天然气地球科学 >

2024 , Vol. 35 >Issue 7: 1261 - 1276

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2023.12.003

非常规天然气

泥页岩纹层矿物—有机质特征与成因差异及其对页岩油生储意义——以渤海湾盆地东营凹陷沙三下亚段—沙四上亚段为例

  • 张欢 , 1 ,
  • 曾翔 1, 2 ,
  • 刘惠民 3 ,
  • 蔡进功 , 1
展开
  • 1. 同济大学海洋地质国家重点实验室，上海 200092
  • 2. 中国石化经纬有限公司地质测控技术研究院，山东 青岛 266071
  • 3. 中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司，山东 东营 257015
蔡进功（1961-），男，山东烟台人，教授，博士生导师，主要从事海洋沉积学和石油地质学研究. E-mail：.

张欢 （1997-），女，四川成都人，硕士研究生，主要从事泥页岩沉积学研究. E-mail：.

收稿日期: 2023-10-31

  修回日期: 2023-12-04

  网络出版日期: 2023-12-28

收起

The characteristics and genetic differences of mineral organic matter in shale laminae and its significance to shale oil generation and storage：A case study of the lower submember of the third member and upper submember of the fourth member in Shahejie Formation in Dongying Sag， Bohai Bay Basin

  • Huan ZHANG , 1 ,
  • Xiang ZENG 1, 2 ,
  • Huimin LIU 3 ,
  • Jinggong CAI , 1
Expand
  • 1. State Key Laboratory of Marine Geology，Tongji University，Shanghai 200092，China
  • 2. Institute of Geological Measurement and Control Technology，SINOPEC Jingwei Co. Ltd. ，Qingdao 266071，China
  • 3. Research Institute of Exploration and Development，Shengli Oilfield Company，SINOPEC，Dongying 257015，China

Received date: 2023-10-31

  Revised date: 2023-12-04

  Online published: 2023-12-28

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(41972126)

the China National Oil and Gas Major Project(2016ZX05006001-003)

Fold

摘要

厘清泥页岩中不同纹层及纹层组合的特征，有助于更全面地认识泥页岩，并为页岩油气勘探开发提供新的视角。以渤海湾盆地东营凹陷沙三下亚段—沙四上亚段泥页岩为例，在全岩XRD及热解数据的基础上，结合常规薄片、显微组分观察、场发射高分辨率扫描电镜以及能谱等实验技术，从“源—汇”角度精准剖析了湖相泥页岩不同纹层中矿物和有机质的类型与化学特征，分析了各纹层的成因差异，探讨了不同纹层的油气地质意义。根据矿物和有机质的类型、含量及形貌特征，将纹层划分为泥质纹层、富有机质纹层、碳酸盐纹层和粉砂质纹层等4类基础纹层。其中，泥质纹层和富有机质纹层主要沉积外源黏土矿物和水生自生无定形有机质，通过吸附絮凝作用形成有机黏土复合体后沉降埋藏。隐晶碳酸盐纹层是由内源自生细菌、底栖生物席等生物直接或间接控制形成；而亮晶碳酸盐纹层的形成则与后期成岩作用相关。粉砂质纹层是外源惰性结构有机质和碎屑矿物在机械混合作用下的沉积产物。由于各纹层内矿物和有机质含量、性质以及成因的差异，不同纹层表现出不同的生烃能力、储集性和可压裂性：泥质纹层和富有机质纹层具有优质的生烃能力；亮晶碳酸盐纹层和粉砂质纹层具有较好的矿物结晶程度和强可压裂性；粉砂质纹层内发育大量孔缝，有利于油气运移和储集。此外，不同纹层在烃源岩中的相互重叠，组成了具有不同生储能力的多个微观“生储”结构，综合影响着岩层的生储潜力。其中，泥质—富有机质—亮晶方解石纹层组合具有高效的生烃潜力和较好的储集性及可压裂性，是优质烃源岩的重要微观组成。

关键词： 湖相泥页岩; 纹层; 生储意义; 东营凹陷; 矿物—有机质相互作用

本文引用格式

张欢 , 曾翔 , 刘惠民 , 蔡进功 . 泥页岩纹层矿物—有机质特征与成因差异及其对页岩油生储意义——以渤海湾盆地东营凹陷沙三下亚段—沙四上亚段为例[J]. 天然气地球科学, 2024 , 35(7) : 1261 -1276 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2023.12.003

Abstract

Clarifying the characteristics of different grain layers and grain layer combinations in mud shale can help to recognize mud shale more comprehensively and provide new perspectives for shale oil and gas exploration and development. Taking the mud shale in the lower submember of the third member and upper submember of the fourth member of Shahejie Formation， Dongying Sag of the Bohai Bay Basin as an example， on the basis of the whole-rock XRD and pyrolysis data， the present study utilizes the experimental techniques of conventional thin section， fluorescence microscopy， field emission high-resolution scanning electron microscopy， and energy spectroscopy to accurately analyze the types and chemical characteristics of the minerals and organic matter in the different textures in the lake-phase mud shale， and the characteristics of the textures in each texture， from the perspective of the “source-sinks”. We precisely analyze the types and chemical characteristics of minerals and organic matter in different grain layers of lacustrine facies mud shale from the perspective of “source-sink”， as well as the differences in the genesis and depositional mode of each layer. According to the type， content and morphology of minerals and organic matter， the grain layers are divided into four categories： mud grain layer， organic matter-rich grain layer， carbonate grain layer and silt grain layer. Among them， the mud layer and organic-rich layer are mainly composed of exogenous clay minerals and endogenous amorphous organic matter， which are deposited through adsorption and flocculation to form organic clay complex. Cryptocrystalline carbonate grain layers are formed by direct or indirect control of organisms such as endogenous bacteria and benthic mats， while the formation of leucocrystalline carbonate grain layers is related to later diagenesis. Chalky grains， on the other hand， are sedimentary products of exogenous inert organic matter and minerals under mechanical mixing. Due to the differences in the sources， types and binding relationships of minerals and organic matter， different textures show different degrees of evolution and storage capacity. Mud grain layer and organic-rich grain layer have higher maturity and stronger hydrocarbon generating capacity； bright crystal carbonate grain layer and mud grain layer have better mineral crystallization degree and fracture ability， while the silt grain layer develops a large number of pores and cracks， which can be used as hydrocarbon transportation and storage layer. The combination of different grain layers in the hydrocarbon source rocks constructs multiple microscopic “storage” structures with different storage capacities， thus comprehensively affecting the storage potential of hydrocarbon source rocks in different lithologies.

