0 引言
页岩气是一种自生自储、原地聚集成藏的非常规天然气资源，是传统油气能源的接替资源［1］。近年来，我国在四川盆地长宁、威远和涪陵等区块相继实现了五峰组—龙马溪组页岩气勘探的重大突破和商业开发，表明我国南方古生界海相页岩气具有良好的勘探潜力［2］。前人在商业开采区页岩气储层表征、成藏条件和主控因素等研究方面取得了显著进展，特别是确定了一些关键地质参数如TOC含量、热成熟度、矿物组成、孔隙度、渗透率和含气性等，并成功应用于鄂西地区五峰组—龙马溪组和泸州地区海相深层页岩气的资源评估和甜点预测［3-4］。但四川盆地外围地区五峰组—龙马溪组海相页岩气的勘探仍处于起始阶段，由于复杂的构造保存条件，适用于商业开采区的关键地质参数不能完全应用于复杂构造带页岩气有利区的预测，因此复杂构造地质条件下页岩含气性特征和富集规律有待进一步探讨。
黔北地区作为四川盆地至黔中古隆起区的过渡区域，经历了多期构造运动和抬升剥蚀，五峰组—龙马溪组沉积水体总体偏浅，富有机质页岩层段偏薄，地质成藏条件比四川盆地内部更为复杂［5］。前人［6-10］对黔北地区五峰组—龙马溪组富有机质泥页岩的TOC含量、有机质类型、热成熟度、矿物组成、孔隙结构和吸附能力等开展了大量的研究工作，表明其在物质基础、矿物组成和物性特征等方面与四川盆地商业开发区五峰组—龙马溪组页岩具有很好的可对比性，但在页岩含气性和保存条件等方面研究存在较大差异。尽管不同的勘探单位在黔北地区部署了一些页岩气钻井，但页岩含气量数据较为分散，且多为浅钻，致使不同地区页岩含气差异大、含气性数据无显著的可对比性，制约了页岩含气性主控因素和富集规律的认识。基于黔北地区五峰组—龙马溪组页岩气的研究程度相对较低的实际情况，为进一步理解该区页岩气成藏条件和含气赋存机理，本文结合前人研究资料，并利用最新的钻井岩心测试结果，系统地分析优质页岩的空间分布、有机质特征、矿物组成和储集物性，进一步揭示黔北地区五峰组—龙马溪组页岩含气性差异及其主控因素，以期为该区页岩气的勘探开发提供地质依据。
1 地质概况
黔北地区处于上扬子地台的西南部，位于金沙—黔西—罗甸以东，安顺—麻江—铜仁以北的贵州省北部，包括黔中隆起区、滇黔北凹陷和武陵凹陷［图1（a），图1（b）］，面积约为7.86×104 km2。该区主要经历了活动陆缘—稳定地台 （中元古代晚期—志留纪）、拉张沉陷盆地（泥盆纪—晚三叠世）和断陷盆地（中生代—新生代）等几个演化阶段［6］。自奥陶纪以来，黔北地区经历了多期构造运动，其中奥陶纪末的都匀运动和志留纪末的广西运动控制了该区的大型隆坳构造沉积格局，形成了黔中古隆起［11］。黔中隆起期间，五峰组—龙马溪组在研究区中部和南部被剥蚀。在龙马溪组沉积早期，海水自南向北逐渐退缩，依次发育滨岸、浅水陆棚和深水陆棚［图1（c）］；龙马溪组沉积晚期，黔中隆起带扩大，海平面变浅，陆源碎屑逐渐增多，沉积中心北移［12］。研究区五峰组—龙马溪组富有机质页岩的有效厚度和展布规律受沉积相的控制，龙马溪组黑色页岩只分布在毕节—遵义一线以北地区，呈近EW向展布，沉积中心在习水—道真地区，自北向南至黔中隆起，由深水陆棚沉积演变为浅水陆棚［15］。
2 样品与实验方法
本文研究的200余件五峰组—龙马溪组页岩样品采自黔北地区的多口钻井，以LY1井为主，AY1井、DY1井和露头剖面等为补充，LY1井样品采样深度为2 958~3 030 m，DY1井样品采样深度为330~597 m，AY1井样品采样深度为2 303~2 331.6 m，TY1井样品采样深度为550~670 m。五峰组—龙马溪组页岩样品的岩性主要为粉砂质页岩和黑色含笔石页岩，粉砂质页岩主要分布在龙马溪组上段，黑色页岩主要分布在龙马溪组下段和五峰组。针对这些样品，开展了有机地球化学、矿物组成、储层物性和含气性等测试，具体的测试方法如下。
