0 引言
氦气是一种无色、无味的单原子惰性气体，是极其重要、不可再生的稀缺战略资源，具有低熔沸点（-272.1 ℃、-268.94 ℃）、高热导率、化学惰性等独特的物理化学性质，因此，氦气在多个涉及国家安全的关键领域应用广泛，并在高新技术的发展中有着不可替代的地位［1-4］。世界上氦气资源分布极不均匀。据USGS数据（2022年），全球已探明的剩余氦气储量为123×108 m3，主要分布在美国、卡塔尔、阿尔及利亚、俄罗斯及加拿大等国。我国的柴达木盆地、塔里木盆地、四川盆地、鄂尔多斯盆地、渭河盆地、松辽盆地及苏北盆地等多个地区有发现富氦气藏的报道［5-13］。由于我国早期油气田开采过程中忽视了氦气的价值，导致氦气资源遭到浪费，在国内对氦气需求量与日俱增的背景下，我国作为贫氦国长期依赖于进口的情况愈演愈烈，面对当前复杂的国际环境，我国的氦气资源安全形势十分严峻［14-17］。
氦气与烃类气生成存在较大差异，氦气为无机成因。我国氦气主体以“壳源”为主、“壳幔混源”为辅，中西部克拉通盆地氦气以“壳源”为主，东部断陷盆地以“壳幔混源”为主［18-20］。“壳源”多表现为古老基底富U（铀）、Th（钍）岩石发育、水溶运移、断裂输导及浅部聚集等成藏特征［18-20］。“壳幔混源”主要受深大断裂和岩浆活动的控制，具有深大断裂沟通、双源供氦、走滑断裂输导、浅层聚集及晚期成藏等特征［3-4］。现阶段，对于氦气的研究主要集中在陆上克拉通盆地，并在中西部部分盆地开展了提氦工作，但海域的氦气勘探开发仍处于起步阶段，海域主要盆地的天然气中氦气来源和富集程度具有明显的分区分块差异性，不同区域氦同位素组成特征存在一定差异［3-4，17-20］。珠江口盆地位于地壳减薄带，发育多期构造和岩浆活动［21］，虽然在盆地内多个油气藏检测到一定含量的氦气，但对于氦气分布特征、来源和富集模式缺乏系统研究。因此本文通过对南海北部珠江口盆地氦气测试数据的统计和分析，明确了该地区氦气成因及其分布特征，探讨了典型高—富氦气藏富集机理和成藏过程，为南海海域氦气勘探提供了一定的参考。
1 地质概况
珠江口盆地位于我国南海北部、华南大陆的南部边缘，与太平洋板块、印度板块和欧亚板块等在不同地史时期发生了拼合和分离，形成了珠江口盆地十分复杂的构造演化史［21-22］，从构造划分来看，珠江口盆地从北到南可划分为“三隆三坳”，即北部隆起带、北部坳陷带（珠一坳陷）、中部隆起带、中部坳陷带（珠二坳陷和珠三坳陷）、南部隆起带和南部坳陷带［珠四坳陷，图1（a）］。盆地基底为中生界火山岩和变质岩，新生代盆地演化可划分为裂陷期和裂后期。裂陷期为陆相湖泊—三角洲沉积体系，裂后期为海相浅海—半深海沉积体系，2个沉积期均伴随着多期的岩浆和火山活动［23-25］。裂陷期经历的构造活动主要有神狐运动和珠琼运动I—II幕，发育地层从老到新依次为古新统神狐组，始新统文昌组和恩平组。裂陷期经历的构造活动主要有南海运动和白云运动，发育地层从老到新依次为渐新统珠海组，中新统珠江组和韩江组；构造活化期经历的构造活动主要为东沙运动，从老到新依次为发育中新统粤海组、上新统万山组和第四系［图1（b）］［26-27］。
珠江口盆地珠二坳陷（中部坳陷带）与珠一坳陷（北部坳陷带）的地质条件和成藏规律存在差异，珠一坳陷油气类型以原油为主，仅在惠州凹陷和恩平凹陷部分地区发现了天然气藏，天然气类型以原油伴生气为主。而珠二坳陷油气类型以天然气为主，天然气类型主要为干酪根裂解气，油藏主要分布在白云东洼等局限的范围内。珠江口盆地主要发育文昌组（主体为湖湘）、恩平组（主体为湖沼相）和珠海组（主体为陆源海相）3套烃源岩，前人［28］研究证实，从盆地北部到南部，烃源岩成熟门限逐渐降低，生烃逐渐变早。珠一坳陷主要烃源岩为恩平组和文昌组；珠二坳陷烃源岩成熟度高于珠一坳陷，珠海组烃源岩已进入生烃门限，存在3套烃源岩，为珠江口盆地油气田的形成提供了很好的物质基础［28-29］。
