天然气地球科学 >

2023 , Vol. 34 >Issue 12: 2210 - 2221

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2023.09.010

天然气地球化学

渤海湾盆地渤海油田东三段湖相泥岩生烃特征实验

  • 李阔 , 1 ,
  • 程焱 1 ,
  • 苏龙 , 2 ,
  • 张铜耀 1 ,
  • 汤国民 3 ,
  • 何俊辉 1 ,
  • 王海东 2
展开
  • 1. 中海油能源发展工程技术分公司中海油实验中心，天津 300452
  • 2. 中国科学院西北生态环境资源研究院，甘肃 兰州 730000
  • 3. 中海石油（中国）有限公司天津分公司渤海石油研究院，天津 300452
苏龙（1975-），男，甘肃定西人，博士，副研究员，硕士生导师，主要从事油气地球化学和构造地质学研究.E-mail：.

李阔（1989-），男，河南南阳人，硕士研究生，主要从事油气地球化学研究.E-mail：.

收稿日期: 2023-08-11

  修回日期: 2023-09-14

  网络出版日期: 2023-12-13

收起

Experiment on hydrocarbon generation characteristics of lacustrine mudstone in third member of Dongying Formation， Bohai Oilfield，Bohai Bay Basin

  • Kuo LI , 1 ,
  • Yan CHENG 1 ,
  • Long SU , 2 ,
  • Tongyao ZHANG 1 ,
  • Guomin TANG 3 ,
  • Junhui HE 1 ,
  • Haidong WANG 2
Expand
  • 1. CNOOC Experimental Center，CNOOC EnerTech⁃Drilling & Production Co. ，Tianjin 300452，China
  • 2. Northwest Institute of Eco⁃Environment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China
  • 3. Research Institute of Bohai Petroleum，Tianjin Branch of CNOOC Ltd. ，Tianjin 300452，China

Received date: 2023-08-11

  Revised date: 2023-09-14

  Online published: 2023-12-13

Supported by

The CNOOC Research Platform Construction Project(CNOOC-KJ PT GCJS 2020-01)

Fold

摘要

渤海海域古近系东营组发育厚泥岩层，其中东三段湖相泥岩具备较好的生烃潜力。封闭体系黄金管生烃模拟实验显示东三段源岩具备“先油后气”两段生烃的特点：EasyR O值介于0.6%~1.1%之间为生油阶段，于0.75%~0.86%处形成产油高峰，最大产油率为8.11 mg/g；EasyR O值介于1.1%~1.6%之间为生气阶段，该阶段新增烃气产量占总产烃量的55.3%，其中干酪根裂解气贡献占比为29.6%，原油裂解气贡献占比为25.7%。研究认为在生油阶段，具备中等有机碳含量特征的东三段泥岩总产油率不高，难以排出形成有效供给；进入生气阶段后，原油流动性得到改善，烃气的产生促进源内增压，有利于高成熟油气排出。热演化作用对生烃和排烃均有显著影响，具备中—高成熟度可能是东三段泥岩有效供烃的必要条件。

关键词： 东营组; 湖相泥岩; 黄金管热模拟; 油气产率; 生烃阶段

本文引用格式

李阔 , 程焱 , 苏龙 , 张铜耀 , 汤国民 , 何俊辉 , 王海东 . 渤海湾盆地渤海油田东三段湖相泥岩生烃特征实验[J]. 天然气地球科学, 2023 , 34(12) : 2210 -2221 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2023.09.010