页岩样品采用砂纸磨平表面后，对其进行氩离子抛光，处理过的样品采用ZEISS GEMINI-300场发射扫描电子显微镜进行微观孔隙特征观察，该设备具有很高的分辨率，最大能够清晰获取5 nm左右的孔隙照片。氮气吸附实验采用Micrometrics ASAP-2020比表面积分析仪测试得出。测试前，取3~5 g样品在110 ℃ 下干燥12 h去除水分后，放入仪器中测试页岩比表面积和微观孔隙特征，比表面积采用BET模型计算得出，孔径分布采用DFT模型得出。将页岩制备成长2.5 cm、高3.5 cm的小柱状用来测试孔隙度，采用仪器为QK-98孔隙仪，孔隙度的计算根据固体密度和骨架密度之差计算得出。
高压等温吸附实验测试是在Rubotherm ISOSORPtion-HP Static II气体吸附仪上完成的。取5 g粉碎至150 μm的样品在110 ℃条件下烘干12 h去除水分后放入仪器测试。根据LY1井实际的储层温度，设置测试温度为93 ℃。现场解吸试验是基于排水集气原理，测定解吸气含量，解吸气的测试采用二阶解吸法，一阶解吸温度为泥浆循环温度，二阶解吸温度为储层温度，通过该方法，页岩中残余气量很少，可忽略不计。利用USBM直线回归法估算损失气，解吸气与损失气之和便为页岩气含量。
3 页岩储层特征
3.1 矿物组成特征
页岩矿物组成与脆性含量是影响页岩含气量评价和后期压裂改造的重要因素， 具备商业开发条件的页岩气储层，石英等脆性矿物含量一般大于40%［18］。以黔北地区LY1井为例，五峰组—龙马溪组页岩矿物成分主要为石英、方解石、白云石、长石、黄铁矿和黏土矿物［图3（a）］。黏土矿物含量介于16%~62%之间，均值为42.84%，其中伊利石和绿泥石是黏土矿物的主要组成［图3（b）］；石英含量介于21%~58%之间，均值为33.28%；长石含量介于2%~16%之间，均值为7.04%；碳酸盐岩矿物含量介于4%~55%之间，均值为14.36%；黄铁矿主要以草莓体的形式存在，其含量介于1%~5%之间。该结果与XY1井五峰组—龙马溪组页岩中石英含量均值为34.3%，黏土矿物含量均值为44.5%基本一致［14］。纵向上，硅质含量、碳酸盐岩含量自底部向顶部逐渐降低，与黏土矿物含量具有反向对称变化趋势。与四川盆地内部的区块相比，研究区五峰组—龙马溪组页岩的石英含量和黏土矿物含量与长宁地区中浅层相当［19］，可能是因为长宁地区龙马溪组页岩沉积相为钙质浅水—深水陆棚相，石英含量略低于泸州区块深层五峰组—龙马溪组页岩，这是由于泸州地区页岩的岩相主要为硅质页岩［4］。
3.2 有机质特征
有机质特征是评价页岩气生气强度和资源潜力的关键参数之一，它不仅决定了页岩的生烃能力、储集物性和吸附能力，也是富有机质泥页岩含气性的主要控制因素之一。
表1 黔北地区五峰组—龙马溪组页岩有机质特征Table 1 Organic matter characteristics of the Wufeng-Longmaxi formations shales in northern Guizhou |
| 钻井 | TOC/% | R O/% | 类型 | 文献来源 |
|---|---|---|---|---|
| BY 1 | >2.0占39.4 | （1.82~2.23）/2.08 | I—II1 | 文献［20］ |
| XK1、XK2 | （2.00~7.09）/4.20 | 2.00~2.20 | I—II1 | 文献［21］ |
| YC1—YC3 | （0.39~9.24）/2.65 | （1.27~3.07）/2.03 | I—II1 | 文献［22］ |
| XY 1 | （0.97~4.95）/3.06 | （2.58~3.96）/3.31 | I—II1 | 本文数据 |
