天然气地球科学 >

2021 , Vol. 32 >Issue 8: 1093 - 1106

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2021.07.018

天然气地球化学

四川盆地页岩气地球化学特征及资源潜力

  • 李剑 , 1, 2 ,
  • 王晓波 , 1, 2 ,
  • 侯连华 1, 2 ,
  • 陈昌 3 ,
  • 国建英 1, 2 ,
  • 杨春龙 1, 2 ,
  • 王义凤 1, 2 ,
  • 李志生 1, 2 ,
  • 崔会英 1, 2 ,
  • 郝爱胜 1, 2 ,
  • 张璐 1, 2
展开
  • 1. 中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院，北京 100083
  • 2. 中国石油天然气集团有限公司天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊 065007
  • 3. 中国石油西南油气田分公司蜀南气矿，四川 泸州 646001
王晓波（1982-），男，安徽舒城人，高级工程师，博士，主要从事天然气地质与地球化学、成藏等研究.E-mail：.

李剑（1966-），男，河北怀安人，教授级高级工程师，博士，主要从事油气地质综合研究.E-mail：.

收稿日期: 2021-07-02

  修回日期: 2021-07-26

  网络出版日期: 2021-08-25

收起

Geochemical characteristics and resource potential of shale gas in Sichuan Basin

  • Jian LI , 1, 2 ,
  • Xiaobo WANG , 1, 2 ,
  • Lianhua HOU 1, 2 ,
  • Chang CHEN 3 ,
  • Jianying GUO 1, 2 ,
  • Chunlong YANG 1, 2 ,
  • Yifeng WANG 1, 2 ,
  • Zhisheng LI 1, 2 ,
  • Huiying CUI 1, 2 ,
  • Aisheng HAO 1, 2 ,
  • Lu ZHANG 1, 2
Expand
  • 1. Research Institute of Petroleum Exploration & Development of PetroChina，Beijing 100083，China
  • 2. Key Laboratory of Gas Reservoir Formation and Development of CNPC，Langfang 065007，China
  • 3. Shunan Gas⁃Mine Field of Southwest Oil & Gas Field Branch Company of PetroChina，Luzhou 646001，China

Received date: 2021-07-02

  Revised date: 2021-07-26

  Online published: 2021-08-25

Supported by

The China National Science and Technology Major Project(2016ZX05007-003)

the Class A Strategic Leading Science and Technology Project of the Chinese Academy of Sciences(XDA14010403)

the China National Petroleum Corporation Fund Project(2018D-500802)

the China National Petroleum Corporation Science and Technology Project(2019B-0604)

Fold

本文亮点

页岩气是绿色低碳清洁的非常规天然气资源。我国页岩气资源丰富，加快页岩气勘探开发，对于改善中国能源结构、实现中国“2030年碳达峰、2060年碳中和”目标具有重要现实意义。四川盆地奥陶系五峰组—志留系龙马溪组是当前中国页岩气勘探开发的重点层系。通过对四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气实验分析，系统分析了五峰组—龙马溪组页岩气地球化学特征，探讨了页岩气成因、碳氢同位素倒转原因及页岩气来源，展望了盆地页岩气资源勘探前景。结果表明：①五峰组—龙马溪组页岩气为典型干气，碳氢同位素均呈负序列分布，长宁、昭通与涪陵地区烷烃气碳同位素组成相对威远、威荣地区更重、具有更高热演化程度，稀有气体为典型壳源成因。②五峰组—龙马溪组页岩气为高—过成熟阶段热成因油型气，主要为原油裂解气和干酪根裂解气的混合气，烷烃气碳氢同位素倒转主要由高—过成熟阶段原油裂解气与干酪根裂解气的混合、高演化阶段地层水与甲烷交换作用等原因造成。③五峰组—龙马溪组页岩气的甲烷碳同位素值与下志留统龙马溪组泥岩干酪根碳同位素值较为匹配，符合碳同位素分馏规律δ13C干酪根>δ13C油>δ13C烷烃气。④四川盆地海相、海陆过渡相和陆相页岩气资源总量约为41. 5×1012 m3，资源前景广阔。

