非烃气体:氦气专栏

有效氦源岩类型及氦气释放机理

  • 王晓锋 ,
  • 赵栋 ,
  • 张东东 ,
  • 李孝甫 ,
  • 陈科羽 ,
  • 刘文汇
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  • 西北大学地质学系,大陆动力学国家重点实验室,陕西 西安 710069

王晓锋(1979-),男,陕西岐山人,博士,研究员,主要从事石油天然气地球化学研究. E-mail: .

收稿日期: 2024-05-15

  修回日期: 2024-11-20

  网络出版日期: 2024-12-04

Characteristics of effective helium source rocks and releasing mechanism of helium

  • Xiaofeng WANG ,
  • Dong ZHAO ,
  • Dongdong ZHANG ,
  • Xiaofu LI ,
  • Keyu CHEN ,
  • Wenhui LIU
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  • State Key Laboratory of Continental Dynamics,Department of Geology,Northwest University,Xi'an 710069,China

Received date: 2024-05-15

  Revised date: 2024-11-20

  Online published: 2024-12-04

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(42472187)

the National Key R&D Program of China(2021YFA0719002)

摘要

不同类型氦源岩特征各异、母体元素(U、Th)含量和赋存状态差异显著。沉积岩中的原生U、Th主要以有机质和黏土矿物吸附、络合的形式赋存。由于缺乏矿物晶体的束缚,沉积岩中生成He的初次运移比较容易。为气藏作出贡献的有效烃源岩和气藏的储集层是沉积岩中最主要的有效He源岩,除此之外的其他类型沉积岩,由于高的孔隙度造成He溶解饱和时间较长,氦的脱溶与二次运移受限。岩浆岩中U、Th主要以类质同象形式富集于硅酸盐和磷酸盐矿物中,温度是影响其初次运移的主要控制因素。花岗岩孔隙度小,溶氦能力低,体积巨大,地层抬升和异常高温可造成He的大规模释放,是壳源富氦天然气的重要源岩类型。变质岩中U、Th存在多种赋存形式,岩石孔隙度一般高于花岗岩,地层水溶He能力较强,He较难释放。虽然天然气藏的直接烃源岩和储集层是有效He源岩,但是由于烃类稀释作用的影响,很难形成富He天然气。充足的盆地基底或者地幔来源的He是天然气藏富He的关键条件。

本文引用格式

王晓锋 , 赵栋 , 张东东 , 李孝甫 , 陈科羽 , 刘文汇 . 有效氦源岩类型及氦气释放机理[J]. 天然气地球科学, 2025 , 36(3) : 381 -389 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2024.11.009

Abstract

Different helium source rocks are characterized by varying characteristics, precursor element (U, Th) contents and occurrence states. U and Th in sediments primarily exist in the forms of adsorption and/or complexation with organic matter and clay minerals. The primary migration of helium generated in sediments is more likely to occur due to the absence of mineral crystal restraints. Therefore, the source rocks and reservoir rocks of gas pools act as the primary effective helium source rocks in sediments, while other sediments are not effective helium source rocks due to the fact that high porosity causes long saturation time of helium dissolution, thereby restraining the desolubilization and secondary migration of helium. Isomorphous U and Th were mainly enriched in silicate and phosphate minerals in magmatic rocks, and temperature acts as the main controlling factor affecting their primary migration. Granite is characterized by low porosity and low dissolution of helium, large-scale release of helium can happen under uplift movement and abnormal high temperature, acting as the helium source rock of helium-rich natural gases. Various forms of U and Th can exist in metamorphic rocks, which have higher porosity and higher soluble helium contents than granite, but this results in greater difficulty in helium release. Although the direct source rocks and reservoirs of natural gas reservoirs are effective helium source rocks, it is difficult to form He-rich natural gas due to the influence of hydrocarbon dilution. Sufficient He supply from basin basement or mantle-derived sources is a key condition for natural gas reservoirs to be rich in He.

