天然气地质学

川东地区上二叠统大隆组高富有机质黑色页岩沉积环境及有机质富集机理

  • 马小刚 , 1 ,
  • 叶玥豪 , 1 ,
  • 刘树根 1, 2 ,
  • 宋金民 1 ,
  • 汪华 3 ,
  • 杜安业 1 ,
  • 陈伟 1 ,
  • 李智武 1 ,
  • 戴鑫 3 ,
  • 明盈 3 ,
  • 肖懿 4
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  • 1. 成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室,四川 成都 610059
  • 2. 西华大学,四川 成都 610039
  • 3. 中国石油西南油气田分公司勘探开发研究院,四川 成都 610041
  • 4. 川庆钻探工程有限公司苏里格项目经理部,内蒙古 乌审旗 017300
叶玥豪(1986-),男,四川广安人,博士,讲师,主要从事石油与天然气地质学研究. E-mail:.

马小刚(2000-),男,甘肃定西人,硕士研究生,主要从事非常规油气地质研究. E-mail:.

收稿日期: 2024-07-01

  修回日期: 2024-10-17

  网络出版日期: 2024-11-04

Sedimentary environment and organic matter enrichment mechanism of high-organic-rich black shale in the Upper Permian Dalong Formation in the eastern Sichuan Basin

  • Xiaogang MA , 1 ,
  • Yuehao YE , 1 ,
  • Shugen LIU 1, 2 ,
  • Jinmin SONG 1 ,
  • Hua WANG 3 ,
  • Anye DU 1 ,
  • Wei CHEN 1 ,
  • Zhiwu LI 1 ,
  • Xin DAI 3 ,
  • Ying MING 3 ,
  • Yi XIAO 4
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  • 1. State Key Laboratory of Oil & Gas Reservoir Geology and Exploitation,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
  • 2. Xihua University,Chengdu 610039,China
  • 3. Exploration and Development Research Institute,Southwest Oil & Gasfield Company,PetroChina,Chengdu 610041,China
  • 4. Sulige Project Management Department,Chuanqing Drilling Engineering Company Limited,Wushenqi 017300,China

Received date: 2024-07-01

  Revised date: 2024-10-17

  Online published: 2024-11-04

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(U2344209)

摘要

四川盆地大隆组地质特征横向变化较大,在川东地区发育一套海相黑色页岩,地层厚度较薄,平均TOC含量较高,其高富有机质黑色页岩有机质富集机制还不明确。选取川东地区FT1井大隆组为研究对象,通过岩石学、有机地球化学和无机地球化学方法,对川东地区大隆组黑色页岩的岩性特征、有机地球化学特征、沉积特征和古海洋环境进行研究,探讨其有机质富集机理。研究结果表明:①大隆组一段主要为灰黑色—黑色薄层硅质页岩、钙质页岩,钙质黑色页岩夹泥晶灰岩,发育水平层理,为深水陆棚相沉积;②大隆组黑色页岩TOC含量较高,分布在1.84%~9.4%之间,平均值为5.11%,干酪根显微组分以壳质组和镜质组为主,为Ⅱ1—Ⅱ2型干酪根,达到高—过成熟;③无机地球化学特征显示大隆组黑色页岩沉积时期火山活动强烈,上升洋流发育,古生产力高,水体为局限厌氧—贫氧的硫化环境。认为高生产力和缺氧条件有利于上二叠统大隆组黑色页岩有机质富集,但二叠系大隆组高TOC黑色页岩富集主要受干酪根类型的控制。

本文引用格式

马小刚 , 叶玥豪 , 刘树根 , 宋金民 , 汪华 , 杜安业 , 陈伟 , 李智武 , 戴鑫 , 明盈 , 肖懿 . 川东地区上二叠统大隆组高富有机质黑色页岩沉积环境及有机质富集机理[J]. 天然气地球科学, 2025 , 36(4) : 621 -636 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2024.10.005

Abstract

The geological characteristics of the Dalong Formation in the Sichuan Basin vary greatly horizontally. A set of marine black shales is developed in the eastern Sichuan Basin, with a thin stratigraphic thickness and a high average TOC content. The mechanism of organic matter enrichment in the high-organic-rich black shale is still unclear. Selecting the Dalong Formation of Well FT1 in the eastern Sichuan Basin as the research object, this study uses petrological, organic geochemical, and inorganic geochemical methods to investigate the lithological characteristics, organic geochemical characteristics, sedimentary characteristics, and ancient marine environment of the black shale in the Dalong Formation in the eastern Sichuan Basin, and to explore its organic matter enrichment mechanism. The research results indicate that: (1) The first member of the Dalong Formation is mainly composed of thin layers of gray-black siliceous shale and calcareous shale, with calcareous black shale interbedded with mud crystal limestone, exhibiting horizontal bedding, and deposited in deep-water shelf facies; (2) the TOC content of the black shale in the Dalong Formation is relatively high, ranging from 1.84% to 9.4%, with an average of 5.11%. The microscopic components of the kerogen are mainly composed of exinite and vitrinite groups, which are type II1-II2 kerogen, reaching high to over-mature stages. The inorganic geochemical characteristics show that during the sedimentation period of the Dalong Formation black shale, volcanic activity was strong, upwelling ocean currents were developed, ancient productivity was high, and the water body was a limited anaerobic oxygen-poor sulfide environment. It is believed that high productivity and anoxic conditions are conducive to the enrichment of organic matter in the black shale of the Upper Permian Dalong Formation, but the enrichment of high TOC black shale in the Permian Dalong Formation is mainly controlled by the type of kerogen.

