serves as an ideal zero-carbon alternative to fossil fuels. With increasing global demand for hydrogen energy， natural hydrogen has become an international research focus due to its low-carbon characteristics and economic advantages. The Qaidam Basin， a typical sedimentary basin with abundant natural gas resources， possesses unique geological conditions favorable for hydrogen generation， demonstrating significant potential for natural hydrogen accumulation. This study investigates the geochemical characteristics and formation mechanisms of natural hydrogen in the Altun Piedmont zone through analysis of hydrogen content and isotopic composition in natural gas samples. Results show that the Dongping gas field contains relatively high hydrogen concentrations （3.349%）， while the Niudong and Jianbei gas fields exhibit lower values （0.008% and 0.113%， respectively）. The δ²H values range from -799.6‰ to -722.5‰. Geochemical analysis of natural gas components indicates that the hydrogen in this region is primarily of inorganic origin. Combined with helium isotope analysis and regional geological setting， we propose that water-rock reactions constitute the main formation mechanism， where radioactive decay in granitic basement generates both helium and hydrogen， which subsequently accumulate along deep fault zones. These findings provide a theoretical foundation for natural hydrogen exploration in the Qaidam Basin and similar geological settings.

Key words： Natural hydrogen; Qaidam Basin; Hydrogen isotope; Water-rock reaction; Formation mechanism

0 引言

氢气作为一种清洁、无碳的能源资源，因其比其他非化石燃料具有更高的能量密度，被认为是石油、天然气等化石燃料的有效替代品^［1-3］。氢气在化工、医药、合成氨和甲醇、航空航天和冶金等多个领域得到广泛应用，未来对氢气的需求也呈增加趋势^［4-8］。目前使用的制氢方式绝大多数是通过煤炭、石油、天然气等化石燃料制取，但在制取的同时还会排放大量二氧化碳^［9］；电解水制氢能实现完全脱碳，但技术难度及成本过高，目前仍处于实验室研究阶段^［10］。天然氢作为一种更经济、低碳的氢气来源，受到越来越广泛的关注。随着马里（Bourabougou地区）天然氢勘探工作取得成功，引起了许多国家的重视^［11-14］。天然氢广泛分布于多种地质环境中，在结晶基底、超基性岩体、地热系统、蒸发岩层、缺氧沉积物以及各类油气藏中都有天然氢的显示^［15］。与构造活动强烈的造山带相比，沉积盆地的内部地层相对稳定，可以形成各种能够储存气体的圈闭，其可以捕集地质作用过程中形成的天然氢气。这个过程类似于石油和天然气系统，可致使富氢天然气储层的形成^［16-18］。沉积盆地中的天然氢可能有多种来源（有机、无机、地壳和地幔），并经历复杂的转化过程^［19］。因此，研究沉积盆地中的天然氢气地质特征对于天然氢富集机理认识及未来天然氢勘探有重要科学意义和应用价值。

柴达木盆地位于青藏高原北缘，其形成和演化过程受到特提斯构造域的影响，盆地内岩浆和构造活动明显，盆地基底深断裂带发育且盆地基底岩石以岩浆岩为主，具有氢气形成的潜力。SHUAI等^［20］报道了在柴达木盆地涩北气田的气顶气样品中获得了高含量的氢气，研究认为涩北气田的氢气成因主要为生物成因气，而非来自地球深部或无机反应。在柴达木盆地西北缘东坪等气田的天然气中也含有一定量氢气^［21］，但对东坪气田氢气的成因仍不清楚，这制约了对柴达木盆地天然氢成因和资源潜力的认识。因此，本文以柴达木盆地西北缘的天然气样品为研究对象，开展氢气含量、氢同位素测试分析，结合前人已公开发表的天然气组分和稀有气体同位素等其他证据，研究柴达木盆地西北缘天然氢气的成因。该研究将为柴达木盆地西北缘地区天然氢的勘探工作提供理论依据。

1 地质背景

柴达木盆地位于青藏高原北部，是我国三大内陆盆地之一，同时也是我国最大的陆上生物气田区。盆地受特提斯构造的影响，是一个在元古界变质结晶基底和古生界褶皱变质基底之上发育起来的中、新生界含油气沉积盆地^［22］。兼有多个常规油气藏和非常规油气藏，勘探前景十分广阔，根据盆地不同地区构造变形和地球物理上的特征差异，该盆地可划分为3个一级构造单元，柴西坳陷、柴北坳陷和柴东坳陷^［23］。

本文研究区位于柴达木盆地北缘的柴北坳陷北部，阿尔金山系的南侧［图1（a）］。该研究区自新生代以来阿尔金山持续隆升，与祁连山、昆仑山一起构成了柴达木新生代盆地的边界。柴北缘的基底主要为形成于南华纪的结晶基底和古—中生代的多期岩浆岩。研究区的阿尔金山前带东段的基底主要为中酸性的闪长岩、花岗岩和花岗质的片麻岩，仅在东坪气田见有辉绿岩呈脉状侵入^［24］。柴北缘北部山前的构造格局受控于中侏罗世陆内断陷盆地发展，显示出阿尔金山系向盆地内部呈斜坡或断阶—凹陷的构造背景，自西向东分别为尖北斜坡、东坪鼻隆、牛中斜坡、牛东鼻隆和冷北斜坡［图1（b）］。各个次级构造单元内部又受一系列断层控制形成背斜、断背斜和断块等构造圈闭。盆地的盖层以厚度为1 000~5 000 m古近系—新近系为主，显示出向山前抬升减薄的特征^［25］。盆地内天然气资源丰富，包括柴西古近系—新近系油型气、柴北缘侏罗系煤型气、柴东第四系生物气、新近系热成因气及石炭系煤型气。通过对柴北缘天然气地质条件的分析，总结了富烃凹陷区古隆起、源外古隆起—古斜坡、源上晚期构造带3类成藏模式，优选类比法和成因法客观评价了柴北缘天然气资源，计算得出天然气地质资源总量为11 457.5×10⁸m³，剩余储量为10 671.28×10⁸ m^3［27］，天然气资源量大，可以为氢气资源勘探提供重要基础支撑。

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图 1 阿尔金山前带东段构造纲要（据文献［26］，修改）

Fig.1 Tectonic outline of eastern segment of Altun Piedmont（modified from Ref.［26］）