2 样品与实验
2.1 样品概况
珠江口盆地氦气研究始于2003年，在开展油气藏中CO2成因研究的同时，还对白云凹陷和恩平凹陷恩平15-A油田等大中型油气田探井中伴生氦气进行研究。本文研究采集的59口井95个氦气测试样品中，39口探井78个样品为钻探过程中测压取样和测试获取的高压钢瓶样品，且取样环节严格按照行业规范《天然气取样导则》（GB/T 13609—2017）进行，高压钢瓶在运输过程中基本不存在气体组分散失，保障了取样及运输过程中样品的保真，本文分析的样品主要集中在珠江口盆地的珠一坳陷、珠二坳陷和珠三坳陷［图1（a）］。
2.2 氦气含量及同位素组成分析测试
本文研究采用色谱法对珠江口盆地不同地区的氦气含量进行测定，参照行业标准《天然气的组成分析气相色谱法》（GB/T 13610—2020）进行。气相色谱仪型号为Agilent8890，载气为氮气（纯度≥99.99%），色谱分析过程中氮气柱流量为19 mL/min，采用不锈钢色谱柱（型号为6 m×3.175 mm）并填充碳分子筛（型号为0.176~0.249 mm），检测单位主要为中海油能源发展股份有限公司工程技术分公司中海油实验中心深圳实验中心。
本文研究中对氦气同位素组成的测试方法主要有2种：一种是参照行业标准《稀有气体同位素质谱峰高比检测方法》（LDB03—01—94）进行检测（检测单位为中国科学院西北生态环境资源研究院），标准样品为空气（兰州市皋兰山顶），质谱计型号为MM5400测试条件为发射电流It4=800 μA，It40=200 μA，高压为9.000 kV［30-31］。另一种是参照行业标准《稀有气体同位素比值测定方法》（SY/T 7359—2017）进行检测，检测单位为中国科学院广州地球化学研究所，质谱计为Thermo Fisher Scientific Helix MC PlusTM（多接收器静态真空稀有气体质谱仪），可对质荷比在0~140内的微量气体同位素组成进行检测［32］。
3 氦气成因及分布特征
3.1 氦气分布特征
按氦气资源评价最新的标准，我国一般将天然气中氦含量≥0.30%的气藏定义为富氦气藏；氦含量为0.10%~0.30%（不含0.30%，下同）的天然气定义为高氦气藏；氦含量为0.03%~0.10%（不含）的天然气定义为中氦气藏；氦含量为0.01%~0.03%（不含）的天然气定义为低氦气藏；氦含量<0.01%的天然气定义为贫氦气藏［4，18-20］。对珠江口盆地氦气含量进行统计后发现，不同区域氦气含量差异显著（图2），恩平凹陷恩平15-A油田E15-A1井和E15-A2井珠江组带CO2气顶油层溶解气中探井氦气含量为0.227%~0.725%，达富氦级别；E23-E2井恩平组CO2气藏中氦气含量次之，氦气含量最高值0.101%，达到高氦级别［0.10%~0.30%（不含）］；阳江—恩平地区氦气含量为0.010%~0.022%，达到低氦级别［0.01%~0.03%（不含）］，珠一坳陷其他凹陷大部分油田和珠二坳陷白云凹陷气藏大多为贫氦级别（<0.01%）。
3.2 氦气成因分析
