天然气地球科学 >

2023 , Vol. 34 >Issue 4: 684 - 696

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2022.12.004

综述与评述

页岩气和煤层气中氦气的地球化学特征和富集规律

  • 陈燕燕 , 1 ,
  • 陶士振 1 ,
  • 杨秀春 2 ,
  • 高建荣 1 ,
  • 陶小晚 1 ,
  • 陈悦 1 ,
  • 陈秀艳 1 ,
  • 魏琳 3 ,
  • 刘庆尧 3 ,
  • 袁苗 1
展开
  • 1. 中国石油勘探开发研究院，北京 100083
  • 2. 中石油煤层气有限责任公司，北京 100028
  • 3. 中国地质大学（北京）能源学院，北京 100083

陈燕燕（1984-），女，江西上饶人，博士，高级工程师，主要从事常规油气地质、有机地球化学、氦气地球化学研究.E-mail： .

收稿日期: 2022-09-30

  修回日期: 2022-12-12

  网络出版日期: 2023-04-18

收起

The geochemical characteristics and enrichment of helium in shale gas and coalbed methane

  • Yanyan CHEN , 1 ,
  • Shizhen TAO 1 ,
  • Xiuchun YANG 2 ,
  • Jianrong GAO 1 ,
  • Xiaowan TAO 1 ,
  • Yue CHEN 1 ,
  • Xiuyan CHEN 1 ,
  • Lin WEI 3 ,
  • Qingyao LIU 3 ,
  • Miao YUAN 1
Expand
  • 1. Research Institute of Petroleum Exploration and Development，PetroChina，Beijing 100083，China
  • 2. PetroChina Coalbed Methane Company Limited，Beijing 100028，China
  • 3. The Department of Energies，China University of Geosciences，Beijing 100083，China

Received date: 2022-09-30

  Revised date: 2022-12-12

  Online published: 2023-04-18

Supported by

The CNPC Key and Core Technology Research Project(2021ZG13)

the Project of CNPC(Zhongyouyan 2022-0137)

the Project of PetroChina Coalbed Methane Company Limited(2022-KJ-17)

Fold

本文亮点

氦气是国防军工和高科技产业发展不可或缺的稀有战略资源。近年来，国内外常规天然气藏中氦气的研究日益受到关注，但非常规气藏（如页岩气和煤层气）中氦气的含量特征及成因研究至今仍处于起步状态。研究通过对国内外非常规领域氦气研究文献的梳理，系统总结了国内外页岩气和煤层气中氦气的含量及分布，明确了氦及其他稀有气体同位素特征，并在此基础上分析了页岩气和煤层气中氦气的成因及来源，揭示了氦气的富集主控因素。研究数据表明：页岩气中氦气的含量分布范围在（0.12~3 100） ×10-6之间，均值约为378 ×10-6；煤层气的氦气含量分布范围在（0.04~19 000）   ×10-6之间，均值约为816 ×10-6。页岩气和煤层气中的氦气含量普遍低于同一地区常规天然气藏中的氦含量。这可能是因为常规天然气一般经历过较长的二次运移，能够在途中捕获更多的外源氦。页岩气和煤层气中的3He/4He值一般较低，指示壳源放射性衰变氦为主要来源。氦和氖同位素特征显示，页岩气和煤层气中的幔源氦和大气氦贡献率一般小于5%。页岩气和煤层气中的氦是内源氦（页岩和煤层自身放射性衰变生成的氦）和外源氦的加和，外源氦的补充对于富氦页岩气和煤层气藏的形成必不可少。优越的氦源条件［铀（U）、钍（Th）等放射性元素的丰度、页岩和煤的地层时代、发育规模和含气量等］、有效的输导条件以及良好的保存条件是页岩气和煤层气中氦气富集的重要影响因素。

本文引用格式

陈燕燕 , 陶士振 , 杨秀春 , 高建荣 , 陶小晚 , 陈悦 , 陈秀艳 , 魏琳 , 刘庆尧 , 袁苗 . 页岩气和煤层气中氦气的地球化学特征和富集规律[J]. 天然气地球科学, 2023 , 34(4) : 684 -696 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2022.12.004

Highlights

Helium is a valuable strategic resource for the development of certain high-tech industries and national defense industries. In recent years， the research on helium in conventional natural gas reservoirs has attracted increasing attention. However， the research on the richness， distributions and origin of helium in unconventional reservoirs， such as shale gas and coalbed methane （CBM） is still in its infancy. This paper systematically sorts out the research literature on helium in unconventional reservoirs around the world， summarizes the contents and distributions of helium in shale gas and CBM across the world， and clarifies the isotopic characteristics of helium and other rare gases. In addition， the source and origin of helium in shale gas and CBM are resolved， and the main controlling factors of helium enrichment are uncovered. The research data shows that the helium contents contained in shale gas range from（0.12-3 100）×10-6， with an average of 378×10-6. The helium amounts of CBM range from （0.04-19 000）×10-6， with an average of 816×10-6. The helium concentrations in shale gas and CBM are generally lower than that in conventional gas reservoirs in the same area. This may be due to the long secondary migration distance of conventional natural gas enables more external helium to be captured. The 3He/4He values in shale gas and CBM are generally low， indicating that crustal radiogenic helium is the main source. The helium and neon isotope characteristics show that the contributions of mantle helium and atmospheric derived helium in shale gas and CBM are generally less than 5%. The calculation show that the supplement of external helium is essential for the formation of helium-rich shale gas and CBM plays. Superior helium source conditions （uranium （U） and thorium （Th） abundances， the sedimentary age， volumes and gas contents of shale and coal beds， etc.）， effective transport conditions， and good preservation conditions are important influencing factors for helium enrichment in shale gas and coalbed gas.