本文引用格式

李剑 , 王晓波 , 侯连华 , 陈昌 , 国建英 , 杨春龙 , 王义凤 , 李志生 , 崔会英 , 郝爱胜 , 张璐 . 四川盆地页岩气地球化学特征及资源潜力[J]. 天然气地球科学, 2021 , 32(8) : 1093 -1106 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2021.07.018

Highlights

Shale gas is a green， low-carbon and clean unconventional natural gas energy. China is rich in shale gas resources. Accelerating shale gas exploration and development is of great practical significance to improve China's energy structure and achieve the goal of “2030 carbon peak neutralization and 2060 carbon neutralization”. The Ordovician Wufeng Formation to Silurian Longmaxi Formation in Sichuan Basin is the key strata for shale gas exploration and development in China. Based on the experimental analysis of shale gas in Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Weiyuan， Changning， Zhaotong， Fuling and Weirong areas of Sichuan Basin， this paper systematically analyzes the geochemical characteristics of shale gas in Wufeng Formation to Longmaxi Formation， discusses the genesis of shale gas， the causes of hydrocarbon isotope inversion and the source of shale gas， and looks forward to the exploration prospects of shale gas resources in the basin. It has important guiding significances for shale gas exploration and development in Sichuan Basin and even in China. The results show that： （1） The shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation is a typical dry gas， and the hydrocarbon isotopes are distributed in negative sequence. The carbon isotopes of alkane gas in Changning， Zhaotong and Fuling areas are heavier and have a higher degree of thermal evolution than those in Weiyuan and Weirong areas， and the rare gas is of crustal origin. （2） Shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation is a thermogenic oil type gas at high-over mature stage， which is mainly the mixture of crude oil cracking gas and kerogen cracking gas. The hydrocarbon isotope inversion of alkane gas is mainly caused by the mixing of crude oil cracking gas and kerogen cracking gas at high-over mature stage， the exchange between formation water and methane at high evolution stage and so on. （3） The carbon isotopic values of methane in shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation match the carbon isotopic values of kerogen in mudstone of Longmaxi Formation of Lower Silurian， which conforms to the law of carbon isotopic fractionation δ13Ckerogen>δ13Coil>δ13Calkane gas. （4） The total amount of marine， marine continental transitional and continental facies shale gas resources in Sichuan Basin is about 41.5×1012 m3， with broad exploration prospects in resource potential.

