天然气地球科学 >

2023 , Vol. 34 >Issue 11: 1981 - 1992

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2023.10.020

非烃气体

氦气与氮气富集耦合作用及其重要意义

  • 秦胜飞 1 ,
  • 周国晓 2 ,
  • 李济远 1 ,
  • 陶刚 1, 3 ,
  • 赵姿卓 1
展开
  • 1. 中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院，北京 100083
  • 2. 中国石油长庆油田分公司，陕西 西安 710016
  • 3. 中国矿业大学（北京），北京 100083

秦胜飞（1969-），男，安徽五河人，博士，正高级工程师，博士生导师，主要从事天然气地质与地球化学、稀有气体地球化学、油气成藏等研究. E-mail：qsf＠petrochina.com.cn.

收稿日期: 2023-08-02

  修回日期: 2023-10-26

  网络出版日期: 2023-11-24

收起

The coupling effect of helium and nitrogen enrichment and its significance

  • Shengfei QIN 1 ,
  • Guoxiao ZHOU 2 ,
  • Jiyuan LI 1 ,
  • Gang TAO 1, 3 ,
  • Zizhuo ZHAO 1
Expand
  • 1. Research Institute of Petroleum Exploration & Development （RIPED），PetroChina，Beijing 100083，China
  • 2. Research Institute of Exploration and Development，PetroChina Changqing Oilfield Company，Xi 'an 710016，China
  • 3. College of Geoscience and Surveying Engineering，China University of Mining and Technology，Beijing 100083，China

Received date: 2023-08-02

  Revised date: 2023-10-26

  Online published: 2023-11-24

Supported by

The Special Project of National Natural Science Foundation of China(42141022)

the National Natural Science Foundation of China(42272189)

the Key Core Research Project of CNPC(2021ZG13)

the China National Petroleum Corporation Project(2022KT2602)

Fold

摘要

氦气是重要的稀有战略资源，目前主要来自天然气。氦气如何在气藏中富集是当前研究热点，也是氦气勘探迫切需要解决的关键问题。在柴达木盆地、四川盆地和准噶尔盆地采集天然气样品进行氦气和氮气含量测试及分析，并结合对其他国内外主要富氦气田天然气组分和氦气含量研究，发现富氦气田中氦气含量与氮气具有很好的相关性。不仅如此，一些贫氦气田也存在该现象。据此，提出氦气富集与氮气具有耦合作用，二者同时在天然气中富集，都与地下水有关，可能来自相同的源岩。氦气与氮气耦合关系的提出，或许能够真正找到氦气富集的奥秘，为寻找富氦资源打开新思路，为氦气富集理论提供依据。

关键词： 氦气; 氮气; 富集; 耦合作用; 来源

本文引用格式

秦胜飞 , 周国晓 , 李济远 , 陶刚 , 赵姿卓 . 氦气与氮气富集耦合作用及其重要意义[J]. 天然气地球科学, 2023 , 34(11) : 1981 -1992 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2023.10.020

Abstract

Helium is an important rare strategic resource， mainly from natural gas. How helium is enriched in gas reservoirs is currently a hot research topic and a key issue that needs to be urgently addressed in helium exploration. Natural gas samples were collected from Qaidam Basin， Sichuan Basin and Junggar Basin for helium and nitrogen content testing and analysis， and combined with studies of natural gas fractions and helium content in other major helium-rich fields at home and abroad， it was found that the helium content in the helium-rich fields has a very good correlation with nitrogen. Not only that， but the phenomenon also exists in some helium-poor fields. Accordingly， it is proposed that helium enrichment is coupled to nitrogen， and that both are simultaneously enriched in natural gas， both are associated with groundwater， and may be derived from the same source rocks. The proposed coupling relationship between helium and nitrogen may be able to really find the mystery of helium enrichment， open a new idea for the search for helium-rich resources， and provide a basis for helium enrichment theory.