Key words： Lake facies shale; Laminae; Significance of reservoir; Dongying Sag; Mineral-organic matter intera-ction

0 引言

随着非常规油气资源的成功勘探开发，国内外学者对陆相湖盆烃源岩特征的研究日渐深入。渤海湾盆地东营凹陷作为我国重要湖相盆地的生油凹陷之一，沙三下亚段（Es 3 x）和沙四上纯上次亚段（Es 4s cs）和沙四上纯下次亚段（Es 4s cx）发育大套暗色富有机质烃源岩，是凹陷内的主力生油层位，具有极大的勘探开发潜力。该套烃源岩内沉积颗粒组成复杂、沉积微构造多样，具有明显的非均质性。前人对该套烃源岩的沉积构造及岩相划分［1］、含油特性［2］、沉积环境［3］差异、生储潜力差异［4-5］等已有大量研究。纹层作为岩相研究及页岩油“生储”过程分析的最小单元，类型复杂多样、组合方式丰富多变，为烃源岩强烈的非均质性提供了物质基础。然而，目前大多数研究主要从宏观视角进行分析，从微观视角系统分析烃源岩特征的研究较少。
纹层是泥页岩中常见的沉积特征，由类型、含量及接触方式各异的矿物和有机质交互排列堆积而成。前人从沉积学角度出发，对纹层进行了类型划分与识别［6-7］、形成条件分析与模拟［8-9］、沉积环境［10-11］以及形成机制［12-14］等方面的大量研究。近年来，研究视角从沉积学转向油气地质学，发现纹层状烃源岩具有更为优质的含油气特征和生烃排烃潜力。然而，前人研究更加着眼于矿物组分及结构特征与沉积条件之间的内在联系［15-16］，较少考虑与矿物共生的各类有机质在纹层沉积、演化过程中可能发挥的重要作用［17-22］。
因此，本文在总结前人研究成果的基础上，选取东营凹陷沙三下亚段—沙四上亚段泥页岩中不同类型的纹层，开展薄片鉴定、高分辨率场发射扫描电镜及能谱等实验，深入剖析不同纹层内矿物和有机质的类型、含量以及有机—无机质点接触方式等特征，从源—汇以及矿物—有机质协同作用的角度，探讨并系统总结各纹层及纹层组合的成因，分析纹层在成岩演化过程中的生储潜力，为提高页岩气勘探精度和开发效率提供微观数据支撑。

1 地质概况

东营凹陷位于渤海湾盆地济阳坳陷东南部，是一个发育于古新世的典型的箕状凹陷，呈“北断南超、北深南浅”特征［1，3］（图1）。东营凹陷古近系沙河街组油气资源丰富，其中Es 3 x、Es 4s cs和Es 4s cx是页岩油勘探重要的目标层，也是本文研究对象。前人研究发现沙四段上亚段—沙三下亚段沉积时期湖盆水体逐渐加深、咸度逐渐降低，气候逐渐潮湿［23］；其中Es 4s cx主要发育深灰色泥岩、灰褐色钙质页岩以及条带状膏盐等蒸发岩，主要沉积于浅湖—半深湖的半封闭咸水蒸发环境；Es 4s cs发育褐灰色—灰黑色油页岩，属于常年半封闭深水缺氧的咸化湖盆；Es 3 x烃源岩主要发育深灰色泥岩、钙质泥岩、褐灰色油页岩，沉积于深水缺氧半咸化环境［24-25］。
图1 东营凹陷区域地层展布及采样井位分布［3，12，26］

Fig.1 Geographic location of the Dongying Sag， stratigraphic distribution of the region and distribution of sampling wells［3，12，26］

2 样品来源与分析方法

2.1　样品来源

基于已有XRD和热解等测试数据资料，识别了不同岩相，从东营凹陷NY1、LY1、LS101和N876等4口系统取心井中选取了沙三下亚段—沙四上亚段共47块泥页岩样品（表1），NY1井3 300.9~3 482.38 m井段系统取心181.48 m，涵盖Es 3 x样品2块，Es 4s cs样品16块；LY1井取心层段为3 816.5~3 593.3 m，涵盖Es 3 x和Es 4s cs样品各8块。N876井3 397.7~3 372.5 m 井段系统取心25.2 m，涵盖Es 3 x样品5块；LS101井4 329~4 134.2 m井段系统取心194.8 m，涵盖Es 4s cx样品8块。
表1 研究区内不同岩相样品来源、平均矿物含量及热解特征信息

Table 1 The source, average mineral content and pyrolysis characteristics of different lithofacies samples in the study area