| TY1 | （0.45~8.46）/3.61 | （1.83~2.75）/2.21 | I—II1 | |
| DY1 | （2.0~6.0）/3.5 | （1.51~2.18）/1.79 | I—II1 | |
| AY1 | （1.07~5.95）/2.65 | 2.41~3.08 | II1为主 | |
| LY1 | （0.57~6.98）/1.99 | （2.37~2.53）/2.46 | I—II1 |
黔北地区五峰组—龙马溪组页岩的成熟度R O值介于1.27%~3.96%之间（表1），普遍高于1.50%，表明五峰组—龙马溪组页岩主体上处于高—过成熟阶段，有利于干气的生成。平面上，R O值自南向北逐渐增大，靠近黔中隆起带，五峰组—龙马溪组埋藏较浅，页岩的成熟度较低，R O值低于1.5%，远离隆起带的习水—道真地区五峰组—龙马溪组埋藏较深，为黔北地区的沉积中心，成熟度较高，R O普遍大于2.5%，在北部习水县附近最大达到3.9%左右。显微组分测试表明，黔北地区五峰组—龙马溪组黑色页岩的显微组成以腐泥组和固体沥青为主，缺乏镜质体，有机质类型主要为I型，少数为II1型，有利于页岩的生烃裂解。
综上所述，黔北地区五峰组—龙马溪组页岩有机质类型以Ⅰ型—Ⅱ1型为主，同时具有高TOC含量、高成熟度的特征。高TOC含量为页岩气形成提供了充足的物质基础，高热演化程度为页岩气生成提供了保证。
3.3 储层孔隙特征
对研究区LY1井岩心样品进行氩离子抛光，并采用场发射扫描电镜观察页岩的孔隙类型、大小、分布位置和连通特征。结果表明，五峰组—龙马溪组页岩储层孔隙类型多样，包括有机质孔、草莓体黄铁矿晶间孔、溶蚀孔、黏土矿物层间孔缝和微裂缝等（图4）。有机质孔数量众多、孔隙异常发育，常呈现大孔内发育小孔的情况，直径从数纳米变化到数百纳米，是页岩最重要的储集空间类型［图4（a），图4（b）］，这与四川盆地开采区五峰组—龙马溪组页岩中有机质孔发育程度相当［23］。脆性矿物相关孔隙主要是草莓体黄铁矿晶间孔和碳酸盐矿物溶蚀孔［图4（c），图4（d）］。草莓体黄铁矿晶间孔直径在数十至数百纳米之间，常与有机质赋存在一起形成有机质/黄铁矿集合体［24］，构成有机—无机孔隙网络系统。碳酸盐矿物溶蚀孔是有机质生烃过程中产生的有机酸溶蚀不稳定碳酸盐矿物而形成的［25］，孔隙直径在纳米—微米级，孔隙连通性普遍较差。五峰组—龙马溪组页岩中黏土矿物以片状伊利石为主，主要发育片间孔，为蒙脱石向伊利石脱水转化所致，无明显的粒间孔发育，这与深埋条件下黏土矿物被压实致使晶间孔大幅度减少有关［图4（e）］。除此之外，在页岩内部常形成一些微裂缝，局部延伸长度达到数十至数百微米，并且常见有机质不完全充填［图4（f）］，是页岩气重要的储集空间和运移通道。
图4 LY1井五峰组—龙马溪组页岩储集空间类型（a） 有机质孔发育，且连通性好，黑色页岩，深度3 007.73 m；（b）有机质孔发育，内部具有很好的连通性，黑色页岩，深度3 009.71 m；（c）草莓体黄铁矿晶间孔，黑色笔石页岩，深度3 017.4 m；（d）方解石碎屑发育溶蚀孔，黑色页岩，深度3 018.9 m；（e） 黏土矿物孔，黏土质页岩，深度2 987.83 m；（f）有机质和黄铁矿充填微裂缝，黑色页岩，深度3 017.04 m Fig.4 Reservoir space types of Wufeng-Longmaxi formations shale in Well LY1 |