2 样品与实验结果

2.1　样品与实验方法

本文样品采自阿尔金山前东段的尖北斜坡、东坪鼻隆、牛东鼻隆。在综合考虑样品数量和地质单元分布2个方面代表性的基础上，本文研究共采集了东坪气田、牛东气田和尖北气田的16个气样（表1）。在中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心进行了氢气组分和氢同位素分析。氢气的含量测试采用配备热导检测器和TDX-01色谱柱（3 m×3 mm）的GC9790气相色谱仪进行分析。TDX-01色谱柱的升温程序初始温度为40 °C（保持5 min），再以10 °C/min的速率升温至240 °C（保持10 min）。利用HP6890气相色谱和Deltaplus XP质谱仪联用对氢气的δ²H值测量，色谱分离采用氦气作为载气在HP-PLOT Q柱（30 m×0.32 mm×20 μm）中进行分离。气相色谱分析条件为：色谱柱初始流速为1.5 mL/min；在30 ℃的恒温箱中保持5 min，然后以8 ℃/min的升温速率加热到80 ℃；然后以4 °C/min的升温速率加热至260 °C，保温10 min。质谱仪分析条件为：一个电子电离检测器（EI：子能量124 eV，发射电流1.0 mA，加速电压3 kV，质量范围70）测试的δ²H值精度控制在3.0‰以内（以VSMOW标准平均海水为基准）。氢气δ²H测量的最低氢浓度为0.1%。每个样品重复测定3次，最终结果取3次测量的平均值。每个样品重复测定3次，最终结果取3次测量的平均值。测试结果见表1。

表1 阿尔金山前带天然气中组分及含量

Table 1 Composition and content of natural gas from the Altun Piedmont

序号	气田	井号（样号）	井段/m	层位	H₂含量/%	$δ 2 H H 2$ /‰（VSMOW）	天然气组分特征/%						CH₄同位素特征/‰		（³He/⁴He）×10^-8	R/Ra
序号	气田	井号（样号）	井段/m	层位	H₂含量/%	$δ 2 H H 2$ /‰（VSMOW）	CH₄	C₂	C₃	CO₂	N₂	He	δ¹³C₁	δ²H₁	（³He/⁴He）×10^-8	R/Ra
1	东坪 1	东坪103	3 243~3 270；3 198~3 202	基岩	0.437	-722.5	94.9	2.016	0.324		2.36	0.09	-25.6	-174.2	1.30	0.009 3
2		坪1H-2-3	3 075.2~3 412.0		0.582	-745.3						0.08			0.86	0.006 1
3		东坪306	1 960~1 975	基岩	0.591	-762.3	83.8			0.19	13.92	0.40	-20.8		1.40	0.010 0
4		坪3H-6-2	1 985~2 090；2 125~2 190；2 225~2 290；2 325~ 2 390；2 425~2 480	基岩	0.497	—	73.6	0.96	0.19	0.09	24.04	0.75	-18.9		2.00	0.014 3
5		坪3H-6-3	642.1~704.9	基岩	0.457	-756.3	77.9	0.52	0.07	0.07	18.26	0.09			1.20	0.017 4
6		坪3H-6-4	1 950~2 250	基岩	0.260	-764.3	70.1	1.01	0.2	0.04	27.13	0.06	-19.8		1.20	0.008 6
7		坪1-2-2	3 139.6~3 235.0	基岩	0.245	-786.3	84.3	1.60	0.26	0.23	11.46	0.06			0.49	0.003 5
8		坪1-2-4			3.349	-785.4				0.07		0.08			0.99	0.007 0
9	东坪 3	东坪H301	1 990~2 260；2 250~2 320	基岩	0.358	-799.6	84.2	1.311	0.268		10.53	0.34	-25.3	-166.5	0.88	0.006 0
10		东坪305	1 810~1 820；1 850~1 870	基岩	0.557	-762.1	87.7	1.21	0.251	0.05	10.21	0.66	-20.61	-166.9	1.40	0.010 0
11		东坪3	612~616；611~620；616~622；672~677；658~661；1 101~1 108.8；1 686~1 692；1 803~1 830	古近系	1.380	-790.8	94.3	0.625	0.079		4.62	0.21	-28.52	-162.4	0.88	0.006 0
12	牛东	牛1-2-1	2 124~2 149	侏罗系	0.004	—	76.7								2.24	0.015 9
13	牛东	牛1-2-10	2 013.8~2 031；2 032~2 050	侏罗系	0.008	—	89.4	6.50	2.27	0.26	0.61	0.05	-35.8		1.55	0.015 4
14	尖北	尖北H1-1	4 859~5 511	基岩	—	-764.7	80.7	2.22	0.17	0.02	16.30	0.19
15		尖北1-4		基岩	0.113	-756.8
16		尖3	4 767~4 772	基岩	0.005	—	73.0	2.07	0.17	0.02	22.34	0.19

注：天然气组分特征数据源于文献［28⁃31］；H₂含量与 $δ 2 H H 2$ 值为本次实验所得；“—”表示无数据

2.2　结果

前人^［28-31］对柴达木盆地的天然气中烃类和稀有气体开展了大量研究工作，结果显示，研究区天然气的干燥系数较高，其中东坪和尖北等气田呈现典型的干气特征，牛东气田表现为干气和湿气并存的特征。总体烃类的体积分数在43%~98%之间，体积分数普遍>85%，烃类组分中又以甲烷为主，含量在73.0%~94.9%之间^［25］（表1），甲烷碳同位素值介于-18.9‰~-35.8‰之间，氢同位素值范围在-162.42‰~-174.15‰之间。非烃气体中，以氮气（N₂）为主，体积分数范围为0.61%~27.13%，不同气田间变化较大，牛东和东坪1井区N₂含量较低，而东坪3、尖北及牛中地区的N₂含量较高；牛中地区的CO₂含量相对较高^［25］。在此基础上，我们对研究区天然气中氢气及其同位素进行了实验分析，本次在东坪气田（东坪1井区、东坪3井区）、尖北气田和牛东气田共16个气样中，测得氢气含量最大值为3.349%（表1），最小值为0.004%，均超过大气中的氢气浓度（为0.5×10^-6）。阿尔金山前不同气田的氢气浓度有所差异，其中，东坪气田整体氢气含量较高，浓度范围在0.245%~3.349%之间，平均值为0.792%（N=11）；牛东气田和尖北气田氢气含量相对较低，最大值分别为0.008%和0.113%，最小值分别为0.004%和0.005%。东坪气田氢气的δ²H值分布在-722.5‰~-799.6‰之间，尖北气田的δ²H值分布在-756.8‰~-764.7‰之间；中东气田未测得。

3 讨论

天然氢气在多种地质环境中均有报道，其来源和成因多样且复杂，主要可分为5类，分别是水—岩作用、地幔脱气、水的辐射分解、微生物作用和有机质裂解^［32-33］。天然气的组分特征以及伴生的氦气可以作为划分其成因类型及研究气藏分布规律的重要依据（图2）^［34］。这对于推断气源、气藏分布以及天然气的成因类型具有重要意义。

