天然气地球科学 >

2022 , Vol. 33 >Issue 11: 1754 - 1767

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2022.07.005

天然气地质学

渤海湾盆地东营凹陷沉积环境和古生产力对优质烃源岩形成的控制——以牛庄洼陷沙河街组为例

  • 段玮 , 1 ,
  • 曾翔 1 ,
  • 蔡进功 , 1 ,
  • 李政 2 ,
  • 王长轩 2 ,
  • 林茹 3
展开
  • 1. 同济大学海洋地质国家重点实验室，上海 200092
  • 2. 中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司勘探开发研究院，山东 东营 257015
  • 3. 中国石油化工股份有限公司胜利油田鲁胜石油开发有限责任公司，山东 东营 257077
蔡进功（1961-），男，山东烟台人，教授，博士生导师，主要从事海洋沉积学和石油地质学研究.E-mail： .

段玮（1999-），女，湖北黄冈人，硕士研究生，主要从事泥页岩沉积和元素地球化学研究.E-mail： .

收稿日期: 2022-01-16

  修回日期: 2022-07-03

  网络出版日期: 2022-11-23

收起

Control of sedimentary environment and paleoproductivity on the formation of high-quality hydrocarbon source rocks in Dongying Sag, Bohai Bay Basin: Case study of the Shahejie Formation in Niuzhuang sag

  • Wei DUAN , 1 ,
  • Xiang ZENG 1 ,
  • Jingong CAI , 1 ,
  • Zheng LI 2 ,
  • Changxuan WANG 2 ,
  • Ru LIN 3
Expand
  • 1. State Key Laboratory of Marine Geology, Tongji University, Shanghai 200092, China
  • 2. Research Institute of Exploration and Development, Shengli Oilfield Company, SINOPEC, Dongying 257015, China
  • 3. Lusheng Petroleum Development Co. Ltd. , Shengli Oilfield Company, SINOPEC, Dongying 257077, China

Received date: 2022-01-16

  Revised date: 2022-07-03

  Online published: 2022-11-23

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(41972126)

the China National Science and technology Major Project(2016ZX05006001-003)

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摘要

优质烃源岩的形成受诸多因素的影响，认清不同类型烃源岩控制因素的差异对提高非常规油气的勘探效益具有重要意义。选取渤海湾盆地东营凹陷沙三中—沙四上亚段（Es 3 z、Es 3 x、Es 4 cs、Es 4 cx）烃源岩，借助薄片鉴定、热解分析和主微量元素检测等手段，探讨各层段烃源岩形成的控制因素差异。结果表明：Es 3 x和Es4 cs烃源岩TOC含量较高，且以Ⅱ1型—Ⅰ型水生有机质为主，分别形成于深水半咸化和深水咸化环境，而Es 4 cx和Es3 z烃源岩TOC含量偏低，以Ⅲ型—Ⅱ1型陆源有机质贡献占优，分别形成于浅水咸化蒸发和浅水半咸化环境。古生产力由高到低依次为：Es 4 cs>Es 4 cx>Es 3 x>Es 3 z，充分展现了各层段烃源岩有机质、环境和生产力的差异性。有机质富集程度与古生产力、盐度和水深均成正比，基本不受氧化还原条件影响。高生产力为研究区有机质发育的关键因素，当生产力较高时（Es 4 s和Es 3 x），有机质的进一步富集则受到环境的明显控制：深水淡化环境下（Es 3 x），盐度为主要制约因素；咸水环境下（Es 4 cs），水深的控制作用则凸显出来；而在低生产力浅水淡化湖盆环境下（Es 3 z），古生产力、盐度和水深对有机质发育的控制都很明显，这体现了多因素对有机质的共同控制以及各层段烃源岩有机质富集的控制因素的差异。因此，研究烃源岩的形成除需要关注生产力与保存条件之外，还应关注盐度、水深等环境因素以及多因素间的耦合作用，这对深化认识烃源岩的发育规律以及指导非常规油气勘探都具有重要意义。

关键词： 东营凹陷; 烃源岩; 沉积环境; 元素埋藏通量; 古生产力

本文引用格式

段玮 , 曾翔 , 蔡进功 , 李政 , 王长轩 , 林茹 . 渤海湾盆地东营凹陷沉积环境和古生产力对优质烃源岩形成的控制——以牛庄洼陷沙河街组为例[J]. 天然气地球科学, 2022 , 33(11) : 1754 -1767 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2022.07.005