0 引言

氦气是一种关系国家安全的重要战略资源。由于其具有化学惰性强、沸点低、扩散性强等独特的物理化学性质，氦气在国防军工、航空航天、核工业、临床医学、深海潜水、低温科学等高科技领域发挥着不可替代的作用。氦气资源在全球分布极其不均，据2022年美国地质调查局（United States Geological Survey， USGS）调查报告，美国已知气田中氦气可采储量为8.49×109 m3，世界其他国家氦气资源量共计约31.3×109 m3，主要分布在卡塔尔（10.1×109 m3）、阿尔及利亚（8.2×109 m3）、俄罗斯（6.8×109 m3），而中国的氦气资源量仅为1.1×109 m3，仅占全球氦气资源量的2%左右［1］。
从天然气中分离氦是目前唯一工业化获取氦气的途径。近年来，国内四川荣县［2］、鄂尔多斯杭锦旗地区［3］、宁夏盐池［4］等地相继投入了一批提氦项目，但目前氦气产量仍远低于我国对于氦气的需求。现今国内氦气的消费主要依赖于进口。2021年，我国氦气进口率达98%，来源国家主要是卡塔尔、美国和澳大利亚。由于地缘冲突加剧等因素导致氦气市场货源紧张，我国氦气资源安全形势十分严峻，存在被“卡脖子”的风险。因此，我国需尽快开展氦气资源储备研究，建立自己的氦气产业链。
我国已在四川盆地［5-7］、塔里木盆地［8-9］、鄂尔多斯盆地［10］、柴达木盆地［11］、松辽盆地［12］、渤海湾盆地［5］等中发现含氦天然气，此外渭河地区的地热井/温泉中也有一定的氦气发现［13-15］。国内外学者围绕氦气的来源、成因、运移及富集规律已展开了细致的研究，取得了有益的进展和认识［5-18］。但这些研究目前主要集中在常规天然气藏和地热/温泉水中，而非常规气藏（如页岩气和煤层气）中氦气的研究还非常薄弱。
页岩气和煤层气是未来中国天然气产量增长的重要力量。根据第四次全国油气资源评价统计，我国的页岩气资源量约为80.2×1012 m3、技术可采储量约为12.9×1012 m3［6］。其中，四川盆地涪陵、长宁、威远三大页岩气田累计探明地质储量为5 441.3×108 m3［19］。据专家预测，2025年我国页岩气产量将达到 300×108 m3，2030年将达到（350~400）×108 m3［20］。我国煤层气资源量非常丰富，2 000 m以浅的煤层气地质资源量达36.81×1012 m3，居世界第3位［21］。据第四次资源评价结果，我国陆上煤层气资源量为71×1012 m3，陆上埋深小于2 000 m煤层气为30.5×1012 m3，埋深大于2 000 m煤层气为40.47×1012 m3，近海海域煤层气为（7~11.5）×1012 m3［22］。煤层气资源排名前4位的包括鄂尔多斯盆地、沁水盆地、滇东黔西盆地和准噶尔盆地。与常规天然气藏相比，页岩气和煤层气的赋存与产出具有其特殊性。页岩气和煤层气“生—储—盖”三位一体，烃类生成后基本原地存储，二次运移距离较短甚至不发生二次运移，表现为“连续聚集”特征［21］。由此导致页岩气和煤层气的地下赋存状态、控气地质因素、开采工艺等与常规天然气藏存在显著不同。
目前，国内外关于页岩气和煤层气中氦气的含量、成因及地球化学特征的研究尚处于起步阶段。本文研究通过对国内外相关领域文献的系统梳理，试图总结国内外页岩气和煤层气中氦气的含量特征及分布规律，明确页岩气和煤层气中氦气及其他稀有气体同位素的地球化学特征，在此基础上揭示氦气的富集主控因素，为下步寻找富（含）氦页岩气和煤层气藏指明方向。

1 页岩气和煤层气中的氦气含量总体特征

一般把氦的体积分数低于0.05%（50×10-6）的天然气藏称为贫氦气藏［23］，而大于0.1%（1 000×10-6）的天然气称为富氦气藏［24-25］。现有的技术条件下，贫氦气藏不具有商业开采价值，氦气含量大于0.1%的天然气藏才具有商业开采价值。