0 引言

页岩气是蕴藏于富有机质的暗色泥页岩或高碳质页岩等页岩层系，以吸附和游离状态为主要存在方式的非常规天然气资源［1］。作为一种绿色低碳清洁的能源，全球页岩气资源丰富，我 国页岩气资源也较为可观。根据EIA ［2］报道，全世界的页岩气总地质资源量约为456×1012 m3、技术可采资源量约为187×1012 m3，其中我国的地质资源量约为144.5×1012 m3、技术可采资源量约为36.1×1012 m3，排名世界第一。2012年国土资源部评估中国的页岩气总地质资源量为134.42×1012 m3、技术可采资源量约为25.08×1012 m3 ［3］。中国石油勘探开发研究院2014年预测我国页岩气地质资源量约为80. 45×1012 m3、可采资源量约为12.85×1012 m3 ［4］。根据第四次全国油气资源评价统计，我国的页岩气资源量约为80.2×1012 m3、技术可采储量约为12.9×1012 m3 ［5］。因此，加快我国页岩气勘探开发、大力发展页岩气产业，对于优化我国能源结构、保障国家能源安全、促进经济社会绿色低碳发展，实现我国“2030年碳达峰、2060年碳中和”目标都有十分重要的现实意义。
最早勘探开发页岩气的国家是美国，时间可以追溯到1821年。21世纪初，随着美国水平井分段压裂技术的突破及推广应用，页岩气产量短时间取得快速发展，产量从2005年的204×108 m3增长到2019年的7 236×108 m3，占美国全国天然气总产量的六成以上，有力支撑了美国页岩气革命和能源独立战略［6-13］。借鉴美国经验，中国2005年开始启动页岩气富集与资源调查评价研究［14-17］；2010年川南威远地区第一口页岩气井——威201井在上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组首次获日产气（0.3~1.7）×104 m3，2011年长宁地区宁201-H1井在五峰组—龙马溪组获日产气15×104 m3，2012年焦石坝地区焦页1HF井在五峰组—龙马溪组获日产气20.3×104 m3，掀起了中国页岩气大规模勘探开发序幕，发现了威远、长宁、涪陵、昭通、威荣等页岩气大气田，形成3个国家级页岩气商业化示范区，实现了四川盆地页岩气勘探开发重大突破［18-38］，使我国成为全球第三个步入页岩气商业开采的国家（图1）。截至2020年底，我国页岩气探明地质储量超过1. 9×1012 m3，页岩气产量超过180×108 m3，在我国天然气储产量增长中发挥了重要作用。四川盆地是目前我国页岩气勘探开发的主力盆地，而五峰组—龙马溪组是当前四川盆地乃至我国页岩气勘探开发的重点层系，许多学者开展了大量的地质、地球化学、成藏、工程、开发等领域相关研究工作［12-39］，然而，尚缺乏对四川盆地已发现的五峰组—龙马溪组页岩气大气田天然气地球化学特征、页岩气成因、烷烃气碳氢同位素倒转原因、页岩气来源等方面系统性、整体性的分析探讨。此外，除目前勘探开发突破的浅层海相层系外，四川盆地深层海相、海陆过渡相及陆相层系页岩气资源也十分丰富，重点层系及盆地整体页岩气资源潜力仍有待深入开展评价工作。为此，笔者通过对四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气大气田天然气组分、碳同位素、氢同位素、稀有气体同位素等实验分析，系统分析了五峰组—龙马溪组页岩气地球化学特征，探讨了页岩气成因、碳氢同位素倒转原因及页岩气来源，最后展望了四川盆地海相、海陆过渡相、陆相页岩气勘探前景，以期为页岩气勘探开发工作提供参考，推动四川盆地乃至中国页岩气更好、更快的发展。
图1 四川盆地及周缘五峰组—龙马溪组页岩气田分布及主要页岩综合柱状图（据文献［13，34］修改）

Fig. 1 Distribution of shale gas fields in Wufeng Formation to Longmaxi Formation and comprehensive histogram of main shales in Sichuan Basin and its periphery（modified from to Refs.［13，34］）

1 地质概况

四川盆地位于扬子地台西北缘，是一个在上扬子克拉通基础上发展起来的大型古老叠合沉积盆地，现今四周被龙门山、米仓山、大巴山等造山带所围绕，总面积约为18×104 km2。盆地构造演化经历中—晚元古代扬子地台基底形成、震旦纪—中三叠世被动大陆边缘、晚三叠世盆山转换与前陆盆地形成、侏罗纪—第四纪前陆盆地沉积演化，大体可分为震旦纪—中三叠世的克拉通和晚三叠世以来的前陆盆地两大演化阶段［21，34，39］。盆地在前震旦纪变质岩及岩浆岩基底之上，自下而上发育震旦系、寒武系、奥陶系、志留系、泥盆系、石炭系、二叠系、三叠系、侏罗系、白垩系、古近系、新近系至第四系（图1），地层总厚度超过12 000 m，其中震旦系—中三叠统主要为海相碳酸盐岩沉积，厚度约为4 000~7 000 m，上三叠统—第四系主要为陆相碎屑岩沉积，厚度为3 500~6 000 m。四川盆地总体共发育了海相、海陆过渡相、陆相3种类型6套富有机质页岩层系，海相富有机质页岩层系主要分布于奥陶系五峰组—志留系龙马溪组、寒武系筇竹寺组、震旦系陡山沱组，海陆过渡相富有机质页岩层系主要分布于二叠系龙潭组与梁山组，陆相富有机质页岩层系主要分布于三叠系须家河组和侏罗系自流井组。其中五峰组—龙马溪组富有机质页岩层系是目前我国页岩气勘探开发的重点领域。
晚奥陶世—早志留世，四川盆地沉积环境由广海逐渐演变为局限海，深水—半深水区长期稳定的厌氧环境为有机质保存提供了良好条件，发育了分布广泛、厚度稳定的五峰组—龙马溪组富含有机质页岩，其中上奥陶统五峰组为深水陆棚相沉积，下志留统龙马溪组下部为深水陆棚相、上部为浅水陆棚相沉积，并最终形成了川南、鄂西—渝东、川东北3个沉积中心［1，4，17，22-23］。