Abstract

The formation of high-quality source rocks is affected by many factors. It is of great significance to recognize the differences of controlling factors of different types of source rocks for accurately predicting the "sweet spot" of shale and improving the efficiency of unconventional oil and gas exploration. In this paper, we selected four source rocks （Es 3 z， Es 3 x， Es 4 cs， Es 4 cx） in the Paleogene Shahejie Formation, Niuzhuang Sag of Dongying Sag of Bohai Bay Basin, and carried out thin section, pyrolysis, and major and trace elements analyses to discuss the differences in controlling factors of source rock formation in each member. Es 3 x and Es 4 cs source rocks, which are developed in deep-water brackish and deep-water brackish environments, respectively, have higher TOC and are dominated by type Ⅱ1-Ⅰ aquatic organic matter. Es 4 cx and Es 3 z source rocks, which is deposited in shallow water brackish evaporation and shallow water brackish environments, respectively, have lower TOC and are dominated by typeⅢ-Ⅱ1 terrigenous organic matter. The level of paleoproductivity is as follows: Es 4 cs> Es 4 cx > Es 3 x > Es 3 z.Source rocks in each member have differences in organic matter, environment and productivity. The enrichment degree of organic matter is proportional to paleoproductivity, salinity and water depth, and is not affected by redox conditions. The high productivity is the key factor, when productivity is higher （Es 4 s and Es 3 x），the further enrichment of organic matter is obviously controlled by the environment: under the deep water and desalination environment （Es 3 x）， salinity is the main restriction factor of the formation of organic matter; In the saltwater environment（Es 4 cs），the controlling effect of water depth is prominent. In the low productivity shallow water desalinated lake basin （Es 3 z） environment, the paleoproductivity, salinity and water depth have obvious control on organic matter development, which reflects the common control of multiple factors on organic matter and the differences of controlling factors on organic matter enrichment in source rocks of different strata. Therefore, in addition to productivity and preservation conditions, attention should also be paid to environmental factors such as salinity and water depth, as well as the coupling between multiple factors, which is of great significance to deepen the understanding of the development law of source rocks and guide unconventional oil and gas exploration.

Key words： Dongying Sag; Source rock; Sedimentary environment; Elemental buried flux; Paleoproductivity

0 引言

随着陆相页岩盆地的发现及成功开采，国内外学者对陆相盆地烃源岩与泥页岩储层特征的研究也日渐深入。由于烃源岩中有机质的富集影响着页岩储层中油气的赋存状态，因此明确烃源岩形成控制因素有利于储层的有效评价和甜点的准确预测，对降低页岩油气藏勘探成本及提高开发效率具有重要意义。前人对海相、陆相烃源岩的形成控制机理已有大量研究，关于海相烃源岩，前期虽然认为其有机质富集受控于高生产力或良好的缺氧保存环境，但目前普遍认为受两者共同作用而并非其中某一因素单独控制［1-3］。而与海相烃源岩不同，陆相烃源岩除受生产力和氧化还原条件作用影响之外，陆源碎屑大量输入所导致的有机质稀释作用，以及湖盆的高盐环境，对有机质的富集均具有一定的影响［4-5］。
东营凹陷作为我国陆相盆地中重要的生油凹陷之一，其沙三中亚段（Es 3 z）、沙三下亚段（Es 3 x）、沙四上亚段（Es 4 s）均发育大套富有机质湖相烃源岩，为该凹陷的主力烃源岩层［6］。前人［7-8］研究了东营凹陷沙河街组各层段沉积背景的差异，明确了各层段岩相类型与岩相组合特征［9］，发现各烃源岩层段有机质特征和生烃能力差异明显，如Es 3 z和Es 4 cx（沙四上亚段纯下次亚段）有机质丰度及生烃能力明显弱于Es 3 x和Es 4 cs（沙四上亚段纯上次亚段）［10］。烃源岩的生烃差异与其有机质的差异富集密切相关。因此，对该地区开展烃源岩形成及有机质差异富集的控制因素研究具有重要意义。前人［11-12］研究认为，藻类的大量繁育也导致的高生产力和缺氧环境叠合控制了Es 4 s和Es 3 x 2套优质烃源岩的形成，此外，湖盆大小、气候、盐度、水深以及沉积速率等因素的影响也应得到重视［13-14］。而目前东营凹陷各烃源岩层段的有机质差异富集机理缺少系统研究，不同烃源岩层段的控制因素包括哪些，以及各因素对不同烃源岩层段的影响差异尚未明确，仍需进一步深入探讨。因此，本文借助薄片鉴定和岩石热解实验厘清不同烃源岩层段有机质特征，并且根据元素地球化学测试结果，明确研究区各烃源岩层段沉积环境特征和古生产力水平，探索东营凹陷不同层段烃源岩形成机制及差异，有利于明确优质烃源岩分布情况，为该地区非常规油气的有效勘探和精准开发提供理论依据。

1 区域地质概况

东营凹陷属于渤海湾盆地济阳坳陷南部的一个中—新生代箕状断陷湖盆，整体呈现“北断南超、北深南浅”的特点，其北临陈家庄凸起和滨县凸起，南接鲁西南隆起，东临垦东青坨子凸起，西接林樊家低凸起（图1）。东营凹陷古近系沙河街组发育沙一段至沙四段4套地层，已发现的油气大多源自Es 3 z、Es 3 x以及Es 4 s等层段［12］，本文以此3个层段为研究对象，并将Es 4 s细分为Es 4 cs和Es 4 cx。前人研究认为，Es 4 s沉积于半封闭盐湖环境，水体咸化程度较高，发育块状泥岩和石膏质泥岩；Es 3 x沉积于深湖—半深湖—水下扇环境，水体咸化程度减弱，主要以深灰色—黑色泥岩和油页岩为主；Es 3 z沉积时，湖盆水体变浅，以块状泥岩和粉砂质泥岩为主［15］。
图1 东营凹陷区域地质概况（a），（b）.构造井位（c）和地层概况（d）图［8］