Abstract

Thick mudstone layer is widely deposited in Dongying Formation of Paleogene system in Bohai Sea. The lacustrine mudstone in the Third Member （E3 d 3） has good hydrocarbon generation potential. The hydrocarbon generation simulation experiment by sealed gold tubes shows that the E3 d 3 source rock has the characteristics of “oil generates first and gas generates later” in two stages： the oil generation stage ranges from 0.6%EasyR O to 1.1%EasyR O and oil production peaks from 0.75% to 0.86%， with a maximum oil yield of 8.11 mg/g. Gas generation stage ranges between 1.1%EasyR O and 1.6%EasyR O， and the increased gas production accounts for 55.3% of the total hydrocarbon production， of which kerogen cracking gas contribution accounts for 29.6% and oil within source rock cracking gas contribution accounts for 25.7%. The study shows that the total oil production rate of the E3 d 3 mudstone with medium organic carbon content is not high， and the generated oil is difficult to discharge to form an effective supply. After entering the gas generation stage， the fluidity of oil is improved， and the generation of hydrocarbon gas promotes the internal pressurization of the source rock， which is conducive to the discharge of highly mature oil and gas. Thermal evolution has a significant effect on hydrocarbon generation and hydrocarbon expulsion. Medium to high maturity may be a necessary condition for effective hydrocarbon supply of the E3 d 3 mudstone.

Key words： Dongying Formation; Lacustrine mudstone; Thermal simulation of gold tubes; Yield of oil and gas; Hydrocarbon generation stage

0 引言

渤海湾盆地在古近系多幕裂陷期广泛发育了沙河街组和东营组湖相泥岩，先后形成了渤海油田3套主力烃源岩层系：沙三段、沙一段和东三段［1］。前人研究表明沙三段和沙一段在有机质丰度、类型和成熟度方面整体均优于东三段，已发现的原油储量大多来自沙河街组烃源岩，东营组贡献烃占比较少［2-3］。渤海油田东营组地层规模远超周边油田，渤中凹陷钻井揭示的有效烃源岩厚度超过600 m［4］；东三段总体属于中等—好的湖相烃源岩，平均有机碳含量为1.55%，平均热解生烃潜量为5.97 mg/g，平均氢指数为439 mg/g［3］，为Ⅱ型淡水湖相烃源岩，具有不可忽视的供烃潜力。
黄正吉等［5-6］、李友川等［7］研究认为东营组烃源岩是渤中凹陷重要的油源岩，也是重要的气源岩，对渤中凹陷部分油气田形成贡献，但东营组油气的发现量与烃源岩规模不匹配。新近系储层中东营组贡献的原油不到10%，具备东营组特征的油气藏多位于渤中凹陷内环带，具有近源分布、深部富集的特点［8-11］。东营组湖相烃源岩虽具备较大的规模，但资源供给能力不足，普遍认为埋藏较浅、有机质热演化程度低制约了生烃能力［12］。以上认识多基于与沙三段的对比以及勘探现状的推断，有必要开展正演实验研究东营组湖相泥岩的生烃特征，探讨成熟作用对源岩供烃的控制作用。
行业内存在多种生烃热模拟实验技术，不同体系、不同方法的模拟实验各具特色［13］。渤海油田东营组三段在渤中凹陷和辽东湾地区发育生烃主导型的强超压带［14］，表明东三段厚层泥岩封闭性较好，宜开展封闭体系生烃模拟实验。小剂量装样的密闭黄金管升温模拟实验具有样品要求低、体系可控性好、烃类产物可细分且定量精准等优势，是开展生烃过程精细刻画的经典方法。本文研究依托中海油实验中心生烃热模拟实验平台开展了相关模拟实验及生烃产物的定量分析。

1 实验样品及方法

为保证实验的代表性，模拟样品宜选用有机碳含量中等（1%<TOC<2%）、淡水湖相沉积的Ⅱ型东三段泥岩。辽中凹陷25A构造1井钻遇低成熟的东三段暗色泥岩，常规烃源岩分析实验（表1，表2）显示基本有机质特征和泥质含量与渤海油田东三段平均特征接近；有机显微组分中孢粉、壳质残片和腐殖无定形体为主的壳质组分占比75%，胡桃粉属、杉粉属、榆粉属常见，可见疑源类光面球藻属、刺球藻属等，藻孢比为22%。根据多升温速率下岩石热解烃转化率计算平均活化能为49.3 kcal/mol（1 cal=4.186 J），活化能分布较宽但主峰特征显著（图1），符合渤海油田Ⅱ1型湖相烃源岩的活化能特征［15］。该样品不仅具备研究代表性，且成熟度较低，适宜模拟早期生油，将以此作为原始样品于等效成熟区间0.5%~3.8%开展生烃模拟实验。
表1 模拟实验样品基本地球化学分析参数