0 引言

四川盆地作为中国最早发现天然气的盆地之一,2023年页岩气产量超过了240×108 m3 [1,页岩气资源潜力丰富。在“碳达峰和碳中和”的战略背景下,作为清洁能源的页岩气在全球非常规油气资源领域发挥着越来越重要的作用,同时也是四川盆地油气勘探开发的重点研究对象2-3。但四川盆地除五峰组—龙马溪组之外的其他页岩层位目前尚未实现规模性商业开采,川东北地区上二叠统大隆组发育一套海相黑色页岩4-6,其特征与龙马溪组较为相似,显示具有较大的勘探前景。并且近两年,川东地区的探井HY1井、DY1井以及LY1井相继取得页岩气突破,测试气量分别为8.9×104 m3/d、32.06×104 m3/d和42.66×104 m3/d17,显示了四川盆地二叠系海相页岩气良好的勘探前景。
大隆组黑色页岩主要分布在四川盆地北部开江—梁平海槽内,被同时期海槽边缘的生物礁滩灰岩所包围,水体清澈、陆源碎屑物质输入少,且厚度与其同时期沉积的长兴组生物礁灰岩地层厚度明显减薄48-10,显示大隆组具有少陆源物源输入、欠补偿的沉积特征。川东北大隆组黑色页岩的有机质丰度较高,平均TOC值在7.84%~8.76%之间111,高于四川盆地海相页岩龙马溪组(泸州区块平均TOC值为3.36%,焦石坝平均TOC值为3.62%)和筇竹寺组(资201井平均TOC值为2.54%,威页1井平均TOC值为2.47%)12-14。而前人把页岩根据其有机质含量划分为:贫有机质页岩(TOC<0.5%)、低有机质页岩(1%≤TOC<2%)、富有机质页岩(2%≤TOC<3%)和高有机质页岩(TOC≥3.0%)1315-16,大隆组页岩TOC值远高于3%,属于异常高有机质页岩。并且前人在对川西北和鄂西海槽大隆组有机质富集机制研究中认识略有差异,李牛等17认为川西北主要受缺氧环境、低沉积速率和高初级生产力共同影响;葛小瞳等18认为川西北大隆组有机质富集主控因素为高初级生产率;遇昊等19认为鄂西海槽大隆组有机质富集主控因素是水体缺氧而不是初级生产力;LIU等20通过研究古气候对鄂西大隆组页岩的有机质富集影响,建立了气候驱动下的有机质富集模式。但这些都未解释大隆组黑色页岩异常高有机质丰度的原因,也没有考虑不同类型的有机质在埋藏过程中保存的差异性。因此本文以川东地区FT1井大隆组为研究对象,通过岩石学分析、全岩矿物X射线衍射分析、有机地球化学分析及主微量元素分析,对古地理、古环境和显微组分等开展研究,探讨欠补偿条件下大隆组异常高有机质页岩的有机质富集机制,以及为四川盆地大隆组页岩勘探开发提供参考。

1 区域地质背景

川东地区隶属于川东高陡褶皱带,西以华蓥山断裂为界,东至川鄂边境的齐岳山断裂带,与川中隆起相邻,是四川盆地稳定地块中相对活动的构造区9
中二叠世末期,四川盆地受峨眉地裂运动的影响121-23,发生构造沉积分异,在四川盆地北缘形成了开江—梁平海槽24,海槽两侧为碳酸盐岩台地,沉积生屑灰岩和生物礁灰岩,海槽内为深水陆棚,沉积黑色硅质页岩25。四川盆地上二叠统大隆组按岩性组合可以分为3段,岩性以泥晶灰岩、硅质、钙质页岩及硅质岩为主,川北地区厚度为20~60 m,底部深灰色钙质页岩与吴家坪组生屑灰岩、燧石团块灰岩呈整合接触,顶部灰色泥质灰岩与三叠系飞仙关组局部呈平行不整合接触26。FT1井位于开江梁平海槽东缘[图1(a)],上二叠统自下而上依次发育吴家坪组和大隆组[图1(b)],大隆组底部发育一套厚度为20 m左右的黑色页岩,深度在4 558~4 578 m之间,这为研究大隆组高富有机质黑色页岩的富集机制提供了良好的地质条件。
图1 研究区地质背景(据文献[36]修改)