Fig.1 Regional geological survey（a），（b） and structural well location map（c） and stratigraphic profile map（d） of Dongying Sag［8］

2 材料与方法

本文以东营凹陷牛庄洼陷沙三中亚段—沙四上亚段为研究对象，收集NY1井和NY38井2口系统取心井739个泥页岩样品，其中NY1井3 295.08~3 498.03 m井段系统取心185.22 m，包括Es 3 x样品45个，Es 4 cs样品428个，Es 4 cx样品66个；NY38井取心层段为2 940~3 370 m，包括Es 3 z样品164个，Es 3 x样品36个。使用ZEISS光学显微镜，观察泥页岩中矿物特征、有机质含量、来源和结构等特征；根据中华人民共和国国家标准《岩石热解分析》（GB/T18602—2001），将样品磨碎至200目，在ROCK EVAL-VI标准型热解仪氦气流中加热并排出，得到游离烃（S 1）、裂解烃（S 2）、最大热解温度（T max）等全岩热解参数，并进一步根据以下公式［16］：
T O C ( % ) = P C + R C
P C = [ ( S 1 + S 2 ) × 0.83 ] + [ S 3 × 12 44 ] + [ ( S 3 C O + S 3 ' C O 2 ) × 12 28 ] 10
R C = R C C O + R C C O 2；
I H = S 2 × 100 T O C；
I O = S 3 × 100 T O C
计算得到有机质丰度（TOC）、氢指数（I H）、氧指数（I O）等参数。将样品在600 ℃下高温灼烧2 h后放入消解罐，并加入硝酸和氢氟酸进行酸处理，后经超声波震荡并用加热板蒸干，重复上述步骤一次后再经硝酸处理，反复震荡保温一周后进行稀释，分别得到浓度不同的主微量元素待测液。选取空白样和标样（GSD-9，GSD-6，GSR-5）进行校正，分别使用仪器ICP-AES（IRIS Advantage）和ICP-MS（PQ3，Thermo Elemental）进行主量元素和微量元素测定，实验误差小于5%。测试后根据公式X 标准化=X Sample/X NASC对元素数据进行均值标准化处理［17］（X NASC为北美页岩中X元素平均含量［18］，X Sample代表研究区X元素含量）。上述实验均在同济大学海洋地质国家重点实验室完成，部分样品的热解数据来自于前人［10，19］研究成果。

3 结果

3.1　有机质特征

3.1.1　有机质来源

东营凹陷牛庄洼陷沙三中亚段—沙四上亚段泥页岩中有机质丰富，镜下薄片中可见大量水生和陆源2种来源的有机质颗粒。其中水生有机质主要呈现为暗红色—深棕色规则且平行的富有机质纹层，以浮游植物藻纹层为主，荧光特征明显［图2（a）—图2（c）］；陆源有机质以植物残片为主，属浅水环境下的外源输入有机质［图2（d）—图2（f）］［8］，多为不规则状，零散或均匀分布在泥页岩中。
图2 东营凹陷沙河街组泥页岩岩石薄片显微照片［8］

（a）藻纹层，水生有机质，3 296.14 m，Es 3 x，单偏光；（b）藻纹层，水生有机质，3 296.14 m，Es 3 x，反射荧光；（c）暗红—深棕色藻纹层，水生有机质，3 295.86 m，Es 3 x，单偏光；（d）高等植物残片，陆源有机质，低倍镜下特征，3 070.65 m，Es 3 z，单偏光；（e）高等植物残片，陆源有机质，高倍镜下特征，3 070.65 m，Es 3 z，单偏光；（f）高等植物残片，陆源有机质，高倍镜下特征，可见内部结构，3 070.65 m，Es 3 z，单偏光

Fig.2 Image of thin section of shale rock in Shahejie Formation， Dongying Sag［8］

3.1.2　热解

基于岩石热解测试，获取有机质丰度（TOC）、氢指数（I H）、氧指数（I O）和最高热解温度（T max）等参数，研究烃源岩的有机质特征及生烃能力。东营凹陷沙河街组泥页岩TOC值分布范围为0.28%~13.49%，集中分布在1%~3.75%之间，有机质含量整体较高。但不同层段的泥页岩有机质丰度具有差异性，Es 3 x 的TOC值分布范围为1.53%~13.49%，平均值为4.26%，有机质丰度最高；其次为Es 4 cs和Es 4 cx，TOC值分布范围分别为0.66%~13.04%和0.28%~6.84%，平均值分别为3.43%和2.13%；Es 3 z的有机质含量偏低，TOC值分布范围为0.40%~4.36%，平均值为1.60%（图3）。
图3 东营凹陷沙河街组各层段TOC、I H、I O参数箱线图

Fig.3 TOC， I H and I O parameter box diagram of every member in Shahejie Formation， Dongying Sag