Table 1 Basic geochemical data of the initial sample for hydrocarbon generation simulation experiment

层位

采样深度

/m

TOC

/%

R O

/%

T max

/℃

S 1

/（mg/g）

S 2

/（mg/g）

（S 1+S 2）

/（mg/g）

I H

/（mg/g）
E3 d 3 1 685~1 700 1.51 0.42 437 0.19 6.05 6.24 399
表2 模拟实验样品岩石矿物组成

Table 2 Mineral composition of the initial sample for hydrocarbon generation simulation experiment

矿物 石英 钾长石 斜长石 方解石 黄铁矿 硬石膏 铁白云石 黏土 石盐 辉石 黑云母 白云母 角闪石
含量/% 20.4 4.9 0.1 25.5 0.8 0.0 0.0 42.5 5.9 0.0 0.0 0.0 0.0
图1 东三段泥岩热解烃转化率曲线和生烃活化能分布

Fig.1 Pyrolysis hydrocarbon conversion curve and hydrocarbon generating activation energy distribution of the E3 d 3 mudstone

为探讨东三段泥岩整个热演化周期内的生烃特征，设计主模拟点23个，目标升温区间为300~600 ℃，分别以20 ℃/h和2 ℃/h升温速率进行恒速升温加热，设计方案详见表3。将样品混合均匀、粉碎研磨后过100目筛，分别装入顶端开口的纯金制样品管，称重并记录每支金管的重量及装样量。装样完成后使用氩气置换管内空气并焊封顶端形成密闭黄金管。密闭黄金管制备完成后装入反应釜并置入加热单元，各加热单元将根据升温程序加热反应釜及釜内金管。升温程序终止后，反应釜自动脱离加热单元浸入循环冷却水，快速冷却后从釜内取出金管并称重检漏，热模拟实验前后重量差小于1 mg证明其密封性良好，可用于后续生烃产物分析。
表3 封闭体系黄金管生烃模拟实验设计方案

Table 3 Design scheme of closed system gold tubes hydrocarbon generation simulation experiment

模拟点

升温速率

/（℃/h）

终止温度

/℃

EasyR O

/%

升温时长

/h

釜内压力

/MPa
1 2 300 0.55 18.0 50
2 2 320 0.65 28.0 50
3 2 340 0.75 38.0 50
4 2 380 1.04 58.0 50
5 2 410 1.38 73.0 50
6 2 425 1.59 80.5 50
7 2 440 1.82 88.0 50
8 2 460 2.16 98.0 50
9 2 480 2.52 108.0 50
10 2 500 2.91 118.0 50
11 2 520 3.31 128.0 50
12 2 550 3.83 143.0 50
13 20 320 0.51 5.5 50
14 20 340 0.59 6.5 50
15 20 380 0.77 8.5 50
16 20 410 0.97 10.0 50
17 20 440 1.28 11.5 50
18 20 460 1.52 12.5 50
19 20 480 1.81 13.5 50
20 20 500 2.13 14.5 50
21 20 520 2.47 15.5 50
22 20 550 3.02 17.0 50
23 20 600 3.87 19.5 50
传统的黄金管生烃模拟方法各模拟点制备一支金管即可获取实验条件下源岩的气态烃（C1—C5）、轻烃（C6—C14）和重烃（ C 14 +）产率，其中气体和轻烃使用气相色谱法定量，重烃萃取后使用电子天平称重定量。该方式不适用于有机碳含量低于2%的样品（重烃产量过低，称重法定量精度差），同时因轻烃无法充分收集导致实测产率偏低［16］。本实验优先使用源岩装样模拟生烃，同时兼顾重烃产率的分析精度，最终设计每个模拟点制备3支黄金管。前2支金管使用原岩样品装样200~500 mg，实验后一支金管使用真空进样装置释放管内气体，使用安捷伦GC8890气相色谱仪分析气态烃（C1—C5）以及氢气、二氧化碳、一氧化碳和硫化氢的产率；另一支金管浸入液氮冷冻15 min，快速取出金管并剪碎置入定量的二硫化碳溶剂中超声震荡3 min萃取产出油，密封静置3 h后移出1 mL萃取液并加入10 μL氘代碳十五内标后进行气相色谱分析，根据色谱图中C6至C14烃类峰的积分面积之和与内标物峰面积的比值计算轻烃产率。用于重烃（ C 14 +）定量的第三支金管装入原岩制备的干酪根约80 mg，模拟后剪开金管使用二氯甲烷溶剂萃取、过滤并收集萃取液，挥发干溶剂后称重得到重烃产率。