(a)川东北地区上二叠统大隆组沉积相分布; (b)FT1井岩性地层综合柱状图; (c)四川盆地构造分区

Fig.1 Geological background of the research area(modified from Ref.[36])

2 样品采集及测试方法

根据岩性特征和地层厚度,对大隆组黑色岩系进行系统采样,开展了总有机碳(TOC)含量测试、主微量元素分析和薄片分析等。有机碳含量(TOC)测试采用酸溶法,采用Leco CS230碳硫分析测试。有机碳同位素(δ13CPDB)测试采用酸洗法,使用MAT253稳定同位素质谱仪测试。镜质体反射率(R O)使用Leica DM4500P偏光显微镜分析。主量元素含量测试采用X荧光光谱分析法,采用Axios-Max X射线荧光光谱仪(XRF)分析,分析精度为0.1%~1%(RSD,即相对标准偏差)。微量元素含量使用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)测试,分析精度高于5%(RSD)。全岩地球化学测试采用日本理学Rigaku XRD/Rigaku Ulti ma lV仪器进行分析测试。
本文使用元素富集因子(EFs)衡量微量元素富集程度,根据XEF =[(X/Alsample/(X/A1PAAS27计算,其中XAl表示元素X和Al的重量百分比值,下标Sample和PAAS分别表示研究中的样品和后太古宙澳大利亚页岩(PAAS)标准28。某元素生物成因浓度i xs可用公式i xs =i total-Al sample×(i/AlPAAS 29表示,式中(i/AlPAAS表示澳大利亚后太古页岩的iAl比,Al sample表示研究样品中Al的重量百分比。通常,元素浓度以Al含量为标准归一化来减少陆源的稀释作用27。化学蚀变指数(CIA)通常用于评估陆源碎屑输入和风化条件30-33,公式为CIA=100×[Al2O3/(Al2O3+CaO*+Na2O+K2O)],其中CaO*表示仅来自硅酸盐矿物中的CaO,可通过CaO*=min[X(CaO)-X(P2O5)×10/3,X(Na2O)]计算3234,其中X表示相应氧化物的摩尔数。根据SHIELDS等35提出的公式计算铈(Ce)异常,即δCe=3CeN/(2LaN+NdN),其中N为归一化为PAAS的元素浓度28

3 岩石学与矿物学特征

FT1井大隆组根据其岩性特征可以分为3段,其中一段和二段黑色页岩发育:大隆组一段沉积一套黑色薄层状硅质页岩[图2(a)],炭质含量较高[图2(b)],夹钙质页岩[图2(c)],见大量硅质放射虫,部分被方解石交代[图2(d)],还见大量介壳生物,部分硅化[图2(c)],水平层理发育,展现出深水陆棚沉积。二段以深灰色钙质泥岩和泥质灰岩为主,底部发育浅灰色含生屑泥晶灰岩与灰黑色钙质页岩互层沉积旋回[图2(e),图2(f)],向上变为中层状浅灰色泥晶灰岩[图2(g)],可见少量方解石条带和被碳酸盐矿物充填的生物壳体[图2(h)]。镜下可见大量颗粒结构以及放射虫与钙球生屑[图2(i)],发育水平层理与粒序层理[图2(f)],局部可见缝合线构造[图2(g)],展现出深—浅水陆棚过渡沉积。
图2 FT1井大隆组岩性特征

(a)FT1井,4 577.01~4 577.08 m,大隆组黑色硅质页岩,含方解石脉;(b)FT1井,4 573.96 m,大隆组黑色含钙质碳质泥岩(单偏光);(c)FT1井,4 573.61~4 573.86 m,大隆组黑色含钙质页岩;(d)FT1井,4 577.64 m,大隆组深色含硅质生屑泥岩(单偏光);(e)FT1井,4 576.68~4 576.91 m,大隆组灰色泥晶灰岩—黑色钙质页岩沉积旋回;(f)FT1井,4 558.77 m,大隆组黑色含钙质碳质泥岩(单偏光);(g)FT1井,4 550.97~4 551.25 m,大隆组灰色泥晶灰岩,垂向缝合线构造;(h)FT1井,4 553.57 m,含生屑泥岩(单偏光);(i)FT1井,4 560.49 m大隆组含硅质放射虫与钙球泥岩(正交偏光)