1.1　页岩气中的氦气含量特征

国内页岩气中氦气的研究主要集中在四川盆地和鄂尔多斯盆地（图1）。研究表明，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气中的氦气含量普遍在（200~500）×10-6之间（表1）。分地区具体来看，威远地区五峰组—龙马溪组页岩气中氦气含量较高，范围在（228~1 286）×10-6之间［5-6，26-28］，最高值发生在 W201-H1样品。该井点曾每半年连续采样4次，测量值均在1 200×10-6以上［26］。其次是彭水地区，五峰组—龙马溪组页岩气中的氦气含量可达（986~1 000）×10-6［5］。长宁—昭通地区、涪陵焦石坝和威荣地区五峰组—龙马溪组页岩气中氦气较低，平均浓度分别为260×10-6［5-7］、380×10-6［5-6，28］和208×10-6［6］左右。四川盆地寒武系页岩层系中所含的氦气含量高于五峰组—龙马溪组页岩气中的氦气含量。威远地区寒武系筇竹寺页岩气中的氦气可达1 400×10-6［25］，而宜昌地区寒武系水井沱组页岩气中氦气含量更高，最高值可达3 000×10-6以上［29-30］。鄂尔多斯盆地三叠系延长组7段陆相页岩气中氦气的含量与四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气中的相当，范围在（78~449）×10-6之间，平均值约为300×10-6［5，31］。
图1 文中所涉及页岩气和煤层气藏分布特征

Fig.1 The distribution of study shale gas and coalbed methane plays

表1 国内外页岩气藏中氦气的含量及稀有气体同位素特征

Table 1 The concentrations and isotopic characteristics of He in global shale gas plays

国家 盆地 地区 组 深度/m He/10-6 R/Ra 40Ar/36Ar 4He/20Ne 4He/40Ar 引用文献

中

国

四川

 涪陵 奥陶系五峰组—志留系龙马溪组 2 660~4 350

330~400

（393）

 － － － － ［28］
2 408~2 416

335~419

（377）

0.02~0.04

（0.35）

 － － － ［5］
－

357~445

（389.4）

0.005~0.032

（0.018）

809.5~1 134

（967.0）

 － － ［6］

威远

 1 520~1 523

451.4~1 286.3

（869）

 0.03 － － － ［5］
3 882~4 017 460 － － － － ［26］
2 595 228 0.02 － － － ［5］
－

239~250

（245）

0.018 6~0.029 1

（0.024 2）

570~2 877

（1 430）

 － － ［6］

寒武系

筇竹寺组

 － 1 400 0.02 － － － ［25］

长宁—昭通

 奥陶系五峰组—志留系龙马溪组 －

386.1~445.9

（419.6）

0.008~0.010 6

（0.01）

 － － － ［26］
－

154~507

（206）

0.009 3~0.010 6

（0.009 9）

455~1 071

（738）

 3 229~26 825（11 320） 7.37~12.78（9.00） ［7］
2 002~2 745

187~353

（262.75）

0.01~0.03

（0.017 5）

 － － － ［5］
－

199~414

（275.9）

0.006 7~0.030 9

（0.021）

577~2 081

（1 027）

 － － ［6］
威荣 －

201~214

（208）

0.018~0.043

（0.027）

540~843

（762）

 － － ［6］
富顺—永川 4 568~4 700 － 0.02 － － － ［5］
彭水 2 313~2 341

986~1 000

（993）

 0.03 － － － ［5］
宜昌

寒武系

水井沱组

1 894.1~

2 113.5

100~3 100

（1 600）

0.04~0.08

（0.066 7）

 － － － ［29］

寒武系

水井沱组

 － － 0.01~0.02 － － － ［30］
鄂尔多斯 三叠系延长组7段 1 225

203~449

（306.4）

0.05~0.08

（0.068）

 － － － ［5］
三叠系延长组7段 1 460 78 0.07 － － － ［31］

美

国

 Appalachian Marcellus 泥盆系 492~924

245~758

（478）

 0.02

303~426

（356）

1 900~18 000

（8 280）

6.2~285.4

（130）

 ［36］
Fort Worth Basin Barnett 石炭系 －

714~725

（719.5）

 0.04

573~586

（580）

330 000~340 000

（335 000）

56.9~59

（57.6）

 ［36］
Fort Worth Basin Barnett 石炭系 1 908

190~670

（507）

0.020 5~0.042 6

（0.033 8）

32.8~30 415

（6 332）

32.8~30 415

（6 332）

4.92~33.4

（18.7）

 ［35］
Fort Worth Basin Haynesville 侏罗系 3 600

18.4~39.8

（28.9）

0.041~0.176

（0.111）

436~522

（485）

13 237~35 645

（25 145）

19.6~29.7

（24.6）

 ［33］
Maverick Basin Eagle Ford 白垩系 －

13.9~47.0

（35.1）

0.015~0.163

（0.091）

342~561

（461）

5 421~32 867

（17 099）

1.12~38.6

（15.1）

 ［34］
Michigan Basin Antrim 泥盆系 －

0.126~10.7

（0.31）

0.009~0.339

（0.117）

0.94~1.11

（1.01）

3~3 099

（316）

0.008 2~1.74

（0.195）

 ［32］

注：436~522(485)＝最小值—最大值（平均值）；“－”为无数据

美国页岩气中氦气的浓度范围一般在1 000×10-6以下。具体来看，密歇根地区泥盆系Antrim页岩气中氦气的含量最低，均值仅为0.31×10-6［32］。德克萨斯州东部地区侏罗系Haynesville页岩与Mave-rick盆地白垩系Eagle Ford页岩气中的氦气含量相近，均值分别为28.9×10-6和35.1×10-6 ［33-34］。Fort Wort盆地密西西比亚系（石炭系）的Barnett页岩气和Appalachian盆地泥盆系Marcellus页岩气中的氦气含量较高，范围分别为（190~670）×10-6（均值500×10-6左右）和（245~758）×10-6（均值478×10-6）［35-36］。