2 实验结果分析

2.1　产气特征分析

释放密闭黄金管内的气体并开展气相色谱分析可获得不同模拟点的产出气组成及产率。如图2所示，气体总产率随温度的升高持续增长，最大值为106 mL/g。模拟实验获得的产出气中的非烃气体占比很大，其中非烃气体以CO2为主，过成熟阶段含少量的H2，CO和H2S产率极低。
图2 2 ℃/h升温速率下热模拟气体总产率及非烃气体产率的演化

Fig.2 Evolution diagram of total gas yield and non-hydrocarbon gas yield in thermal simulation at 2 ℃/h heating rate

图3和图4反映了烃类气体的组成和产率变化情况。其中烃类气体（C1—C5）含量于约1.0% EasyR O后显著增加，至2.1% EasyR O处达到最大产率11.61 mg/g，占总产气体积的15.6%。烃类气体中甲烷含量最高，1.5% EasyR O以后干燥系数增加显著，由51%增加至94%。甲烷产率随成熟作用持续增加，最大可达11.04~13.70 mL/g；乙烷于2.1% EasyR O处达到最大产率区间1.89~2.46 mL/g，并于2.5% EasyR O以后开始下降；丙烷于2.2% EasyR O处达到最大产率1.22 mL/g后开始下降；丁烷和戊烷于1.6% EasyR O达到最大产率0.74~0.92 mL/g后开始下降。大于1.6% EasyR O的成熟区间，快速升温（20 ℃/h）条件较慢速升温（2 ℃/h）条件生成甲烷和乙烷的产率偏高，丙烷、丁烷和戊烷产率则略低。
图3 模拟实验烃类气体产率及干燥系数的演化

Fig.3 Evolution diagram of hydrocarbon gas yield and drying coefficient in simulated experiment

图4 模拟实验多种烃气组分的产率的演化

(a)甲烷体积产率；(b)甲烷质量产率；(c)乙烷体积产率；(d)乙烷质量产率；(e)丙烷体积产率；(f)丙烷质量产率；(g)C4－5体积产率；(g)C4－5质量产率

Fig.4 Evolution diagram of yield of various hydrocarbon gas components in simulation experiment

2.2　产油特征分析

模拟实验油产物包含轻烃（C6—C14）和重烃（ C 14 +）2个部分。独立金管的冷冻萃取处理可有效保留产出油中的轻组分。全油气相色谱分析记录了热模拟产出油的整体变化情况，结合图5可以看出，随热成熟作用的增加，全烃的峰形呈前移趋势，低成熟阶段重烃占比较高，中—高成熟阶段轻烃占比显著增加，产出油逐渐轻质化。
图5 东三段泥岩热模拟产出油的全烃气相色谱（RT:7.5~89.0 min)

(a)2 ℃/h升温速率下320 ℃产出油；(b)2 ℃/h升温速率下340 ℃产出油；(c)2 ℃/h升温速率下380 ℃产出油；(d)2 ℃/h升温速率下410 ℃产出油； (e)2 ℃/h升温速率下425 ℃产出油；(f)2 ℃/h升温速率下440 ℃产出油