Fig.2 Lithological characteristics of the Dalong Formation,Well FT1

通过X射线衍射全岩矿物分析,FT1井大隆组黑色页岩主要矿物为石英和碳酸盐矿物,石英质量分数为2.1%~85.8%,平均值为40.44%;碳酸盐矿物质量分数为1.2%~97.9%,平均值为46.55%,主要成分为方解石和白云石;另还见黏土矿物、长石与黄铁矿,黏土矿物质量分数为0.1%~54.6%,平均值为6.61%;黄铁矿质量分数为0.1%~10.7%,平均值为3.24%;长石质量分数为0.1%~10.2%,平均值为3.12%[图3(a)]。FT1井大隆组黑色页岩矿物组分在垂向上也表现出一定差异性。从一段至二段,大隆组硅质矿物含量由平均53.2%逐渐减少至平均45.1%;黏土矿物由平均16.5%减少到平均1.5%;碳酸盐矿物由平均34.6%增加到平均53.4%(图3)。
图3 FT1井大隆组矿物特征

(a)矿物成分含量图;(b)TOC含量频数分布直方图;(c)干酪根碳同位素含量柱状图;(d)干酪根镜质体反射率柱状图

Fig.3 Mineral characteristics of the Dalong Formation,Well FT1

4 有机地球化学特征

大隆组黑色页岩干酪根碳同位素值介于-25‰~-29‰之间[图3(c)],干酪根组分以壳质组和镜质组为主,干酪根TI指数在0%~80%之间,显示大隆组干酪根主要类型为Ⅱ1—Ⅱ2型。镜质体反射率R O值介于2.71%~2.92%之间,平均值为2.81%[图3(d)],达到过成熟阶段。大隆组黑色页岩有机碳含量较高,一段TOC含量为3.85%~9.4%,平均值为6.38%,二段TOC含量为0.15%~6.25%,平均值为3.11%(表1)。总体上大隆组有较高的有机碳含量,呈向上逐渐降低趋势(图4)。
表1 FT1井大隆组元素地球化学特征

Table 1 Element geochemical characteristics of the Dalong Formation, Well FT1

指标 大隆组二段 大隆组一段
PD-1 PD-2 PD-3 PD-4 PD-5 PD-6 PD-7 PD-8 PD-9 PD-10 PD-11 PD-12 PD-13 PD-14 PD-15 PD-16 PD-17 PD-18
TOC/% 2.60 2.43 2.63 1.84 3.96 2.08 6.25 9.07 6.98 6.60 4.53 4.35 4.80 7.50 9.30 9.40 3.85 3.85
SiO2/% 15.24 70.12 32.91 51.46 33.85 46.11 29.65 59.06 42.57 40.30 57.40 57.16 56.04 43.97 56.80 52.17 54.35 53.99
Al2O3/% 0.37 2.84 2.52 4.64 2.42 1.68 1.67 5.14 7.01 7.39 10.11 11.08 10.27 7.33 10.85 8.18 5.11 5.27
CaO/% 48.37 12.00 34.05 18.28 33.43 22.74 32.20 6.30 11.30 16.66 4.82 7.67 8.32 18.52 7.56 1.69 3.33 3.46
Fe2O3/% 0.18 0.61 0.73 2.53 0.80 2.13 0.68 3.89 3.95 6.07 2.76 4.66 3.02 2.23 4.60 5.21 8.00 8.12
Mo/TOC 0.45 1.95 3.71 136.8 2.57 15.57 1.10 19.89 15.59 8.49 2.84 4.21 1.28 1.42 1.99 18.06 129.8 127.9
V/(V+Ni) 0.80 0.61 0.85 0.85 0.83 0.65 0.86 0.78 0.83 0.78 0.59 0.56 0.46 0.60 0.59 0.82 0.74 0.75
V/Cr 1.69 1.34 2.78 5.21 2.75 4.25 6.66 3.97 5.35 3.12 2.02 2.68 1.68 2.16 2.81 3.23 2.53 2.57
U/Th 6.28 2.20 8.53 4.08 9.19 5.38 3.69 2.45 3.30 2.39 2.00 1.26 0.62 0.98 1.13 9.06 7.61 9.33
δCe 0.55 0.63 0.65 0.69 0.66 0.80 0.80 0.86 0.87 0.90 1.00 0.88 0.93 0.81 0.97 1.00 0.86 0.95
CuXS/10-6 6.86 31.24 45.55 71.31 41.87 56.64 132.0 116.0 142.6 131.7 131.0 122.9 95.32 69.00 128.4 135.6 112.8 120.1
NiXS/10-6 5.88 28.96 54.02 142.4 56.78 196.9 51.60 312.5 263.8 347.4 336.8 275.6 295.4 123.6 251.3 428.8 512.2 489.6
Ni/Al 29.69 19.24 40.55 57.98 44.28 221.13 58.43 114.88 71.08 88.77 62.91 46.98 54.34 31.86 43.74 99.02 189.36 175.40
Zr/10-6 7.01 19.90 32.15 103.55 29.42 20.75 16.47 56.45 83.79 80.95 155.5 182.5 209.7 139.7 137.2 185.4 116.6 109.9
Hf/10-6 0.15 0.96 0.88 2.80 0.82 0.63 0.46 1.36 1.62 1.85 3.50 3.22 6.07 3.86 2.33 3.77 2.48 2.35
CIA 51.66 69.16 69.18 71.31 69.57 66.43 63.90 70.85 69.61 70.12 73.56 73.24 71.67 65.81 72.97 75.12 69.60 69.21
Sr/Ba 0.02 0.02 0.04 0.03 0.04 0.05 0.04 0.06 0.06 0.05 0.05 0.05 0.04 0.05 0.05 0.04 0.05 0.06
Ti/Al 0.16 0.03 0.06 0.06 0.06 0.07 0.07 0.05 0.04 0.05 0.05 0.05 0.05 0.06 0.05 0.07 0.06 0.06
ω(La)N/ω(Yb)N 0.50 0.56 0.58 0.79 0.66 0.64 0.74 0.60 0.46 0.46 0.30 0.47 0.48 0.44 0.58 0.28 0.44 0.45
图4 FT1井大隆组矿物含量综合柱状图