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图2 柴达木盆地及典型地质环境中天然氢气的浓度与同位素特征（据文献［35］修改）

Fig.2 Concentration and isotope characteristics of natural hydrogen in the Qaidam Basin and typical geological environments（modified from Ref.［35］）

阿尔金山前的这3个天然气藏的甲烷碳同位素（δ¹³C₁）值整体偏高［图3（a）］，介于-18.9‰~-35.8‰之间，显示出该区域天然气具有煤型气的成因特征［图3（b）］。值得关注的是，在本次研究中氢气含量最高的东坪3井区，其氦气含量亦为最高^［21］，牛东气田的氢气与氦气含量都相对较低。东坪地区的基底构成以元古宇深变质岩、古生界浅（弱）变质岩系及侵入岩体为主，其中侵入岩体主要为闪长岩和花岗岩2类^［37］；牛东气田的基底岩性主要由花岗岩与片麻岩构成。东坪地区基岩风化壳储集空间良好，储层属于裂缝—孔隙型，主要由裂缝与溶孔共生构成^［38］，结合东坪地区油气藏分布特征——油气层主要富集于半风化壳的上下部位，说明这种半风化壳储集层可作为油气的重要输导层及储集层^［39］，同时能为富氦天然气提供良好的储集空间^［40］。此外，该区部分甲烷、乙烷和丙烷的碳同位素呈现负碳同位素系列的特征^［25］，深层（>900 m）天然气均具有无机成因气的特点。同时，负碳系列天然气中N₂含量较高，且N₂与He之间存在正相关关系^［25］，该特征与幔源N₂和He气的相关性一致^［41］，进一步支持该类天然气可能来源于幔源无机气。阿尔金山前发育有深切岩石圈的深大断裂为无机成因气的输入提供了可能。如前所述，天然氢气的成因复杂，以下将分别探讨柴达木盆地氢气成因的不同可能性。

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图 3 阿尔金山前天然气组分（a）及其同位素特征（b）（据文献［36］修改）

Fig.3 Natural gas composition（a） and isotopic characteristics（b） in the Altun Piedmont（modified from Ref.［36］）

3.1　地幔脱气成因

地幔脱气主要通过火山喷发、地震构造活动、深大断裂活动释放氢气。现有研究已在火山口、火山相关热泉及热液系统中检测到异常高浓度的氢气释放^{［11，42-43］}。氢气常与其他气体伴生产出，因此，可以利用伴生气的地球化学特征来确定H₂的来源，以此减少氢同位素示踪中不确定因素带来的误差。氦气作为氢气的一个重要伴生气体，且化学性质稳定，可以作为可靠的指标对其成因进行判别。氦气成因类型可分为大气源、壳源、幔源3种。氦同位素值用R/Ra值来表示，R为样品中³He/⁴He值；Ra为大气中的³He/⁴He值，为1.4×10^-6。当R/Ra值小于0.1时，基本认为样品中氦全部为壳源；当R/Ra值大于0.1时，样品中幔源氦的占比超过1.2%；而当R/Ra值大于1时，样品中幔源氦占比超12%^{［30，40，44-48］}。柴达木地区He含量为（800~6 600）×10^-6，根据He/N₂—H₂/N₂分布图［图4（a）］可以看出，柴达木盆地天然气样品中He/N₂值整体低于加拿大和南非前寒武纪地盾气体，大部分高于意大利火山口气体和地热流体^［49-51］，没有显示出地壳深部的特点，柴达木盆地东坪地区³He/⁴He值为2.00×10^-8~4.90×10^-9，R/Ra值为0.014 3~0.003 5，为典型壳源成因；牛东地区 ³He/⁴He值为2.23×10^-8~1.54×10^-8，R/Ra值为0.015 9~0.001 1，同样指示壳源成因。综上所述，天然氢的壳源特征明显，并非地幔脱气成因。

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图4 柴达木盆地天然气中He/N₂—H₂/N₂ （a）与N₂/He—R/Ra（b）分布特征（据文献［35］修改）

Fig.4 Distribution patterns of He/N₂-H₂/N₂（a） and N₂/He-R/Ra（b） natural gases of the Qaidam Basin（modified from Ref.［35］）

3.2　水—岩反应

水—岩作用通过水与富含Fe²⁺的岩石发生氧化还原反应，并将水还原成氢气。水—岩作用被认为是深层氢气形成的主要机制。水—岩相互作用主要涉及蛇纹石化、水与新鲜岩石表面的反应以及矿物内部的羟基反应^{［32，52-53］}。其中，该反应随条件和矿物组成而变化^［54-56］。Fe²⁺和Fe³⁺形成的次生矿物在一定条件下可以进一步反应生成H₂［式（1）］^［57-58］：

2 F e 2 + O + H 2 O → F e 2 3 + O 3 + H 2

（1）

氢气的同位素特征可以用来帮助区分壳源（

δ 2 H H 2

<-650‰）、幔源（

δ 2 H H 2

>-650‰）氢气^{［35，59］}。由水—岩作用产生的氢同位素一般小于-650‰^［35］，东坪地区氢同位素值为-722.5‰~-799.6‰，平均值为-767.59‰，显示出了壳源的特点。此外氢气往往与稀有气体伴生，这些气体主要形成于深部地壳（花岗岩基底）或地幔^{［9，12，49，60］}。研究区R/Ra值均小于0.1，同样指示明显的壳源值特征。柴北缘基岩主要由加里东期—印支期侵入的中酸性花岗质岩类（花岗岩、闪长岩等）和变质岩类（花岗片麻岩、片岩、变质灰岩等）组成，局部发育辉长岩、辉绿岩、玄武岩及安山岩等中基性岩类^［24］。东坪地区广泛发育侵入岩脉，岩性以闪长玢岩和辉绿岩为主^［38］，富含Fe²⁺矿物（如角闪石、黑云母之类），含铁镁质的基底岩石为反应发生提供了有利条件，可与水发生反应生成H₂，研究区天然氢气的δ²H值分布与澳大利亚天然氢气、中国东海岸地热体系的氢气的δ²H值分布近似（图4），具有亏损的δ²H值，综合H₂和伴生气体的地球化学特征和地质条件，两者主要成因为蛇纹石化或水的放射性分解^［9，56］。研究区花岗岩基底中的放射性元素在放射性衰变时会产生氦气，在产生He的同时，可引发孔隙水放射性分解产生H₂。

