0 引言
准噶尔盆地莫索湾地区发现的油气主要位于侏罗系三工河组储层。虽然在莫索湾地区多口井白垩系清水河组取心见到较好的油气显示，但试油结果显示均为水层。岩石抽提物色谱/质谱分析表现出分布完整的正构烷烃，而m/z 177见到较高丰度的25-降藿烷，说明原油遭受微生物降解，存在多期充注的特点。莫索湾地区北面的陆梁、石南31井区白垩系勘探效果相对较好。前人［1-4］对莫索湾地区侏罗系成藏研究报道相对较多，但对于白垩系油气的微生物降解破坏作用、程度及次生调整成藏过程的研究相对滞后，对莫索湾地区白垩系油藏勘探效果差是否与微生物降解有关，油气藏中微生物降解破坏的规模程度有多大，对微生物降解作用时间以及地点等认识相对欠缺。前期研究主要集中在构造演化和砂体展布等方面，如周路等［5］开展了莫索湾地区深层构造演化史研究，认为白垩纪早期可能存在局部低幅度残丘，现今为一单斜构造。高崇龙等［6］研究了准噶尔盆地腹部侏罗系及白垩系古地貌、砂体展布特征，以及岩性圈闭形成的组合类型和地质模式，认为莫索湾地区及莫北地区白垩系整体表现为单斜构造，局部存在继承性的鼻凸构造，并提出区域上的白垩系成藏模式，但该模式缺乏油气运移及动态成藏过程分析，对白垩系储层原油普遍存在的微生物降解作用现象未做解释。本文通过研究准噶尔盆地莫索湾地区白垩系油藏微生物降解与成藏地球化学特征，揭示白垩系油气成藏的控制因素，对研究区白垩系的油藏勘探具有重要意义。
1 地质背景
2 样品与实验
2.1 样品
研究区包括陆梁地区、石南地区、石西地区和莫索湾地区，选取样品井位分布见图1，其中侏罗系含油砂岩样品25个，白垩系清水河组含油砂样品49个，岩石样品采用三氯甲烷抽提，抽提组分采用柱层析法获得饱和烃组分，然后进行色谱/质谱分析。
2.2 储层岩石样品连续抽提实验
自由态组分是赋存在开放孔隙中的油气组分，通过粗碎岩石样品至粒径为0.1~0.25 mm，采用二氯甲烷∶甲醇=93∶7混合试剂索氏抽提72 h获得；抽提后的残渣采用稀盐酸处理，洗至中性、干燥，采用上述的混合试剂抽提72 h可获得束缚态组分；抽提后的样品进一步采用浓硫酸和重铬酸钾处理12 h，然后进行抽提去除有机杂质，再进行细碎抽提即可获得包裹体组分。包裹体中的油气组分代表早期充注的油气组分。获得的自由态组分、束缚态组分和包裹体组分采用柱层析法获得饱和烃组分，然后进行色谱/质谱分析。
2.3 色谱/质谱分析
样品饱和烃生物标志物采用色谱质谱联用仪分析，仪器型号为Thermal Scientific Trace-1300-ISQ7000色谱—质谱仪，色谱柱为DB-5（30 m×0.25 mm×0.25 μm），色谱柱升温程序为：初始温度100 ℃，保留3 min，以2.6 ℃/min 速率升温至300 ℃，保留10 min。载气为氦气，EI源，离子源温度300 ℃。
3 结果与讨论
3.1 生物降解原油分布规律
前人［17-19］研究认为25-降藿烷的成因与强烈的微生物降解作用有关。因此，本文选取25-降藿烷/C29藿烷作为研究区生物降解破坏的主要表征参数。图2为准噶尔盆地腹部地区不同深度原油及抽提物中25-降藿烷/C29藿烷特征。从图2中可以看出，25-降藿烷主要存在于白垩系油藏中，且25-降藿烷丰度随深度的增加而增加，表明白垩系底部生物降解作用最强。以莫24井为例，在白垩系顶部4 228.73 m处，储层抽提物中存在明显的25-降藿烷，但丰度不高，25-降藿烷/C29藿烷值为0.30，随着深度增加，25-降藿烷丰度明显升高；在深度4 230.15 m处，25-降藿烷/C29藿烷值为0.50；在白垩系底部，25-降藿烷含量最高；在深度4 234.38 m处，25-降藿烷/C29藿烷值为1.66；在深度4 234.94 m处，25-降藿烷/C29藿烷值为1.68，表明随深度增加生物降解作用逐渐增强，且以白垩系底部生物降解作用最强［图2（a）］。在侏罗系中，25-降藿烷丰度随深度的增加而逐渐减少并消失，在靠近不整合面的深度4 367.5 m处，25-降藿烷/C29藿烷值为0.13；在深度4 421.55 m处，基本无25-降藿烷的存在［图2（b）］，表明侏罗系油藏遭受生物降解强度远弱于白垩系，且深层基本无降解破坏发生。