氦气具有多种来源，按所处地球圈层可分为幔源、壳幔混源、大气源及壳源，目前我国发现的氦气主要分布中西部克拉通盆地，其氦气来源多为基底富含 U、Th 元素衰变形成，其次来源于富 U、Th 烃源岩、储气层及地幔来源［4，14，17-19］。幔源氦是地球深部地幔挥发出来的氦气，主要通过岩浆活动、深大断裂等上升至浅层的沉积圈层，具有相对富集3He的特征［4-5，18］。不同来源的氦同位素组成具有明显数量级差异，因此，应用氦同位素组成可以有效判识氦气来源。珠江口盆地3He/4He值处于（0.82~11.42）×10-6之间，根据氦气同位素组成识别氦气来源［3，7，18］，珠江口盆地典型高—富氦油气藏呈现以幔源成因为主的特征［3He/4He值为（2.21~11.42）×10-6，图3，表1］。
表1 恩平凹陷不同区域油气藏中氦气和二氧化碳含量及同位素组成Table 1 The content and isotopes of helium and carbon dioxide in different areas of oil and gas reservoirs in Enping Sag |
| 区域 | 代表井 | 层位 | 油气藏类型 | He含量/% | （3He/4He）/10-6 | R/Ra | CO2含量/% | /‰ |
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 恩平凹陷北带 | EP15A-1、EP15A-2、EP10B-2 | 珠江组 | 油藏 | 0.004~0.725 | 8.05~11.42 | 1.11~8.16 | 7.79~96.78 | -8.7~-3.0 |
| 恩平凹陷洼中隆 | EP17A-1 | 恩平组 | 气藏 | 0.006~0.008 | / | / | 0.27~11.68 | / |
| 恩平凹陷南带 | EP23E-2、EP18F-1 | 恩平组、 韩江组 | CO2气藏、油藏 | 0.003~0.101 | 2.21~3.63 | 1.58~2.59 | 2.44~83.06 | -6.7~-3.9 |
对恩平凹陷2个高—富氦气藏进行细致分析，发现恩平15-A和恩平23-E油田氦气含量分别为0.227%~0.725%（富氦）和0.049%~0.101%（高氦），且CO2含量分别高达96.78%和83.06%，这也意味着恩平地区氦气与CO2具有一定赋存伴生关系［图1（c），表1）。此外，对于达到富氦级别的恩平15-A油田带CO2气顶油藏而言，其溶解气中CO2含量主体分布于75%~97%之间，CO2碳同位素值为-5.0‰左右，3He/4He值为（8.05~11.42）×10-6，属于典型幔源氦及CO2（图3，表1）。统计珠江口盆地不同类型油气藏中氦气含量和CO2含量之间的关系，作图发现He含量高的油气藏普遍比较富集CO2，指示He可能与CO2存在伴生关系（图4）。恩平15-A油田流体类型多样，油、气、水、CO2层均有分布，这意味着对于恩平15-A油田氦气成藏特征一方面需考虑油气充注影响，另一方面对于CO2的成藏研究可为氦气成藏提供相应的参考。恩平15-A油田作为富氦级别油气藏，以其为代表进行氦气及CO2充注过程和成藏的系统分析更具有代表性。
4 氦气富集机理探讨
4.1 氦气富集过程
前人研究和上文所述，我国东部富氦气藏中的氦气主要来源于地幔［14］，但是地幔物质的挥发组分自身并不富集氦元素。幔源物质的挥发组分在沉积地层中发生的一些次生变化是造成某些天然气藏富集氦气的主要原因［14，34］。不同的幔源稀有气体主要以CO2为载体，从深部运移到沉积地层中，而CO2的物理和化学性质比稀有气体更活泼，容易受到其他的一些次生作用影响而丢失，例如矿化、溶解和还原作用等［35］。前人常用CO2/3He来研究CO2和氦气的来源和演化，幔源CO2对应的CO2/3He值一般为1×109~1×1010，地壳来源的CO2和氦气CO2/3He值相对更高，通常大于1×1010；而是因为碳酸盐岩热分解的CO2气藏具有更高的CO2/3He值，通常为1×1011；沉积地层中有机成因天然气的CO2/3He值通常介于碳酸盐岩热分解成因和幔源CO2气藏之间，控制这类天然气藏中氦气含量的主要因素是地层年代和沉积地层中放射性铀、钍元素的含量［34-35］。