2 样品采集及分析方法

本文研究系统采集了四川盆地包括中石油、中石化矿权范围内威远—长宁、涪陵、昭通等国家页岩气示范区五峰组—龙马溪组页岩气样品66个，其中，威远页岩气田20个、长宁页岩气田14个、涪陵页岩气田10个、昭通页岩气田14个、威荣页岩气田8个。页岩气样品主要取自页岩气田工业气井井口（压力过高井在井口分离器后取样），采用带双阀最大承压力15 MPa的不锈钢高压钢瓶采集研究区天然气样品。采样过程中，利用页岩气循环冲洗采样钢瓶，最后采集中段气流，气体压力为3~6 MPa。样品测试分析均在中国石油天然气集团有限公司天然气成藏与开发重点实验室进行。
页岩气组分分析采用 Agilent HP 6890 型气相色谱仪。碳同位素分析采用Thermo Delta V GC/C/IRMS 同位素质谱仪。稳定碳同位素值采用VPDB 标准，分析精度为±0.5‰。氢同位素测试采用 Finnigan MAT 253 同位素质谱仪测定，采用GC/TC/IRMS法。氢同位素测试采用VSMOW 标准，分析精度为±3 ‰。碳氢同位素测试标样为中国石油勘探开发研究院研制的煤成气、油型气碳氢同位素国家一级标准物质，且与国外多家著名实验室进行过分析比对和校正［40］。稀有气体同位素分析采用稀有气体制样系统和Noblesse型同位素质谱仪，以空气作为样品分析标准，3He/4He、40Ar/36Ar同位素分析精度分别为±2 %、±1.5 %。

3 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气地球化学特征

3. 1　组分特征

四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气组分以甲烷为主，甲烷含量介于94.44%~99.16%之间，平均为97.78%；乙烷等重烃含量低，且具有随碳原子数增大含量减少的趋势，其中乙烷含量占0.17%~0.70%，平均为0.51%；丙烷含量占0%~0.03%，平均为0.012%；丁烷及以上重烃基本不含（表1）。天然气中的非烃气体主要为N2、CO2、H2S、He。其中，N2含量占0.29%~4.52%，平均为0.68%；CO2含量占到0%~1.66%，平均为0.67%；H2S含量占到0%~1.12%，平均为0.28%；H2含量占到0%~1.58%，平均为0.034 3%；He含量占到0.019%~0.047%，平均为0.027 8%。湿度系数（C2-5／C1-5）很低，分布在0.18%~0.74%之间，平均值为0.53%；干燥系数（C1／C1-5）很高，均大于99%，介于99.26%~99.82%之间，为干气。比较而言，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气，长宁地区烷烃气含量最高，昭通、涪陵地区其次，相对均高于威远和威荣地区。从四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气湿度系数与δ13C2关系可以发现，四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵和威荣地区页岩气都位于干气区（图2），总体与北美Barnett页岩气的组分特征存在较大差异，而与北美Fayetteville页岩气组分特征相似［41-42］。
表1 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气大气田部分页岩气样品组分及同位素数据

Table 1 Composition and isotope data of some shale gas samples from shale gas fields of Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin

气田 井号 组分含量/%

湿度系数

（C2-5/C1-5） /%

碳同位素值δ13C/‰

（VPDB）

氢同位素值δD/‰

（VSMOW）

C1 C2 C3 He H2 N2 CO2 H2S 甲烷 乙烷 丙烷 甲烷 乙烷

威远

页岩

气田

 威204-H38 97.33 0.70 0.03 0.025 0 0.00 0.44 1.12 0.35 0.74 -36.0 -40.6 -41.5 -145 -155
威204H35-8 97.37 0.69 0.03 0.024 1 0.03 0.54 0.80 0.53 0.73 -36.2 -41.4 -41.5 -146 -156
威204H51 97.84 0.66 0.03 0.024 6 0.00 0.49 0.96 0.00 0.70 -36.7 -41.1 -41.2 -147 -155
威204H42 97.82 0.61 0.02 0.024 7 0.00 0.59 0.93 0.00 0.64 -36.9 -41.2 -40.5 -147 -155
威204H40 97.76 0.54 0.02 0.023 9 0.01 0.49 1.16 0.00 0.57 -36.8 -40.7 -41.6 -148 -149