0 引言

氦(He)是沸点最低的已知元素,具有密度低、易扩散、高热导率、化学惰性等特征,在国防军工、电子科技、低温科学、仪器制造等领域应用广泛,是现代高新技术产业中无可替代的战略稀缺资源1-2。氦有两种稳定同位素,3He和4He,3He主要来自地球形成早期的捕获,4He属于放射性成因,其中4He在大气中的同位素相对丰度为99.999 863%3-4。地质体中,He大多以微量组分与烃类或非烃气体伴生5-7,同时还有大量He以溶解状态赋存于地下水中8。一般认为天然气中氦的含量达到0.05%~0.1%即具有工业价值9,从富He天然气中分离He是目前最有效的He资源开发利用方式2
天然气藏中的He有3种来源,不同来源的He具有不同的3He/4He值(用R表示)。①大气He,3He/4He值为1.4×10-6(用Ra表示),由于浓度较低(5×10-6),大气He通过沉积作用和地下水循环进入盆地流体系统的He可忽略不计。②壳源He (3He/4He值约为0.02 Ra),即地壳中铀(U)、钍(Th)元素α衰变产生的4He,是天然气中He的主要来源310。③ 幔源He,主要包括地球形成初期捕获的原始He和放射性衰变产生的4He。地幔的3He/4He值相对较高,其中MORB型亏损地幔具有相对稳定的3He/4He值(平均为8 Ra)310-12
目前探明具有工业价值的He资源主要以壳源为主5-713。地质体中不同类型岩石的U、Th元素丰度差异显著,但总体相对较低(10-6量级)。U、Th元素衰变产生4He的速度极其缓慢,无法通过生氦增压主动排出源岩,因此相对于烃源岩,He源岩为典型的“弱源”814。这些“弱源”岩石中产生的微量He是否能够有效排出,哪些岩石能够成为有效氦源岩,He从源岩中排出的控制因素和主要机理等基础问题仍不清楚。本文从不同类型He源岩中U、Th元素的丰度与赋存状态出发,探讨了不同类型He源岩中He的释放机理,提出了有效He源岩的特征,为有效He源岩评价提供理论基础。

1 氦源岩中母体元素(U、Th)的丰度与赋存状态

母体元素(U、Th)的丰度和岩石的年龄是He源岩生He强度的决定因素。U和Th属于强不相容元素,在地幔和地核中的含量很低,主要分布在地壳中。U在上地壳中的平均含量约为2.7×10-6,Th在上地壳中的平均含量为10.5×10-6[15。虽然岩石中的U、Th元素含量仅为10-6级,且半衰期很长,但是由于岩石的体量大,在漫长的地质时间内,仍然可在地壳中生成相当数量的He316-17。岩石中U和Th的赋存状态有多种形式,主要包括U、Th独立矿物形式(如沥青铀矿、晶质铀矿、铀钍石、钍石、方钍石等)、类质同象进入矿物晶格(如锆石、独居石、磷灰石、榍石等)和分散吸附形式(有机质、黏土矿物都是强吸附剂)18。不同类型的岩石,U、Th元素的丰度与赋存形式存在较大的差异(表1)。
表1 不同类型He源岩U、Th赋存形式与He释放特征

Table 1 The occurrence characteristics of U/Th and He release characteristics in different types of helium source rocks

岩石类别 U、Th分布规律 U、Th赋存形式 富U、Th岩石类型 He释放特征
沉积岩 有机质及黏土矿物的含量越高,原生U、Th含量越高 有机质与黏土矿物的吸附、络合为主 黑色页岩、铝土岩 孔隙度高,地层水溶He能力强,难释放。为气藏作出贡献的有效烃源岩和气藏的储集层中生成的He可有效聚集
岩浆岩 酸性岩U和Th含量最高,基性岩最低;晚结晶比早结晶部分U、Th含量高 主要以类质同象富集于硅酸盐和磷酸盐矿物中 花岗岩 花岗岩孔隙度小,溶He能力低;构造抬升破裂,He可大规模释放
变质岩 含量取决于原岩U、Th含量和变质程度;高级变质作用会使U、Th活化迁移 多种赋存形式共存,活化U、Th可进入流体 富U、Th原岩的浅变质岩 孔隙度高于花岗岩,地层水溶He能力较强,He较难释放