岩 相 来源 矿物含量（平均值）/% 热解（平均值）
井号 层段 块数 黏土矿物 碳酸盐矿物 碎屑矿物 其他矿物 TOC/% I H/（mg/g） I O/（mg/g）
细纹层状页岩 NY1 Es 3 x、Es 4s cs 4 17 ~ 31 25.25 40 ~ 54 47 22 ~ 27 25 1 ~ 4 2.75 4.45 ~ 5.56 5.18 490 ~ 640 571.25 10 ~ 21 15.5
N876 Es 3 x 1 37 ~ 37 37 12 ~ 12 12 41 ~ 41 41 10 ~ 10 10 10.87 ~ 10.87 10.87 674 ~ 674 674 7 ~ 7 7
LY1 Es 3 x、Es 4s cs 5 17 ~ 39 30.35 20 ~ 37 25.31 32 ~ 38 34.94 4 ~ 10 6.73 3.5 ~ 7.68 5.06 274 ~ 404 329.6 6 ~ 20 11.4
宽纹层状页岩 NY1 Es 4s cs 5 9 ~ 17 13.2 57 ~ 70 63 18 ~ 26 22.4 1 ~ 2 1.4 1.79 ~ 2.47 2.11 379 ~ 541 463.6 28 ~ 51 41
LY1 Es 3 x、Es 4s cs 5 13 ~ 37 25.04 17 ~ 60 41.22 21 ~ 39 28.15 3 ~ 9 5.58 2.48 ~ 3.30 2.72 266 ~ 378 303 16 ~ 32 24
断续纹层状页岩 NY1 Es 4s cs 4 11 ~ 27 19 42 ~ 62 48.50 25 ~ 33 29 2 ~ 5 3.5 2.4 ~ 5.29 3.68 410 ~ 589 481 22 ~ 72 47.75
均匀块状泥岩 NY1 Es 3 x、Es 4s cs 5 25 ~ 36 29.6 28 ~ 44 38.4 23 ~ 31 28.4 3 ~ 5 3.6 1.69 ~ 3.08 2.21 285 ~ 538 447.8 29 ~ 78 50.2
N876 Es 3 x 4 34 ~ 57 47.10 6 ~ 45 15.69 17 ~ 39 31.1 4 ~ 8 6.11 1.24 ~ 7.52 4.08 360 ~ 652 538 7 ~ 35 20
LY1 Es 3 x、Es 4s cs 6 19 ~ 31 24.84 29 ~ 43 36.96 29 ~ 37 33.74 3 ~ 7 4.46 1.69 ~ 3.83 2.53 257 ~ 383 315.5 8 ~ 41 25.67
含碎屑块状泥岩 LS101 Es 4s cx 8 20 ~ 43 30.79 6 ~ 28 15.96 38 ~ 59 46.44 4 ~ 9 6.81 1.41 ~ 4.1 2.83 73 ~ 142 98.5 10 ~ 21 14.25
总计 47

注： 17 ~ 31 25.25= 最小 值 — 最大 值 平均 值

2.2　实验方法

2.2.1　常光及荧光显微观察

将泥页岩样品沿垂直层理面磨制成岩石薄片。于同济大学海洋地质国家重点实验室采用Zeiss Axio Scope. A1荧光显微镜观察各类纹层中矿物和有机质类型、分布及演化特征。

2.2.2　场发射高分辨率扫描电镜观察

将样品制成薄片，表面镀金后，进行扫描电镜（SEM）观察。该实验在同济大学海洋地质国家重点实验室完成，测试仪器型号：FE-SEM TESCAN Mira3，并配有牛津公司 Ultim Max40 EDS 能谱仪辅助识别，条件：能量分辨率为 127 eV，最高分辨率为3.0 nm。通过高倍数电镜观察及能谱数据分析，在多个视域（>20）下对每类纹层矿物和有机质类型、含量及分布情况统计得到其各自估算含量。

3 结果

3.1　矿物特征

根据不同岩相的XRD数据分析发现各类纹层内所含矿物主要由碎屑矿物（如石英和长石等）、黏土矿物和碳酸盐矿物组成，其他矿物的平均含量小于5%（表1）。通过对岩石薄片的显微和扫描电镜观察，发现各类纹层中矿物组成有巨大的差异（图2，表2）。
图2 主要矿物显微特征

（a）碎屑矿物，正交光；（b）硫酸钡；（c）自生石英；（d）栉状亮晶方解石；（e）隐晶碳酸盐；（f）藻类微化石；（g）独立及串珠状细胞孔；（h）重结晶“雾心亮边”白云石，外层为白云石，内部为铁白云石；（i）碎屑风琴状高岭石、薄片状蒙脱石杂乱排布；（j）裙状、丝绢状伊/蒙混层；（k）鳞片状伊利石；（l）长石蚀变伊利石，保留长石矿物晶型；（m）五角十二面体黄铁矿；（n）成岩压实作用下破碎的藻类胞囊，内部为草莓状黄铁矿；（o）石膏

Fig.2 Microscopic characteristics of main minerals

表2 不同纹层内矿物特征

Table 2 Mineral characteristics in different laminae

纹层类型 主要沉积矿物类型
碎屑矿物 黏土矿物 碳酸盐矿物 其他矿物
泥质纹层 — 8~12 μm，含量中等，石英、长石为主，可见自生石英，分选、磨圆好，杂基支撑 含量高，伊/蒙混层和伊利石为主，顺层排列 含量中等，10~22 μm，自形好，高镁方解石为主，其次为白云石；方解石含量低，5~8 μm 极少量菱铁矿及分散分布的草莓状黄铁矿和五角十二面体黄铁矿
富有机质纹层 连续层 <4 μm，含量极低，以石英、斜长石为主，分选、磨圆好，杂基支撑 含量低，伊/蒙混层为主，有蒙脱石和伊利石，顺层排列 鲜见 有机质内部发生黄铁矿化，形成的草莓状黄铁矿顺层分布
断续层 含量较高，伊利石为主，顺层排列
碳酸盐纹层 亮晶层 10~20 μm，含量较低，以斜长石为主，分选、磨圆中等，颗粒支撑 含量低，赋存于粒状方解石和隐晶夹层晶间孔，伊利石为主，有绿泥石等 含量高，①栉状，120~200 μm；②粒状，20~60 μm 正六面体黄铁矿；在沙四上纯下次亚段底部见少量硬石膏
隐晶层 <4 μm，含量高 极少草莓状黄铁矿
粉砂质纹层 均匀层 20~60 μm，含量高，以石英、斜长石为主，分选中等，次棱角—次圆状，杂基支撑 含量高，以蒙脱石为主，可见伊/蒙混层和少量高岭石，杂乱排列 50~110 μm，含量低，外源输入，分选、磨圆差，颗粒支撑 少量磷灰石等
浊积层 50~250 μm，含量最高，石英、斜长石、钾长石为主，分选差，棱角—次棱角状，颗粒支撑 含量较低，以蒙脱石为主，沉积于粒间孔内
（1）碎屑矿物： 以石英、斜长石、钾长石及自生石英为主。陆源输入的长英碎屑粒度在20~250 μm之间不等，分选、磨圆差，颗粒密集，呈颗粒支撑［图2（a），图2（b）］；自生石英粒度<10 μm，为成岩作用产物，自形晶较好，边缘清晰，颗粒或呈离散状态或呈链状分布于纹层内，杂基支撑［图2（c）］。
（2）碳酸盐矿物： 以方解石为主，亦可见少量高镁方解石和白云石，存在亮晶（>4 μm）和隐晶（<4 μm）2种形态［图2（d）—图2（e）］。亮晶方解石自形好，干净明亮，具有明显后期成岩特征，呈晶型好、彼此紧密且垂直纹层排列的栉状和晶型相对较差的粒状2种晶型。隐晶方解石呈杂乱堆积，层内可见大量藻类［图3（o）］，显微镜下呈均匀成层，且表面存在由细胞降解形成的孤立或串珠状细胞孔［15］［图2（g）］。高镁方解石和白云石含量少，自形晶较好，晶粒约为7~10 μm，具有“亮边雾心”特征［图2（h）］，常发育于纹层交界处及烃类运移遗迹处。
图3 不同纹层内有机质类型、特征及其与矿物关系