依据热解测试，Es 4 cx泥页岩T max平均值为425.29 ℃，处于未成熟阶段，其他各层段泥页岩T max平均值均在435~440 ℃之间（表1），处于低成熟阶段，这与前人［6，20］据R O值所得的结论基本一致。根据I H、I O和T max等参数划分有机质类型与来源，Es 3 z的I H和I O平均值分别为266.92 mg/g和62.10 mg/g（表1），发育Ⅲ型—Ⅱ1型干酪根［图4（a）］；而Es 3 x和Es 4 cs的I H平均值分别为523.65 mg/g和449.33 mg/g，I O平均值分别为27.17 mg/g和48.14 mg/g，主要发育Ⅱ1型—Ⅰ型干酪根［图4（b），图4（c）］；Es 4 cx的I H和I O平均值分别为192.74 mg/g和141.58 mg/g，干酪根类型主要为Ⅲ型—Ⅱ1型［图4（d）］。上述结果表明，Es 3 x、Es 4 cs的有机质类型最好，I H值高，I O值低，水生有机质贡献较大；Es 3 z和Es 4 cx的有机质类型较差，I H值较低，陆源有机质贡献较大。
表1 东营凹陷沙河街组各层段有机质热解参数数据

Table 1 Pyrolysis parameters of organic matter of every member in Shahejie Formation, Dongying Sag

层位 Es 3 z Es 3 x Es 4 cs Es 4 cx
样品数量 164 81 428 66
TOC/% 0.40 ~ 4.36 1.60 1.53 ~ 13.49 4.26 0.66 ~ 13.04 3.43 0.28 ~ 6.84 2.13
I H/（mg/g） 53 ~ 586 266.92 135 ~ 733 523.65 119 ~ 682 449.33 31 ~ 337 192.74
I O/（mg/g） 10 ~ 367 62.10 6 ~ 83 27.17 5 ~ 314 48.14 18 ~ 471 141.58
T max/℃ 388 ~ 446 436.30 430 ~ 523 440.77 409 ~ 449 439.17 371 ~ 442 425.29

注： 1.53 ~ 13.49 4.26= 最小 值 — 最大 值 平均 值

图4 东营凹陷沙河街组各层段干酪根类型划分

注：图中I、Ⅱ1、Ⅱ2、Ⅲ区域分别指示Ⅰ型、Ⅱ1型、Ⅱ2型、Ⅲ型干酪根

Fig.4 Kerogen types division of every member in Shahejie Formation， Dongying Sag

3.2　元素地球化学特征

研究区泥页岩富集Ca、Mn和P等主量元素，而亏损Al、Fe、K、Mg、Na和Ti等元素（表2，图5），其中Es 3 z相对其他层段具有Al高、Ca低的特点。微量元素大部分表现为亏损，但各层段的Sr、Ba含量普遍较高，尤其是Es 3 x和Es 4 s的Sr含量远高于Es 3 z。此外，Es 3 z相对富集Sc、Cr、Nb、Cs、Pb等元素，Es 4 cs富集Co、Cu、U等元素，而Es 4 cx更富集Li，展现出各层段泥页岩主量元素和微量元素的差异性。
表2 东营凹陷沙河街组部分元素测试数据

Table 2 Partial element test data of Shahejie Formation in Dongying Sag

层位 Es 3 z Es 3 x Es 4 cs Es 4 cx
样品数量 159 78 413 59
Al/% 4.28 ~ 11.19 8.77 2.97 ~ 9.81 5.82 0.56 ~ 10.45 4.94 0.28 ~ 10.24 4.82
K/% 0.86 ~ 2.72 2.00 0.58 ~ 2.27 1.18 0.11 ~ 2.50 1.12 0.07 ~ 3.36 1.49
P/% 0.04 ~ 0.18 0.08 0.05 ~ 0.18 0.08 0.03 ~ 0.61 0.12 0.02 ~ 0.23 0.08
V/10-6 71.64 ~ 148.19 104.85 57.71 ~ 175.03 99.23 26.02 ~ 187.29 97.42 11.59 ~ 139.00 68.42
Ni/10-6 19.16 ~ 63.00 38.60 21.81 ~ 105.68 38.92 10.38 ~ 133.39 37.97 6.41 ~ 81.01 27.73
Rb/10-6 47.95 ~ 143.49 105.59 33.82 ~ 149.37 76.38 6.69 ~ 151.52 68.88 3.09 ~ 146.35 68.08
Sr/10-6 227.14 ~ 903.56 514.01 443.92 ~ 5   032.17 1565.38 432.20 ~ 10   609.90 1956.63 406.02 ~ 17   888.29 2577.12
Zr/10-6 89.73 ~ 256.24 139.19 46.34 ~ 183.25 87.15 12.89 ~ 130.03 70.98 13.59 ~ 145.60 72.56
Ba/10-6 565.02 ~ 1   299.78 781.98 497.05 ~ 1   112.24 680.64 101.57 ~ 2   105.18 566.60 50.09 ~ 1   714.38 438.60
La/10-6 27.16 ~ 54.25 39.64 14.11 ~ 48.10 28.54 4.53 ~ 55.22 25.28 3.16 ~ 45.33 22.78
Ce/10-6 53.40 ~ 111.33 79.80 29.05 ~ 95.58 57.30 8.59 ~ 110.54 50.26 6.49 ~ 93.93 46.35
B/10-6 4.24 ~ 53.70 21.75 0.97 ~ 67.47 19.44 1.85 ~ 193.59 25.67 0.03 ~ 180.14 46.37
Ga/10-6 38.00 ~ 74.60 50.21 25.50 ~ 56.58 37.03 5.97 ~ 71.56 28.67 2.86 ~ 51.36 23.74