长宁

页岩

气田

 宁209-H16-3 98.31 0.45 0.01 0.020 0 0.00 0.29 0.22 0.69 0.47 -27.7 -33.0 -35.4 -148 -154
宁209-H29 97.69 0.32 0.00 0.022 1 0.00 0.45 0.52 1.00 0.33 -27.4 -32.4 -34.1 -149 -153
宁209-H13 97.73 0.37 0.00 0.019 9 0.01 0.51 0.49 0.88 0.38 -27.7 -32.9 -35.0 -147 -156
宁209-H6 97.87 0.35 0.00 0.020 5 0.01 0.33 0.65 0.77 0.36 -27.2 -33.1 -34.6 -148 -149
宁209-H11 98.27 0.40 0.01 0.021 4 0.00 0.33 0.51 0.45 0.42 -27.3 -32.6 -34.8 -148 -152

昭通

页岩

气田

 YS118H3 98.26 0.55 0.01 0.041 4 0.00 0.63 0.24 0.26 0.57 -26.3 -32.2 -32.7 -149 -170
YS118H4 98.59 0.55 0.00 0.036 2 0.00 0.63 0.19 0.00 0.56 -27.3 -32.3 -32.8 -149 -169
阳108H1 98.45 0.50 0.00 0.037 8 0.00 0.55 0.00 0.46 0.51 -27.7 -32.6 -33.0 -148 -167
阳105H1 98.47 0.57 0.00 0.030 6 0.02 0.50 0.00 0.41 0.57 -29.6 -34.1 -34.4 -148 -168
YS136H1-1 98.21 0.62 0.01 0.026 0 0.00 0.38 0.19 0.57 0.64 -28.4 -33.9 -34.8 -148 -170

涪陵

页岩

气田

 焦页61-2HF 97.54 0.43 0.00 0.044 5 0.01 0.87 0.54 0.56 0.44 -31.2 -35.9 -37.7 -151 -161
焦页56-2HF 98.03 0.50 0.00 0.036 4 0.01 0.88 0.54 0.00 0.51 -31.2 -36.2 -38.1 -152 -169
焦页37-6HF 97.96 0.46 0.01 0.039 6 0.00 0.96 0.57 0.00 0.47 -31.5 -36.1 -38.3 -150 -160
焦页4-2HF 98.09 0.54 0.01 0.035 7 0.00 0.91 0.42 0.00 0.56 -30.8 -35.9 -37.8 -149 -172
焦页39-7HF 98.21 0.59 0.02 0.038 5 0.00 0.80 0.35 0.00 0.61 -31.3 -36.2 -39.0 -150 -167

威荣

页岩

气田

 威页23-4HF 96.73 0.42 0.01 0.021 1 0.01 0.60 1.59 0.62 0.45 -36.5 -38.0 -40.7 -149 -133
威页23-2HF 96.45 0.40 0.01 0.020 1 0.00 0.72 1.66 0.73 0.43 -36.4 -38.1 -41.2 -148 -133
威页23-6HF 96.40 0.41 0.01 0.020 5 0.00 0.67 1.68 0.80 0.44 -36.6 -38.1 -41.4 -147 -138
威页43-2HF 96.81 0.46 0.02 0.021 1 0.00 0.44 1.49 0.74 0.50 -36.3 -38.4 -39.6 -147 -136
威页43-3HF 96.64 0.46 0.03 0.021 4 0.05 0.55 1.48 0.78 0.51 -36.5 -37.7 -38.1 -148 -132
图2 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气湿度系数（C2-5／C1-5）与δ13C2关系

注：Barnett、Fayetteville页岩气数据据文献［41-42］

Fig.2 Relationship between humidity coefficient （C2-5／C1-5） and δ13C2 on shale gas of Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin

3.2　碳同位素特征

碳同位素是反映天然气地球化学特征、成因与来源的非常重要的参数，通常甲烷碳同位素受生烃母质类型和热演化程度双重控制，乙烷碳同位素则主要反映生烃母质的碳同位素继承效应［43］，明确页岩气碳同位素地球化学特征，对于后续开展页岩气成因判识和来源研究有重要意义。四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气甲烷的碳同位素值分布在-37.5‰~-26.3‰之间，平均值为-32.3‰；乙烷碳同位素值分布在-43‰~-31.9‰之间，平均值为-37.0‰；丙烷碳同位素值分布在-43‰~-32.7‰之间，平均值为-38.0‰。
四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵、威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气甲烷、乙烷、丙烷碳同位素值分布具有明显倒转特征，总体呈负碳序列分布，即δ13C1>δ13C2>δ13C3（图3），其中，长宁、昭通、涪陵地区五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1、δ13C2、δ13C3值相对较高，而威远和威荣地区页岩气δ13C1、δ13C2、δ13C3值相对较低，长宁、昭通地区页岩气δ13C1、δ13C2、δ13C3值整体相对高于涪陵、威远和威荣地区。
图3 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气碳同位素组成序列

Fig.3 Carbon isotopic composition sequences of shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin

鄂尔多斯盆地延长组陆相页岩气为低成熟的陆相页岩气［44］，烷烃碳同位素系列分布呈正碳同位素序列，即δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4。北美地区Barnett页岩气烷烃气碳同位素分布大多为正碳序列［41-42］，少部分出现碳同位素倒转现象；北美地区高成熟的Fayetteville页岩气普遍存在倒转［41-42］。四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气为海相高演化天然气，甲烷、乙烷、丙烷碳同位素呈现负碳序列的分布特征，即δ13C1>δ13C2>δ13C3，与鄂尔多斯盆地低成熟的延长组页岩气、以及北美地区成熟的Barnett页岩气存在明显差异，而与北美地区高成熟的Fayetteville页岩气具有类似特征。此外，威远、威荣地区五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1、δ13C2值与北美地区高成熟的Fayetteville页岩气较为接近，因而具有相似的成熟度；而长宁、昭通与涪陵地区五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1、δ13C2值相对更高，反映具有更高的成熟度（图4）。
图4 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1与δ13C2关系

注：Barnett、Fayetteville页岩气数据据文献［41-42］

Fig.4 Relationship between δ13C1 and δ13C2 on shale gas of Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin

3.3　氢同位素特征

甲烷氢同位素组成主要受控于烃源岩母质形成环境和热演化成熟度［45-50］，淡水环境相对富集轻氢同位素，盐水环境则相对富集重氢同位素。通常将δD1=-190‰作为划分海相和陆相环境形成的甲烷的界限，当δD1值小于-190‰，天然气来源的烃源岩母质沉积环境为陆相；当δD1值大于-190‰，天然气来源的烃源岩母质沉积环境为海相［48-49］。四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气甲烷氢同位素值介于-143‰~-157‰之间，平均值为-148‰；乙烷氢同位素值介于-132‰~-175‰之间，平均值为-156‰。四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气δD1值总体大于-160‰（图5），表明页岩形成的烃源岩母质沉积环境为海相环境，这与五峰组—龙马溪组海相沉积环境背景相一致。北美地区Fayetteville页岩气δD1值较为集中一致［41-42］，总体大于-160‰，表现出海相烃源岩来源特征；北美地区Barnett页岩气δD1值分布相对较为分散［41-42］，但总体大于-190‰，仍表现出海相烃源岩来源的特征；而鄂尔多斯盆地延长组页岩气δD1值普遍小于-190‰［44］，表现出陆相淡水环境的沉积特征，总体均小于四川盆地五峰组—龙马溪组海相页岩气，以及北美地区Barnett和Fayetteville页岩气（图5）。从SCHOELL［48］的δ13C1和δD1关系图上可以发现，鄂尔多斯盆地延长组页岩气成熟度相对较低，北美地区Barnett页岩气总体处于成熟阶段，北美地区Fayetteville页岩气总体处于高成熟阶段，四川盆地威远、威荣地区页岩气与Fayetteville页岩气大体一致，而长宁、昭通及涪陵地区页岩气成熟度最高，处于高—过成熟阶段（图5）。鄂尔多斯盆地延长组、北美地区Barnett页岩气甲烷碳氢同位素组成具有随着成熟度增加而变重的正相关趋势，而四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1值与δD1值没有明显的正相关关系，并且烷烃气碳、氢同位素均发生完全倒转，可能与其高的热演化成熟度以及高演化条件下地层水与甲烷之间同位素交换密切相关［51-52］。
图5 鄂尔多斯盆地延长探区延长组和四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气δ13C1和δD1关系