1.2　煤层气中的氦气含量特征

国内煤层气中的氦气含量目前少有报道。为数不多的研究表明（表2），沁水盆地沁南地区煤层气中的氦气含量较低，浓度范围在（0.52~33.25）×10-6之间，均值为8.60×10-6［37］。六盘水盆地煤层气中氦气浓度稍高于沁水盆地，范围在（41~1 136）×10-6之间，均值为336×10-6［38］。而鄂尔多斯盆地东部石西区块最近报道2口煤层气井有较高浓度的氦气产出，其体积浓度分别可达（500~1 100）×10-6和2 300×10-6［39］。
表2 国内外煤层气藏中氦气的含量及同位素特征

Table 2 The concentrations and isotopic characteristics of He in global coalbed methane plays

国家 盆地 地区 年代 深度/m He/10-6 R/Ra 40Ar/36Ar 4He/20Ne 4He/40Ar 引用文献
中国 沁水 沁南 二叠系 406

0.93~29.23

（8.60）

0.009~0.037

（0.024）

298~497

（371）

1.51~689

（268）

0.003 7~0.44

（0.074）

 ［37］
六盘水 － 二叠系 899

41~1 136

（336）

0.006~0.026

（0.011）

454~652

（562）

2 546~31 667

（18 552）

16.3~341

（169）

 ［38］
鄂尔多斯 石西 二叠系太原组 －

500~2 300

（1 300）

 － － － － ［39］
美国 San Juan － 白垩系 654~980

0.04~115.9

（17.6）

0.083 6~0.318

（0.121）

365~625

（435）

848~23 854

（8 135）

0.002 44~6.33

（0.845）

 ［47］
Illinois － 石炭系 76~175

18.9~423.4

（158.2）

0.051~0.110

（0.064）

305.6~328.6

（315.6）

 － － ［46］
Gulf of Mexico Basin － 古近系—新近系 －

10~8 900

（932）

 － － － － ［45］
Forest City Basin － 石炭系 106~223

90~4 000

（1 246）

 － － － － ［41］
英国 Central Scotland Airth 石炭系 892~1 059

1 110~2 980

（1 866）

0.172~0.187

（0.179）

371~1 032

（793）

8 418~28 365

（20 221）

9.84~18.2

（13.0）

 ［40］
Central England South Yorkshire 石炭系 300

340~1 100

（672）

0.001 9~0.042 9

（0.180）

200~367

（317.5）

45.51~9651

（2 653）

0.064 8~6.87

（2.05）

 ［40］
波兰 Lublin － 石炭系 －

4 400~19 000

（11 700）

 － － － － ［43］
Upper Silesia － 石炭系宾夕法尼亚亚系 －

300~3 500

（1 357）

 － － － － ［43］
Lower Silesia － 石炭系宾夕法尼亚亚系 －

60~3 600

（1 432）

 － － － － ［44］

澳大

利亚

Bowen

断裂北部

上盘

 二叠系 272.8

4 200~10 000

（7 100）

 － － － － ［42］

断裂南部

上盘

 二叠系 176.6

0~16 000

（7 800）

 － － － － ［42］

断裂北部

下盘

 二叠系 332.9

2 100~16 500

（7 300）

 － － － － ［42］

断裂南部

下盘

 二叠系 237.5

6 600~8 900

（6 900）

 － － － － ［42］

注：300~3 500(1 357)＝最小值—最大值（平均值）；“－”为无数据

国外煤层气中的氦气的研究数据表明，苏格兰中部的Airth煤田［40］、美国Forest City​盆地［41］、澳大利亚Bowen盆地南部某煤田［42］、波兰上Silesia盆地［43］、下Silesia盆地［44］及Lublin盆地［43］等煤层气中的氦气含量均值全部超过1 000×10-6。其中，澳大利亚Bowen盆地南部某煤田［42］和波兰Lublin盆地［43］煤层气中氦气的含量最高可以达到15 000×10-6以上，属于特富氦气田。美国墨西哥湾盆地北部煤层气主要是生物气，其中氦气含量最高可达8 900×10-6［45］。英格兰中部的South Yorkshire和Nottinghamshire煤矿氦气含量稍低，范围在（340~1 100）×10-6之间［40］。美国Illinois盆地东部某煤田中氦气含量更低，均值为158.2×10-6［46］。美国San Juan盆地煤层气含量与我国沁水盆地沁南煤层气接近，范围在（0.04~115.9）×10-6之间［47］。
总体来说，我国四川盆地寒武系筇竹寺组和水井沱组煤层气中的氦气含量略高于五峰组—龙马溪组页岩气中的氦含量。煤层气中的氦气含量普遍高于页岩气藏中氦气浓度，特别是澳大利亚和波兰某些地区的煤层气可达5 000×10-6以上，达到特富氦气藏的含量标准。