注： 25.50 ~ 56.58 37.03= 最小 值 — 最大 值 平均 值

图5 沙河街组各层段主量、微量元素构成特征

Fig.5 Composition characteristics of major and trace elements in every member of Shahejie Formation

3.3　保存环境特征

3.3.1　古环境指标

环境对烃源岩的形成和有机质的保存有着重要影响。本文选取Sr/Ba、B/Ga指示水体古盐度，由于湖盆水体矿化度升高时，BaSO4发生沉淀而水体富集Sr元素［21］，而Ga元素则因活动性低而较易沉淀，其水体溶解度相较于硼酸盐偏小［22］，因此Sr/Ba值、B/Ga值与水体盐度均成正比，两者已被前人广泛应用于古盐度的恢复，而且证实同样适用于陆相盆地［21-24］。选取稀土元素Ce/La值及铈异常Ceamon值，并根据Mo、U元素的富集系数之比MoEF/UEF判断古水体氧化还原条件，Ce/La值越大，水体还原程度越高［25］；当 Ceamon>-0.1 时，表示Ce富集，指示还原环境［26］。Mo、U作为氧化还原敏感元素，当MoEF值与UEF值大于1时表示元素富集，两者的富集系数随环境还原程度的增强而增大［27］，通过多参数间的对比可有效表征水体氧化还原环境［26，28-30］。Zr/Al值和Rb/K值常用于定量判断古水深，Rb比K更易被黏土矿物吸附而运移，因此Rb/K值越大表明古水体越深［4］，而Zr/Al值则与古水深成反比［31］。因此综合运用以上元素地球化学指标，可以研究各层段泥页岩沉积时水体盐度、深度和氧化还原条件等特征。

3.3.2　各层段古环境特征

对比各层段B/Ga、Sr/Ba的平均值，得出一致结论：Es 4 cx盐度为各层段最高，其次为Es 4 cs，水体盐度向上逐渐降低直至Es 3 z达到最低［图6中Ⅰ类的（c）—（d），表3］。因此认为Es 4 cx为盐水环境，Es 4 cs为咸化水体环境，Es 3 x和Es 3 z为半咸化水体环境。
图6 东营凹陷沙河街组各层段古环境指标情况

Ⅰ：各层段氧化还原、盐度、水深指标数据箱线图；Ⅱ：MoEF-UEF共变反映水体氧化还原状态，XEF=[(X/Al）sample/（X/Al）PAAS]，PAAS为后澳大利亚后太古宙平均页岩[18]，SW为现代海洋水体MoEF/UEF值，为3.1，图中圆点数据为均值X，线段横纵方向端点所指示数据值为X±σ，其中σ为标准差

Fig.6 Palaeoenvironmental indexes of every member in Shahejie Formation, Dongying Sag

表3 沙河街组各层段古环境指标数据

Table 3 Paleoenvironmental index data of every member in Shahejie Formation

层位 Es 3 z Es 3 x Es 4 cs Es 4 cx
B/Ga 0.07 ~ 0.77 0.43 0.02 ~ 1.46 0.53 0.07 ~ 2.18 0.94 0.01 ~ 7.17 1.98
Sr/Ba 0.28 ~ 1.15 0.66 0.07 ~ 3.91 2.14 0.07 ~ 7.86 3.89 0.22 ~ 14.34 5.55
Ce/La 1.92 ~ 2.09 2.01 1.89 ~ 2.11 2.01 1.87 ~ 2.11 1.99 1.89 ~ 2.15 2.03
Ceamon - 0.038 ~ - 0.012 - 0.026 - 0.038 ~ - 0.015 - 0.026 - 0.044 ~ - 0.013 - 0.028 - 0.051 ~ - 0.008 - 0.027
MoEF/UEF 1.98 ~ 8.20 3.02 0.89 ~ 5.69 3.45 0.73 ~ 11.31 3.58 0.61 ~ 12.40 3.01
Rb/K 44.38 ~ 61.85 52.82 49.73 ~ 76.21 63.95 50.51 ~ 73.18 61.50 37.05 ~ 52.98 49.05
Zr/Al 11.96 ~ 20.24 16.06 11.94 ~ 17.96 15.22 10.96 ~ 20.42 15.50 11.95 ~ 24.18 19.40

注： 11.96 ~ 20.24 16.06= 最小 值 — 最大 值 平均 值

当Ce/La>1.8，Ceamon>-0.1时表示缺氧环境［25-26］，各层段Ce/La平均值均在1.9~2.1之间且非常接近，Ceamon平均值均在-0.02~-0.03之间，表现为缺氧还原环境。0.3SW<MoEF/UEF<SW、SW<MoEF/UEF<3SW、3SW<MoEF/UEF<10SW分别指示低氧、缺氧及硫化环境（SW为现代海水，其MoEF/UEF值为3.1）［27］，各层段的MoEF/UEF平均值略大于现代海水的MoEF/UEF值，认定为缺氧环境（图6中Ⅱ类）。综合Ce/La、Ceamon以及MoEF/UEF等指标参数，认为研究区各层段泥页岩均形成于缺氧还原环境［图6中Ⅰ类的（a）—（b）］。
根据Rb/K、Zr/Al等水深指标可知［图6中Ⅰ类的（e）—（f）］，沙河街组泥页岩沉积时，水体深度具有先增大后减小的趋势，Es 3 x水体深度达到最大值，各层段沉积阶段水体深浅趋势依次为：Es 3 x>Es 4 cs>Es 3 z>Es 4 cx。
结果表明，研究区各泥页岩层环境特征差异明显，Es 4 cx泥页岩形成于浅水咸化蒸发缺氧环境，Es 4 cs为深水咸化缺氧环境，Es 3 x为深水半咸化缺氧环境，Es 3 z则为浅水半咸化缺氧环境。