Key words： Helium; Nitrogen; Enrichment; Coupling effect; Source

0 引言

随着科技发展和民生需求增长，对氦气的需求量逐年增加，但我国氦气的探明资源却比较有限。目前对于氦气的3种来源，学术界已经形成统一的认识［1-2］。全球所使用的氦气主要来自天然气中伴生氦气，主要是壳源氦［3-4］，来自岩石中U和Th的放射性衰变，但半衰期十分漫长，生氦速率极低［5］。所有岩石包括地层水中都含有微量的U和Th，其能衰变产生微量氦气。虽然氦气在地壳中分布十分广泛，但含量都很低。氦气为何能在少数气藏中富集，是人们一直热衷的研究课题。就放射性来源氦气的具体源岩问题而言，早在20世纪初，RUEDEMANN等［6］认为美国大型富氦气田Panhandle的氦气主要来自花岗岩和伟晶岩中铀、钍的衰变；KATZ［7］认为放射性来源氦气来自沉积岩，并认为N2也来自沉积岩，来自其中的含氨矿物和有机物；PIERCE等［8］认为氦气主要来自烃源岩；GOLD等［9］推断氦气由基底岩石和烃源岩共同生成；BROADHEAD［10］和MAIONE ［11］认为氦气来自基底岩石。近期研究提出，富氦气藏的形成经历过“多源供氦、主源富氦”的过程，氦气来自烃源岩、储集层中U和Th的放射性衰变，以及地层水中溶解的氦气释放，主源是古老地层水中溶解的氦气，其来自古老地层U和Th经长时间的衰变积累［12］。氦气之所以在少数气藏中富集，是因为气藏额外捕获了古老地层水中释放出的氦气，仅凭油气系统中U和Th的放射性衰变难以形成氦气含量超过0.1%的富氦气藏。古老地层水溶解的氦气释放到气藏，是富氦气藏中氦气富集的主要机理［12］，据此建立了壳源富氦气藏氦气富集的3种模式［13］。
近期研究发现，天然气中氦气的富集与氮气密切相关，例如柴达木盆地东坪气田，随氮气含量增加，氦气含量也逐渐增加，二者呈现很好的正相关关系［12］。经过与该气田生产单位确认，东坪气田从试气到开发，从未注入过液氮压裂，说明该气田氦气与氮气之间的关系是天然形成的，并非人为因素所致。氦气与氮气的形成机理和来源截然不同，并且氮气来源渠道更多，二者却具有很好的相关性，这点值得深思。因此，为进一步确定氦气与氮气之间的相关性，本文在柴达木盆地、四川盆地和准噶尔盆地开展天然气中氦气与氮气的相关性研究，以期揭示氦气富集与氮气之间的关系，在氦气富集机理研究方面向前迈出一步，为研究氦气富集和分布规律以及富氦资源的选取评价等研究提供依据。

1 样品采集与测试方法

1.1　样品采集

本文研究在四川盆地采集了威远气田、磨溪气田、川西和川西北深层天然气样品26件，在柴达木盆地采集了东坪气田、牛东气田和牛中气田天然气样品20件，在准噶尔盆地采集了克拉美丽火山岩气田天然气样品12件，总计58件天然气样品，进行氦气和氮气含量测试（图1）。
图1 各盆地采样气田位置示意

Fig.1 Location of sampled gas fields in each basin

因空气中含有大约78%的氮气，少量的空气混入对氦气测试结果影响也较为明显。为避免取样时空气混入，本文采用钢瓶取样，尽可能延长天然气吹扫钢瓶的时间，并采用多次置换的方式，把钢瓶中空气排替干净。取样设备为1 L的双阀钢瓶，取样过程如下：拆下分离器后的压力表，接上取样管线，连接取样钢瓶。打开钢瓶进气和出气阀门，用高压气流冲洗钢瓶约30 s，排出钢瓶内大部分空气，然后关闭钢瓶出气阀门，使钢瓶内压力达到管道内压力，关闭钢瓶进气阀门，打开出气阀门放气，待钢瓶气快放完时关闭出气阀门，避免空气回灌至钢瓶，再打开进气阀门充气至管道内压力，再次放气，如此反复5~8次（根据管道内的压力确定置换次数，压力较低则多置换几次）。取样后钢瓶内气体压力为2~6 MPa。除本文取样测试数据之外，还通过文献收集了四川盆地尚未开发的资阳地区天然气氦气和氮气含量数据以及柴达木盆地本文未采集到的东坪气田数口井的数据（表1）。
表1 中西部盆地部分气田氦气与氮气含量数据

Table 1 Data of helium and nitrogen content in some gas fields in the basins in central and western China