Fig.4 Comprehensive bar chart of mineral content in the Dalong Formation,Well FT1

5 无机地球化学特征

5.1 主量元素

主量元素SiO2、Al2O3和CaO基本对应着沉积岩中的石英或富含SiO2的脆性矿物、陆源碎屑物中的黏土矿物和碳酸盐矿物。FT1井大隆组一段含量较高的主量元素及其含量分别为SiO2(40.3%~59.06%,平均值为52.16%)、Al2O3(5.11%~11.08%,平均值为7.98%)、CaO(1.69%~18.52%,平均值为8.15%);大隆组二段含量较高的主量元素及其含量分别为SiO2(15.24%~70.12%,平均值为39.91%)、Al2O3(0.37%~4.64%,平均值为2.31)、CaO(12%~48.37%,平均值为28.73%)(表1)。含量较少的主量元素有Fe2O3、K2O、MgO、MnO2、Na2O、P2O5、SO2、TiO2

5.2 微量元素

FT1井大隆组一段的氧化还原敏感元素富集系数分别为VEF(3.1~36.0,平均值为17.4)、CrEF(2.0~19.4,平均值为7.9)、NiEF(5.8~34.4,平均值为16.2)、MoEF(11.3~1847.4,平均值为475.3)、UEF(3.1~53.5,平均值为19.0)、BaEF(0.58~1.19,平均值为0.75);大隆组二段的氧化还原敏感元素富集系数分别为VEF(2.0~27.7,平均值为16.1)、CrEF(2.0~8.9,平均值为6.1)、NiEF(3.5~40.2,平均值为12.2)、MoEF(31.5~1025.3,平均值为244.3)、UEF(12.8~49.7,平均值为30.2)、BaEF(0.77~2.86,平均值为1.21)(图5)。V、Cr、Ni、Mo和U均为强富集。
图5 FT1井大隆组微量元素富集因子纵向变化

Fig.5 Vertical variation chart of trace element enrichment factors in the Dalong Formation,Well FT1

6 讨论

6.1 古地理格局

晚二叠世四川盆地受峨眉地裂运动的影响,四川盆地发生构造沉积分异,在盆地北缘形成了开江—梁平海槽,在拉张槽两侧发育宽缓的碳酸盐岩台地,沉积生屑灰岩和生物礁灰岩,在拉张槽内发育盆地—深水陆棚相,沉积黑色页岩9-1022。海槽内的深水陆棚区宽度小于100 km,由槽外向槽内,富有机质页岩发育厚度逐渐增厚,厚度在10~50 m之间。由于拉张槽内外沉积相与沉积速率等的差异,拉张槽内外地层厚度差异较大,可根据地层厚度来反映古水深和构造格局37。北东—南西向剖面显示(图6),川东地区大隆组沉积厚度差异较大,特别是开江—梁平海槽内与海槽两侧大隆组一段和二段的厚度差异较大,开江—梁平海槽内FT1井、YA8井大隆组一段和二段为陆棚相沉积,海槽两侧TD32井、TX5井大隆组主要为开阔台地相沉积,上部发育生物礁滩。沉积格局显示FT1井下部为典型的深水欠补偿沉积,沉积发育硅质页岩、钙质页岩和炭质页岩,表明黑色页岩段沉积时水体较深(图6),为有机质的富集提供了必要条件。
图6 过FT1井北东—南西向大隆组地层对比