1.1 沉积岩U、Th丰度与赋存状态

U元素在外生作用过程中可氧化成易溶于水的铀酰离子(UO2 2+),因此,在风化、淋滤过程中,沉积盆地物源区的U易发生迁移19-20。Th离子溶解度很小,因此更趋于保留在源区或以矿物颗粒的形式搬运相对较短的距离19-20。在还原环境下,U6+变成U4+或者以U6+络合物形式从溶液中沉淀析出,其次也可以吸附在矿物或有机质表面20-22
沉积岩中,原生U、Th的分布除与元素的克拉克值有关外,主要与沉积岩中黏土矿物及有机质的含量有关,一般情况下,岩石中有机质及黏土矿物的含量越高,沉积岩中原生U、Th含量越高23。有机物的吸附、络合和还原作用是U在沉积物中迁移和沉淀的主要原因24。黏土矿物在U和Th的沉积作用中主要充当了吸附介质的角色21。沉积岩中,黑色页岩、铝土岩是U、Th元素相对富集的岩石,碳酸盐岩和砂岩中原生U、Th含量相对较低19

1.2 岩浆岩U、Th丰度与赋存状态

岩浆岩中U和Th的含量一般在(1~15)×10-6之间,酸性岩中U和Th含量最高,基性岩中最低;同一岩体中,晚结晶部分比早结晶部分U、Th含量高19。部分岩浆岩中U含量非常高,如碱性花岗岩U含量为(10~200)×10-6,伟晶岩U含量为(10~1 000)×10-6[23
花岗岩是重要的He源岩5-81325-27,花岗岩中的U、Th除形成少量独立矿物外,还由于其类质同象置换能力较强,常富集于硅酸盐和磷酸盐矿物中,如锆石、榍石、褐帘石、磷灰石、烧绿石、钛铀矿、黑稀金矿、磷钇矿、独居石等副矿物81820

1.3 变质岩U、Th丰度与赋存状态

变质岩中的U、Th呈浸染状分布或被活化富集, 其含量取决于原岩的U、Th含量和变质程度20。低—中级变质岩中的U、Th难以活化,高级变质作用会使U、Th原地活化迁移,并集中到有利构造部位沉淀富集2028。含U、Th的富有机质沉积岩变质后,有机质碳化,吸附能力减弱,游离的U、Th可沿裂隙循环迁移富集19

1.4 氦源岩体量

由于U、Th元素的相对丰度较低,且半衰期较长,单位体积岩石生成的He非常有限。但是,He源岩体量在一定程度上可以弥补生He强度的不足,是决定生He总量的关键因素。从美国Hugoton-Panhandle、Cliffside,中国四川威远、塔里木盆地和田河、鄂尔多斯盆地东胜等富He气田来看,气田下部均存在巨大的花岗岩体29。巨大的体积是花岗岩体成为有效He源岩的重要因素之一。

2 氦源岩中氦的释放机理

有机质丰度是评价烃源岩有效性的关键参数,对于优质烃源岩而言,并不需要太大的厚度即可生成大量油气,突破烃源岩层段形成有效油气聚集。但是He源岩作为典型的“弱源”,即使具有较高的U、Th含量和衰变时间,单位岩石生成的He也非常有限,无法通过产生高压突破源岩形成独立的气态流体814。因此,U、Th含量,甚至是生He强度都不是决定He源岩有效性的关键因素。有效He源岩是指生成的He可有效聚集,为天然气藏中He丰度作出贡献的岩石。有效He源岩的概念强调有效性,是否能形成富He天然气藏仍存在诸多因素的影响。He源岩中生成的He能否释放出来是决定He源岩是否有效的关键因素。

2.1 氦的初次运移

He从源岩中释放出来要经过初次运移和二次运移。He的初次运移是指He从矿物晶格中逃逸出来进入岩石孔隙的过程8。He初次运移的机制包括核反冲效应、晶内扩散等,压力造成的矿物裂隙、高温、矿物蚀变等因素均有利于He的初次运移3
不同类型矿物对He的封存能力存在显著的差异,其中独居石的封闭温度为241 ℃,榍石为191~218 ℃,锆石为170~190 ℃,磷灰石为75±7 ℃,碳酸盐矿物为70±10 ℃,晶质铀矿的封闭温度较低,为27~76 ℃30-35。另一方面,矿物颗粒大小也是影响He初次运移的重要因素,U、Th发生α衰变产生的裂变径迹长度约为20 μm,当裂变径迹贯通至矿物颗粒表面形成扩散通道时,He即可直接通过这种核反冲方式释放。
根据前文分析,沉积岩中的原生U、Th主要以有机质和黏土吸附、络合的形式赋存,缺乏矿物晶体的束缚,因此沉积岩中He的初次运移比较容易,基本不受限制18。花岗岩中的原生U、Th主要通过类质同象方式赋存于硅酸盐和磷酸盐矿物中,花岗岩中He的不同生产位置导致后续释放过程中的不同行为。MARTEL等36通过矿物分离和He丰度检测研究认为,Carnmenellis地表露头花岗岩在整个地质历史中生成的4He仍有大于60%保留在矿物颗粒中,没有经历高温是露头花岗岩He保留比例较高的主要原因。因此,温度是影响花岗岩中生成He发生初次运移的关键因素。