盆地 气田 井号 井段/m 层位 He/% N2/% 资料来源
柴达木 东坪 东坪305 1 850~1 870 基岩 0.695 3 22.3 本文
东坪H302 866~989.1 E 0.086 3 8.04
东坪307 1 258~1 288 E 0.387 0 17
东坪306 969.7~981 E 0.605 7 14.1
1 904~1 924 基岩
坪3H-6-4 849~986.2 E 0.088 1 8.02
1 968.15~2 181.43 基岩
坪3-2-1 682.8~684.3 E 0.087 2 7.23
坪3H-6-2 655.8~938.5 E 0.284 2 11.9
1 125.7~2 480 基岩
1 985~2 090 基岩
东坪17 4 338~4 351 基岩 0.011 2 1.39
东坪1 3 159~3 182 基岩 0.075 5.28 文献［14］
东坪3 1 803 E1+2 1.069 30.49
东坪11 869~871 E3 2 0.13 7.89
东坪15 1 902 E 0.315 5.83
东坪306 1 904~1 924 基岩 0.4 13.92
东坪307 1 206.9~1 288 E3 1 0.28 10.72
坪1-2-8 3 320~3 399 基岩 0.071 5 4.03 本文
坪1H-2-5 3 161.5~3 727.5 基岩 0.073 7 4.23
坪1-3-5 3 145.7~3 148.9 E 0.057 2 3.83
3 316~3 347 基岩
坪1-2-2 3 139.6~3 250 基岩 0.070 8 4.19
牛东 牛1-2-12 2 064.8~2 137.3 J 0.012 9 0.67
牛1-2-10 2 013.8~2 050 J 0.014 4 0.84
牛1-2-2 2 144.3~2 207.8 J 0.039 8 1.78
牛1-3-2 2 038.4~2 181 J 0.015 5 0.78
牛16 1 646~1 784 J 0.020 5 1.19
牛10 1 313~1 344 E 0.018 9 1.12
2 282~2 290 J
牛中 牛17 5 190~5 200 基岩 0.029 3 3.85
牛171 5 164~5 174 基岩 0.036 4 3.86
四川 威远 威42 2 274.16 O 0.186 6.52 本文
威118 ∈ 0.199 6.63
威36-1 2 293 ∈ 0.189 6.43
威112 Z2 d 0.231 6.76
威71 2 300.1 ∈ 0.216 6.81
威46 Z2 d 0.244 9.11
资阳地区 资1 3 944~4 044 Z2 d 0.04 1.22 文献［15］
资2 3 684.7~3 754.4 Z2 d 0.09 4.17
资3 3 819.5~3 920 Z2 d 0.01 0.97
资5 3 361.4~3 690 Z2 d 0.32 11.88
资6 3 911.6~4 000 Z2 d 0.2 9.67
资7 Z2 d 0.03 1.1
双鱼石 双鱼132 7 598 栖霞组 0.022 9 0.87 本文
双探1 7 260 茅口组 0.012 2 0.14
表1 中西部盆地部分气田氦气与氮气含量数据（续表）

Table 1 Data of helium and nitrogen content in some gas fields in the basins in central and western China(continued)

盆地 气田 井号 井段/m 层位 He/% N2/% 资料来源
四川 龙岗 龙岗062-C1 6 378.89 长兴组 0.019 3 0.49
大深 大深001-X1 5 219.63 栖霞组—茅口组 0.042 2 1.50
大深1 5 321.3 茅口组 0.035 4 1.38
大深001-X4 5 143.04 茅口组 0.037 1 1.67
大深001-X3 5 634.39 茅口组 0.034 7 1.60
安岳 高石001-X21 5 579 Z2 d 0.017 4 0.60
高石001-X32 5 991 Z2 d 0.016 3 0.58
高石001-H27 6 550 Z2 d 0.019 3 0.67
高石001-X36 6 165 Z2 d 0.018 5 0.64
高石001-H24 Z2 d 0.017 8 0.64
高石001-H20 6 061 Z2 d 0.017 9 0.64
高石001-X30 6 196 Z2 d 0.017 7 0.62
高石001-X35 6 118 Z2 d 0.018 6 0.66
高石001-X28 6 355 Z2 d 0.020 8 0.73
高石001-X22 5 490 Z2 d 0.022 7 0.79
高石001-X3 5 921 Z2 d 0.018 2 0.69
高石001-H33 6 018 Z2 d 0.016 5 0.60
高石001-H2 5 838 Z2 d 0.017 3 0.65
准噶尔 克拉美丽 滴西176 3 640~3 648 C2 b 0.023 5 2.40 本文
DXHW1781 3 738~3 800.91 P3 wt 0.021 4 2.13
DXHW173 3 742~4 090 C2 b 0.027 8 3.92
DX1707 3 672~3 696 C2 b 0.024 9 2.65
DX1812 3 560~3 570 C1 s 0.025 7 3.37
滴西185 3 427~3 475 C1 s 0.029 5 4.39
DXHW181 3 902~4 397 C1 s 0.026 4 3.65
DXHW1851 3 390~3 573 C1 s 0.026 8 3.91
DX1430 3 605~3 620 C1 s 0.027 9 3.52
滴410 4 055~4 094 C1 s 0.028 7 3.51
DX1413 3 634~3 856.61 C1 s 0.023 5 2.61
DXHW143 3 849~4 370 C1 s 0.026 5 3.28

1.2　分析测试方法

氦气在天然气中含量很低，准确测定有一定难度。本文选择与国际对标的实验室——中国计量科学研究院用Agilent7890气相色谱仪测定，采用氩气作为载气进行气体组分含量测试，每个样品测试2次，2次测试结果相对误差不超过5%。