如图5（a）所示珠江口盆地油气藏和CO2气藏中测得的CO2/3He值与氦气含量有一定的负相关关系，随着CO2/3He值的增大（例如CH4和有机CO2的混入），氦气的绝对含量未发生变化，但氦气的相对含量显著降低可以由富氦气藏变为贫氦气藏，这说明CO2含量的变化是影响珠江口盆地幔源无机成因氦气富集的主要因素。不考虑有机烃类气体对氦气含量的影响，采用氦气在非烃气体中的相对含量参数He*（He在非烃类气体的相对含量）与CO2/3He值作图，发现He*与CO2/3He的负相关关系更好［图5（b）］。因为CO2是一种活性组分，容易受到地壳各种次生作用影响而丢失，比如溶解、矿化、被还原等［34-35］。当CO2丢失逐渐增多时，保留在气藏中的CO2含量逐渐降低；而氦气因为其相对稳定的物理和化学性质，在气藏中几乎是不溶解的，始终保持气相的形态存在气藏中［36］，故氦气在非烃气体中的相对含量则逐渐升高。因此，对于珠江口盆地幔源无机成因氦气富集机理的研究，需要对其伴生CO2的富集和丢失进行系统的研究。
4.2 区域岩浆活动
4.3 包裹体成岩序次及成藏分析
图7 恩平凹陷油气包裹体特征（部分样品据文献［39］）（a） 1 080~1 086 m岩屑样品（E15-A1井）检测到含CO2三相盐水包裹体；（b） 1 398 m井壁心样品（E15-A1井）大量发蓝绿色荧光油包裹体；（c） 1 630.6 m井壁心样品（E15-A1井）检测到发黄绿色荧光单一液相油包裹体；（d） 1 324.5 m井壁心样品（E15-A1井）大量发蓝绿色荧光油浸染；（e） 1 167.2 m井壁心样品（E10-B1井）检测到大量发蓝绿色荧光油包裹体；（f） 1 799.5 m井壁心样品（E15-A1井）见少量发蓝绿色荧光富气相包裹体；（g）1 799.5 m井壁心样品（E15-A1井）见大量发黄绿色荧光油包裹体；（h） 1 488.4 m井壁心样品（E10-B1井）见大量发黄色荧光油包裹体；（i） 3 300.2 m井壁心样品（E23-E2井）检测到少量发蓝绿色荧光气液两相油包裹体；（j）3 485.2 m井壁心样品（E23-E2井）见发蓝色荧光气液两相油包裹体；（k） 3 690~3 705 m岩屑样品（E23-E2井）见发蓝绿色荧光气液两相油包裹体；（l）3 869.6 m井壁心样品（E23-E2井）检测到发蓝绿色荧光气液两相油包裹体 Fig.7 Characteristics of oil and gas inclusions in the Enping Sag（partial samples according to Ref.［39］） |
恩平17洼不同地区CO2和氦气的成藏存在明显的差异，从层位上看，位于凹陷北部隆起区恩平15-A油田CO2和氦气的成藏层位为珠江组，成藏深度小于2 000 m；而南部恩平23-E油田CO2和氦气的成藏层位为恩平组，成藏深度较深约为3 500 m。从成藏运移路径上看，沟通火山活动带的深大断裂是CO2和氦气向浅部地层充注的优势路径，搭接深大断裂的浅部断层对CO2和氦气进行分配，决定具体的成藏位置，导致深部近源、优势路径CO2和氦气含量高，浅部CO2和氦气含量低。北部恩平15-A油田幔源CO2沿深大断裂垂向运移，再沿构造脊横向运移到恩平15-A构造，成藏模式为深大断裂—构造脊—浅层珠江组储层（图9）。而南部缓坡带恩平23-E油田成藏模式为沟通火山活动带的控洼断裂—搭浅部断裂或恩平期火山口—深层恩平组储层（图10）。位于E23-E2井处恩平期火山口影响范围有限，导致恩平组CO2含量高（CO2气层PVT为78%~85%，气测11%），浅部和与恩平17洼控洼断裂搭接差的地区CO2含量低（E23-A1珠江组：气测0.8%~1.0%；E23-E2珠江组：气测0.01%）。