（a）泥质纹层，箭头所指为纹层内条状分布的无定形有机质；（b）泥质纹层与富有机质纹层互层，可见富有机质纹层内大量无定形有机质聚集；（c）泥质纹层，条状无定形有机质及有机质聚合物；（d）泥质纹层，无定形有机质；（e）富有机质纹层，无定形有机质；（f）1号点能谱数据，伊利石峰与C峰共存；（g）粉砂质纹层，结构有机质；（h）图（g）的荧光照片，镜质体、团块和植物残片；（i）粉砂质纹层内大颗粒结构有机质；（j）碳化后植物根茎；（k）粪球粒、团块；（l）颗粒有机质；（m）亮晶碳酸盐纹层+隐晶碳酸盐纹层+泥质纹层互层；（n）图（m）的荧光照片；（o）碳酸盐纹层内藻类微化石；（p）亮晶碳酸盐纹层，含油包裹体；（q）碳酸盐纹层内沥青质遗迹；（r）碳酸盐纹层内沥青质遗迹；（s）底栖微生物席，部分发生黄铁矿化；（t）底栖微生物席，部分发生黄铁矿化

Fig.3 Types and characteristics of organic matter in different laminae and their relationship with minerals

（3）黏土矿物： 以伊利石和伊/蒙混层为主，可见少量高岭石和蒙脱石。矿物主要呈片状，粒度<1 μm，受原始沉积及埋藏成岩作用的控制，排列或呈分散杂乱，或呈明显定向性地紧密排布［图2（i）—图2（j）］。矿物晶体形态受到黏土类型和成岩作用的影响，不同黏土的形态存在明显差异，如碎屑蒙脱石呈薄片状，具有明显的颗粒轮廓，受压实作用影响具有弯曲现象，多见于单晶或小聚集体；而受成岩影响形成的伊/蒙混层和伊利石分别呈裙片状、丝绢状［图2（j）］和鳞片状［图2（k）］，排布紧密；此外，少量由长石和高岭石转化而来的伊利石聚合体仍保留部分原始矿物形态［图2（l）］。
（4）其他矿物： 除了上述3种主要矿物外，纹层内还可见少量黄铁矿、硬石膏等其他矿物。硬石膏出现在沙四上纯下次亚段，自形好，粒度可达30 μm以上［图2（o）］。黄铁矿广泛分布于各个纹层内，具草莓状和五角十二面体状。前者聚集成团，团块直径为6~10 μm，部分表面保留着胞囊壁；部分受压实作用包囊破裂，粒径<1 μm的微小黄铁矿颗粒顺层分布。后者粒径为1~3 μm，晶型完好，边缘棱角分明，呈单颗粒分散状分布［图2（m）—图2（n）］。

3.2　有机质特征

根据荧光显微及电镜观察，结合孢粉相分类方案［27］，将纹层内有机质划分为结构有机质、无定形有机质、沥青质遗迹和含油包裹体，其中沥青质遗迹和含油包裹体有机质属次生有机质。
（1）结构有机质：该类有机质在荧光显微镜下可观察出明显的结构特征，主要有外源输入的木质、煤质等植物残片，以及水体自生的藻类（可见藻类微化石）、底栖生物席等2类。前者常光下为暗红色—深褐色，粒径为45~300 μm不等，呈条状、片状，无荧光，化学性质稳定，具网状结构［图3（g）—图3（j）］。后者常光下为深褐色—黑褐色，粒径约为4~8 μm，荧光差，呈褐黄色，主要为藻类降解后的团块碎屑［28-30］［图3（k）—图3（l）］。
（2）无定形有机质： 无定形体没有明显可识别的生物结构［图3（a）—图3（f）］，主要为水体内自生的微生物、生物分泌物和有机分子聚合体等［18，31］，边缘模糊且无固定形态，内部可见黄铁矿化。镜下观察到该类有机质具有多种赋存方式，并且其荧光特征各不相同：有机质间自身絮凝的有机质聚合物，常光下为红色—红褐色，荧光强，为亮黄—橙黄色，呈层状产出；与黏土矿物紧密结合的矿物吸附有机质，常光下为暗红—红褐色，约为5~15 μm，荧光强，橙黄—黄褐色，呈丝状、条状等顺层分布；由无定形有机质裹挟微小碎屑颗粒组成的团块、粪球粒等，在常光下为棕色—黑褐色，具有规则的形态和清晰的边缘，约为15~25 μm，荧光弱，褐—深褐色，呈分散分布，在个别受压实作用强烈的纹层内排列具有定向性。
（3）次生有机质：主要为沥青质遗迹和含油包裹体，含量很低。前者镜下呈黑色，荧光下呈黄绿色［图3（q）］，常见于晶间孔和溶蚀孔内；后者形状多样，以不规则状为主，透射光下呈无色透明，荧光下呈黄绿色，主要赋存于亮晶方解石晶体内部［图3（p）］。