2.2 氦的脱溶与二次运移

He从矿物中形成之后通过初次运移从矿物中析出,进入岩石孔隙。此时体系中He分压较大,在孔隙水中溶解度高,因此,氦气一般以溶解状态赋存于孔隙水中并不断累积513。影响氦源岩孔隙水中He溶解量的主要因素有孔隙度、含水率、温度、He分压、盐度等,一般情况下He溶解度随埋深增加而增大,随盐度的增加而减小537。除此之外,He源岩的孔隙度是影响He溶解量的关键因素。
为了方便讨论He源岩孔隙水中He的溶解量,笔者提出了He溶解饱和时间的概念,它是指在某深度对应的典型地质温压条件下,不同类型He源岩孔隙水中He溶解达到饱和所需要的时间(图1)。不同条件下He的溶解量计算采用赵栋等37方法。岩石的U、Th含量和孔隙度是决定He溶解饱和时间的核心因素,花岗岩He溶解饱和时间最短,在相对较短时间内可达到溶解饱和(图1)。铝土岩、变质岩和页岩(不考虑生烃作用)在埋深3 000 m情况下,溶解饱和分别需要1 Ga、2.15 Ga和3.54 Ga的时间,在大多数盆地背景下,几乎无法达到溶解饱和,生成的He很难脱溶排出。
图1 不同类型岩石He溶解饱和时间

Fig.1 Helium dissolution saturation time of different types of rocks

He的二次运移是指He源岩孔隙中累积的He运移出He源岩的过程。该过程包括水溶He脱溶之后,在浮力作用下的缓慢运移,也包括溶解He随地层水的运移。He源岩中的He能否发生二次运移是判识He源岩是否有效的关键指标。He源岩孔隙水中溶解的He脱溶的途径主要有2个:第一,He源岩中出现烃类天然气或非烃气体(CO2、N2),He分压降低,从孔隙水中脱溶,随天然气或非烃气体一起运移5;第二,孔隙中He的总量超过孔隙水的溶解能力,He从水中脱溶形成气相,造成这种现象的原因包括地层抬升、异常高温等。沉积岩中烃源岩和储层内的He主要通过第一种方式脱溶。由于沉积岩中生成He的初次运移比较容易,烃源岩排烃过程中可以将已经生成的He一起带出。天然气进入储层之后,储层孔隙水中溶解的He会快速脱溶,成为天然气的微量组分,因此,天然气藏的储集层同样是有效氦源岩。当然,天然气运移通道中He同样可以与天然气一起运移。第二种方式脱溶主要发生在盆地基底花岗岩中。花岗岩U、Th含量相对较高,孔隙度小,He溶解饱和时间较短(图1)。在地层发生抬升或者异常高温条件下,孔隙中He的总量超过孔隙水的溶解能力,He从水中脱溶形成气相发生二次运移。

3 有效氦源岩特征及其主要岩石类型

He源岩的地质年龄和母体元素(U、Th)含量是单位体积岩石生He强度的决定因素,但是由于He源岩属于“弱源”,无法通过产生高压突破源岩而排出814。因此,为气藏做出实质贡献的有效He源岩受多方面因素的影响,除生He强度之外,He源岩的体量、初次运移和He的脱溶与二次运移更为关键。