从图2（c）可以看出，在莫索湾、石西、石南和陆梁地区均发现与莫24井类似的25-降藿烷丰度随深度变化特征，生物降解在白垩系底部最强烈，向白垩系上部浅层生物降解逐渐减弱，向下部侏罗系深层生物降解逐渐减弱并最终消失，说明准噶尔盆地腹部的生物降解原油仅存在于浅层且受不整合面控制明显，深层无降解现象的存在。准噶尔盆地腹部地区白垩系底部不整合面存在低矿化度的CaCl2型流动地层水［20］，中—低矿化度的NaHCO3型或CaCl2型地层水有利于微生物的繁殖［21］，且储层埋深较浅，温度低，使储层中存在大量的厌氧细菌，这类细菌以油组分为养分，发生生物降解，是造成原油发生微生物降解的主要原因。受生物降解发生条件的限制，不整合面以下，随着埋藏深度的增加，储层温度升高，生物降解细菌越难存活，导致深层生物降解作用逐渐减弱并最终消失［22］。由于后期存在未生物降解原油的混入，受未生物降解原油混入量以及向上部运移扩散的影响，导致腹部地区白垩系生物降解表现出不整合面附近生物降解作用最为强烈，向上部逐渐减弱的特征。此外从平面上来看，准噶尔盆地腹部地区白垩系油藏普遍存在生物降解破坏。根据PETER等［23］对生物降解等级的划分方法，生物降解破坏达到5级以上时会出现25-降藿烷，这表明准噶尔盆地腹部地区生物降解不仅普遍存在，而且生物降解作用强烈。
3.2 生物降解地点
图3为陆29井白垩系储层自由态组分、束缚态组分、包裹体组分生物标志物质谱特征。从图3中可以看出，白垩系储层的自由态组分中具有高丰度的25-降藿烷，25-降藿烷/C29藿烷值为1.14［图3（a）］，表明发生过强烈的生物降解作用，但储层的包裹体组分未发现25-降藿烷的存在［图3（c）］，束缚态组分存在较低丰度的25-降藿烷，25-降藿烷/C29藿烷值为0.78［图3（b）］，表明油气是在进入储层聚集后才发生生物降解，生物降解为本地降解。莫索湾地区主力烃源岩与陆梁地区相同皆为盆1井西凹陷二叠系烃源岩，生排烃史相同，且莫索湾地区与陆梁地区深层皆无降解现象，认为莫索湾地区生物降解现象与陆梁地区相同，皆为本地生物降解。
随油气运移距离增大，原油中轻组分含量相对富集，重组分含量相对减少，原油密度相对降低。如果是异地生物降解后再运移至白垩系储层聚集，则白垩系生物降解原油密度要低于侏罗系。莫索湾地区白垩系原油密度主要分布在0.84~0.87 g/cm3之间，侏罗系原油密度主要分布在0.75~0.82 g/cm3之间，白垩系原油密度明显高于侏罗系原油，表明生物降解原油并非由异地生物降解后运移聚集，而是本地降解。
综上所述，准噶尔盆地莫索湾地区白垩系及侏罗系上部存在的生物降解破坏为本地生物降解。油气由下部运移至白垩系储层后，遭受生物降解破坏，且生物降解作用强烈，而并非在异地生物降解后再发生调整聚集。
3.3 成藏期次
不同单井白垩系砂岩均一温度均具有明显的双峰特征，盆参2井白垩系第一峰值分布在71~85 ℃之间，第二峰值分布在90~97 ℃之间，均一温度均值分别为78 ℃和94 ℃；盆4井白垩系第一峰值分布在67~84 ℃之间，第二峰值分布在85~114 ℃之间，均一温度均值分别为75 ℃和104 ℃；盆5井白垩系第一峰值分布在62.5~68 ℃之间，第二峰值分布在103.2~112 ℃之间，均一温度均值分别为65 ℃和107.5 ℃；莫3井白垩系第一峰值分布在95.5~97.2 ℃之间，第二峰值分布在112.5~118.9 ℃之间，均一温度均值分别为96.4 ℃和115.7 ℃（表1）。从包裹体均一温度来看，研究区白垩系普遍发生过2次油气运移。
表1 准噶尔盆地莫索湾地区白垩系储层流体包裹体单井均一温度特征Table 1 Single well homogenization temperature characteristics of fluid inclusions from Cretaceous reservoir in Mosuowan area, Junggar Basin |
| 井号 | 均一温度/℃ | 均一温度均值/℃ |
|---|---|---|
| 盆参2 | 71~85，90~97 | 78，94 |
| 盆4 | 67~84，85~114 | 75，104 |
| 盆5 | 62.5~68，103.2~112 | 65，107.5 |
| 莫3 | 95.5~97.2，112.5~118.9 | 96.4，115.7 |