4 讨论

4.1　古生产力

4.1.1　古生产力指标

古生产力反映了沉积时水体的生物量，与水体的富营养程度成正比，随着现代地球化学分析测试技术的进步和精度的提高，湖泊古生产力恢复元素法优势突出且已被广泛应用［32-33］。C、N、P、Fe、Si等主量元素和痕量微营养元素Cu、Ni、Zn能为生物生长繁殖提供必要的营养基础，而Ba、Mo、U等元素在沉积过程中能与有机质共同沉淀而富集，以上元素埋藏量均与水体有机碳通量呈正相关，可反映水体初始生产力水平［34-35］。然而无机元素来源复杂且在成岩和循环过程易发生物理化学变化，如C、N等元素易迁移［36］，Cu、Ni、Fe和Zn等金属元素易受海水氧化还原环境、酸碱性变化和再循环过程的影响而表现不稳定［37-38］，Fe还受到碳酸盐溶解、重结晶和交代作用的影响［39］，这些因素均导致沉积岩石中的元素含量已不能准确指示初始水体营养水平。此外，生物硅仅能准确表征富硅藻水体环境的古生产力［40］，并且其沉降过程中的溶解率和循环速率难以计算［41］；而BaSO4对氧化还原环境非常敏感，缺氧环境会导致生源Ba浓度计算结果偏低［38］，同时底栖生物来源的Ba难以扣除；U、Mo 元素为氧化还原敏感元素，易受到氧化还原环境的影响［42］，上述原因均导致以Si、Ba、U、Mo作为本文研究的指标不具可行性。
而元素P被认为是较为可靠的古生产力指标［43］，当其以生物磷形式存在时可用于恢复缺氧水体的古生产力水平［39］，故综合考虑后选取P元素作为本次研究的古生产力恢复指标。

4.1.2　古生产力计算

研究发现，直接使用元素生源组分浓度或富集因子指示古生产力，而不考虑稀释效应以及水体氧化还原性质的影响，可能会导致自生元素含量与TOC之间出现不真实的相关性［43］。因此本文综合考虑氧化还原条件、沉积速率和压实作用等因素的影响，根据生源元素埋藏通量MAR值（P bio）［单位为mg/（cm2⋅ka）］恢复东营凹陷古生产力水平，使结果相对更为可靠。
MAR值由元素生源组分的重量分数（X bio，单位为%）与沉积物质量沉积速率［BAR，单位为g/（cm2⋅ka）］相乘得到，计算公式如下：
M A R ( X b i o ) = ( X b i o ) × B A R
X b i o = X t o t a l - A l s a m p l e × ( X / A l ) d e t r
B A R = ρ × L S R
式中：X代表此次研究选取的P元素。式（1）中X bio由样品中元素X的总含量（X total）扣除陆源组分含量［Al sample×（X/Al）detr］得到［如式（5）］，关于陆源组分的扣除和校正，前人多以平均页岩或上地壳为标准，但考虑到研究区地质特征的差异性，以及陆源沉积物在风化运输过程中元素会发生消耗和稀释，计算得到的X bio可能为负值，故以研究区X/Al值最小的样品为陆源组分校正标准［43-44］，即（X/Al）detr取（X/Al）min，虽然这一假设可能会导致X bio值整体降低，但数值相对更加准确。
沉积物质量沉积速率BAR与沉积物密度ρ（单位为g/cm3）和线性沉降速率LSR（单位为cm/ka）有关［如式（6）］，沙河街组古近纪地层ρ取经验值2.48 g/cm3 ［45］，其可反映成岩过程中压实作用的影响。沙三中—沙四上亚段3个亚段线性沉降速率LSR分别取值9.13 cm/ka、10.8 cm/ka和11 cm/ka［46］，其中Es 4 s时间尺度较小，因而Es 4 cs和Es 4 cx在现有计算精度上沉降速率相近，在本文中取相同值。
综合分析各层段MAR（P bio）富集情况（表4），Es 4 cs的P bio埋藏通量为各层段最高，平均值为25.93 mg/（cm2⋅ka）；其次为Es 4 cx和Es 3 x，MAR（P bio）平均值分别为18.94 mg/（cm2⋅ka）和18.39 mg/（cm2⋅ka），两者古生产力水平相近；Es 3 z的MAR（P bio）平均值为12.32 mg/（cm2⋅ka）。各层段生产力水平高低为：Es 4 cs>Es 4 cx>Es 3 x>Es 3 z。整体上看，沙四纯下次亚段亚段—沙三中亚段呈现先增大后减小的趋势，Es 4 cx的生产力水平略高，并继续升高至Es 4 cs，达到最高值，然后到Es 3 z急剧降低至最低值，这与前人［13］的研究结果基本保持一致。
表4 东营凹陷沙河街组各层段古生产力计算参数及结果