3.1 沉积岩中的有效氦源岩

沉积岩中,作为优质烃源岩的黑色页岩也是U、Th元素相对富集的层段,一般情况下,烃源岩中U元素含量与总有机碳(TOC)含量存在正相关关系。烃源岩层段生成He的初次运移相对容易,同时在排烃过程中可随天然气一起运移成藏,但是由于有机质的生烃强度太高,生烃作用对He相对丰度产生极高的稀释作用38图2统计了天然气He含量与气源岩地质年代相关关系,统计数据排除了有明显幔源He以及明显基底岩石He贡献的样品。统计结果显示,随气源岩年龄增加,天然气中He的含量有明显增加的趋势(图2)。但是即使是寒武系—震旦系的烃源岩,磨溪—高石梯常规天然气中He的含量分布在(400~800)×10-6之间,仍小于1 000×10-6。因此,对于常规天然气藏,烃源岩是有效氦源岩,但只靠烃源岩中的He贡献很难形成富氦天然气。
图2 天然气He含量与气源岩地质年代相关关系

(统计数据排除了有明显幔源He以及明显基底岩石He贡献的样品。部分数据来源于文献[2439-43])

Fig.2 The diagram between helium content in natural gas and geological age of gas source rock

对于“源储一体”页岩气而言,He相对丰度的演化可分为“早期累积阶段”、“生烃稀释阶段”和“保持富集阶段”38。生烃稀释阶段,页岩体系中甲烷大量生成致使页岩气中He相对丰度逐渐降低,此后地层抬升,页岩气部分散失,甲烷不再生成,但是He仍在不断地产生。因此“保持富集阶段”形成的He对现今页岩气中He的相对丰度起到重要作用738图3)。我国南方上奥陶统、五峰组—下志留统龙马溪组页岩气中He以自生为主,丰度主要分布在(200~800)×10-6之间38,寒武系牛蹄塘组页岩U、Th含量是五峰组—龙马溪组页岩的2倍,寒武系页岩气He含量普遍较高(>1 000×10-6),达到工业开发利用的条件38
图3 页岩气体系He含量阶段性演化特征38

Fig.3 Accumulation and expulsion model of He in shale gas system38

沉积岩中铝土岩的U、Th含量也相对较高,其平均U、Th含量可达25×10-6、56×10-6[44,铝土岩也可成为重要的天然气储集层,鄂尔多斯盆地陇东地区本溪组铝土岩天然气勘探取得重大成功45。按照平均U、Th含量计算,本溪组铝土岩每立方米岩石生成He为3.49×10-3 m3(标准状态,铝土岩密度取值为2.73 g/cm3),以孔隙度为14.67%,深度为4 000 m(温度为140 ℃,压力为40 MPa),压力系数为1.0计算,每立方米铝土岩的含气量为38.3 m3(标准状态),因此铝土岩为天然气贡献了91.1×10-6的He。虽然本溪组铝土岩U、Th含量高,但是由于地质年龄较小(≈307 Ma),天然气相对丰度较高,其生成的He对天然气藏He的丰度贡献仍然有限。
除了为气藏做出直接贡献的有效烃源岩和气藏的储集层之外的其他类型沉积岩,由于其高的孔隙度造成He溶解饱和时间相对较长(图1),He的脱溶与二次运移受限。

3.2 盆地基底的有效氦源岩

盆地基底花岗岩是壳源富He天然气中He的主要源岩,体积巨大的花岗岩体经过长时间积累产生的4He,在适当条件下从孔隙水中脱溶出来,与烃类天然气复合成藏是目前已发现富氦天然气藏的主要成藏模式51325-272946-51
花岗岩具有相对较高的U、Th元素丰度,U、Th有独立矿物和类质同象矿物等2种赋存状态,温度是控制花岗岩中氦气初次运移的首要因素。不同矿物对氦气的封闭温度差异较大,晶质铀矿中4He封闭温度最低,为27~76 ℃,而磁铁矿封闭温度最高,可达250 ℃,即花岗岩在温度大于250 ℃时对4He无封闭能力,温度在27~250 ℃之间具有部分封闭能力,27 ℃以下具有完全封闭能力29
花岗岩成为主要的He源岩类型,除了具有相对较高的U、Th元素丰度外,较小的孔隙度和较大的岩石体量也至关重要。这些因素决定了花岗岩具有相对较小的He溶解饱和时间,形成的He容易发生二次运移(图4)。晚白垩世以来威远构造的大幅抬升使得下伏花岗岩体中溶解的He脱溶是威远气田富He的主要原因25图4)。柴达木盆地东坪富氦天然气藏的形成过程是另一种情况,构造低部位的烃源岩形成的天然气向构造高部位的花岗岩风化壳储层运移过程中,将花岗岩中溶解He脱溶出来与天然气一起运移成藏2948
图4 花岗岩He溶解饱和时间与He脱溶