3.3　纹层类型及特征

根据上述对纹层内矿物、有机质的显微观察并结合前人分类方案［6，26］，对纹层类型进行了划分（表3）。首先，通过显微观察，将均质、具一致荧光特性且富含有机质的纹层［图3（b），图3（e），图4（a），图4（b）］划分为富有机质纹层。然后，再以碎屑、黏土和碳酸盐矿物含量50%为界划分出粉砂质纹层、泥质纹层和碳酸盐纹层3类。同时，根据矿物和有机质形貌学特征可进一步将碳酸盐纹层划分为隐晶碳酸盐纹层和亮晶碳酸盐纹层，将粉砂质纹层划分为均匀粉砂质纹层和浊积粉砂质纹层。各类型纹层的综合特征如下（图4）。
表3 纹层划分标准

Table 3 Lamination division standard

划分标准 纹层类型
同层内均质、具一致荧光特征且富含有机质 富有机质纹层 连续富有机质纹层
同层内有机质断续定向分布 断续富有机质纹层
单一纹层内碎屑矿物含量>50%，碎屑矿物呈粒序排列 粉砂质纹层 浊积粉砂质纹层
单一纹层内碎屑矿物含量>50%，碎屑矿物呈分散排列 均匀粉砂质纹层
单一纹层内黏土矿物含量>50% 泥质纹层 —
单一纹层内碳酸盐矿物含量>50%，碳酸盐颗粒<4 μm 碳酸盐纹层 隐晶碳酸盐纹层
单一纹层内碳酸盐矿物含量>50%，碳酸盐颗粒>4 μm 亮晶碳酸盐纹层
图4 不同纹层及纹层组合的显微镜下特征及荧光特征

（a）泥质纹层—富有机质纹层组合；（b）泥质纹层内颗粒有机质不发光，荧光特征；（c）断续富有机质纹层；（d）泥质纹层—粒状亮晶碳酸盐纹层—富有机质纹层组合；（e）图（d）的荧光特征；（f）茜素红染色后的栉状亮晶碳酸盐纹层；（g）泥质纹层—隐晶碳酸盐纹层—富有机质纹层组合；（h）图（g）的荧光特征；（i）浊积粉砂质纹层—泥质纹层组合，鲍马序列；（j）均匀粉砂质纹层—泥质纹层组合，生物介壳；（k）图（j）的荧光特征；（l）微断层；（m）浊积粉砂质纹层，颗粒有机质；（n）粉砂质纹层内镜质体残片，荧光特征；（o）粉砂质纹层冲刷构造，扫描薄片

Fig.4 Microscopic characteristics and fluorescence characteristics of different laminae and laminae combinations

（1）泥质纹层：显微镜下呈褐—深褐色［图4（a）］，荧光较强，为黄—褐橙色（图4（b）），单层厚度为60~150 μm，呈平直状或小型波浪状分布，与其他纹层互层产出时偶见微断层（图4（l））。纹层内黏土矿物约占70%，以顺层排列的伊/蒙混层和伊利石为主；另外，还可见碎屑矿物（约8%）、碳酸盐矿物（约8%）以及极少量其他矿物。值得注意的是，在该纹层中可见较多晶型好、粒径>2 μm的自生石英。有机质约占15%，主要为与黏土矿物紧密结合的无定形有机质［图3（e）—图3（f）］。
（2）富有机质纹层：连续富有机质纹层镜下呈暗红—深褐色，单层厚为10~30 μm，分布连续且平直，具有较强的黄—橙色荧光［图4（a），图4（b）］，内部均匀，以无定形有机质为主（>95%），根据能谱亦可识别少量黏土矿物峰（约3%）和黄铁矿峰（2%），层内有机质之间以及与黏土矿物之间结合紧密。断续富有机质纹层镜下为深褐—黑色，单层厚为25~50 μm，呈断续状分布，几乎不发荧光［图4（c）］；层内黏土矿物（约为35%）和碎屑矿物（约占5%）含量相较前者明显增多；层内有机质约为58%，可见分散分布的颗粒状粪球粒、团块（约为65%）和丝状的无定形有机质（约为35%），有机质与矿物间相对孤立沉积。
（3）碳酸盐纹层： 显微镜下呈白—浅褐色，单层厚度分布在20~150 μm之间，形态多变，呈平直状、透镜状和叠瓦状等［图4（d），图4（f），图4（g）］，整体上无荧光特征［图4（e），图4（h）］。层内矿物主要为亮晶或隐晶碳酸盐矿物（80%~90%），可见少量黏土矿物（约为2%~10%）和碎屑矿物（约为3%）。层内有机质含量低（约为5%），以底栖生物席和次生有机质为主。隐晶碳酸盐纹层内可见呈团聚状保存的藻类、底栖生物席等有机质；而含油包裹体和沥青遗迹常见于亮晶碳酸盐矿物晶体内和晶间孔内。
（4）粉砂质纹层：显微镜下呈黄褐—深褐色，单层厚度普遍大于200 μm，属于中—厚纹层，荧光弱，具平直状、小型波状等多种形态。有机质含量低（约为3%），以木质、煤质为主，分散分布、独立保存，与矿物颗粒彼此分散沉积。其中，均匀粉砂质纹层［图4（j）—图4（k）］内以碎屑矿物（约占40%，多见石英、斜长石及外源方解石，粒径为20~60 μm，分选磨圆好，杂基支撑，均匀分布）和黏土矿物（占60%，可见较多高岭石、绿泥石，杂乱分布）为主；而浊积粉砂质纹层［图4（i），图4（m），图4（n）］内则主要沉积碎屑矿物（约占80%，石英、斜长石以及钾长石，粒径约为60~250 μm，分选磨圆差，呈点/线接触，具有粒序特征），黏土矿物占比减少（约为20%），该纹层与上层泥质纹层形成典型的鲍马序列，在层间可见冲刷面特征［图4（o）］。