注：样品中含氘代碳十五内标，其左侧的出峰代表产出油中C6—C14轻烃组分，右侧峰代表产出油中 C 14 +重烃组分

Fig.5 Total hydrocarbon gas chromatogram of the E3 d 3 mudstone produced by thermal simulation（RT:7.5~89.0 min)

轻烃产率整体呈先增后降的趋势，大于0.77% EasyR O后快速增加，1.59% EasyR O处达到最大产率1.74 mg/g；随后快速下降至0.95 mg/g（EasyR O=1.81%）。为细化源岩的生油过程，EasyR O值介于0.50%~1.05%热演化区间加密模拟点研究重烃产率变化，依据原岩富集干酪根过程的产出比将干酪根条件下得到的重烃产率折算为原岩条件下的重烃产率［图6（c），图6（d）］。对比重烃产率曲线显示东营组Ⅱ型生油岩具有“早期快速生油”和“局部双峰”的特点，由0.51% EasyR O增加至0.75% EasyR O达到第一个产油高峰，该阶段油产率增加较大，由1.09 mg/g增至8.07 mg/g，随后重烃产率短暂下降再增加至7.94 mg/g（EasyR O=0.86%）形成第二产油高峰。封闭体系下重烃的裂解消耗将引起产率的下降，第二峰的出现说明部分生油潜力在该阶段释放，使重烃生成速率大于裂解消耗速率。
图6 东三段泥岩模拟实验生成轻烃和重烃的产率演化

(a)不同模拟温度点的轻烃产率；(b)不同模拟阶段的轻烃产率；(c)不同模拟温度点的重烃产率；(d)不同模拟阶段的重烃产率

Fig.6 Yield variation characteristics of C6-C14 and C 14 + generated in the E3 d 3 mudstone simulation experiment

2.3　油饱和指数和气油比

渤海海域页岩油地质条件研究认为部分区域东营组具备合适的埋深和成熟度，具有形成页岩油资源的潜力［17］。油饱和指数OSI（S 1×100/TOC）可用于表征泥页岩中可动油含量，其中S 1由岩石热解分析得出，代表游离烃含量。然而烃源岩样品在流转、研磨处理的过程中大量损失轻组分，S 1实测值较地层条件下偏低。密闭黄金管模拟实验可实现对轻烃（C6—C14）和重烃（ C 14 +）的充分定量，使用总油（ C 6 +）产率代替S 1可计算油饱和指数OSI用于表征东三段泥岩的含油性。据该指数与成熟度的关系［图7（a）］可知EasyR O值介于0.65%~1.04%的成熟区间为东三段泥岩的高含油阶段。
图7 油饱和指数OSI和气油比GOGI与EasyR O的变化关系

Fig.7 Variation of oil saturation index OSI and gas oil mass ratio GOGI with EasyR O

利用不同模拟点烃气（C1—C5）和总油（ C 6 +）的质量产率比可得到气油比GOGI，该参数可反映不同阶段烃源岩产烃类型的变化。如图7（b）所示，EasyR O<1.0%时，产物以油为主，GOGI<0.4。EasyR O>1.1%后，烃气产率快速增加，当EasyR O接近1.3%时，气油比接近1∶1；当EasyR O=1.6%时，气油比为3∶1；当EasyR O=1.8%时，气油比为 5.5∶1。

3 封闭体系下的生烃特征分析

3.1　生烃动力学分析

根据20 ℃/h和2 ℃/h模拟实验在不同温度点的生烃类型和产率变化，可利用化学动力学软件Kinetics基于多个平行一级反应模型分析生烃活化能。如图8所示，东营组Ⅱ1型泥岩生成重烃（ C 14 +）的活化能分布在48~51 kcal/mol之间的低能区，主频活化能为49 kcal/mol，总量占比为81.8%，次频活化能为51 kcall/mol，总量占比为12.9%，区间内伴随少量的烃类气体和轻烃形成。轻烃（C6—C14）形成于53~58 kcal/mol，主频活化能为53~54 kcal/mol，总占比为50.9%；次频活化能为58 kcal/mol，总占比为40%。重烃气（C2—C5）生成的活化能范围为52~62 kcal/mol，主频活化能为57~58 kcal/mol，总占比为66.0%，次频活化能为61~62 kcal/mol，总占比为21.2%。甲烷在活化能为52~65 kcal/mol的区间生成占比为64.2%，在70 kcal/mol的高能区形成主频峰，占比为35.1%。
图8 基于封闭体系黄金管模拟实验分析不同烃类产物的动力学参数