3.4 成藏时间
准噶尔盆地莫索湾地区白垩系原油主要来自二叠系风城组和下乌尔禾组烃源岩。结合前人［28-30］对研究区烃源岩演化史研究，认为二叠系风城组烃源岩的主要生油期为中三叠世—晚侏罗世，侏罗世以后进入大量生气阶段，二叠系下乌尔禾组烃源岩在侏罗纪有小规模生排烃，随后由于地层抬升，烃源岩生排烃规模减弱，到白垩纪中后期开始大规模生油，并在古近纪以后进入大量生气阶段（图5）。前人对断裂及构造演化史研究表明，莫索湾地区发育深层石炭系—三叠系和浅层侏罗系—白垩系2期断裂系统，深层断裂主要形成于海西运动晚期，连通石炭系至三叠系；浅层断裂主要形成于燕山运动中晚期，连通侏罗系和白垩系。根据研究区断裂的发育时间及烃源岩演化史可以推断，莫索湾地区白垩系油气最早可在早白垩世开始充注。
储层中与烃类包裹体同期形成的盐水包裹体的均一温度代表油气进入储集层时的温度［31］，根据此温度以及盆地的古地温模式和储集层埋藏历史可以确定包裹体形成的地质时代，确定油气藏的形成时间［32］。根据表1准噶尔盆地莫索湾地区流体包裹体均一温度分布数据，结合准噶尔盆地莫索湾地区古地温地质模式图［33］，计算油气藏成藏期选用地温梯度为3 ℃/100 m，古地表温度为15 ℃。包裹体均一温度分析表明，莫索湾地区白垩系油气藏存在2期油气成藏。白垩系油气藏第一期油气成藏的温度为63~85 ℃，成藏深度为1 600~2 330 m，成藏的时间为早白垩世中晚期；第二期油气成藏的温度为90~112 ℃，成藏深度为2 500~3 230 m，成藏时间为晚白垩世—渐新世。
3.5 生物降解时间
准噶尔盆地莫索湾地区生物降解为本地降解，生物标志物特征显示白垩系储层抽提物含有高丰度强生物降解标志的25-降藿烷，但正构烷烃组分却保存完整，说明研究区至少存在生物降解原油与未生物降解原油的混合。成藏期次研究结果显示，准噶尔盆地莫索湾地区存在2期油气的聚集，说明生物降解破坏有且仅存在于第一期原油，第二期的原油未发生生物降解。因此，发生生物降解破坏的时间应与第一期油气充注的时间相近且早于第二期油气进入的时间，即为早白垩世末—晚白垩世早期。如果生物降解破坏发生于第二期油气充注期间，虽然会有生物降解现象如25-降藿烷等产生，但轻组分烷烃等也将被破坏，完整的正构烷烃序列将不可能存在，与现有现象不符。结合地层埋藏史研究，早白垩世末—晚白垩世早期地层埋深小于1 800 m，不整合面附近地层水沟通活跃，地层温度及含氧水供给皆有利于降解细菌存活，证实早白垩世末—晚白垩世生物降解存在的可能。
3.6 油藏保存规模
从图6（c）可知，以7∶3比例混合时，混合油中生物降解原油含量为70%，正构烷烃分布完整，存在基线抬升现象，存在高丰度的25-降藿烷，25-降藿烷/C29藿烷值为1.75，与莫索湾地区白垩系油藏特征相似；以1∶1比例混合时，混合油中生物降解原油含量为50%，正构烷烃分布完整，存在高丰度的25-降藿烷，25-降藿烷/C29藿烷值为0.73，与陆梁和石南地区白垩系油藏特征相似；以1∶19比例混合时，生物降解原油仅占5%，25-降藿烷依然有一定丰度，25-降藿烷/C29藿烷值为0.13，与莫索湾地区侏罗系原油特征相似。
综上所述，未降解原油以高比例与降解原油混合时，生物标志物特征上仍会有25-降藿烷的存在，表现出生物降解特征。针对具有多期次聚集且遭受生物降解的油藏，必须深入研究生物降解发生的期次、规模并结合油气聚集成藏的期次、过程做综合判断。存在25-降藿烷等生物降解标志的油藏在后期得到补充后油藏同样可以有较大规模油气富集。
根据烃源岩生排烃史及油气成藏分析，莫索湾地区白垩系第一期聚集的油气规模不大，主要成藏期发生在第二期。白垩系原油虽然遭受强烈的生物降解破坏，但受油气聚集量的限制，降解规模并不大，主成藏期聚集的原油并未遭受降解破坏。
4 结论
准噶尔盆地莫索湾地区白垩系存在的生物降解为本地生物降解，生物降解时间为早白垩世末—晚白垩世初期，主要成藏期为晚白垩世—渐新世。生物降解受白垩系底部不整合面控制，导致垂向分布存在差异。虽然生物降解破坏较为严重，但主要破坏早期聚集成藏的小规模油气，对后期聚集的主成藏期油气破坏较小。
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