4 讨论

4.1　矿物和有机质来源及化学特性

通过上述观察可以发现，泥页岩中各类纹层的矿物和有机质构成差异极大，这些矿物和有机质的来源不同、性质各异，且展现出复杂的结合关系。
矿物包括碎屑矿物、黏土矿物和碳酸盐矿物。其中，碎屑矿物普遍具有分选差、磨圆差的结构特征，属于典型的外源输入组分［图4（i）］，且常与结构有机质共存，充分展现了外源输入和机械沉积的特征。黏土矿物与碎屑矿物的含量具有显著的正相关性［图5（a）］，展现了其同为外源输入的特征。但是，黏土矿物的片状结构、大比表面积和自身荷电性，使其化学活性显著强于碎屑矿物［31］。因此，黏土矿物在沉积过程中能够通过多种方式与有机质聚合［8，16，21］［图2（k），图3（a）］并通过不同的沉积方式进入水底。碳酸盐矿物含量与碎屑矿物呈明显的负相关关系［图5（b）—图5（c）］，且矿物表面细胞孔及晶间沉积的藻类有机质等多个现象［图3（o），图3（s）］都表明该矿物属于典型的在生物作用下沉积的自生的内源矿物［32］。可见，矿物来源及性质的差异将造成不同纹层沉积和成岩的差异性。
图5 黏土矿物、碎屑矿物及碳酸盐矿物的相关性

Fig.5 Correlation of clay minerals, detrital minerals and carbonate minerals

有机质同样具有多源性，既有外源输入的结构有机质，也有水体自生的各类无定形有机质［17］。其中，结构有机质如高等植物的木质和角质等残片，自身化学性质稳定且颗粒较大［20］，多以颗粒态沉积进入水底并和碎屑矿物共同保存［图3（g）—图3（h）］。水体自生有机质由于自身活性较强，能够以化学和生物等多种方式沉积［17］，而矿物则往往参与到有机质沉降过程中［图3（a），图3（k），图3（o），图3（s）］，如藻类等可与黏土矿物聚集形成有机质聚合体［30］，最终以颗粒状或条状分布在泥质纹层中［图3（c），图3（d）］，水体中的微生物也能够诱导碳酸盐矿物的沉淀［32-33］［图3（e），图3（f）］。由此看来，有机质来源与化学活性的巨大差异构筑了不同纹层沉积方式差异的基础。综上所述，在泥页岩的不同纹层中不论是矿物，还是有机质，都有多种来源，且各种矿物和有机质的化学活性都存在差异，这将造成矿物—有机质间相互作用方式的差异，如惰性的碎屑矿物与结构有机质的关系松散，而活性的黏土矿物和无定形有机质的关系密切，进而影响到不同纹层的成因以及后续成岩演化差异。

4.2　各类纹层成因剖析

基于不同纹层内矿物和有机质类型、含量及其接触关系的细致对比（表4），结合矿物和有机质来源及化学性质，探讨泥页岩不同纹层的成因差异性。
表4 各类纹层沉积物含量及主要沉积作用

Table 4 The content and main sedimentation of various types of laminated sediments

纹层类型 外源（含量估算值） 内源（含量估算值） 矿物脆性指数 沉积作用

碎屑矿物

/%

黏土矿物

/%

 结构有机质/% 无定形有机质/% 粪球粒、团块/% 底栖微生物席/% 碳酸盐矿物/%
泥质纹层 泥质纹层 8 70 0 13 2 0 5 0.16 化学吸附—机械沉积作用
富有机质纹层 连续层 0 3 0 90 0 5 0 — 化学吸附沉积作用
断续层 5 35 0 38 20 0 0 0.13 化学吸附—机械沉积作用
碳酸盐纹层 隐晶层 3 10 2 0 0 5 80 0.89 生物化学沉积作用
亮晶层 2 2 （次生有机质） 95 0.98 （成岩作用）
粉砂质纹层 均匀层 55 40 3 1 1 0 0 0.58 化学吸附—机械沉积作用
浊积层 80 10 5 1 1 0 2 0.98 机械沉积作用

注：矿物脆性指数：（W碎屑+W碳酸盐）/W总（碎屑+碳酸盐+黏土）

泥质纹层由平行排列的黏土矿物构成，矿物间往往具有密切结合的无定形有机质［图3（a）］。黏土矿物在沉积过程中既可以通过矿物间相互聚集并沉降，也能够与有机质聚合并沉积［8，33］。当水体中有机质含量较低时，黏土矿物颗粒在金属阳离子的作用下相互聚集形成絮团，沉积过程中有机质裹挟碎屑颗粒共同沉积［15，17，20-21，34-35］；当水体生产力较高时，黏土矿物能够与有机质通过配位体交换、离子交换等方式紧密结合并形成有机粘土复合体［36］，可见，化学絮凝作用和机械沉积作用共同主导了该类纹层的沉积。当该类纹层进入埋藏阶段，黏土矿物在成岩压实作用下形成定向排列结构，并最终形成泥质纹层。
富有机质纹层中无定形有机质含量高，其矿物构成与泥质纹层相近［图3（b）］，反映了这类纹层在沉积时期水体有机质极为丰富，当水体中藻类大量勃发时，生物分泌物和有机质分子通过自身的吸附而絮凝［37］，造成无定形有机质含量高达90%［图4（a），图4（b）］，这充分展现了活性较强的有机质自身的吸附作用对纹层形成的控制，为化学絮凝作用主导了该类纹层的形成。此外，当水体中粪球粒和团块状有机质含量较高时，能够形成断续纹层。粪球粒、团块由无定形有机质与微小碎屑结合形成，整体呈颗粒态有机质，在沉积时与矿物分散独立沉积［图3（k），图4（c）］，由化学吸附—机械沉积作用控制了该类纹层的形成。
碳酸盐纹层内部较为均质，仅在电镜下能够观察到隐晶碳酸盐晶间的少量黏土矿物和藻类［图2（f）—图2（g）］。水体中浮游生物、微生物以及底栖生物群落等在生命周期内进行的生命活动［38-39］ 或死亡后的遗体降解会改变水体微环境从而促进碳酸盐沉积，故该类纹层的形成为典型的生物作用和化学作用共同控制。而亮晶碳酸盐层内碳酸盐重结晶形成了胶结好的亮晶方解石，层内还可见伴生发育低温热液成因的硫酸钡［图2（b）］以及有机质的热演化产物——沥青遗迹和含油包裹体［图3（p）—图3（q）］，因此该纹层为成岩作用控制。
粉砂质纹层内富集的外源惰性的碎屑矿物和结构有机质等颗粒分散沉积。当突发性气候事件发生时，大颗粒粉砂质碎屑矿物和结构有机质突然涌入，在重力流作用下快速、无序堆积［40］形成浊积粉砂质纹层。浊流能量逐渐衰减后，在底流作用下与其上部泥质纹层形成典型的鲍马序列［图（o）］［1］，这些特征表明该类纹层的形成为典型的机械沉积作用控制。而均匀粉砂质纹层中黏土矿物较高，能够通过自身的吸附絮凝作用，与惰性的碎屑矿物共同沉积［35］，为化学吸附和机械沉积共同作用所控制。
综上所述，不同纹层内矿物和有机质来源、化学活性差异导致了矿物—有机质相互作用的差异，从而影响不同纹层的成因类型，造成矿物、有机质富集的非均质性，并最终控制泥页岩的形成和演化。