Fig.6 Cross well profile of the north-south Dalong Formation in the Well FT1

6.2 沉积速率

沉积速率是控制有机质富集的重要因素,沉积速率过快会导致有机质被无机矿物颗粒稀释,ω(La)N/ω(Yb)N值可定性评价沉积速率,如果沉积速率高,则稀土元素分化较弱,ω(La)N/ω(Yb)N值则更接近138-39。FT1井大隆组一段ω(La)N/ω(Yb)N平均值为0.45,二段平均值为0.64(表1),显示FT1井黑色页岩段沉积速率相对较低,且一段沉积速率低于二段。过低的沉积速率使无机矿物对大隆组有机质稀释程度降低,有利于有机质富集。

6.3 古海洋环境

6.3.1 古氧化还原条件

氧化还原敏感元素(V、Cr、Mo、U)的同位素分馏效应与水体环境具有密切的关系,因此可以用氧化还原敏感元素研究古海水氧化还原条件40-41。在缺氧条件下,元素以硫化物的形式存在于沉积物中;在富氧条件下,元素以不稳定的高价化合物的形式存在,并从沉积物中迁移至海水2842。因此,V、Cr、Mo、U的元素浓度及其比值可以作为古氧化还原条件的指标,如V/Cr、V/(V+Ni)、U/Th等1342。Ce是变价元素中对古氧化还原条件最敏感的元素之一,也被用作还原古海平面的变化43。沉积物中Ce正异常(δCe>1)表示Ce元素富集,反映海水处于富氧的氧化环境;Ce负异常(δCe<1)主要是由于含金属的氧化物在沉淀过程中发生的亏损或分馏作用,反映海水处于厌氧的还原状态43
FT1井大隆组一段V/(V+Ni)值为0.46~0.83,平均值为0.68;V/Cr值为1.68~5.35,平均值为2.92;U/Th值为0.62~9.33,平均值为3.65。二段V/(V+Ni)值为0.61~0.86,平均值为0.78;V/Cr值为1.34~6.66,平均值为3.53;U/Th值为2.2~9.19,平均值为5.62(图7)。FT1井大隆组黑色页岩具有明显的Ce负异常,δCe值为0.55~0.99,平均值为0.82(图7),指示其沉积时处于厌氧—缺氧环境。Ce的负异常程度可以指示海平面的变化44。大隆组一段δCe值为0.81~0.99;大隆组二段δCe值为0.55~0.8,二段Ce负异常程度明显高于一段,数据表明海平面在大隆组二段沉积时期明显下降,氧化程度增强。数据表明大隆组一段沉积时海平面较高,水体为缺氧环境,大隆组二段沉积时海平面降低,水体为贫氧环境。
图7 FT1井大隆组微量元素分布综合柱状图

Fig.7 Comprehensive bar chart of trace element distribution in the Dalong Formation,Well FT1

盆地的水体滞留程度对有机质富集和保存具有重要影响,局限水体往往更有利于有机质富集保存45-46,MoEF—UEF协变图和Mo—TOC协变图常被用于判别水体局限程度和氧化还原条件47-49。FT1井大隆组一段样品MoEF/UEF值都超过0.3倍SW,少量超过3倍SW,二段样品的MoEF/UEF值主要处于0.1倍SW和1倍SW之间[图8(a)],表明大隆组一段沉积在缺氧—硫化的环境,二段页岩沉积在贫氧的环境下。Mo—TOC协变模式图显示,大隆组一段样品点大部分处于强滞留区域,二段大部分在弱滞留区[图8(b)],指示大隆组一段水体滞留程度强,二段滞留程度显著降低。
图8 大隆组氧化还原条件判别图(据文献[46]修改)

(a)大隆组MoEF—UEF协变模式图; (b)大隆组Mo—TOC协变模式图

Fig.8 Discriminant diagram of oxidation-reduction conditions in Dalong Formation(modified from Ref.[46])

综上,大隆组一段沉积时期扬子地区发生区域性海侵50,海平面显著升高,水体加深,底层水为局限厌氧硫化的还原条件,二段沉积时期海平面显著下降,水体变浅,局限性降低,底层水体由厌氧环境转变为贫氧环境,且一段还原程度明显高于二段,更有利于有机质的富集,也和实际情况较为吻合。

6.3.2 上升洋流

SWEERE等51对现代海洋环境中的富有机制沉积物微量元素浓度进行综合研究后认为,上升流发育的沿海区沉积物通常拥有低Co×Mn值(<0.4)和高Cd/Mo值(>0.1)。图9显示大隆组一段Cd/Mo值波动剧烈(0.03~0.84),Co×Mn值大都高于0.1,表明大隆组一段沉积时期上升流紊乱,沉积水体为局限环境,这可能与火山活动造成的气候变化对海洋环流的影响相关20。大隆组二段样品为低Co×Mn、高Cd/Mo(图9),表明大隆组二段沉积时上升流逐渐恢复到稳定的高水平状态,可能为该时期的海洋带来一定的营养物质,但增加海水物质交换,降低了水体的局限性52,不利于有机质的保存。
图9 FT1井大隆组上升流判别图(据文献[51]修改)