2 测试结果分析

2.1　氦气含量

各气田氦气含量差异很大，威远气田和东坪气田为富氦气田，氦气含量较高。威远气田氦气含量为0.186%~0.244%，平均为0.211%；东坪气田氦气含量差异较大，最低为0.011 2%，最高为1.069%，平均为0.266%，非均质性很强。资阳地区位于威远构造北部斜坡，其南与威远气田相接（图2），靠近威远气田的资5井、资6井和资2井氦气含量较高，分别为0.32%、0.2%和0.09%，远离威远气田的另外几口探井氦气含量较低，为0.01%~0.04%。本文采样分析其他气田氦气含量都较低，含量都低于0.1%，多数低于0.05%（表1）。
图2 威远气田取样井位和资阳地区探井分布

Fig.2 Sampling well location in Weiyuan gas field and exploration well distribution in Ziyang area

2.2　氮气含量

虽然氮气含量比氦气高很多，但氦气分布情况与氦气类似，含量差异较大，非均质性十分明显。柴达木盆地东坪气田氮气含量总体较高，含量为1.39%~30.49%，平均为10.02%；牛中气田和牛东气田含量相对较低，为0.67%~3.86%，平均为1.76%。四川盆地威远气田氮气含量较高，为6.43%~9.11%，平均为7.04%；资阳地区有些样品含量较高，例如资5井、资6井和资2井，其他探井含量较低；磨溪气田、川西和川西北的大深气田、双鱼石气田、龙岗气田西区氮气含量都不高，磨溪气田灯影组气藏氮气含量为0.58%~0.79%，平均为0.65%；大深气田含量为1.38%~1.67%，平均为1.54%；双鱼石气田含量为0.14%~0.87%，平均为0.51%，龙岗气田西区只取了一口井的样品，氮气含量为0.49%。准噶尔盆地克拉美丽气田氮气含量也不高，为2.13%~4.36%，平均为3.28%（表1）。

3 富氦气藏中氦气与氮气具正相关关系

3.1　国内富氦气藏氦气与氮气之间的关系

笔者特意选取柴达木盆地北缘、四川盆地乐山龙女寺古隆起威远构造带这2个富氦区作为研究对象，来揭示富氦气藏氦气与氮气之间的关系。根据前人分析数据［14］，发现柴达木盆地北缘氦气与氮气有较好的相关性［12］，本文研究为进一步验证这种相关性，重新采集了柴达木盆地北缘天然气样品，选择另外的实验室进行分析。结果表明，柴达木盆地北缘氦气和氮气含量确实具有很好的相关性，氮气的含量随氦气含量的增加而增加，二者相关系数较高，R 2值大于0.9（图3）。
图3 柴达木盆地北缘东坪、牛中和牛东气田氦气与氮气之间的关系

Fig.3 The relationship between helium and nitrogen in Dongping， Niuzhong and Niudong gas fields in the northern margin of Qaidam Basin

四川盆地威远构造高点上的威远气田，氦气含量较高，早在20世纪70年代开始建厂提氦，目前几近枯竭，仅有7口生产井在产气，本文研究采到6口井的样品，产层有奥陶系、寒武系和震旦系。威远气田以北的资阳地区，位于威远构造的北斜坡，钻探了7口探井，有3口井在震旦系获得工业气流，其他探井以产水为主，产少量天然气，该区尚未进行天然气开采，本文研究未能取到新的天然气样品，氦气和氮气含量数据来自文献［15］。威远构造上的威远气田和资阳地区的天然气中的氦气与氮气含量也具有很好的正相关性，R 2值为0.917 6（图4）。
图4 四川盆地威远构造奥陶、寒武和震旦系气藏氦气与氮气之间的关系

Fig.4 Relationship between helium and nitrogen in Ordovician， Cambrian and Sinian gas reservoirs in Weiyuan Structure， Sichuan Basin

3.2　国外富氦气藏氦气与氮气之间的关系

为验证富氦气田中的氦气与氮气之间的相关性，本文收集了美国Hugoton-Panhandle气田氦气和氮气含量数据［16］，以及美国主要富氦气田氦气和氮气的平均含量数据［17］，发现氮气与氦气含量都呈现出较好的正相关关系。
Hugoton-Panhandle气田位于美国，是世界著名大型高氮气含量的富氦气田，气田面积大，跨越堪萨斯州、德克萨斯州和俄克拉荷马州，产层主要有Chase、BrownDol、Greenwood和Panoma组，笔者选择数据量较多的Chase组、BrownDol组进行氦气与氮气含量对比。总体上，该大型富氦气田氮气含量随氦气含量的增加有明显的增加趋势，BrownDol组样品采自德克萨斯州，氦气与氮气相关系数较高，R 2值达0.910 2，Chase组样品采自堪萨斯州和俄克拉荷马州，氦气与氮气含量之间相关系数虽然略低，但二者的正相关关系也是比较明显的（图5）。把美国主要富氦气田的氦气与氮气平均含量数据进行对比，发现氦气与氮气含量有较好的正相关性，R 2值为0.802 1（图6）。
图5 Hugoton-Panhandle 富氦气田氦气与氮气关系（数据引自文献［16］）