1.3　页岩气和煤层气中氦气含量与常规气藏中氦气含量的对比

相比于页岩气和煤层气而言，常规天然气中氦气的研究工作开展得较早。我国目前已发现氦气主要集中在中西部盆地和东部郯庐断裂带两侧含油气盆地。中西部主要分布在四川盆地、塔里木盆地、鄂尔多斯盆地等地。四川盆威远气田震旦系天然气藏中氦气含量为（1 200~3 420）×10-6［48-49］，威远气田基底及寒武系气藏氦气含量也较高，可达2 700×10-6［48］。塔里木盆地和田河气田氦气含量为（3 000~3 700）×10-6，均值为3 200×10-6，是我国发现的首个特大型富氦气田［9］。鄂尔多斯盆地北缘杭锦旗地区东胜气田氦气含量为（450~4 870）×10-6［10］，达到含氦—富氦气田标准。中国东部郯庐断裂带两侧分布有松辽盆地、三水等裂谷型含油气盆地，目前已发现多个工业性氦气聚集。其中，松辽盆地北部已有30多口井发现工业氦气，含量为（1 020~4 040）×10-6，最高可达21 040×10-6，其中，幔源氦贡献率可高达38%［50］。三水盆地CO2气藏伴生氦气含量最高可达4 190×10-6，幔源氦贡献可达56%［51］。美国的潘汉德—胡果顿富氦气田位于北美克拉通内部Amarillo 隆起之上，下伏前寒武系基底主要为中元古代形成的花岗岩［52］。该气田是美国最为有名的氦气田，气藏中氦气的含量范围在（2 930~10 470）×10-6之间［52］。
图2对比了典型的常规富氦天然气藏及页岩气和煤层气中的氦气浓度。可见，页岩气和煤层气的氦气含量普遍低于常规富氦天然气中的氦气含量。这种现象在对比同一地区常规天然气藏和非常规气藏中氦气的含量更为明显［图2（b）］。例如，在四川盆地威远地区，常规天然气中氦气的浓度普遍在2 000×10-6以上［5］，而该区筇竹寺组页岩气中氦气浓度约为1 400×10-6［25］，志留系龙马溪组页岩气仅为800×10-6左右。同样的，美国德克萨斯州东部地区常规气藏及Haynesville页岩气中氦气含量对比也表明，上部Cotton Valley砂岩中氦气的含量为（87.6~360）×10-6，均值为150×10-6，显著高于Hay-nesville页岩气中的氦含量［（18.4~39.8）×10-6 ［33］］。
图2 国内外重要盆地天然气藏氦气含量特征（a）和同一地区页岩气藏及上覆常规气藏中氦气含量及同位素特征对比（b）

Fig.2 The concentrations and geochemical characteristics of He in important unconventional and conventional plays （a） and the comparisons of He concentrations in shale gas and conventional gas plays from the same area （b）

常规富氦天然气藏中氦气浓度较高，可能是由于常规天然气在富集成藏过程中发生了较长距离的二次运移，导致沿途与地下水相互作用增大，从而捕获了更多的氦气。由于地下流体中烃类或CO2较氦气的亨利系数小，故前者可以从地下流体中把后者提取出来，这也是常规富氦气藏氦气富集的一种主要机理［25］。相反地，页岩气或煤层气体系烃类自生自储，封闭性较高，二次运移距离较短甚至不发生二次运移，气体与地下流体相互作用弱，从而捕获的外来氦气含量低。