(花岗岩暴露地表,生成的He会大部分散失,因此He溶解饱和时间从盆地基底大规模接受沉积开始启动)

Fig.4 He dissolution saturation time and desolvation conditions of granite

壳源富氦天然气藏中N2、He之间普遍具有较强的关联特征(图5)。一般认为这些N2与He同源,主要来自盆地基底725。硅酸盐矿物中,氮元素以NH4 +的形式存在,它可以很容易替代K+,在变质岩和岩浆岩中,NH4 +主要富集在云母中,特别是黑云母,这些NH4 +在高温条件下可以形成N2 52-54,是富氦天然气中N2的主要形成机制744-55。基底岩石中形成的N2可降低体系中He的分压,大幅度减小地层水中He的溶解量,是降低He脱溶条件的重要因素17
图5 壳源富氦天然气氮气与氦气含量耦合关系(部分数据来源于文献[13252946-47])

Fig.5 Coupling relationship between N2 and He content in helium-rich natural gas (partial data from Refs.[13252946-47])

3.3 富氦天然气复合成藏过程

He大多以微量组分与烃类等天然气共生,但是He与烃类气体的成因却存在本质的区别。按照He和烃类气体来源类型的差异,含He天然气田主要可以分为壳源同源型、壳源异源型和壳幔复合型792556-57。烃类气体是He赋存的重要载体,如果没有这种载体,He主要以分散溶解状态赋存于地层孔隙水中,无法独立成藏。然而烃类气体的规模过大,导致He浓度被稀释,使其很难达到工业利用的品位。因此,He资源与天然气的优质匹配关系是富He天然气藏复合成藏的关键。
从前文的分析来看,天然气藏的有效烃源岩和直接储层是沉积岩中最有效的He源岩类型。但是即使寒武系富U、Th页岩,其形成常规天然气He含量仍小于800×10-6。鄂尔多斯盆地本溪组铝土岩作为天然气储层,虽然U、Th含量高,生成的He也只能使天然气He丰度增加91.1×10-6左右。
盆地基底中花岗岩的U、Th含量低于富有机质页岩和铝土岩,但是其体量大、产生气体中He相对丰度高,成为壳源富He天然气的主力He源岩。幔源气体主要以CO2为主,幔源CO2气体在沉积地层发生的溶解与矿物作用可使He丰度增加近千倍,形成的富He流体成为富He天然气中重要来源58。因此,充足的盆地基底或者地幔来源的He是天然气富He的重要条件。

4 结论

(1)不同类型氦源岩的母体元素(U、Th)含量差异显著。沉积岩中有机质及黏土矿物的含量越高,原生U、Th含量越高;岩浆岩中酸性岩的U和Th含量最高,基性岩最低,晚结晶比早结晶部分U、Th含量高。变质岩的U、Th含量取决于原岩U、Th含量和变质程度,高级变质作用会使U、Th活化迁移。
(2)不同类型氦源岩的母体元素(U、Th)赋存状态各异。沉积岩中的U、Th主要以有机质和黏土矿物吸附、络合的形式赋存,缺乏矿物晶体的束缚,He的初次运移容易。岩浆岩中U、Th主要以类质同象富集于硅酸盐和磷酸盐矿物中,温度是影响其初次运移的主要控制因素。变质岩中U、Th的多种赋存形式共存。
(3)天然气藏的有效烃源岩和储集层是最主要的有效He源岩,除此之外的其他沉积岩,由于其高的孔隙度造成He溶解饱和时间较长,He的脱溶与二次运移受限。花岗岩孔隙度小,溶He能力较低,地层抬升和异常高温可造成He的大规模释放。变质岩孔隙度高于花岗岩,地层水溶He能力较强,He同样较难释放。
(4)虽然天然气藏的直接烃源岩和储集层是有效He源岩,但是由于烃类稀释作用的影响,很难形成富He天然气。充足的盆地基底或者地幔来源的He是天然气藏富He的关键条件。
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