Fig.5 Relationship diagram of helium and nitrogen in Hugoton-Panhandle helium-rich field （the data is quoted from Ref.［16］）

图6 美国主要富氦气田氦气和氮气平均含量关系（数据引自文献［17］）

Fig.6 Relationship diagram of average content of helium and nitrogen in major helium-rich fields in the United States （the data is quoted from Ref.［17］）

4 贫氦气藏中氦气与氮气含量的相关性

笔者同时选择了数个贫氦气田进行氦气含量与氮气相关性研究，这些气田不仅氦气含量比较低，氮气含量也相对较低。尽管二者含量都较低，但有不少气田呈现出氦气与氮气之间较好的正相关性，例如准噶尔盆地克拉美丽气田、川西和川西北深层天然气以及安岳气田灯影组气藏。

4.1　准噶尔盆地克拉美丽气田

该气田位于准噶尔盆地腹部，是目前该盆地发现最大的大型气田，主力产层为石炭系火山岩，其次为二叠系，天然气属于煤型气，气源来自石炭系Ⅲ型烃源岩。该气田包括滴西17井区块、滴西14井区块、滴西18井区块和滴西10井区块，本文在前3个区块取样品进行氦气和氮气含量测试。所测试的12口井，除了DXHW1781井产层为二叠系，其他11口井都来自石炭系。12口井中的氦气和氮气含量也具有很好的正相关关系（图7）。
图7 准噶尔盆地克拉美丽气田氦气和氮气含量关系

Fig.7 Relationship between helium and nitrogen content in Kelamili gas field， Junggar Basin

4.2　川西和川西北深层天然气

川西和川西北深层天然气是四川盆地重要勘探领域，在栖霞组、茅口组和长兴组都发现了气藏。笔者在这些气藏中选取代表性的开发井取样进行氦气和氮气含量测试。结果表明，即使氦气含量较低，但氦气与氮气之间的正相关性非常明显，R 2值高达0.919 2［图8（a）］。
图8 四川盆地部分低氦气藏氦气与氮气含量之间关系

（a）川西和川西北深层栖霞组—茅口组气藏；（b）安岳气田灯影组气藏

Fig.8 Relationship between helium and nitrogen content in some low helium reservoirs in Sichuan Basin

4.3　安岳气田灯影组气藏

安岳气田是目前中国探明最大、层位最古老的碳酸盐岩大气田，位于乐山—龙女寺古隆起上的磨溪—高石梯构造，气藏以震旦系灯影组和寒武系龙王庙组为主，灯影组气藏主要分布在高石梯构造，磨溪构造局部也发育灯影组气藏，龙王庙组气藏主要分布在磨溪构造。本文研究选取安岳气田灯影组气藏进行取样测试，氦气与氮气含量在本文的数据中属最低，氦气含量为0.016 3%~0.022 7%，平均为0.018 4%。由于天然气充注强度大，加上缺乏深部外源氦气的补充，致使该气藏氦气含量很低，尽管如此，灯影组气藏氦气与氮气含量之间具有较强的正相关性，R 2值高于0.90［图8（b）］。
需要说明的是，并非所有低氦气藏中的氦气与氮气之间都具有较好的相关性。例如，笔者曾对四川盆地龙马溪组页岩气、安岳气田龙王庙组气藏等开展研究，前者氦气含量平均不超过500×10-6，后者不超过200×10-6，这些气藏中氦气与氮气含量间的相关性并不明显，在此不再进行详细罗列。由于天然气中的氮气不仅有多种来源，还受到一系列地质因素的影响，包括储层岩石类型、温度和压力条件、某些有机和无机化合物的存在、微生物群落等。加之低氦气藏中氮气含量也往往不高，很容易受外界各种因素的影响，造成氦气含量与氮气没有相关性。而富氦气藏中氦气含量也往往较高，受外界影响有限。因此，本文重点讨论富氦气藏中的氦气与氮气之间的关系，并且以放射性成因氦气为主。