采用脉冲实验法测得XY1井和TY1井五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为0.50%~4.40%，普遍低于2.0%，AY1井五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为0.84%~1.76%。凤冈地区五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为0.7%~4.23%。BY1井五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为2.03%~3.89%，平均为2.80%［20］。核磁共振测定的DY1井五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为3.92%~7.62%。采用氦气气测方法，测定的LY1井五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度为1.23%~8.43%，平均为3.65%，随着深度增大和TOC值增加，页岩孔隙度呈明显增加的趋势。整体上看，研究区五峰组—龙马溪组页岩的孔隙度普遍较小，且不同地区的孔隙度存在较大的差异，可能与页岩组成、岩性差异、构造保存乃至测试手段的不同有关。为更准确地表征页岩物性特征和评估页岩气资源潜力，在今后的工作中应采用统一测试手段，加强统一研究。
DY1井五峰组—龙马溪组页岩比表面积为7.49~25.12 m2/g，平均为14.27 m2/g，XY1井和TY1井五峰组—龙马溪组页岩比表面积为10.74~24.65 m2/g，平均为17.75 m2/g［26］，凤冈地区五峰组—龙马溪组页岩的比表面积为5.32~20.08 m2/g，LY1井五峰组—龙马溪组页岩的比表面积为10.7~35.65 m2/g，XK1井和XK2井五峰组—龙马溪组页岩比表面积分别为15.19~25.72 m2/g和10.97~26.09 m2/g［21］。由此可知，黔北不同地区五峰组—龙马溪组页岩的比表面积普遍较高，反映了富有机质页岩在纳米孔隙发育方面具有很好的相似性，更有利于页岩吸附气和游离气的富集保存。
基于DFT模型对氮气吸附/脱附实验吸附分支的数据进行处理得到五峰组—龙马溪组页岩的微孔—中孔分布特征。从图5中可知，页岩孔隙分布呈现多个峰值，但峰值的分布和变化与TOC含量密切相关。贫有机质页岩 （TOC<2%），虽然有部分峰值分布在微孔阶段但更多的是分布在中孔阶段，反映了储集空间主要由中孔提供，微孔体积较小。富有机质页岩 （TOC>2%），峰值主要分布在微孔阶段，在中孔阶段孔隙体积的变化幅度较小，储集空间主要由微孔提供。随着TOC含量的增加，微孔的峰值幅度显著增加，而中孔所占的比例呈明显降低的趋势。由此可知，TOC含量决定了页岩纳米孔隙特别是有机质纳米孔的发育程度，进一步控制了页岩的储集物性。
4 页岩含气特征及控制因素
4.1 甲烷吸附量
甲烷吸附量大小取决于内因和外因2个方面的因素。外因主要是指温度和压力，研究表明甲烷的绝对吸附量随着地层温度升高而降低，随着压力增大，吸附相的密度增大，绝对吸附量增加。内因主要是指页岩本身组成和孔隙结构特征，页岩组成的差异和孔隙结构参数不同控制着页岩的甲烷吸附量。前人采用二元Langmuir模型研究黔北地区五峰组—龙马溪组页岩的吸附能力，结果表明凤冈地区YC1等钻井五峰组—龙马溪组页岩在测试温度为30 ℃时，甲烷等温吸附量为1.60~2.13 m3/t，平均为1.90 m3/t［20］，XX井甲烷吸附量为0.82~2.65 m3/t，平均为1.46 m3/t［29］，TY1井和XY1井五峰组—龙马溪组页岩的甲烷吸附量为0.54~3.84 m3/t，平均为2.42 m3/t［30］，反映了研究区浅层五峰组—龙马溪组页岩气具有一定的吸附能力。