(a)甲烷C1；(b)重烃气C2—C5；(c)轻烃C6—C14；(d)重烃 C 14 +；(e)烃气C1—C5；(f)总油 C 6 +

Fig.8 Analysis of kinetic parameters of different hydrocarbon products based on closed system gold tube simulation experiment

通过对比相同频率因子下4种烃类的活化能分布（图9），可分析封闭体系下东三段泥岩在热演化过程中的生烃顺序。生烃活化能从低到高依次为：全部重烃（48~51 kcal/mol）、50%轻烃（53~54 kcal/mol）、40%轻烃和66%的重烃气（57~58 kcal/mol）、21%的重烃气和51%的甲烷（60~65 kcal/mol）、35%的甲烷（70 kcal/mol）。本样品在开放体系下的岩石热解活化能分布（图3）显示最高的烃类生成活化能为61 kcal/mol，对比可知封闭体系模拟在61 kcal/mol以上高能区间仍有烃类气体生成，这部分烃类气体主要形成于封闭体系下已生油气的高温裂解转化，其中转化为甲烷量的量约占最大总甲烷产量的59%。
图9 东三段泥岩封闭体系下生成甲烷、重烃气、轻烃和重烃的活化能分布

Fig.9 Hydrocarbon generating activation distribution of methane，C2 -C5，C6 -C14 and C 14 + by closed gold tubes experiment with the E3 d 3 mudstone

3.2　生烃阶段划分

结合黄金管模拟实验获取生烃产率变化可分析东三段源岩在封闭体系下的生烃特征。烃气产率为甲烷和重烃气产率之和，总油产率为轻烃和重烃产率之和，总烃产率为烃气产率和总油产率之和，综合上述产物产率的变化可划分为3个阶段（图10，图11）：
图10 封闭体系下的4种烃类产物的产率与EasyR O关系

Fig.10 Relationship between the yield of four hydrocarbon products and EasyR O by closed gold tubes experiment

图11 东三段泥岩各阶段的累计烃产率和生烃阶段划分

Fig.11 Cumulative hydrocarbon yield and hydrocarbon generation stage division of the E3 d 3 mudstone

（1）生油阶段（EasyR O值介于0.6%~1.1%之间）：该阶段为主要产油区间，0.75% EasyR O处达到最大油产率8.11 mg/g。生油阶段末期轻烃产率由0.13 mg/g增加至1.13 mg/g，最大烃气产率为2.19 mg/g。
（2）生气阶段（EasyR O值介于1.1%~1.6%之间）：该阶段干酪根持续生烃，产物以湿气为主。烃气产率由2.19 mg/g增加至8.36 mg/g。甲烷产率累计增加1.75 mg/g，重烃气产率累计增加4.42 mg/g，轻烃产率由1.13 mg/g增至最大值1.74 mg/g，总烃产率由7.85 mg/g增加至11.15 mg/g。重烃二次裂解消耗，产率由4.53 mg/g下降至1.05 mg/g。根据封闭体系下的物质平衡原理计算干酪根裂解气累计产率为3.30 mg/g，原油裂解气累计产率为2.87 mg/g。以1.6% EasyR O处最大总烃产率11.15 mg/g计算，本阶段新增烃气量占总生烃量的55.3%，干酪根裂解气贡献占比29.6%，原油裂解气贡献占比25.7%。
（3）源内烃类调整阶段（EasyR O值介于1.6%~3.8%之间）：该阶段总烃产率无增加趋势，干酪根生烃作用弱，封闭体系内已生成油气发生二次裂解，烃气的干燥系数由75%增至95%。EasyR O值介于1.6%~2.2%之间为凝析油、湿气形成阶段，烃气产率由8.36 mg/g增至10.2 mg/g，重烃气产率保持在5.91~6.27 mg/g的范围内，甲烷产率由2.38 mg/g增至4.29 mg/g，轻烃产率由1.74 mg/g下降至0.72 mg/g。EasyR O值大于2.2%为干气形成阶段，甲烷产率由4.29 mg/g增至7.88 mg/g，重烃气产率由5.91 mg/g降至1.12 mg/g，油产率降至0.43 mg/g。