3.3　水的辐射分解

地壳中含有丰富的放射性元素，围岩中的U、Th和K通过放射性衰变的α、β、γ射线，将水分子裂解为H₂和O₂ ^［61-62］。与其他无机成因产氢不同，辐射分解反应仅需要水和放射性核素，但涉及的化学反应相对复杂，因此产氢速率较慢，辐射的产物除了氢气外，还包括可溶性氧化剂^［55］。这些副产物可能会参与进一步反应并被消耗，导致它们难以被检测到^{［11，55］}。前人通过伽马照射和辐照模拟实验，证实在放射性作用下，水分子和有机质均可发生分解反应生成H₂，但是对应不同的反应物和放射源生成氢气的同位素值同样存在差异，且产氢通量受放射性剂量和水的化学性质两个因素的控制^［63-65］。其中涉及到较为复杂的同位素分馏机制也仍需得到进一步研究阐明。结合区域地质背景及前人开展的氦气勘探工作，柴达木盆地除牛东气田氦气含量相对较低外，存在多个已达工业品位的氦气藏。研究表明该区氦气成因为深部地壳和浅部地壳混合的结果^［40］，且深大断裂发育^［66］，广泛分布的富放射性元素岩体为氦气生成提供了充足气源。该区发育的砂岩型铀矿体系通过岩体—地下水—沉积岩的铀元素迁移过程，同时促进了氦气等天然气的运移与富集^［67］，可引发孔隙水放射性分解产生H₂，并且能一起沿构造断裂向上运移在适宜部位富集^［9，68］。综上，水的辐射分解可能是研究区H₂生成的有效途径。

3.4　有机质热裂解

有机质热裂解是富有机质页岩及油气藏中潜在的氢气生成途径，其涉及烷烃中C—C或C—H键断裂、芳香结构中的缩合反应等过程^［69］。有机质热裂解是否会导致H₂积累的问题仍不明确。虽然H₂通常是有机质成熟早期烃类生成过程中消耗的中间产物，但显著的H₂生成通常发生在高温阶段^［69-70］。表明H₂的积累和保存可能只发生在后期阶段，在有机质结构中的大部分烷基侧链被消耗或分解产生烃类之后。曾有一些研究认为从高温页岩和变质岩中提取的H₂来源于有机质（OM）或CH₄的热裂解^{［69，71］}，但这些样品中极低的δ²H值和

α O M — H 2

和

α C H 4 — H 2

理论分馏曲线偏差均表明H₂为外部来源。HE等^［72］通过实验表明，高温条件下，H₂和有机质之间的²H交换迅速达到平衡表明H₂更可能源于外部，且其稳定保存于页岩中取决于H₂供应量与H₂—OM的反应程度^［72-74］。

东坪气田深层天然气以裂解气为主^［27］，具备形成氢气的基础条件。在有机质热演化过程中，H/C值会逐渐降低，而芳香程度增加。尤其在高—过成熟阶段，原始有机质在经链烃环化和环烃芳构化等一系列化学反应后会产生大量氢自由基。这些氢自由基进一步生成氢气。此过程通常发生在120~350 ℃的温度区间内^{［69，75］}。前人通过模拟实验计算出在50~650 ℃下，有机质与生成的氢气的同位素平衡分馏理论值为-782‰~-196‰^{［35，76］}，SUZUKI等^［71］对日本新潟沉积盆地开展了系统的气体地球化学研究，重点对页岩及变质岩进行了气体组分测定、以及不同阶段组分演化、同位素特征和地层温度等数据的测试，从而推断出盆地H₂主要来源于有机质或甲烷的热裂解，其氢同位素值在-810‰~-629‰之间。有机质裂解成因的氢气氢同位素和成熟度呈现显著的相关性，成熟度越高则氢同位素越重，这一特征反映了同位素动力学分馏效应，相比之下水—岩作用成因的氢同位素则与有机质成熟度无关^［77］，据前人对该区天然气组分的研究表明，东坪地区天然气成熟度最高，牛东相对低^［28］，然而氢气同位素和成熟度并无相关性。从氢气的氢同位素角度也指示其不具有机质裂解的可能性，氢气同位素均显示出一致的特征即分布在-700‰~-763‰之间，与成熟度没有对应关系，且根据天然气与氢气相关性分析（图5），H₂和CO₂［图5（a）］与CH₄［图5（b）］均无相关性，从氢气的氢同位素角度也指示其不具有机质裂解的可能性。H₂与有机分子间的H同位素平衡分馏系数为3.191~1.165^［78］，柴达木的湖相烃源岩测得氢气与有机质的分馏系数

α C H 4 - H 2

为2.98~4.18，高于典型有机质裂解成因的分馏系数（

α C H 4 - H 2

为3.191~1.165）^［35］，这表明，研究区的天然氢气与柴达木盆地的有机质之间没有成因关系。

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图5 阿尔金山前天然气中CO₂—H₂（a）与CH₄—H₂（b）相关性

Fig.5 Correlation between CO₂-H₂ （a） and CH₄-H₂ （b） in natural gas from the Altun Piedmont

3.5　微生物作用

PICHÉ-CHOQUETTE等^［79］将生物成因氢气分为有氢化酶作用和固氮酶作用2种成因。氢化酶是一类能够催化分子氢实现与质子和电子相互转化的金属酶，依据活性位点和氨基酸序列的差异可将其分为［Fe］、［FeFe］和［NiFe］三大类，其反应式为［式（2）］^［80］：

[H 2 ⇌ 2 H + + 2 e -]

（2）

在缺氧生态系统中，H₂主要由生物降解有机质时作为反应中间体产生；生物光解、光发酵和暗发酵产生了大部分的H₂ ^［81］。生物光解是单细胞藻类中，光激发的电子通过光系统转移还原铁氧还蛋白，［FeFe］—氢化酶作为生物催化剂，将铁氧还蛋白再氧化产生H₂ ^［82］。

在有氧环境中，H₂主要由固氮作用产生，并被氢氧混合气细菌（Knallgas bacteria）和高亲和力H₂氧化菌所消耗。生物固氮需要大量的能量，研究表明，每固定一个N₂分子至少需要16个ATP，即只有在缺乏生物可利用N的情况下，该作用才会发生^［83］，其反应式为（式3）^［84-86］：

[N 2 + 8 H + + 8 e - → 2 N H 3 + H 2]

（3）

微生物成因氢气的特征是与H₂相伴生的甲烷具有轻的碳同位素和轻的氢同位素^［87-88］。根据这样的特性，通过对阿尔金山前气藏中氢气的同位素和CH₄的碳、氢同位素，以及天然气组分特征的综合比较（图2），甲烷δ¹³C值范围在-18.9‰~-35.8‰之间，C₁/（C₂+C₃）值在10.2~133.9之间，甲烷为腐殖型干酪根在高成熟演化阶段的产物，表明其为裂解气，不具备生物成因特征（图3），且结合研究区的地质条件，氢气的层位最大埋藏深度为6 000 m，地温梯度按照3.0 ℃/100 m计算，该深度所对应的地温最高为180 ℃，已超过生物生存的温度极限^{［40，89］}，因此微生物作用不是研究区氢气的成因。