第一期原油充注（13.8~9.1 Ma）时，恩平15-A油田南北两侧的2条油源断裂活动较强，恩平17洼洼陷内部文昌组下段半深—深湖相和浅湖—半深湖相烃源岩生成的混源油顺着断面向浅层调节，再沿着构造脊向E15-A2及E15-A1井储层中运移成藏（图9）。第一期CO2充注（11.6~6.1 Ma）时，油源断裂活动较强，大量幔源无机CO2及伴生的氦气顺着沟源断裂调节至浅层，沿着构造脊充注，并驱替第一期形成的珠江组油藏，驱替的混源油穿过控圈断裂沿着构造脊向恩平15-A油田聚集成藏（图9）。第二期油充注（3.9~0 Ma）时，恩平15-A油田南北两侧的2条油源断裂持续活动，恩平17洼洼陷内文昌组上段半深—深湖相烃源岩生成的原油顺着断面向浅层调节，沿着构造脊至各油田韩江—珠江组储层中成藏，并与早期形成的部分油藏发生混合，形成混源油（图9）。第二期油充注之后，油藏遭受一期天然气改造，受韩江组和珠江组储盖差异影响，韩江组油藏遭受气侵作用明显，珠江组油藏遭受气洗作用明显。
第一期原油充注（11.5~5.0 Ma）时，恩平17洼文昌组半深湖—深湖相烃源岩生成的油沿“汇聚脊”向E23-E2井恩平组充注。第一期CO2充注（8.5 Ma）时，深部幔源无机CO2沿断裂垂向运移至恩平组储层。第二期原油及CO2充注（5.0~0 Ma）时，恩平17洼文昌组半深湖—深湖相及浅湖—半深湖相烃源岩生成的油持续向E23-E2井恩平组充注，深部幔源无机CO2及伴生的氦气沿断裂垂向运移至恩平组，CO2与原油混溶，同时驱替部分早期圈闭中的油藏，由于CO2的充注强度相对较大，最终形成高氦CO2气藏（图10）。
5 结论
（1）对南海北部珠江口盆地氦气含量进行统计后发现，不同区域氦气含量差异显著，恩平凹陷恩平15-A油田带CO2气顶油层溶解气中氦气含量为0.227%~0.725%，达富氦级别；E23-E2恩平组CO2气藏中氦气含量次之，氦气含量最高值为0.101%，达到高氦级别，其他油气田氦含量均低于0.03%为贫氦—低氦气藏。
（2）珠江口盆地He含量高的油气藏普遍比较富集CO2，He可能与CO2存在伴生关系。3He/4He值均处于（0.82~11.42）×10-6区间，典型高—富氦油气藏呈现以幔源成因为主的特征，其中恩平15-A油田溶解气中CO2含量主体分布于75%~97%之间，CO2碳同位素值为-5.0 ‰左右，3He/4He值为（8.05~11.42）×10-6，属于典型幔源成因氦及CO2。
（3）通过对高—富氦气藏（恩平15-A油田和恩平23-E油田）油包裹体成岩序次关系和显微测温数据分析认为富氦级别的恩平15-A油田珠江组带CO2气顶油藏和恩平23-E油田恩平组CO2气藏油气充注均表现为“两期油、两期CO2及伴生氦气”的充注特征。火山活动和深大断裂控制了氦气的聚集成藏，建立了2个氦气成藏模式：深大断裂—构造脊—浅层珠江组储层；沟通火山活动带的控洼断裂—搭浅部断裂或恩平期火山口—深层恩平组储层。
（4）海域主要盆地的氦气富集受多种因素的影响，包括区域岩石体（氦源条件）、断裂体系和聚氦天然气载体等。发育深大断裂和构造岩浆活动，或者具有古老盆地基底及放射性较强的氦源岩（如花岗岩）的区域是发现富氦资源的有利区域。
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