4 讨论

4.1　中等有机碳含量东三段泥岩的生烃能力

此次实验选取低成熟Ⅱ1型东三段泥岩作为原始样品，其中有机碳含量为1.51%，生烃潜量为6.24 mg/g，氢指数为399 mg/g，黏土含量为43%，代表中等有机碳含量的东三段湖相泥质烃源岩。实验结果显示EasyR O值小于1.6%的成熟区间为干酪根生烃阶段，最大油产率为8.11 mg/g（EasyR O=0.75%）。北部湾盆地始新统流沙港组二段湖相泥岩达到了优质页岩油矿品级，笔者基于相同的实验对流二段有机碳含量为6.92%、生烃潜量为43.77 mg/g、氢指数为567 mg/g的低熟泥岩开展生油过程模拟，最大油产率为63.25 mg/g（EasyR O=0.90%）。对比流二段富碳泥岩（图12），东三段中等有机碳含量泥岩更早进入生油高峰，但最大产油率与其差距悬殊。
图12 中等碳含量东三段泥岩与富碳流二段泥岩的总油产率曲线

Fig.12 Total oil yield curves of the E3 d 3 mudstone with moderate organic carbon content and the E2 l 2 mudstone rich in organic carbon

封闭体系模拟实验中早期生成的油产物未脱离反应体系，高温实验下发生裂解形成烃气，最大烃气产率可视为源岩生气的理论最大值。实验结果显示烃气类型以湿气为主，干酪根裂解气和原油裂解气均有贡献，干酪根生烃阶段最大烃气产率为8.36 mg/g（EasyR O=1.59%），烃类调整阶段最大烃气产率为10.2 mg/g（EasyR O=2.16%）。根据封闭体系物质平衡原理计算干酪根裂解气的最大产率为3.30 mg/g（EasyR O=1.59%），占总生烃量的29.6%，证明了高成熟的东三段泥岩具备成为气源岩的条件。

4.2　渤海油田东三段有效供烃的主控因素

渤海油田东营组特征的油气较少发现，主要集中于环渤中凹陷地区，边缘洼陷未见，资源量远不及沙三段。油气的形成受控于烃源岩，以上现状表明东三段烃源岩的有效供烃能力不及沙三段，渤中凹陷地区的烃源岩较边缘洼陷供烃能力更强。东营组地层的形成和演化受多幕裂陷期和裂后热沉降的控制，渤中凹陷作为沉降中心整体埋深和泥岩厚度最大，烃源岩规模和热演化阶段远超边缘凹陷。以庙西南洼为例，边缘洼陷东三段平均埋深不足2.5 km，平均成熟度不足0.5%，而渤中凹陷东三段最大埋深可达5.5 km以上，平均成熟度为1.23%，进入中—高成熟阶段。利用本实验得出的生烃动力学参数，结合庙西南洼龙口31-1构造和渤中凹陷中心虚拟井东三段的埋藏史（图13），可量化对比二者生烃能力。相关计算借助化学动力学软件Kinetics，结合热史资料录入东三段地层顶面和底面的时温变量、总油和烃气的动力学参数［图8（e），图8（f）］，可得到油气转化率与地质时间的关系。生烃期的划分标准如下：转化率达到10%为开始有效生烃，转化率大于20%进入主生烃期，转化率大于80%视为主生烃期结束［20］。如图14所示，渤中凹陷东三段顶部埋深约4.6 km，自4.3 Ma以来开始有效生气，现今烃气转化率为17.56%；有效生油阶段始于14.2 Ma，于12.2 Ma进入主生油期，至9.1 Ma生油期结束。渤中凹陷底部埋深约5.7 km，7.5 Ma以来进入主生气期，当前烃气转化率为83.76%；有效生油阶段始于25.5 Ma，于25.2 Ma进入主生油期，至23.7 Ma生油期结束。总体来看，渤中凹陷东三段均已完成生油，正处于主生气期。庙西南洼LK31-1构造东下段现今最大埋深约2.4 km，烃气转化率不足1%，总油转化率不足2%，说明该地区东三段受限于热演化阶段，未能有效生烃。
图13 渤中凹陷与庙西南洼的单井埋藏史（据文献[18-19]修改）