Table 4 Parameters and calculation results of paleoproductivity of every member in Shahejie Formation, Dongying Sag

层位 样品数 ρ/（g/cm3） LSR/（cm/ka） BAR/［g/（cm2⋅ka）］ MAR（P bio）/［mg/（cm2⋅ka）］
主要范围 平均值
Es 3 z 164 2.48 9.13 22.64 8.67~15.56 12.32
Es 3 x 81 2.48 10.80 26.78 14.46~22.14 18.39
Es 4 cs 428 2.48 11.00 27.28 16.05~27.29 25.93
Es 4 cx 66 2.48 11.00 27.28 11.97~25.05 18.94

4.2　烃源岩形成和富集的差异性讨论

4.2.1　生产力与有机质关系

由古生产力指数MAR（P bio）与TOC和I H散点图［图7中Ⅰ类（a）、Ⅱ类（a）］可知，东营凹陷泥页岩TOC含量和I H值随生产力的增高而呈现增大的趋势。各层段内有机质TOC与古生产力相关程度不同，在生产力较低的Es 3 z，MAR（P bio）与TOC和I H呈现良好的相关性［图7中Ⅰ类（d）、Ⅱ类（d）］，这与Es 3 z发育陆源有机质和Ⅲ型—Ⅱ1型干酪根有关（图4），当古生产力增高时，内源水生有机质生成，泥页岩TOC含量随之明显升高，有机质从低I H值的陆源有机质过渡到高I H值的水生有机质［图7中Ⅱ类（d）］。Es 4 cx的MAR（Pbio）分布范围较广，沉积时期古生产力水平波动较大，随着古生产力增高，其有机质TOC值整体也呈现增大的趋势［图7中Ⅰ类（m）］。Es 4 cs和Es 3 x以水生有机质和Ⅱ1型—Ⅰ型干酪根为主，古生产力水平较高，Es 4 cs中TOC含量与古生产力具有一定相关性［图7中Ⅰ类（j）］，而在Es 3 x中则未观察到两者具有相关性［图7中Ⅰ类（g）］。上述研究表明，古生产力作为有机质形成的物质基础，是有机质发育的关键因素，但高生产力与丰富的有机质并不是绝对的因果关系，有机质发育还受到陆源输入和环境因素的影响，需要综合更多的因素才能厘清有机质的富集规律。
图7 东营凹陷沙河街组各层段有机质TOC(I)、I H(II)与古生产力、古环境关系

注：图中阴影深浅指示数据点的密度高低，箭头指示Y轴参数与Y轴参数在一定程度及范围内的相关趋势

Fig.7 Relationship between organic matter TOC(I)、I H(II) and paleoenvironment、paleoproductivity of every member in Shahejie Formation, Dongying Sag

4.2.2　环境参数与有机质关系

缺氧还原条件对有机质的有利保存不可忽视，东营凹陷各层段均沉积于缺氧环境且无明显差异，表明氧化还原条件对有机质发育无决定性的控制作用，需进一步讨论其他环境因素对各层段有机质差异富集的控制作用。
根据盐度敏感指标Sr/Ba与TOC和I H的散点图可见，随Sr/Ba值增大，东营凹陷泥页岩TOC和氢指数I H均呈现先快速增大后逐渐减缓的趋势［图7中Ⅰ类（b），Ⅱ类中（b）］。高盐度水体环境富含矿物质，有利于微生物生长和藻类发育，并能因盐度分层形成良好的缺氧保存条件，但盐度过高时形成盐水环境则不利于非耐盐微生物的生长，反而会导致生物种类和丰度急剧降低［47］。相对于Es 3 z和Es 3 x的半咸水环境，Es 4 cs和Es 4 cx 2个层段的水体盐度较高，其中Es 4 cs为咸水环境，其泥页岩TOC值较高且发育优质有机质，展现了盐度对有机质富集的促进作用，此时有机质的进一步发育受到其他环境因素的制约。Es 4 cx的盐水蒸发环境则对有机质富集具有一定的抑制作用［图7中Ⅰ类（n）］。在Es 3 z和Es 3 x低盐度环境下，泥页岩有机质TOC、I H与盐度呈明显正相关［图7中Ⅰ类（e）、Ⅰ类（h）、Ⅱ类（e）、Ⅱ类（g）］，表明盐度增大对水生有机质形成，有机质含量升高具有明显的控制作用。
研究区泥页岩的TOC和I H与水深指标Rb/K整体也呈现明显的正相关［图7中Ⅰ类（c）、Ⅱ类（c）］。观察各个层段，较浅水环境下的Es 3 z和Es 4 cx有机质发育受水深影响明显，如Es 3 z的TOC和I H与Rb/K相关性较强［图7中Ⅰ类（f）、Ⅱ类（f）］，Es 4 cx的有机质I H与Rb/K也表现为正相关［图7中Ⅱ类（i）］，水深对有机质发育的控制作用显而易见。Es 3 x和Es 4 cs沉积时水体较深，Es 3 x的TOC值随Rb/K值的增大呈现曲线增大［图7中Ⅰ类（i）］，Es 4 cs的I H与Rb/K具有线性正相关［图7中Ⅱ类（h）］。深水环境能抑制陆源输入的稀释作用，水体营养物质丰富，有利于水生内源有机质的形成，并易形成盐度分层和还原环境［48］，即较深的水体有利于有机质的富集。