5 氦气与氮气富集具耦合作用

5.1　氦气与氮气不同的生成方式

氦气和氮气的母体来源、生成和排出机理有很大差异，氦气主要来自地壳岩石中U和Th的放射性衰变，半衰期十分漫长，生氦量取决于岩石中U和Th含量及经历的衰变时间，不受温度影响。岩石中U、Th含量很低，多是10-6量级，几乎所有的岩石都含有微量的U和Th，都能生成微量的氦，生成的氦分散在地壳的各个角落，难以聚集成有效矿床，需要其他流体作为载体把氦气带入气藏中，在适当条件下富集形成富氦气藏。
氮气是沉积盆地中最丰富的非烃类气体，其丰度远高于氦气，来源则更加复杂多样，也是备受关注的研究课题［18-21］，其来源主要包括地下水中溶解的大气氮、沉积有机质释放的氮、变质沉积物释放的氮，以及在岩浆活动区，来自火成岩或地幔的氮［22］。此外，氮气还受多种地质因素的影响，不同类型的储集层具有不同的孔隙度、渗透率和矿物组成，会影响氮在储层内的运移和捕获。例如，与碳酸盐岩储层相比，因砂岩具有更高的孔隙度和渗透率，可以促进富氮流体的运移和聚集，通常具有更高的氮含量；黏土和沸石可以促进储层岩石内氮的吸附和保留，导致某些区域氮的浓度升高等。
此外，在地质过程中，温度、压力条件和微生物群落对氮气的成因也有重要影响。例如，在某些情况下，氮可以通过有机物和无机化合物在高温下的热分解产生，一些有机化合物如吡咯和吡啶，可以通过热分解促进氮的产生，而在其他情况下，一些无机化合物，如硫酸盐和氧化铁，可以促进硝酸盐和亚硝酸盐离子的还原产生氮气；微生物可以通过反硝化作用和厌氧氨氧化作用等生成氮气。

5.2　氦气与氮气富集耦合作用的提出

放射性成因氦气的来源虽然比较单一，由U和Th持续衰变而来，但几乎所有的岩层都能生氦，氮气的来源多样且复杂，二者生成途径和机理不同，却可以在富氦气藏中同时富集，并且这种现象比较普遍，并非偶然。不少研究人员已经认识到，富氦气藏中都含较高含量的氮气［9，16，23-25］，Nature发布最新研究表明，天然气中放射性来源氦气的富集与氮气直接相关［26］。
本文研究表明，全球主要富氦气田中氦气与氮气“共生”关系明显，二者含量与氮气呈较好的正相关性，相关系数较高。根据富氦气藏中氦气含量变化与氮气之间较高的相关系数，结合目前对放射性氦气富集机理［12］和富集模式［13］的研究认识，提出富氦气藏中氦气富集与氮气具有耦合作用。
氦气与氮气富集耦合作用表达几种涵义：首先，二者在气藏中的含量密切相关；其次，二者运移载体相同，都通过共同的地下水作为载体，最后在气藏中富集；第三，在构造抬升驱动下，地下水沿断裂往上运移至气藏并释放出氦气和氮气，或者水溶气在往上运移的过程中因温度和压力下降导致地下水中气体达到饱和之后，释放出游离气；第四，氦气和氮气可能拥有共同的源岩，特别是古老基底岩石，氦气来自烃源岩中U、Th的衰变，氮气来自烃源岩中的含氮化合物的分解。
富氦气藏形成遵循“多源供氦、主源富氦”的过程，氦气可能来自烃源岩、储集层中U和Th的放射性衰变，但主源是古老地层水中溶解的氦气，其为古老地层U和Th经长时间的衰变积累的水溶氦［12］。古老地层生成氦气的同时，其中所含的含氮化合物经过高温分解，产生氦气，同样溶解到地层水中，随着构造抬升和断裂发育，溶解了氦气和氮气的地层水向上运移把氦气和氮气释放到气藏中，形成含有一定量氮气的富氦气藏。古老地层生成氦气是连续、缓慢、漫长的过程，氮气的生成却是快速的，且氮气的生成量往往远大于累计的生氦量。这就解释了为什么在所有的富氦气藏中，氮气的含量都远大于氦气含量的原因。

5.3　氦气与氮气富集耦合作用证据

氦气与氮气的生成机理和母体来源都不同，是地下水把二者联系在一起。从Hugoton-Panhandle气田20Ne与4He、20Ne与N2含量关系图可以看出，它们之间都有较好的正相关关系（图9）。天然气中20Ne来自地下水，是古大气中的20Ne经地表水循环到地壳中，保存在孔隙水中。4He经过地壳岩石中U和Th的放射性衰变从矿物晶格中释放，也是溶解在孔隙水中，古老岩石中含氮化合物裂解释放出氮气，同样也是溶解于水中。由此，地层水充当20Ne、4He与N2共同的载体，在合适的条件下释放，形成富氦气藏，同时氮气也随之富集，20Ne的含量也随之增加。
图9 Hugoton-Panhandle气田20Ne与4He、20Ne与N2含量关系（数据引自文献［16］）