（a）渤中凹陷虚拟井；(b)庙西南洼LK31-1构造

Fig.13 Single well burial history of Bozhong Depression and South Sag of Miaoxi Depression（modified after Refs.[18-19]）

图14 渤中凹陷和庙西南洼东三段泥岩的生烃转化率

(a)渤中凹陷东三段顶；(b)渤中凹陷东三段底；(c)庙西南洼东下段顶；(d)庙西南洼东下段底

Fig.14 Hydrocarbon generation conversion rate of the E3 d 3 mudstone in Bozhong Depression and South Sag of Miaoxi Depression

渤中凹陷东三段和沙三段均已完成生油，但东三段原油的发现量却远不及沙三段，推测东三段存在排油低效的现象。东三段湖相泥岩厚度大，泥质纯，黏土矿物含量较高［17］。黏土矿物具有较高的比表面积，易吸附液态烃［21］，生油阶段油产率过低时无法饱和源内孔隙形成充足的排油驱动力。马中良等［22］通过不同原始有机质丰度的泥岩生排油模拟实验认为泥质烃源岩生油窗内可有效排油的最低生油量门限为5~8 mg/g，此次实验的Ⅱ1型东三段泥岩有机质丰度为1.51%，最大生油量为8.11 mg/g，略高于门限值，推测以中等有机碳含量为主东三段泥岩难以高效排油。东三段泥岩具备“先油后气”的生烃模式，成熟度的增加有利于排油效率的改善。实验显示中—高成熟条件下产出油呈现轻质化，液态烃可动性提高，同时进入生气阶段后源内气油比快速增加，形成生烃作用主导的地层超压，为油气的初次运移提供了驱动力［14，23］。热演化作用对东三段泥岩的生烃和排烃均有显著影响，中—高成熟度条件可能是渤海油田东三段泥岩成为有效烃源岩的必要条件。

5 结论

（1）通过黄金管生烃模拟实验证实了Ⅱ1型东三段湖相泥岩具备“先油后气”的生烃特征。早期快速生油特征显著，0.75% EasyR O处即达产油高峰，单位质量源岩的最大油产率为8.11 mg/g；生气阶段为EasyR O值介于1.1%~1.6%之间的高成熟区间，产物以湿气为主，干酪根裂解气和滞留油裂解气均有贡献。EasyR O值介于1.6%~2.2%之间为源内烃类调整形成凝析油、湿气阶段，EasyR O>2.2%为形成干气阶段。
（2）实验结果显示中等有机碳含量的Ⅱ1型东三段泥岩总产油量不高，推测在生油阶段产出油难以排出形成有效资源供给。有机碳含量不高、成熟度整体偏低、泥质含量较高等因素共同限制了东三段泥岩在中浅层的规模供烃。渤海海域边缘富烃凹陷东三段埋深有限，有机质成熟度过低未能有效生烃，因此较少发现东营组油气。
（3）东三段泥岩具备明显的生气阶段（EasyR O介于1.1%~1.6%之间），该阶段下烃气增量占总生烃量的55.3%，干酪根裂解气和干酪根产油的二次裂解气均参与了贡献。渤中凹陷深部的东三段泥岩达到了高成熟阶段，已完成生油，正处于主生气期，源内液态烃具有更好的流动性，生烃作用主导的地层超压提供了排烃驱动力，有利于高成熟油气的排出。

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