Fig.9 Upflow discrimination chart in the Dalong Formation,Well FT1(modified from Ref.[51])

6.4 古气候条件

古气候条件在陆源物质输入、沉积物组成、海洋层化和有机质积累中发挥着重要的作用53-54。根据NESBITT等55提出的CIA判别指标,FT1井大隆组一段CIA值为65.81~75.12,平均值为71.07;二段CIA值为51.66~71.31,平均值为65.89(图7),说明大隆组页岩沉积时为中等化学风化作用下的温暖潮湿环境。
Sr通常来自干燥条件下的海水,而Ba的积累与细粒碎屑沉积物有关55-57。因此Sr/Ba值可用于重建古气候条件58。FT1井大隆组一段Sr/Ba值为0.04~0.06,平均值为0.05;二段Sr/Ba值为0.02~0.05,平均值为0.04(图7),表明大隆组沉积于潮湿的低盐度环境,一段风化作用强于二段。此外,Ga/Rb和K2O/Al2O3的比率也可以用来研究风化作用59,Ga/Rb与K2O/Al2O3的关系图反映了大隆组沉积时温暖潮湿的气候条件(图10)。即大隆组一段沉积期气候暖湿,风化作用中等,这种气候即保证了陆地植被和水体浮游生物的繁盛,促进有机质积累,又在一定程度上允许少量的陆源碎屑的输入60;到了大隆组二段沉积期,气候更加炎热湿润,植被生长加剧,阻挡陆源物质向海洋输入,使得大隆组二段陆源石英碎屑颗粒含量明显减少(图4),同时极低的黏土矿物含量也能证实陆源物质在此时期输入甚少(图3)。但总体来说,古气候条件对大隆组有机质富集起到有利作用。
图10 Ga/Rb与K2O/Al2O3比值古气候判别图

Fig.10 Paleoclimate discrimination map of Ga/Rb and K2O/Al2O3 ratio

6.5 火山活动

晚二叠世早期,峨眉地幔柱活动引起的峨眉山大火成岩省(LIPS)发生,火山活动持续影响了整个四川盆地晚二叠世的地层沉积22。LIPS一直持续到晚二叠世大隆组时期,火山活动喷发会产生大量的火山灰,火山灰落入水体中后迅速水解释放出许多对生物生长繁殖有益的元素,如Fe、Cu、P、Si等,增加表层水营养物质通量,利于浮游生物爆发生长,促进海洋生产力提高61-63;另外,火山活动可以释放大量的二氧化碳,大气CO2分压( p C O 2)的增加可以直接提高初级生产力64。剧烈的火山活动喷出大量火山碎屑经过搬运后保存下来形成火山灰层,成为火山活动存在的直接证据,通过火山灰层的清晰度与厚度可判断出火山活动的强度626365。FT1井大隆组黑色页岩一段发育4 cm厚的清晰火山灰层[图2(e)],指示大隆组一段沉积时期火山活动剧烈。另外,火山物质中的稳定元素Zr和Hf常被用来确定火山灰沉积物的来源66。大隆组一段Zr、Hf含量高,Zr平均值为132.5×10-6,Hf平均值为2.9×10-6;二段Zr、Hf含量显著降低,Zr平均值为32.8×10-6,Hf平均值为1.0×10-6表1),表明大隆组一段沉积时期火山活动剧烈,二段沉积时期火山活动减弱,火山可提供丰富的营养物质,增强其生产力,促进有机质的富集。

6.6 古生产力

页岩有机质富集需要海水保持较高的生产力水平,通常利用沉积物中的营养元素(如Ba、P、Cu、Ni)的丰度研究古生产力的变化62967
在缺氧环境下,Ba和P不适合作为生产力的有效指标68。Cu和Ni元素被浮游生物捕获后随着有机体或粪球粒等部分或完全降解释放到上覆水体中,当沉积环境中出现H2S时,Cu和Ni会进一步以硫化物形式保存在沉积物中,因此Cu和Ni能更好地反映缺氧条件下的初级生产力27。为消除陆源碎屑稀释带来的影响,本研究选取Cuxs和Nixs为古生产力主要指标。
FT1井大隆组一段页岩样品的Cuxs和Nixs平均值分别为118.67×10-6和330.64×10-6;二段Cuxs和Nixs值明显下降,平均值分别为55.07×10-6和76.65×10-6图7)。由此可见,大隆组一段沉积时期初级生产力较高,而二段沉积时期初级生产力显著降低。综上,大隆组一段沉积期古生产力较高,二段古生产力降低。
大隆组一段沉积时期气候湿润,化学风化作用强,加速了营养物质向海洋的流动,同时强烈火山活动产生大量火山灰,火山灰带来了丰富的营养物质促使藻类、放射虫等浮游植物和浮游生物大量繁殖,提高了大隆组古生产力。大隆组二段沉积时期,随着火山活动的减弱,生产力显著降低。