2 页岩气和煤层气中氦气的成因判识与来源

2.1　页岩气和煤层气中氦气的成因判识

沉积盆地中氦主要来自大气、地壳和地幔。大气氦是指赋存于大气圈的氦气组分，一般是通过溶解于地下水或者初始沉积时的孔隙水、并随之循环进入盆地流体系统［53］。幔源氦是指地球深部（地幔）赋存的原始氦，即地球形成时赋存于地球内部的原始氦，相对富集3He。幔源氦可通过岩浆、断裂活动等脱气作用释放到地球浅层的岩石圈层中。壳源（放射性来源）氦是由赋存在岩石（矿物）中的238U、235U和232Th等放射性元素衰变产生的，衰变方程及半衰期（T 1/2）如下：
92 238 U → P 82 206 b + 8 H 2 4 e + 6 e 0 - 1，T 1/2=4.468×109a
92 235 U → P 82 207 b + 7 H 2 4 e + 4 e 0 - 1，T 1/2=7.100×108a
90 232 T h → P 82 208 b + 6 H 2 4 e + 4 e 0 - 1，T 1/2=1.401×1010a
氦具有3He和4He这2种稳定同位素。地球上3He基本上是地球形成时捕获的太阳系的原始氦。4He主要来自岩石中放射性元素的放射衰变。由于地球圈层分异和地幔脱气作用，壳源、幔源和大气来源的3He/4He值分化明显，分别为2×10-8、1.1×10-5和1.4×10-6［54］。大气来源氦的3He/4He值几乎是一常数，用Ra表示。以大气氦Ra为标准，典型地壳来源的放射性成因氦3He/4He值约为0.01~0.05 Ra［53］，代表上地幔端元值大洋中脊玄武岩（MORB）和代表下地幔的洋岛玄武岩（OIB）的3He/4He值分别为约8 Ra和3.5~43 Ra［55］。因此，应用氦的同位素组成特征可以有效地判识氦气的来源及成因。
氦同位素特征数据表明页岩气和煤层气 3He/4He值不高，总体显示出典型壳源氦特征（表1）。四川盆地五峰组—龙马溪组和筇竹寺组页岩气3He/4He值普遍在0.005~0.01 Ra之间［5-6，26-30］，鄂尔多斯盆地三叠系延长组7段页岩气3He/4He值在0.05~0.08 Ra之间［5，31］。美国Marcellus页岩气和Barnett页岩气的3He/4He值在0.02~0.04 Ra之间［35-36］。沁水盆地沁南地区、六盘水和苏格兰中部Airth煤田的煤层气3He/4He值也分布在相似范围内，分别在0.09~0.037 Ra［37］、0.006~0.026 Ra［38］和0.001 9~0.042 9 Ra［40］之间。
相较而言，美国Haynesville［33］、Eagle Ford［34］和Antrim［32］页岩气以及Illinois盆地［46］和San Juan盆地［47］部分煤层气的3He/4He值稍高，最高值都大于0.1 Ra。英格兰中部South Yorkshire和Nottinghamshire煤矿煤层气的3He/4He值普遍较高，比值范围在0.172~0.187 Ra［40］之间。
大气、地壳和地幔的3He/4He和4He/20Ne的特征值差异显著。可根据大气、地壳和地幔的三端元复合模型，估算页岩气和煤层气中不同来源氦的贡献率。大气、地壳、地幔的3He/4He和4He/20Ne的端元值分别取为1和0.274［56］、0.01和10 000、8和10 000［18，57-58］（表3）。如图3所示，研究的页岩气和煤层气中幔源氦贡献一般小于5%。
表3 He、Ne同位素比值的端元值汇总

Table 3 End-member values of He and Ne isotope rations

大气［56］ MORB［55］ 一般壳源［57-58］ 太古宙壳源［59］
3He/4He（R/Ra） 1 8 0.01
4He/20Ne 0.274 10 000 10 000
21Ne/22Ne 0.029 0.075 0.33 3.3
20Ne/22Ne 9.8 13.8 0.3 0
图3 页岩气（a）和煤层气（b）的R/Ra与4He/20Ne的交会图

注：虚线为不同比例的幔源贡献；大气、地壳和地幔的3He/4He和4He/20Ne的端元值（图中星号所示）分别为1和 0.274［56］、0.01和10 000、8和10 000［57-59］；页岩气中幔源氦贡献一般小于5%

Fig. 3 The scattering plots of R/Ra与4He/20Ne in shale gas （a） and coalbed methane plays （b）

此外，还可依据氖同位素比值进一步定量不同来源的贡献值。20Ne/22Ne与21Ne/22Ne交会图显示，页岩气样品点基本分布在大气—壳源线上（图4），证实了研究的几个盆地的页岩气中幔源氖贡献较低，气体中的氖主要来自壳源氖。煤层气的数据点较页岩气的更为离散，但除了苏格兰中部Airth煤层气显著含有幔源氖外，其他煤层气都显示出壳源21Ne为主要贡献的特征。其中San Juan盆地煤层气的数据最为分散，沿质量分馏大气（MF-Air）离散分布，指示了大气来源20Ne对氖元素的主体贡献。这种分馏大气是由饱和大气水ASW流经低孔低渗岩石发生扩散所产生的同位素分馏效应所致，这种分馏遵从质量相关分馏（20Ne、21Ne、22Ne三氖同位素体系）。这种现象主要发生在低孔渗的非常规系统中［47］。六盘水煤层气氖同位素值偏离了大气—壳源线，作者认为可能是由于原地产气含有较高的21Ne/22Ne，或者来自太古宙壳源的21Ne加入［59］。
图4 页岩气（a）和煤层气（b）的Ne同位素

注：大气、大洋中脊玄武岩（MORB）、一般壳源和太古宙壳源的21Ne/22Ne和20Ne/22Ne端元值取值见表3

Fig.4 The Ne isotopic characteristics in shale gas（a） and coalbed methane plays （b）