4.3　各纹层演化差异对页岩油气地质意义

泥页岩各纹层中矿物和有机质含量、性质以及成因的差异，或各纹层多元叠合导致的非均质性的差异，在埋藏成岩演化过程中受到压力、温度以及矿物—有机质相互作用等影响，必将造成同一深度不同纹层的演化程度的差异，进而对其后续生烃和储集潜力产生影响。

4.3.1　生烃能力

对比各纹层中有机质特征，可划分为2种类型：一是陆源结构有机质，以大分子结构的木质、煤质为主，在外源输入时已经过充分氧化降解［41］，在沉积成岩过程中难以演化，生烃能力弱［42］；二是水生有机质，以强化学活性的水生藻类、底栖生物席、无定形有机质等为主，具有快速生烃［43］的特征，如泥质纹层和富有机质纹层的生烃潜力将高于粉砂质纹层。此外，同类型的有机质因不同的赋存状态而表现出差异演化等特征：如同为无定形有机质，在泥质纹层内与黏土矿物的吸附无定形与连续富有机质纹层内有机质自身絮凝的成层状有机质聚合物具有截然不同的荧光现象［图3（b），图3（n）］。这一差异揭示了纹层中不同赋存形式的有机质正处于不同演化阶段，即不同纹层具有生烃时序性［29］。碳酸盐纹层在沉积时富集大量有机质［16，38］，在埋藏过程中矿物与有机质发生协同演化，逐渐形成亮晶碳酸盐纹层。然而，亮晶方解石的形成过程中由于析出作用的影响，导致纹层内热演化形成的油气被运移排出［图3（q）—图3（r）］，因此，认为亮晶碳酸盐纹层演化最快。此外，由于荧光越强，有机质演化程度越低［44］，连续富有机质纹层内有机质演化慢于泥质纹层。综上所述，同一深度下不同纹层的生烃能力从高到低为亮晶碳酸盐纹层、泥质纹层、富有机质纹层和粉砂质纹层，表明各纹层中有机质类型及矿物—有机质吸附特征决定了生烃演化和生烃能力的差异，同时也必将对不同纹层的含油性产生影响。

4.3.2　储集性与可压裂性

各纹层的矿物来源、含量及化学活性也存在着巨大差异，在埋藏成岩演化过程中将展现出差异性。以惰性的碎屑矿物为主的粉砂质纹层，由于矿物粒度大、表面光滑等特性，在埋藏过程中不易发生成岩演化或成岩演化偏弱［45］；而活性的碳酸盐矿物和黏土矿物组成的纹层，在埋藏过程中更容易发生成岩演化，如隐晶碳酸盐矿物重结晶、白云石化、蒙脱石伊利石化、方解石和长石溶蚀以及自生石英的形成等［46-49］，这些成岩作用的差异对各纹层的储集性和可压裂性会有显著的影响。
首先，碳酸盐纹层，脆性矿物含量高（表4），进一步分析可知隐晶碳酸盐矿物为内源沉积产物，颗粒细小，比表面积大，虽然含量较高，但对泥页岩的固结能力有限，在受压时展现出塑性特质［47］；而亮晶碳酸盐纹层由于成岩作用的碳酸盐矿物重结晶，颗粒较大，比表面积减少，对泥页岩的固结能力增加，其可压裂性远高于隐晶碳酸盐纹层。同时，由于隐晶碳酸盐纹层中颗粒小、比表面大的特点，更易于形成微孔隙，而亮晶碳酸盐纹层中由于成岩作用的影响，特别是结晶白云石出现，可形成白云石晶间孔等［26，47，50］，显著提高纹层的孔隙度。因而，综合判断亮晶碳酸盐纹层在成岩过程中具有非常优异的储集性和可压裂性。
其次，浊积粉砂质纹层，碎屑粒度较大且分选、磨圆较差，可见颗粒支撑结构形成了非常多且连通性好的粒间孔，致使在埋藏过程中仍能保存部分粒间孔，展现出优秀的孔渗性［51］；但均匀粉砂质纹层中碎屑矿物含量减少，而黏土矿物含量明显增多，且随成岩演化而发生黏土矿物转化，这将导致该类纹层中粒间孔减少，黏土矿物的微孔隙增加［33］，其储集能力明显降低。在粉砂质纹层中碎屑矿物属刚性，随埋藏演化的蒙脱石向伊利石的转化，将使泥页岩的固结程度增加，其可压性也将增强。
最后，泥质纹层和富有机质纹层，含有大量活性的且颗粒细小的黏土矿物和无定形有机质，比表面积较大，可吸附水、具有较好的孔隙性和极大黏性或塑性等。但在成岩演化过程中，黏土矿物的转化，如蒙脱石失去层间水而转化为伊利石，并促进自生石英的生成，即降低比表面积，增加介孔和微孔含量［32］，也增加泥页岩的固结程度，提高其可压裂性。同样，富有机质纹层在成岩演化过程中形成的有机酸可溶解各类矿物形成溶蚀孔隙［45］，也可发育大量的有机质孔，有效地提升纹层孔隙率［52］。
由此看来，不同纹层矿物和有机质特征的差异必将影响各纹层储集特征的差异，且碳酸盐纹层、粉砂质纹层、泥质纹层、富有机质纹层等各纹层的可压性具有依次降低的特征，在页岩油气勘探开发中值得重视。