7 有机质富集模式

海相页岩有机质的富集主要受控于古生产力的高低、沉积水体的氧化还原条件等关键因素。古生产力决定地层沉积过程中的有机碳通量,氧化还原环境决定有机质是否会在沉积过程中被大量氧化38445760。本文利用TOC值代表有机质富集程度,通过建立TOC与古生产力指标、古氧化还原环境参数之间的相关性分析,探讨川东地区大隆组有机质富集机制并建立富集模式。川东地区FT1井大隆组黑色页岩TOC与生产力指标Cuxs、Ni/Al具有明显的正相关关系,相关性中等[图11(c),图11(d)],而TOC与氧化还原指标V/[V+Ni]、V/Cr呈弱相关性[图11(a),图11(b)],表明高古生产力对大隆组有机质具有较强控制作用,而氧化还原条件对有机质控制作用较弱。
图11 TOC与氧化还原指数、生产力指数和陆源输入指数相关性

Fig.11 The correlation between TOC and redox index, productivity index, and terrestrial input index

有机质类型是有机质富集的重要影响因素。由于不同类型的有机质在沉积物保存过程中抗微生物和细菌分解的能力不同,造成最终TOC含量上的差异。Ⅰ型干酪根主要来源于藻类沉积物,具有高H/C比、低O/C比的特征,Ⅱ型干酪根含大量壳质组和惰质组,其H/C值低于Ⅰ型干酪根,碳分子链更长更复杂,在缺氧—贫氧条件下Ⅱ型干酪根抗微生物及细菌分解和氧化的更强,更易保存69-71。大隆组黑色页岩以Ⅱ1—Ⅱ2型干酪根类型为主[图4(c)],富含壳质组和惰质组,在缺氧—贫氧条件下不易分解,更易进入埋藏,有利于有机质保存。
大隆组一段沉积时期气候为暖湿型气候,沉积速率较慢,上升流强度弱。火山活动产生大量火山灰为大隆组带来了丰富的营养物质,促使藻类、放射虫等浮游生物和一些低等植物的大量繁殖,提高了大隆组古生产力,使得有机质大量埋藏。同时海平面上升导致FT1井水体加深,海水出现分层,底部水体滞留程度增强,达到强还原条件,加上一些低等植物碎片不易分解,使得有机质在此阶段大量富集和保存[图12(a)]。
图12 大隆组页岩有机质富集模式

Fig.12 Organic matter enrichment pattern diagram of Dalong Formation shale

大隆组二段沉积时期海平面降低,气候升温加湿,沉积速率加快,开始出现大量碳酸盐岩矿物沉积。火山活动减弱导致火山灰带来的营养物质大大减少,藻类、放射虫等浮游生物的繁盛降低,因此大隆组二段古生产力较低。上升流增强导致海水物质交换增加,盆地局限程度降低,同时区域海平面的下降,使盆地氧化程度增强,整体为贫氧—氧化环境,不利于有机质的大量富集和保存[图12(b)]。
大隆组三段沉积时期由于海平面进一步的下降,转为浅水陆棚—碳酸盐岩台地,沉积含生物碎屑灰岩和生物碎屑灰岩,黑色页岩不沉积[图12(c)]。

8 结论

(1)四川盆地东部地区FT1井大隆组富有机质页岩段岩性以硅质页岩和钙质页岩为主,且从下到上硅质含量减少,钙质含量增加,岩心和薄片上可见大量生物碎屑;矿物成分以碳酸盐矿物和石英为主,黏土矿物含量整体较少,为深水钙质陆棚相。
(2)FT1井大隆组黑色页岩TOC值为1.84%~9.4%,平均为5.11%,属于异常高有机质页岩,干酪根类型以Ⅱ1—Ⅱ2型为主,干酪根组分主要以壳质组和镜质组为主,干酪根成熟度达到过成熟阶段。
(3)大隆组沉积时期环境以厌氧硫化的还原环境为主,中等风化程度的温暖潮湿型气候,盆地水体为中—强滞留局限海盆的沉积环境,上升洋流发育,为富有机质页岩的形成和保存提供了有利的沉积环境。
(4)大隆组沉积速率较慢,火山活动为大隆组提供了丰富的营养物质,使大隆组具有高生产力,控制了大隆组有机质的富集。受干酪根类型控制,Ⅱ型干酪根在保存中受微生物和细菌的分解活动影响较小,干酪根类型控制了大隆组高TOC黑色页岩有机质富集。
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