综上，我们推断研究区H₂形成并非单一成因，而是水—岩作用和基底岩石放射性作用共同的结果。

4 结论

（1）柴达木盆地阿尔金山前区天然气中H₂含量最高达到3.349%，其中东坪气田整体氢气含量较高，平均达到0.792%，牛东气田和尖北气田氢气含量平均值分别为0.006%和0.059%；H₂氢同位素值为-722.5‰~-799.6‰。

（2）阿尔金山前东段天然气中的H₂同位素和其伴生气He特征均呈现典型壳源特征，结合区域地质背景及天然气组分分析，排除了氢气为微生物作用和有机质裂解成因的可能性，而研究区H₂的主要形成机制可能为水的辐射分解和水—岩反应，即富含放射性元素的基底花岗岩在放射性衰变产生He的同时，释放产生H₂，同时基底岩石中富含Fe²⁺的矿物可与水反应生成氢气。

目前对天然氢的成因判别缺少较为系统的标准，仍需借助其同位素和伴生气体的地球化学特征对其成因机制和成藏模式进行综合判断，存在一定局限性。天然氢气资源的勘探潜力巨大，但由于生成的地质背景和成因复杂多样，对其富集规律和分布特点的研究尚未明确，仍需不断探索、累积经验，构建综合评价体系，为天然氢资源的勘探开发提供科学依据。

参考文献

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[1]	TRUCHE L，BAZARKINA E F. Natural hydrogen the fuel of the 21st century［J］.E₃S Web of Conferences，2019，98：03006.

[2]	FARIAS C B B， BARREIROS R C S， DA SILVA M F， et al. Use of hydrogen as fuel： A trend of the 21st Century［J］. Energies， 2022， 15（1）： 311.

[3]	ÇELIK D， YILDIZ M. Investigation of hydrogen production methods in accordance with green chemistry principles［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2017，42（36）：23395-23401.

[4]	KOVAČ A， PARANOS M， MARCIUŠ D. Hydrogen in energy transition： A review［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2021， 46（16）： 10016-10035.

[5]	LUBITZ W，TUMAS W. Hydrogen： An overview［J］.Chemical Reviews， 2007， 107（10）： 3900-3903.

[6]	ANDERSSON J， GRÖNKVIST S. Large-scale storage of hydrogen［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2019， 44（23）： 11901-11919.

[7]	ISHAQ H， DINCER I， CRAWFORD C. A review on hydrogen production and utilization： Challenges and opportunities［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2022， 47（62）： 26238-26264.

[8]	QURESHI F， YUSUF M， KAMYAB H， et al. Latest eco-friendly avenues on hydrogen production towards a circular bioeconomy： Currents challenges， innovative insights， and future perspectives［J］. Renewable and Sustainable Energy Reviews， 2022， 168： 112916.

[9]	BOREHAM C J， EDWARDS D S， CZADO K， et al. Hydrogen in Australian natural gas：Occurrences，sources and resources［J］.The APPEA Journal， 2021， 61（1）： 163.

[10]	EFTEKHARI A. Electrocatalysts for hydrogen evolution reaction［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2017， 42（16）： 11053-11077.

[11]	ZGONNIK V. The occurrence and geoscience of natural hydrogen：A comprehensive review［J］.Earth-Science Reviews，2020，203： 103140.

[12]	PRINZHOFER A， TAHARA CISSÉ C S， DIALLO A B. Discovery of a large accumulation of natural hydrogen in Bourakebougou （Mali）［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2018， 43（42）： 19315-19326.

[13]	MAIGA O， DEVILLE E， LAVAL J， et al. Characterization of the spontaneously recharging natural hydrogen reservoirs of Bourakebougou in Mali［J］. Scientific Reports， 2023， 13（1）： 11876.

[14]	MAIGA O，DEVILLE E，LAVAL J， et al. Trapping processes of large volumes of natural hydrogen in the subsurface：The emblematic case of the Bourakebougou H₂ field in Mali［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2024， 50： 640-647.

[15]	GREGORY S P， BARNETT M J， FIELD L P， et al. Subsurface microbial hydrogen cycling： Natural occurrence and implications for industry［J］. Microorganisms， 2019， 7（2）： 53.

[16]	GUÉLARD J， BEAUMONT V， ROUCHON V， et al. Natural H₂ in Kansas： Deep or shallow origin？［J］. Geochemistry， Geophysics， Geosystems， 2017， 18（5）： 1841-1865.

[17]	LOLLAR B S，ONSTOTT T C，LACRAMPE-COULOUME G，et al. The contribution of the Precambrian continental lithosphere to global H₂ production［J］.Nature， 2014， 516（7531）： 379-382.

[18]	PRINZHOFER A，MORETTI I，FRANÇOLIN J，et al. Natural hydrogen continuous emission from sedimentary basins： The example of a Brazilian H₂-emitting structure［J］.International Journal of Hydrogen Energy， 2019， 44（12）： 5676-5685.

[19]	HAN S， TANG Z， WANG C， et al. Hydrogen-rich gas discovery in continental scientific drilling project of Songliao Basin， Northeast China：New insights into deep Earth exploration［J］. Science Bulletin， 2022， 67（10）： 1003-1006.

[20]	SHUAI Y， ZHANG S， SU A， et al. Geochemical evidence for strong ongoing methanogenesis in Sanhu region of Qaidam Basin［J］.Science in China（Series D：Earth Sciences）， 2010， 53（1）： 84-90.

[21]	张晓宝，周飞，曹占元，等. 柴达木盆地东坪氦工业气田发现及氦气来源和勘探前景［J］. 天然气地球科学， 2020， 31（11）： 1585-1592. ZHANG X B， ZHOU F， CAO Z Y， et al. Finding of the Dongping economic Helium gas field in the Qaidam Basin，and Helium source and exploration prospect［J］.Natural Gas Geoscience，2020，31（11）：1585-1592.

[22]	付锁堂，张道伟，薛建勤，等. 柴达木盆地致密油形成的地质条件及勘探潜力分析［J］. 沉积学报， 2013， 31（4）： 672-682. FU S T， ZHANG D W， XUE J Q， et al. Exploration potential and geological conditions of tight oil in the Qaidam Basin［J］. Acta Sedimentologica Sinica， 2013， 31（4）： 672-682.

[23]	LI G， ZHU R， ZHANG Y， et al. Geological characteristics， evaluation criteria and discovery significance of Paleogene Yingxiongling shale oil in Qaidam Basin， NW China［J］. Petroleum Exploration and Development， 2022， 49（1）： 21-36.