近年来，越来越多的学者基于地层条件下页岩气吸附相密度，采用三元Langmuir模型研究页岩甲烷吸附能力。对研究区LY1井五峰组—龙马溪组页岩进行实际地层温度下甲烷吸附能力测试，结果表明页岩的绝对吸附量为1.63~4.78 m3/t （图6）。甲烷绝对吸附量随着埋藏深度和TOC含量的增加显著增加，表明TOC含量是页岩吸附气含量的关键控制因素。
结合前期研究成果，黔北不同地区五峰组—龙马溪组页岩的甲烷吸附量较为接近，因此综合研究页岩甲烷吸附量具有重要意义。如图7（a）所示，TOC含量与甲烷吸附量之间呈明显的正相关性，随着TOC含量增加，页岩吸附量增加。这是由于TOC较高的页岩中存在大量纳米级有机质孔，显著增加了页岩的比表面积［图7（b）］，因此，页岩的比表面积与吸附气含量之间也存在较好的正相关性［图7（c）］。五峰组—龙马溪组页岩大多处于高成熟—过成熟阶段，成熟度越高，有机质纳米孔发育程度越高，越有利于吸附气的赋存。武景淑等［31］发现，当R O值大于2.0%时，甲烷吸附量与镜质体反射率R O之间存在正相关性。本文也证实，除个别低TOC页岩样品甲烷吸附量很低，不具备此规律外，黔北地区五峰组—龙马溪组页岩吸附气含量与R O整体上呈正相关性［图7（d）］。由此可见，研究区五峰组—龙马溪组页岩吸附气含量主要受控于TOC含量和有机质纳米孔隙发育程度，其次是成熟度。
图7 黔北地区五峰组—龙马溪组页岩TOC与甲烷吸附量（a）、比表面积（b）以及比表面积（c）、R O（d）与甲烷吸附量关系Fig.7 Correlations of TOC with methane adsorption content （a）， specific surface area （b）， and specific surface area （c） and R O（d） with methane adsorption content for the Wufeng-Longmaxi formations shales in northern Guizhou |
4.2 现场解吸气含量
图8 黔北地区AY1井五峰组—龙马溪组页岩浸水试验和解吸气点燃Fig.8 Water immersion test and inspiration ignition of the Wufeng-Longmaxi formations shales from Well AY1 in northern Guizhou |
根据前期资料和测试数据，黔北地区AY1井五峰组—龙马溪组页岩总含气量为0.99~2.36 m3/t，平均为1.63 m3/t；DY1井五峰组—龙马溪组页岩的总含气量最高达2.69 m3/t，平均为2.17 m3/t；正安BY1井五峰组—龙马溪组下段页岩总含气量为0.50~2.88 m3/t，平均为1.27 m3/t［20］。凤冈地区五峰组—龙马溪组页岩总含气量最高为3.12 m3/t［29］；XK1井3块页岩样品的解吸气含量均超过了1 m3/t，最高达1.54 m3/t［20］。XY1井24件岩心样品现场解吸气含量为0.055~3.06 m3/t，均值为0.63 m3/t，其中埋深620~650 m富气层段解吸气含量较高，均值为1.88 m3/t。LY1井五峰组—龙马溪组页岩的总含气量为2.62~8.68 m3/t，均值为3.78 m3/t。总的来说，黔北地区五峰组—龙马溪组页岩具有较好的含气量和勘探潜力，但不同地区页岩气含量存在较大差异。