注：Barnett、Fayetteville页岩气数据据文献［41-42］；延长组页岩气数据据文献［44］；底图据文献［48］

Fig.5 Relationship between δ13C1 and δD1 on shale gas of Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin and Yanchang Formation in Ordos Basin

3.4　稀有气体同位素特征

稀有气体是研究地质历程的重要示踪指示剂，天然气中稀有气体蕴含丰富的油气地质信息，对于开展天然气成因及来源研究具有重要指示作用［53-60］。四川盆地威远、长宁、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气中He的3He/4He值（R）主要分布在（0.8~6.6）×10－8之间，平均约为3.3×10－8（0.024R a），40Ar/36Ar值主要分布在548~2 940之间，平均约为1 023。相对而言，长宁地区页岩气40Ar/36Ar值、3He/4He值分布范围均相对较宽；威远地区页岩气40Ar/36Ar值分布范围相对较大、3He/4He值分布相对集中；涪陵地区页岩气40Ar/36Ar值分布相对集中、3He/4He值分布范围相对较大；威荣页岩气40Ar/36Ar值、3He/4He值分布范围均相对集中。从3He/4He—40Ar/36Ar关系图可以发现，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气中稀有气体3He/4He平均值约为3.3×10－8，总体上为10－8量级（0.01<R/R a<0.10），并且40Ar/36Ar值与3He/4He值存在负相关关系，样品点均落在典型壳源成因区，因此五峰组—龙马溪组页岩气中稀有气体主要为典型壳源成因（图6）。氦主要来自五峰组—龙马溪组富有机质页岩所含放射元素U、Th的放射性衰变，与放射性元素含量大小及分布等密切相关；氩主要来源于五峰组—龙马溪组富有机质页岩中K的放射性衰变，受烃源岩时代、K含量及分布等控制。
图6 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气中稀有气体3He/4He—40Ar/36Ar关系

Fig.6 Relationship between 3He/4He and 40Ar/36Aron shale gas of Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin

3.5　四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气成因鉴别

虽然四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气中的烷烃气具有δ13C1>δ13C2>δ13C3完全倒转的特征，但考虑到无机烷烃气通常除了具有正碳同位素序列以外［45］，R/R a值一般大于0.5，甲烷碳同位素值一般大于-30‰，而四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气3He/4He值分布在（0.8~6.6）×10－8之间，平均值约为3.3×10－8，R/R a<0.1，为典型壳源成因气，几乎没有幔源成因气。因此，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气中没有无机成因的烷烃气。
稳定碳同位素组成是天然气成因判识的重要指标［43，45-46，48-49，61］，油型气甲烷碳同位素值一般介于-55‰~-35‰之间，煤成气甲烷碳同位素值则介于-35‰~-22‰之间［43］。由于乙烷同位素具有良好的母质继承效应，一般以乙烷碳同位素值δ13C2=-28.5‰作为判定油型气和煤成气的界限［43，45］。四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气乙烷碳同位素值分布在-43‰~-31.9‰之间，平均值为-37.0‰，根据乙烷碳同位素可以判识为油型气。根据戴金星［43］提出的甲烷和乙烷、丙烷碳同位素判识油型气和煤成气天然气成因类型图版，四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组海相页岩气总体位于碳同位素倒转系列混合区或附近（图7），为碳同位素倒转系列混合气。
图7 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气甲、乙、丙烷碳同位素成因判识图（底图据文献［43］）

Fig.7 Genetic identification of carbon isotope of methane， ethane and propane in shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin （chart according to Ref.［43］）