Fig.9 Relationship between 20Ne and 4He， 20Ne and N2 content in Hugoton-Panhandle gas field （the data is quoted from Ref.［16］）

无独有偶，柴达木盆地富氦气藏中20Ne与4He、20Ne与N2含量关系，与Hugoton-Panhandle气田相似，都是正相关关系（图10），也说明4He与N2的耦合关系。需要说明的是，尽管天然气中20Ne也来自地下水，但因其最初来自古大气，并非产自地壳，不能称其与He有耦合关系。
图10 柴达木盆地阿尔金山前和柴北坳陷20Ne与4He（a）、20Ne与N2（b）含量关系（数据来自文献［29］）

Fig.10 Relationship between 20Ne and 4He（a）， 20Ne and N2（b） content in the Pre-Altun Mountain and Qaibei Depression， Qaidam Basin （the data is quoted from Ref.［29］）

5.4　富氦气藏中氦气和氮气可能拥有共同的源岩

前人研究表明，高氮天然气藏的氮气有3种来源：一是沉积物中有机或无机成因氮的释放；二是地幔或地壳“深成氮”向上运移成藏［27］；三是古大气来源［28］。笔者认为，富氦气藏中的氮气来自古大气和沉积有机质（烃源岩）的可能性都不大。如果来自古大气，即古大气溶解在水中和沉积物一起保存下来，氧气消耗，氮气因其惰性仍保留在水中，然后随氦气一起在气藏中富集。如果是这样，当初溶解的氮气越多，后期释放出的氮气就会越多，会导致氦气被氮气稀释的程度加大、氦气含量降低，即氮气含量越高，氦气含量越低，这与本文富氦气藏中氦气含量随氮气含量的增大而增加的变化规律不符，因此可以初步排除大气来源。
如果富氦气田中的氮气来自烃源岩，就很难解释为何在相同烃源岩、相同成熟度情况下生成的天然气，富氦气藏中的氮气含量明显高于贫氦气田的现象。例如，位于四川盆地乐山—龙女寺古隆起之上的威远气田和安岳气田，天然气都来自寒武系筇竹寺组高—过成熟烃源岩，储集层一致，成藏过程基本一致，天然气都为干气，反映烃源岩成熟度的甲烷碳同位素，二者也十分接近（表2），但威远气田富氦，安岳气田贫氦，前者氮气含量是后者的10倍左右（表1）。威远气田是常压，天然气充满度较低，综合充满度仅26.3%，气体聚集不充分［30］；安岳气田是超压气藏，天然气充满度高，产量大。二者都是寒武系高—过成熟有机质演化的产物，都有相似的成藏过程，天然气中氮气含量本应相似，而且气藏的充满度并不影响天然气组分含量。但2个气田最大的差异是，安岳气田受喜马拉雅期构造运动影响抬升幅度较小，威远气田则经历了4 000 m的大幅度抬升，导致其下的古老花岗岩孔隙水中溶解的氦气和氮气脱溶，释放到气藏中，使气藏富氦，同时氮气含量也明显增加。
表2 威远和安岳气田天然气甲烷碳同位素对比

Table 2 Comparison of carbon isotopes of methane in Weiyuan and Anyue gas fields

气田 井号 井段/m 层位 δ 13 C C H 4/‰
威远 威42 2 274.16 O -32.3
威118 ∈ -33.0
威36-1 2 293 ∈ -32.4
威112 Z2 d -32.6
威71 2 300.1 ∈ -32.5
威46 Z2 d -32.3
安岳 高石001-X21 5 579 Z2 d -32.3
高石001-X32 5 991 Z2 d -32.4
高石001-H27 6 550 Z2 d -32.6
高石001-X36 6 165 Z2 d -32.7
高石001-H24 Z2 d -32.7
高石001-H20 6 061 Z2 d -32.6
高石001-X30 6 196 Z2 d -32.6
高石001-X35 6 118 Z2 d -32.5
高石001-X28 6 355 Z2 d -32.4
高石001-X22 5 490 Z2 d -32.4
高石001-X3 5 921 Z2 d -32.5
高石001-H33 6 018 Z2 d -32.4
高石001-H2 5 838 Z2 d -32.5
从柴达木盆地西北缘天然气也可以判断，富氦气藏中的氮气并非主要来自烃源岩。该区东坪气田富氦，牛中气田和牛东气田贫氦（表1），这些气田天然气都来自侏罗系煤系烃源岩。众所周知，煤系烃源岩生成的天然气中氮气含量在一般情况下都不高，多数样品含量小于5%，为低氮天然气［19］，柴达木盆地牛中气田和牛东气田氮气含量为0.67%~3.86%，平均为1.76%，2个气田氦气含量也很低；而东坪气田为富氦气田，氮气含量也较高，为1.39%~30.49%，平均为10.02%，个别氦气含量很低的样品，例如东坪17井，氮气含量也很低。富氦气田与贫氦气田中天然气都来自相同的煤系烃源岩，而氮气含量明显的差异也说明富氦气藏中的氮气并非主要来自烃源岩。
因此，富氦气藏中的氦气既非来自古大气溶解在地层中水中的氦，也非来自有机物的裂解，只能来自沉积物中无机矿物的裂解，无机矿物应该位于深层，而不是烃源岩和储集层中的无机矿物。因为，如果是烃源岩或储集层中无机物的裂解，很难解释在同一地区相似的天然气成藏背景下，氮气含量有如此巨大差异的现象；此外，深层地温较高，不仅达到了多数矿物释氦所需的封闭温度，也有利于无机物裂解生成氮气。而富氦气藏中的氦气又主要来自深部古老岩层，因此推断，氦气与氮气都主要来自深层古老岩石，二者可能是同源的。