虽然存在少量幔源导致3He/4He和20Ne含量有所升高，但总体来说，页岩气和煤层气中幔源氦贡献较小。如果把页岩气和煤层气中测得的4He看成来自大气和壳源2个端元的4He的混合物。可以通过计算进一步判断大气4He的贡献值。壳源放射衰变产生的4He（4He放射）可以通过下式计算：
4He放射=4He测量×(Ra-R 样品)/(Ra-Rc)
式中：4He测量为4He测量值；Rc约为0.01 Ra，即1.384×10-8［58］。
计算发现，除了美国Antrim盆地页岩气、San Juan和Illinois盆地煤层气，以及苏格兰中部煤层气，其他页岩气和煤层气的壳源4He放射占总4He测量的90%以上。Antrim盆地页岩气、San Juan盆地煤层气和Illinois盆地煤层气中4He放射分别占总4He测量的66.8%~100%（平均值为89.1%）、68.9%~92.6%（平均值为88.8%）和89.9%~95.9%（平均值95.0%）。这些页岩气和煤层气中大气氦贡献较其他地区高，推测与其埋藏深度较浅（Antrim页岩埋深288~637 m［32］，San Juan盆地页岩埋深666~980 m［47］，Illinois盆地煤层气埋深76~175 m［46］）、与生物气有关。当然，因为前提假设是不存在幔源贡献，该计算结果反映了大气氦贡献率的上限值。

2.2　页岩气和煤层气中氦气的来源

上述研究表明，煤层气和页岩气中的氦主要来自壳源放射衰变氦，幔源氦和大气氦贡献有限。壳源氦可进一步细分为页岩和煤层自身原地放射性产氦（内源氦），以及非常规系统外部岩石生氦（外源氦）［式（5）］。外来氦源主要通过地下流体进入到页岩或者煤中。体系中总氦可以通过下式进行计算：
[4He]总= [4He]内源+[4He]外源
沉积岩中，特别是富有机质泥质岩中，U、Th含量高于花岗岩［60］，可以生氦。单独靠内源氦能否形成富氦页岩气或煤层气藏（氦气浓度大于0.1%），可以五峰组—龙马溪组和筇竹寺组页岩为例，估算气藏中页岩放射性衰变释放的氦气所能占的比例。假设页岩中的氦气全部来自页岩本身的U、Th元素放射性衰变作用，而放射性衰变产生的氦气90%从岩石中释放出来［61］；同时假设自沉积时页岩就发生放射性衰变作用，开始生氦，且页岩中氦气没有发生二次运移和散失。龙马溪组泥页岩U和Th含量分别取9.44×10-6和17.33×10-6［60］，太原组煤的U和Th含量分别取3.8×10-6和8.3×10-6［62］（表4）。
4He(cm3/g)=1.207×10-13[U]+2.868×10-14[Th]
式中：铀含量（［U］）和钍含量（［Th］）的单位均为10-6。
表4 典型泥页岩和煤层自身放射性生氦计算参数

Table 4 The parameters used in the helium generation amount calculation of typical shale and coal

U

/10-6

Th

/10-6

产氦通量

/［cm3/（grock·a）］

 生氦时间/Ma

产氦量

/（m3/t）

含气量

/（m3/t）

氦气比例

/10-6
四川五峰组—龙马溪组页岩 9.44 17.33 1.66×10-12 442 0.000 733 3.27 224
山西太原组煤层 3.8 8.3 7.06×10-13 300 0.000 212 20 11
根据式（6）可计算得五峰组—龙马溪组泥页岩和太原组煤的产氦量约为0.000 7 m3/t和0.000 2 m3/t。龙马溪组泥页岩气含量约为1.28~6.47 m3/t，平均值为3.27 m3/t［63］；沁水盆地太原组煤含气量在8~30 m3/t之间（平均值为20 m3 /t）［64］。根据龙马溪组和太原组煤的平均含气量，可估算氦气浓度分别为0.022 4%（224×10-6）和0.001 1%（11×10-6），远低于富氦标准。因此，如果没有外源氦进行补充，难以形成富氦页岩气和煤层气藏。以龙马溪组泥页岩气为例，如果要形成富氦页岩气藏，还需要补充约80%的外源氦，才能使得页岩气中氦浓度超过1 000×10-6。
国外富氦煤层气藏中也可以观察到外源氦的充注。以苏格兰中部Airth煤层气样品为例。这个地区煤层气中的氦含量［（338~2 980）×10-6］远远高于大气及地下水中的氦浓度［40］。通过气相中CH4的含量可以预测原地氦气含量为19.6×10-6，比测得的最高值2 980×10-6低了2个数量级。因此，作者通过计算认为这些氦气不仅来自原地岩石放射生氦，更大部分来自周边外来氦源的补充［40］。这些煤层中存在大量的裂缝，可作为外来氦源进入系统的有效通道。
目前还没有技术方法可以区分原地壳源氦和外来壳源氦，以及不同岩性放射性衰变生成的氦。考虑到不同来源氦的成藏控制因素不一，精细区分并定量不同岩性生成的氦将有助于明确不同气藏氦气富集的主要控制因素，值得深入探讨。