[24]	王波，宋光永，张荣虎，等. 柴达木盆地超深层基岩气藏勘探发现及启示［J］. 海相油气地质， 2025， 30（1）： 59-70. WANG B， SONG G Y， ZHANG R H， et al. Discovery and geological significance of ultra-deep bedrock gas reservoirs in the Qaidam Basin［J］.Marine Origin Petroleum Geology，2025，30（1）： 59-70.

[25]	田光荣，王建功，孙秀建，等. 柴达木盆地阿尔金山前带侏罗系含油气系统成藏差异性及其主控因素［J］. 岩性油气藏， 2021， 33（1）： 131-144. TIAN G R， WANG J G， SUN X J， et al. Hydrocarbon accumulation differences and main controlling factors of Jurassic petroleum system in Altun piedmont of Qaidam Basin［J］. Lithologic Reservoirs， 2021， 33（1）： 131-144.

[26]	田继先，李剑，曾旭，等. 柴达木盆地东坪地区原油裂解气的发现及成藏模式［J］. 石油学报， 2020， 41（2）： 154-162， 225. TIAN J X， LI J， ZENG X， et al. Discovery and accumulation model of oil cracking gas reservoirs in Dongping area，Qaidam Basin［J］.Acta Petrolei Sinica， 2020， 41（2）： 154-162， 225.

[27]	马达德，袁莉，陈琰，等. 柴达木盆地北缘天然气地质条件、资源潜力及勘探方向［J］. 天然气地球科学， 2018， 29（10）： 1486-1496. MA D D， YUAN L， CHEN Y， et al. Geological conditions of natural gas，resource potential and exploration direction in the northern margin of Qaidam Basin［J］. Natural Gas Geoscience， 2018， 29（10）： 1486-1496.

[28]	周飞，张永庶，王彩霞，等. 柴达木盆地东坪—牛东地区天然气地球化学特征及来源探讨［J］. 天然气地球科学， 2016， 27（7）： 1312-1323. ZHOU F， ZHANG Y S， WANG C X， et al. Geochemical characteristics and origin of natural gas in Dongping-Niudong areas，Qaidam Basin，China［J］.Natural Gas Geoscience，2016， 27（7）： 1312-1323.

[29]	贺政阳，杨国军，周俊林，等. 柴达木盆地北缘天然气中氦气富集规律与远景区预测［J］. 西北地质， 2022， 55（4）： 45-60. HE Z Y， YANG G J， ZHOU J L， et al. Helium enrichment law and prediction of prospective areas in the northern Qaidam Basin［J］. Northwestern Geology， 2022， 55（4）： 45-60.

[30]	张文. 关中和柴北缘地区战略性氦气资源成藏机理研究［D］. 北京：中国矿业大学（北京）， 2019. ZHANG W. Accumulation Mechanism of Helium，a Strategic Resource，in Guanzhong and North Qaidam Basin［D］.Beijing： China University of Mining and Technology （Beijing），2019.

[31]	马明，范桥辉. 常规天然气伴生氦气成藏条件——以柴达木盆地北缘地区为例［J］. 天然气地球科学， 2023， 34（4）： 587-600. MA M， FAN Q H. Accumulation conditions of helium in natural conventional gas reservoirs： Case study of the northern margin of Qaidam Basin［J］.Natural Gas Geoscience，2023，34（4）： 587-600.

[32]	韩双彪，唐致远，杨春龙，等. 天然气中氢气成因及能源意义［J］. 天然气地球科学， 2021， 32（9）： 1270-1284. HAN S B， TANG Z Y， YANG C L， et al. Genesis and energy significance of hydrogen in natural gas［J］. Natural Gas Geoscience， 2021， 32（9）： 1270-1284.

[33]	MILKOV A V. Molecular hydrogen in surface and subsurface natural gases： Abundance， origins and ideas for deliberate exploration［J］.Earth-Science Reviews，2022，230：104063.

[34]	LIU Q， WU X， HUANG X， et al. Integrated geochemical identification of natural hydrogen sources［J］. Science Bulletin， 2024， 69（19）： 2993-2996.

[35]	王晓梅，何坤，杨春龙，等. 四川盆地深层天然氢气形成机制［J］. 中国科学（地球科学），2025， 55（2）： 596-612. WANG X M， HE K， YANG C L， et al. Formation mechanism of deep natural hydrogen in the Sichuan Basin［J］.Science China （Earth Sciences）， 2025， 55（2）： 596-612.

[36]	WHITICAR M J. Carbon and hydrogen isotope systematics of bacterial formation and oxidation of methane［J］.Chemical Geology， 1999， 161（1-3）： 291-314.

[37]	尹成明，张弘强，杨大兵，等. 柴达木盆地东坪地区侏罗系分布及基岩岩性预测［J］. 地质通报， 2016， 35（Z1）： 211-220. YIN C M，ZHANG H Q，YANG D B，et al.Jurassic distribution and bedrock lithologic prediction of Dongping area，Qaidam Basin［J］.Geological Bulletin of China，2016，35（Z1）：211-220.

[38]	黄丽梅，李建明，余笑航，等. 柴达木盆地东坪地区基岩储层裂缝特征及影响因素［J］. 中外能源， 2019， 24（4）： 32-37. HUANG L M， LI J M， YU X H， et al. Fracture characteristics and influencing factors of bedrock reservoir in Dongping area，Qaidam Basin［J］.Sino-Global Energy，2019，24（4）：32-37.

[39]	伍劲，高先志，周伟，等. 柴达木盆地东坪地区基岩风化壳与油气成藏［J］. 新疆石油地质， 2018， 39（6）： 666-672. WU J，GAO X Z，ZHOU W，et al.Base rock weathering crusts and petroleum accumulation in Dongping area，Qaidam Basin［J］.Xinjiang Petroleum Geology，2018，39（6）：666-672.

[40]	谢菁，陈建洲，李青，等. 柴达木盆地北缘富氦天然气分布与成藏模式［J］. 天然气地球科学， 2023， 34（3）： 486-495. XIE J， CHEN J Z， LI Q， et al. Helium accumulation model in the northern margin of Qaidam Basin［J］. Natural Gas Geoscience， 2023， 34（3）： 486-495.

[41]	戴金星，邹才能，张水昌，等. 无机成因和有机成因烷烃气的鉴别［J］. 中国科学（D辑：地球科学）， 2008（11）： 1329-1341. DAI J X，ZOU C N，ZHANG S C，et al. Discrimination of abiogenic versus biogenic alkane gases［J］.Science in China（Series D： Earth Sciences），2008， 51（11）： 1329-1341.