对黔北地区五峰组—龙马溪组页岩含气量的影响因素进行分析，结果表明同一钻井，无论是浅层还是中深层，页岩气含量均与TOC含量呈显著的正相关性，TOC含量越高，页岩气含量越高［图10（a）］。有机质纳米孔既是吸附气的赋存场所，也是游离气的储集空间，因此页岩比表面积与含气量之间也存在较为明显的正相关性［图10（b）］。有机质和储集空间是页岩气富集的前提条件，在黔北复杂构造带页岩最终含气量的高低取决于保存条件。相比较于LY1井，AY1井和XX井等浅层页岩气含量相对较低，这是由于浅层页岩气容易遭受破坏、不易保存。LY1井埋藏较深，且位于赤水克拉通内，地势平缓、构造变形微弱，有利于页岩气的保存。吸附气含量是页岩气含量的重要组成部分，两者之间存在一定的正相关性［图10（c）］，但存在甲烷吸附量高于页岩总含气量的现象，这是由于实验室测试的甲烷吸附量代表页岩最大的吸附能力，而页岩总含气量则代表地层条件下的实际含气量，在复杂构造带地层抬升过程中，页岩气逸散致使含气量降低，因此在黔北复杂构造带常压区会呈现吸附气含量高于实际总含气量的情况。除此之外，含水率也是影响页岩含气量的因素之一，含水饱和度与页岩气含量之间存在负相关性［图10（d）］，说明含水量越高，水分占据的纳米孔越多，其不仅占据了游离气的储集空间而且也占据了吸附气的赋存空间。由此可见，同一地区页岩含气量主要受控于TOC含量，随着TOC含量的增加，页岩含气量随之增加，随着含水饱和度增加，页岩含气量降低。
4.3 保存条件对含气量的影响
从表1中可知，黔北不同地区五峰组—龙马溪组页岩的地球化学特征具有很好的可对比性，这些相似的地球化学特征表明了页岩气生成的物质基础基本相似。因此，不同地区页岩气含量差异较大的原因主要受构造保存条件的影响。黔北地区总体受构造运动影响较大，保存条件相对一般。不同地区的构造强弱差异控制了五峰组—龙马溪组页岩的含气量高低。以研究区LY1井、DY1井、AY1井和TY1井等为例，不同钻井之间的含气性存在很大的差异。TY1井和AY1井五峰组—龙马溪组页岩含气量相对较低，主要原因在于桐梓—正安地区地层断裂和褶皱发育，地层水循环深度大、页岩埋藏浅（<2 200 m），局部甚至暴露于地表，因此该区域页岩气保存条件差，且紧邻遵义—贵阳断裂［图11（a），图11（b）］，导致地下页岩层与地表联通，形成开放系统，天然气散失［26］。同一构造单元，DY1井位于道真宽缓向斜带，地势平坦，断裂不发育，以一些小型断裂为主［图11（b）］，对富有机质页岩层的保存影响不大，页岩气气测显示好，解吸气含量也相对较高。赤水克拉通盆地区基本不发育断层，构造样式以开阔平缓背向斜组合为特征，变形微弱［图11（c）］，LY1井的含气量最高。
除此之外，对南方海相地层而言，页岩解吸气中的氮气含量高低也能反映地下与地表的连通程度［32］，氮气含量高，反映了页岩层与地表连通程度较高，保存条件相对较差。LY1井和DY1井中氮气含量很低，可以忽略不计，TY1井解吸气中氮气含量则高达5.74%，也证实了不同地区页岩气保存条件的差异，LY1井和DY1井的保存条件优于TY1井，进一步表明了习水地区和道真地区的保存条件较好，对页岩气的富集起着至关重要的作用。
5 结论
（1） 黔北地区五峰组—龙马溪组沉积相自南东至北西由浅水陆棚相向深水陆棚相转变，富有机质页岩主要分布于五峰组和龙马溪组下段，页岩TOC含量高，类型为I型—II1型，热演化程度普遍处于高过成熟阶段，具有页岩气形成的物质基础。
（2） 黔北地区五峰组—龙马溪组页岩微观孔隙类型众多，主要储集空间为有机质纳米孔，不同TOC含量页岩的孔径分布存在差异，贫有机质页岩孔隙以中孔为主，富有机质页岩的孔隙空间主要由微孔提供。
（3） 黔北地区五峰组—龙马溪组页岩普遍具有较高的甲烷吸附量，主要受控于TOC含量和热成熟度；不同地区页岩气含量存在差异，浅层页岩气含量普遍较低，中深层页岩气含量较高，同一钻井页岩气含量主要受TOC含量和纳米孔隙发育程度控制，含水饱和度的增加降低了页岩储集空间，页岩气含量随之降低。
（4） 黔北不同地区页岩气含量差异较大，主要受控于构造保存条件。习水和道真地区地势宽缓、断裂较少、构造变形弱，页岩气含量较高；桐梓—正安等地区断裂和褶皱发育、且紧邻遵义—贵阳断裂，页岩含气量低。
甘公网安备 62010202000678号