3 页岩气和煤层气中氦气富集主控因素

3.1　氦源条件

根据岩石生氦理论，岩石的产氦量主要受控于U和Th等放射性元素的丰度、岩石发育规模和地质年代以及含气量。U和Th等放射性元素含量越高，岩石单位时间内生氦通量越大。蒙炳坤等［60］对上扬子东南地区采集的144件岩石样品进行U、Th分析，发现沉积岩的U、Th含量高于岩浆岩和变质岩的，且沉积岩中泥页岩的U、Th含量高于砂岩和碳酸盐岩的。因此，泥页岩的产氦通量（单位质量单位时间内的产氦总量）高于其他沉积岩、岩浆岩和变质岩。通过比较中国不同时代泥页岩和煤中的U和Th含量，发现泥页岩的U、Th含量总体高于煤的，且四川盆地五峰组—龙马溪组和下寒武统筇竹寺和水井沱组页岩中U和Th含量较其他时代的泥页岩高，是较好的氦源岩。
岩石年代越古老、发育规模越大，生成氦气的总量越高。BROWN ［61］认为，上中生界和新生界的油气储层由于形成时代年轻，无法产生足量的氦气；大部分富氦气藏都发生在古生界或者更老的地层中。四川盆地壳源成因的天然气藏中，也显示出源岩年代越古老、气藏中的氦气含量越高的趋势［25］。中上扬子地区威远、彭水、宜昌等地，寒武系筇竹寺组和水井沱组页岩气氦含量远高于上覆五峰组—龙马溪组页岩气，一部分原因就可能跟其更古老的源岩有关，当然还与其他因素有关，如与下述的输导条件畅通及外源氦充足与否有关。
此外，烃类的稀释作用对于页岩气和煤层气藏尤为重要。由于氦气生成通量较小，其运移和成藏需要依附其他地下流体如烃类。但如果载体气量过大，则会稀释气藏中氦气的体积分数，导致氦气含量下降。BROWN ［61］计算发现，生烃潜量2 mg/g的富有机质页岩，10亿年内生成的天然气大约是其产生氦气的3 000倍。因此，页岩气和煤层气藏中往往较难形成富氦气藏，只有在有充足的外源氦补充的情况下才可能形成富氦页岩气或者煤层气藏。

3.2　输导条件

外来氦源与页岩/煤层之间畅通有效的输导体系以及页岩/煤自身适度的开放度是影响页岩气和煤层气氦气富集的一个关键因素。若非这些有效运移通道的存在，外部氦源不能进入到页岩和煤层系统中，形成不了富氦页岩气和煤层气藏。LIU等［7］精细解剖四川盆地长宁地区龙马溪组页岩气，发现褶皱前翼的页岩气比后翼的页岩气的年龄更为古老。作者认为这可能由于前翼由于基底褶皱，深大断裂密度高，外源放射性氦的浓度高、贡献大［4］。中扬子宜昌地区宜页1井水井沱组页岩气中氦气含量可达2 000×10-6。其高氦含量很大一部分原因是宜昌斜坡发育在黄陵花岗岩隆起之上，这些古老花岗岩中U和Th经过漫长地质时期累计生成的氦溶解于地下流体（地层水、CO2或超临界流体）中，进而通过断裂体系运移至页岩气藏，被页岩气萃抽提出来，流体中的氦气几乎可以全部释放到页岩气藏中［65］。因此，页岩和煤发育适度的裂缝体系，保持适度的开放度，有助于页岩气藏和煤层气藏富氦。当然，如果裂缝体系过度发育，导致页岩气和煤层气的保存条件遭受破坏，也无法形成富氦气藏。

3.3　保存条件

氦气分子直径为0.26 nm，比甲烷的更小，扩散性更强。一般认为，氦气对圈闭有效性、盖层及保存条件要求比天然气藏更高。不过，李玉宏等［66］提出，由于气藏中氦气含量和分压一般较低，导致氦气以溶解态扩散较困难。同时，低分压导致游离态氦克服盖层毛管阻力的动力也低，再加上载体气对氦具有堵塞作用［66］，可以认为盖层对于氦气具有有效的封闭性。
构造活动对氦气的保存也至关重要。沁南煤层气中氦气含量极低。CHEN等［37］通过模拟大气来源稀有气体的分馏过程，指示煤层气形成后，盆地在后期中新世的快速抬升中导致了将近90%的氦损失，而甲烷仅损失44%左右，综合作用导致沁南煤层气现今如此低的氦含量。因此，成藏后的剧烈构造运动对于氦气的保存极为不利。

4 结论

氦气在国防和高新技术领域有着广泛的应用，是一种无可替代的战略资源。目前，有关页岩气和煤层气中的氦气分布规律及富集机理的研究仍处于起步状态。本文系统梳理了国内外页岩气和煤层气中氦气的含量及同位素特征，得出以下结论：
（1）据本文收集的数据，全球页岩气中氦气含量均值约为378×10-6，煤层气的氦气含量均值约为816×10-6。页岩气和煤层气中的氦气含量普遍比相同地区常规天然气藏中的氦气含量低，反映了二次运移对于气藏中氦气富集的重要作用。
（2）页岩气和煤层气中氦气的3He/4He值总体较低，指示壳源氦的主要贡献。根据氦和氖同位素特征估算出幔源和大气来源氦贡献率不超过5%。
（3）外源氦的补充是形成富氦页岩气和煤层气藏的前提。优越的氦源条件（U、Th等放射性元素的丰度、页岩和煤的地层时代、发育规模和含气量）、有效的输导条件以及良好的保存条件是页岩气和煤层气中氦气富集的重要影响因素。

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