[42]	GILAT A， VOL A. Primordial hydrogen-helium degassing， an overlooked major energy source for internal terrestrial processes［J］.HAIT Journal of Science and Engineering B， 2005， 2（1-2）： 125-167.

[43]	CANFIELD D E，ROSING M T， BJERRUM C. Early anaerobic metabolisms［J］.Philosophical Transactions of the Royal Society B：Biological Sciences，2006，361（1474）：1819-1836.

[44]	MAMYRIN B A T. Helium Isotopes in Nature［M］.Amsterdam： Elsevier Science， 2013.

[45]	李广之，高伟，江浩，等. 氦气的天然气地质意义［J］. 物探与化探， 2009， 33（2）： 154-156. LI G Z， GAO W， JIANG H， et al. Geological implications of radon gas［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2009， 33（2）： 154-156.

[46]	徐永昌，沈平，陶明信，等. 中国含油气盆地天然气中氦同位素分布［J］. 科学通报， 1994，39（16）： 1505-1508. XU Y C， SHEN P， TAO M X， et al. Helium isotopic distribution in natural gases from Chinese petroliferous basins［J］. Chinese Science Bulletin， 1994， 39（16）： 1505-1508.

[47]	李玉宏，张文，王利，等. 壳源氦气成藏问题及成藏模式［J］. 西安科技大学学报， 2017， 37（4）： 565-572. LI Y H， ZHANG W， WANG L， et al. Several issues in the accumulation of crust-derived helium and the accumulation model［J］. Journal of Xi'an University of Science and Technology， 2017， 37（4）： 565-572.

[48]	李玉宏，卢进才，李金超，等. 渭河盆地富氦天然气井分布特征与氦气成因［J］. 吉林大学学报（地球科学版）， 2011， 41（S1）： 47-53. LI Y H， LU J C， LI J C， et al. Distribution of helium-rich wells and helium derivation in Weihe Basin［J］. Journal of Jilin University （Earth Science Edition）， 2011， 41（S1）： 47-53.

[49]	MARTY B，GUNNLAUGSSON E，JAMBON A， et al. Gas geochemistry of geothermal fluids，the Hengill area，southwest rift zone of Iceland［J］.Chemical Geology，1991，91（3）：207-225.

[50]	SHERWOOD LOLLAR B，LACRAMPE-COULOUME G， SLATER G F，et al. Unravelling abiogenic and biogenic sources of methane in the earth’s deep subsurface［J］. Chemical Geology， 2006， 226（3-4）： 328-339.

[51]	RICCI A， FIEBIG J， TASSI F， et al. Extremely deuterium depleted methane revealed in high-temperature volcanic gases［J］. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2024， 364： 148-165.

[52]	SLEEP N H， MEIBOM A， FRIDRIKSSON Th， et al. H₂ -rich fluids from serpentinization： Geochemical and biotic implications［J］. Proceedings of the National Academy of Sciences， 2004， 101（35）： 12818-12823.

[53]	BLAY-ROGER R， BACH W， BOBADILLA L F， et al. Natural hydrogen in the energy transition： Fundamentals， promise， and enigmas［J］. Renewable and Sustainable Energy Reviews， 2024， 189： 113888.

[54]	MCCOLLOM T M，BACH W.Thermodynamic constraints on hydrogen generation during serpentinization of ultramafic rocks［J］.Geochimica et Cosmochimica Acta，2009，73（3）：856-875.

[55]	KLEIN F， BACH W， MCCOLLOM T M. Compositional controls on hydrogen generation during serpentinization of ultramafic rocks［J］. Lithos， 2013， 178： 55-69.

[56]	HAO Y， PANG Z， TIAN J， et al. Origin and evolution of hydrogen-rich gas discharges from a hot spring in the eastern coastal area of China［J］.Chemical Geology，2020，538：119477.

[57]	MCCOLLOM T M， KLEIN F， MOSKOWITZ B， et al. Experimental serpentinization of iron-rich olivine （hortonolite）： Implications for hydrogen generation and secondary mineralization on Mars and icy moons［J］.Geochimica et Cosmochimica Acta， 2022， 335： 98-110.

[58]	MCCOLLOM T M，KLEIN F，RAMBA M.Hydrogen generation from serpentinization of iron-rich olivine on Mars，icy mo-ons，and other planetary bodies［J］.Icarus，2022，372：114754.

[59]	ABRAJANO T A，STURCHIO N C，BOHLKE J K， et al. Methane-hydrogen gas seeps，Zambales Ophiolite，Philippines： Deep or shallow origin？［J］.Chemical Geology，1988，71（1-3）： 211-222.

[60]	VACQUAND C， DEVILLE E， BEAUMONT V， et al. Reduced gas seepages in ophiolitic complexes： Evidences for multiple origins of the H₂-CH₄-N₂ gas mixtures［J］. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2018， 223： 437-461.

[61]	LIN L， HALL J， LIPPMANN‐PIPKE J， et al. Radiolytic H₂ in continental crust： Nuclear power for deep subsurface microbial communities［J］.Geochemistry，Geophysics，Geosystems， 2005， 6（7）： 2004GC000907.

[62]	PARNELL J， BLAMEY N. Hydrogen from radiolysis of aqueous fluid inclusions during diagenesis［J］. Minerals， 2017， 7（8）： 130.

[63]	HAN P， BARTELS D M. Hydrogen/deuterium isotope effects in water radiolysis. 2. Dissociation of electronically excited water［J］. Journal of Physical Chemistry， 1990， 94（15）： 5824-5833.

[64]	LIN L H， SLATER G F， SHERWOOD LOLLAR B， et al. The yield and isotopic composition of radiolytic H₂， a potential energy source for the deep subsurface biosphere［J］. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2005， 69（4）： 893-903.

[65]	WANG H， ZHAO W， CAI Y， et al. Irradiation caused gas generation from organic matter：Evidence from the neutron irradiation experiment［J］. IOP Conference Series （Earth and Environmental Science），2020， 569（1）： 012090.

[66]	曹正林，孙秀建，吴武军，等. 柴达木盆地盆缘冲断古隆起的形成演化及对油气成藏的影响［J］. 石油学报， 2018， 39（9）： 980-989. CAO Z L， SUN X J， WU W J， et al. Formation and evolution of thrusted paleo-uplift at the margin of Qaidam Basin and its influences on hydrocarbon accumulation［J］.Acta Petrolei Sinica， 2018， 39（9）： 980-989.

[67]	韩伟，刘文进，李玉宏，等. 柴达木盆地北缘稀有气体同位素特征及氦气富集主控因素［J］. 天然气地球科学， 2020， 31（3）： 385-392. HAN W， LIU W J， LI Y H， et al. .Characteristics of rare gas isotopes and main controlling factors of radon enrichment in the northern margin of Qaidam Basin［J］.Natural Gas Geoscience， 2020， 31（3）： 385-392.