4.3.3　微“生储”结构

纹层是泥页岩不同岩相的构成基础单元，根据观察总结出6种纹层组合类型（表5），并且由于不同纹层的生烃能力、储集性存在差异以及纹层多元叠合造就的强烈的非均质性，致使同一岩相不同纹层的“生储”有效性具有明显的强弱之别。当具有高效的生储能力的纹层相互组合时，形成的微“生储”结构具有优质生储能力，而多个高效微“生储”组合重复交叠则说明该类岩相的生储能力也将增强。
表5 纹层—纹层组合与岩相关系

Table 5 Lamina-laminacombination and lithofacies relationship

纹层组合 纹层类型 平均含量/% 组成岩相
均匀粉砂质—泥质纹层组合 均匀粉砂质纹层 45 均匀块状泥岩
泥质纹层 55
浊积粉砂质—泥质纹层组合 浊积粉砂质纹层 65 含碎屑块状泥岩
泥质纹层 35
泥质—隐晶碳酸盐—富有机质纹层组合 隐晶碳酸盐纹层 65 宽纹层状页岩
泥质纹层 30
富有机质纹层 5
泥质—亮晶碳酸盐—富有机质纹层组合 粒状亮晶碳酸盐纹层 35 细纹层状页岩
富有机质纹层 10
泥质纹层 55
（或栉状亮晶碳酸盐纹层） 35
连续富有机质—泥质纹层组合 连续有机质纹层 35
泥质纹层 65
断续富有机质—泥质纹层组合 断续有机质纹层 40 断续纹层状页岩
泥质纹层 60
基于前文的分析，绘制了不同纹层组合的沉积模式图（图6）：均匀粉砂质—泥质纹层组合和浊积粉砂质—泥质纹层组合内粉砂质纹层更宽，对组合内的贡献显著。且由于组合内矿物和有机质主要为外源的碎屑矿物、黏土矿物以及结构有机质，仅少部分为沉积于泥质纹层内的无定形有机质。因此，沉积时机械沉积起主要作用，化学吸附起辅助作用。同时，这2类纹层组合由于有机质含量低及类型差致使其整体生烃能力弱，但储集性和可压裂性相对较强。连续富有机质—泥质纹层组合和断续富有机质—泥质纹层组合内，虽然都主要沉积外源、化学活性强的黏土矿物以及水生无定形有机质，但前者层内主要为粪球粒、团块等，生烃能力弱于后者层内沉积的与矿物紧密结合的吸附性有机质。此外，这2类纹层组合由于层内脆性矿物含量低，而丰富的塑性黏土与有机质通过化学吸附作用絮凝沉积，储集性和可压裂性差。泥质—隐晶碳酸盐—富有机质纹层组合内沉积大量化学活性强的外源黏土矿物、内源隐晶碳酸盐矿物以及水生无定形有机质和底栖生物席，具有明显的季节性特征［53］，受生物沉积和化学吸附的协同作用控制。该类纹层组合具有优质的生烃能力，但可压裂性较弱。泥质—亮晶碳酸盐—富有机质纹层组合层内沉积了大量外源黏土矿物和内源碳酸盐矿物以及水生无定形有机质。然而与前者不同的是，该纹层组合发生了明显的成岩作用，大量隐晶碳酸盐重结晶为晶型好的大颗粒亮晶方解石，有效提高了纹层组合内的可压裂性。该类纹层组合既具有高效的生烃潜力，也有较好的储集性及可压裂性，是优质烃源岩的重要微观沉积微“构造”，该结论与前人［54］的认识相一致。因此，从微观视角关注不同纹层的矿物和有机质特征以及各自生储能力的差异，有助于更加全面认识泥页岩形成和演化特征，为湖相泥页岩生烃潜力评价以及页岩油气勘探开发提供新的视角。
图6 不同纹层组合的沉积模式

Fig.6 Deposition pattern diagram of different lamina combinations

5 结论

（1）根据矿物和有机质的类型和含量，将渤海湾盆地东营凹陷沙三下亚段—沙四上亚段纹层划分为泥质纹层、富有机质纹层、碳酸盐纹层和粉砂质纹层四大基础纹层，并且根据矿物和有机质形貌学特征又可进一步划分出7个亚类。由于各纹层自身多样性以及多元重叠形成复杂的纹层组合导致岩相内及岩相间具有强烈的非均质性。
（2）纹层内沉积的矿物和有机质有来源差异及化学活性的高低之别，造成了矿物—有机质间相互作用方式的差异，进而影响到不同纹层的成因差异。外源惰性的碎屑矿物与结构有机质的结合松散，以机械沉积为主；活性的黏土矿物与水体无定形有机质的关系紧密，彼此吸附絮凝，受化学吸附作用的控制；隐晶碳酸盐则主要受生物沉积作用的控制；而亮晶方解石更多的是由成岩作用所致。
（3）矿物与有机质的特征和接触方式的差异，导致了不同纹层具有演化的时序性，进而影响其生烃潜力、储集特性及可压裂性。在研究区内，泥质纹层和富有机质纹层具有很强的生烃能力；亮晶碳酸盐纹层具有极高的可压裂性；浊积粉砂质纹层具有优质的储集性。
（4）具有不同生烃能力、储集性和可压裂性的纹层经过多元重叠形成复杂的纹层微型“生储”结构。该结构具有显著差异的生储效率，对岩相的生储能力起到了至关重要的影响。其中泥质—亮晶碳酸盐—富有机质纹层组合具有高生储能力，由其组成的岩相具有优质烃源岩潜力。

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