4.2.3　优质烃源岩的富集机制

Es 4 cx至Es 3 z沉积时期，东营凹陷湖盆由封闭湖转为敞流湖，水体盐度不断降低，同时该时期东营凹陷处于断陷期的深陷—扩张阶段，湖泊先扩大后缩小，湖水深度经历了先加深又变浅的过程［7］，气候由干旱变为潮湿。
研究区沙河街组的多类型有机质差异富集受到古生产力与沉积环境等多种因素的耦合控制。各层段间古生产力、盐度和水深环境特征及波动范围差异较大，有机质差异富集主控因素明显不同（图8）。首先，古生产力作为有机质形成的物质基础，是有机质发育的关键因素，如Es 4 cs和Es 3 x的高生产力在很大程度上决定了泥页岩的TOC含量较高，同时Es 3 z的低生产力导致了有机质丰度低。生产力较低时，陆源有机质的输入也能使有机质在一定程度富集，如Es 3 z和Es 4 cx陆源有机质的发育。此外，盐度和水深等环境因素对有机质差异富集也具有明显的控制作用，咸化深水环境下有机质更为富集，有机质品质更好，如Es 4 cs沉积时为半封闭咸化湖盆，水体营养化程度高，发育大量微生物［49］，水深对其有机质的进一步富集具有明显的制约作用，更深的水体更有利于有机质富集。而在水体较深但盐度较低时，盐度对有机质的控制作用凸显，如Es 3 x沉积时盆地迅速下沉，湖盆范围和水深达到沙河街期最大，导致深水物种迅速繁盛［7］，此时其有机质进一步发育受到盐度的制约明显，同样表明高盐度环境更有利于有机质的发育。Es 3 z沉积时，湖盆由闭流湖转化为敞流湖［15］，气候湿润，入湖水流携带大量陆源碎屑物质，水体较浅，湖水的盐度较低，以陆源输入有机质为主，各因素有利程度较低，古生产力、盐度和水深三者对有机质发育的控制作用都较明显。
图8 东营凹陷沙河街组各烃源岩层有机质热解与环境特征综合图

Fig.8 Comprehensive map of organic pyrolysis and environmental characteristics of source rocks in Shahejie Formation， Dongying Sag

上述认识与前人得到的Es 3 x和Es 4 s受藻类广泛发育的高生产力和缺氧保存环境主控，且Es 4 s还受咸水环境控制的结论基本一致［12］，本文研究进一步认识了多种环境因素对不同层段有机质发育的复杂耦合控制作用机理，明确了各层段烃源岩形成的控制因素间的差异。

5 结论

（1）渤海湾盆地东营凹陷牛庄洼陷沙河街组各层段泥页岩TOC、有机质来源及类型差异明显。有机质丰度由高到低依次为：Es 3 x>Es 4 cs>Es 4 cx>Es 3 z，前两者以水生有机质和Ⅱ1型—Ⅰ型干酪根为主，后两者发育陆源有机质和Ⅲ型—Ⅱ1型干酪根，认为东营凹陷优质烃源岩发育由广泛到局限依次为：Es 3 x、Es 4 cs、Es 4 cx、Es3 z。
（2）东营凹陷各层段环境特征明显不同，Es 4 cx沉积时盐度最高，向上逐渐减小，Es 3 z沉积时盐度最低；各层段泥页岩均形成于缺氧还原环境；Es 4 cx至Es 3 z沉积时水体深度先增大后减小，Es 3 x沉积时水体达到最深。Es 4 cx沉积于浅水咸化蒸发缺氧环境，Es 4 cs沉积于深水咸化缺氧环境，Es 3 x沉积于深水半咸化缺氧环境，Es 3 z沉积于浅水半咸化缺氧环境。
（3）据古生产力指标MAR（P bio）得到，各烃源岩层古生产力水平为：Es 4 cs>Es 4 cx>Es 3 x>Es 3 z。东营凹陷泥页岩有机质的发育受到古生产力、盐度和水深三者共同控制，有机质富集程度与古生产力、盐度和水深均成正比，基本不受氧化还原条件影响。
（4）各层段有机质富集控制机理的差异明显，高生产力是有机质富集的基础，生产力较高时，如Es 4 s和Es 3 x，环境对有机质的进一步富集起到控制作用。咸化环境下有机质更为富集，如Es 4 cs，此时水深对有机质的发育具有明显制约作用，即深水环境促进有机质形成。当水体较深而盐度较低时，盐度对有机质的制约作用凸显，如深水淡化湖盆环境下的Es 3 x；低生产力浅水淡化湖盆环境下的Es 3 z，其泥页岩中有机质的发育受古生产力、盐度和水深的影响都很明显，更展现了多因素对有机质的耦合控制。

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