[68]	MURRAY J， CLÉMENT A， FRITZ B， et al. Abiotic hydrogen generation from biotite-rich granite： A case study of the Soultz-sous-Forêts geothermal site，France［J］.Applied Geoche-mistry， 2020， 119： 104631.

[69]	HORSFIELD B， MAHLSTEDT N， WENIGER P， et al. Molecular hydrogen from organic sources in the deep Songliao Basin， P.R. China［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2022， 47（38）： 16750-16774.

[70]	WANG X， ZHANG S， HE K， et al. OMZ and euxinic sulfidic environments dominating hydrocarbon generation potential of organic matter 1.4 billion years ago［J］. Chinese Science Bulletin， 2021， 66（23）： 3005-3017.

[71]	SUZUKI N， SAITO H， HOSHINO T. Hydrogen gas of organic origin in shales and metapelites［J］. International Journal of Coal Geology， 2017， 173： 227-236.

[72]	HE K， WANG X， YANG C， et al. C/H isotope fractionation of hydrocarbon gases from hydrogenation of organic matter： Insights from hydrothermal experiments［J］. Organic Geochemistry， 2025， 199： 104884.

[73]	WANG X F， LIU W H， XU Y C， et al. The action of water in the evolution of gaseous hydrocarbons formed by organic matter from experimental study of thermal simulation［J］. Progress in Natural Science， 2006， 16（10）： 1275-1281.

[74]	HE K， WANG X， YANG C， et al. Hydrocarbon gas generation from direct and indirect hydrogenation of organic matter： Implications from hydrothermal experiments［J］.Processes，2024，12（3）： 458.

[75]

KOTARBA M J， BILKIEWICZ E， KOSAKOWSKI P. Origin of hydrocarbon and non-hydrocarbon （H₂S， CO₂ and N₂） components of natural gas accumulated in the Zechstein Main Dolomite carbonate reservoir of the western part of the Polish sector of the Southern Permian Basin［J］. Chemical Geology， 2020， 554： 119807.

[76]	HE K， ZHANG S， WANG X， et al. Pyrolysis of 1-methylnaphthalene involving water： Effects of Fe-bearing minerals on the generation， C and H isotope fractionation of methane from H₂O-hydrocarbon reaction［J］. Organic Geochemistry， 2021， 153： 104151.

[77]	孙龙德，冯子辉，江航，等. 松辽盆地富氢天然气地质调查与研究［J］. 大庆石油地质与开发， 2024， 43（3）： 7-16. SUN L D， FENG Z H， JIANG H， et al. Geological survey and study of hydrogen⁃rich natural gas in Songliao Basin［J］. Petroleum Geology & Oilfield Development in Daqing， 2024， 43（3）： 7-16.

[78]	HORIBE Y， CRAIG H. D/H fractionation in the system methane-hydrogen-water［J］. Geochimica et Cosmochimica Acta， 1995， 59（24）： 5209-5217.

[79]	PICHÉ-CHOQUETTE S， CONSTANT P. Molecular hydrogen， a neglected key driver of soil biogeochemical processes［J］.Applied and Environmental Microbiology，2019，85（6）：e02418-18.

[80]	CONSTANT P， HALLENBECK P C. Chapter 5： Hydrogenase［M］//PANDEY A， CHANG J S， HALLENBECK P C， et al. Biohydrogen. Amsterdam： Elsevier， 2013： 75-102.

[81]	THAUER R K.Hydrogenases and the global H₂ cycle［J］.Euro-pean Journal of Inorganic Chemistry，2011，2011（7）：919-921.

[82]	BOURKE M F， MARRIOTT P J， GLUD R N， et al. Metabolism in anoxic permeable sediments is dominated by eukaryotic dark fermentation［J］.Nature Geoscience，2017，10（1）：30-35.

[83]	MYLONA P， PAWLOWSKI K， BISSELING’ T. Symbiotic nitrogen fixation［J］. The Plant Cell， 1995， 7（7）： 869.

[84]	HUNT S， GAITO S T， LAYZELL D B. Model of gas exchange and diffusion in legume nodules［J］.Planta，1988（173）： 128-141.

[85]	POSTGATE J R. Biological nitrogen fixation： Fundamentals［J］. Philosophical Transactions of the Royal Society of London-Series B：Biological Sciences，1982，296（1082）：375-385.

[86]	BURRIS R H. Nitrogenases［J］. Journal of Biological Chemistry， 1991， 266（266）： 9339-9342.

[87]	ETIOPE G， SCHOELL M. Abiotic gas： Atypical， but not rare［J］. Elements， 2014， 10（4）： 291-296.

[88]	ETIOPE G， WHITICAR M J. Abiotic methane in continental ultramafic rock systems： Towards a genetic model［J］.Applied Geochemistry， 2019， 102： 139-152.

[89]	王兰生，陈盛吉，王廷栋. 川东地区过成熟天然气烃类组分中碳同位素值倒转原因的探讨［J］. 西南石油学院学报，1993，15（S1）： 54-56. WANG L S， CHEN S J， WANG T D. Causes of carbon isotopic reversal in over-mature natural gas components from eastern Sichuan Basin［J］. Journal of Southwest Petroleum University， 1993，15（S1）： 54-56.

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0 引言

1 地质背景

图 1 阿尔金山前带东段构造纲要（据文献［26］，修改）

2 样品与实验结果

2.1 样品与实验方法

表1 阿尔金山前带天然气中组分及含量

2.2 结果

3 讨论

图2 柴达木盆地及典型地质环境中天然氢气的浓度与同位素特征（据文献［35］修改）

图 3 阿尔金山前天然气组分（a）及其同位素特征（b）（据文献［36］修改）

3.1 地幔脱气成因

图4 柴达木盆地天然气中He/N2—H2/N2 （a）与N2/He—R/Ra（b）分布特征（据文献［35］修改）

3.2 水—岩反应

3.3 水的辐射分解

3.4 有机质热裂解

图5 阿尔金山前天然气中CO2—H2（a）与CH4—H2（b）相关性

3.5 微生物作用

4 结论

参考文献

2.1　样品与实验方法

2.2　结果

3.1　地幔脱气成因

图4 柴达木盆地天然气中He/N₂—H₂/N₂ （a）与N₂/He—R/Ra（b）分布特征（据文献［35］修改）

3.2　水—岩反应

3.3　水的辐射分解

3.4　有机质热裂解

图5 阿尔金山前天然气中CO₂—H₂（a）与CH₄—H₂（b）相关性

3.5　微生物作用