6 重要意义

氦气与氮气富集耦合作用的提出，使人们在氦气富集机理研究上又前进了一步，拓宽了研究和勘探思路。目前，世界上富氦气田的发现都是在勘探天然气时无意中发现的，我国也不例外。由于对氦气富集规律和富集主控因素认识程度有限，至今没有形成很好的针对氦气勘探的方法和思路。目前仍沿用常规的油气勘探理论和方法寻找天然气，顺带寻找氦气，并希望在大气区发现富氦气藏，由此产生了对于氦气勘探的一些误区。
虽然DANABALAN等［31］提出了氦气勘探策略，从生、储、运、保（盖层）等角度来阐述氦气的富集，但其仍未摆脱油气勘探的方法和思路。值得关注的一点是该文提及的氦气与氮气之间的关系与本文是一致的，即氦气总是与氮气同时存在，氮气也可以在没有大量氦气的情况下存在，并对氦气和氮气在气藏中富集的可能过程进行了初步分析。也有学者［32］利用强磁性深变质岩系的分布来确定富氦区带，广覆式分布的古老花岗岩和变质岩基底为氦气主要来源［33］，连通基底与储层的深大断裂对于氦气成藏具有促进作用［34］。这些都是氦气富集所需的必要地质条件，但并未揭示氦气富集的本质。
氦气与氮气富集耦合作用表明，在天然气的各种组分中，只有氮气对氦气的富集有促进作用，其他组分对氦气造成的都是稀释作用。这也很好地解释了为什么高产井气藏、二氧化碳气藏氦气含量通常较低的原因。因为在高产气区，天然气充注强度较高，对氦气的稀释程度较大；对于二氧化碳气藏来说，大量二氧化碳充注到圈闭中也会对氦气进行稀释。
因此，本文提出氦气富集与氮气之间的耦合作用，不仅为氦气富集机理研究提供新的思路和突破口，也为富氦气藏的勘探选区提供重要依据。
首先，氦气富集与氮气紧密相关，在富集机理研究方面，放射性氦气主要来自什么层位、通过什么途径在气藏中富集等科学问题，有望通过氦气和氮气的分馏关系以及氮气的富集过程进行综合研究；关于氦气的分布规律研究，可以结合深部无机矿物裂解释氦的有利地质条件分析，来研究氦气分布规律；关于氦气勘探有利区带的优选问题，需充分认识到，在各种天然气组分中，只有氮气对氦气的富集起积极作用，其他气体对氦气稀释作用显著（天然气沿古老储集层做长距离横向运移情况除外），对天然气勘探有利地区，往往不利于富氦气藏的勘探。在某些氮气相对富集区寻找富氦气藏，将是未来氦气勘探重要新思路，甚至可以寻找以氮气为主的富氦气藏。

7 结论

国内外的富氦气藏中，氦气与氮气存在较好的正相关性，氦气含量增加，氮气含量也随之增加，二者耦合关系明显。氮气对氦气的富集起积极作用，其他气体对氦气往往只起稀释作用，降低气藏中氦气的含量。氦气和氮气可能都主要来自古老基底岩石，氦气来自岩石中U和Th长时间、持续的放射性衰变，氮气来自含氮化合物高温下分解，氦气和氮气同时通过古老地层水保存和运移，最终释放并在气藏中富集，形成具有一定氮气含量的富氦气藏。在高生气强度区，天然气对氦气稀释程度较大，不利于氦气的富集；在较低生气强度区、叠加有利的无机成因氮气生成和富集条件，往往是富氦气藏勘探有利区。氦气与氮气富集耦合作用的提出，对氦气富集机理和富集理论研究以及富氦气藏勘探选区都有重要意义。

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