烷烃气的甲、乙烷含量比值和乙、丙烷含量比值在干酪根降解和烃类裂解过程中有着不同变化趋势，可对天然气特别是油型气进行干酪根降解气和原油裂解气判识［62-64］。从不同演化阶段干酪根与原油裂解气Ln（C1/C2）和Ln（C2/C3）成因判识图可以发现，原油裂解气与干酪根裂解气的演化特征具有明显差异，原油裂解气的Ln（C2/C3）值早期快速增大、晚期基本稳定，而干酪根裂解气的Ln（C2/C3）值总体呈现出近水平—快速增大—再次近于水平—再次增大的特征［64］，而四川盆地五峰组—龙马溪组海相页岩气的Ln（C1/C2）值为4.94~7.24、Ln（C2/C3）值为2.76~4.01，样品点总体落入图版中原油裂解气与干酪根裂解气混合区域范围，表明五峰组—龙马溪组海相页岩气为原油裂解气和干酪根裂解气的混合气（图8）。
图8 四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气的干酪根与原油裂解气Ln（C1/C2） 和Ln（C2/C3）成因判识（底图据文献［64］）

Fig.8 Genetic identification of ln（C1/C2） and ln（C1/C3） of crude oil-cracking gas and kerogen-cracking gas for shale gas from Wufeng Formation to Longmaxi Formation in Sichuan Basin （chart according to Ref.［64］）

前人认为可以导致发生碳同位素倒转的原因，包括有机成因气与无机成因气的混合、不同热演化阶段天然气的混合、不同母质类型天然气的混合，干酪根晚期热裂解气与原油二次裂解气的混合，气体氧化—还原反应中的瑞利分馏，页岩气吸附／解吸和扩散过程中引起的同位素分馏作用，有机质化合物与水的相互作用等［51-52，65-67］。本文在前人研究基础上综合分析认为：高—过成熟阶段液态烃在高温作用下大量二次裂解生成大量原油裂解气与干酪根在高温作用下晚期热裂解形成的大量干酪根裂解气的混合可能是造成五峰组—龙马溪组高演化的海相页岩气碳、氢同位素倒转的最主要原因；由于五峰组—龙马溪组页岩演化历史较长、经历不同热演化阶段，同源不同期次天然气的混合也是造成同位素倒转不可忽视的重要影响因素；由于页岩自身特性，页岩气吸附/解吸和扩散过程中引起的同位素分馏作用也是极为重要的影响因素；此外高演化条件下地层水与甲烷之间同位素交换可能也是重要的影响因素。

3.6　四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气气源对比

四川盆地五峰组—龙马溪组页岩中天然气资源十分丰富，通过开展气源对比，明确四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵及威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩中天然气来源，对于指导盆地五峰组—龙马溪组页岩气下步勘探及开发部署具有重要意义。四川盆地自下而上发育Z、∈1、S1、P1、P2、T3和J1等多套烃源岩［1，3-4，17，20，22-23］。震旦系烃源岩包括灯影组、陡山沱组烃源岩，以泥岩为主，过成熟，为气源岩；下寒武统烃源岩以泥质岩为主，过成熟，为气源岩；下志留统黑色页岩和深灰色泥岩烃源岩有机碳含量中到高，高—过成熟，以生成油型裂解气为主；下二叠统碳酸盐岩烃源岩主要生成油型气；上二叠统泥质岩、碳酸盐岩和煤岩烃源岩为主力烃源岩，分布广泛，有机质含量总体很高，成熟—高成熟，主要产气；上三叠统陆相煤系地层中暗色泥质岩和所夹煤层是主要烃源岩，西厚东薄，成熟—高成熟，以生成煤成气为主；下侏罗统深灰色—黑色湖相泥质岩正处于成熟阶段，以生成原油及伴生气为主。
四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气甲烷的碳同位素值分布在-37.5‰~-26.3‰之间，平均值为-32.3‰，乙烷碳同位素值分布在-43‰~-31.9‰之间，平均值为-37.0‰。按照烃源岩油气生成过程中碳同位素分馏规律：δ13C干酪根>δ13C油>δ13C烷烃气，即烃源岩干酪根碳同位素顺序依次重于其生成的原油碳同位素以及天然气碳同位素，因此高—过成熟天然气应来自干酪根碳同位素值更高一些的烃源岩。下志留统龙马溪组泥岩干酪根δ13C值一般介于-31.5‰~-28‰之间，平均值约为-29.8‰，高于五峰组—龙马溪组页岩气甲烷的碳同位素值分布区间值为-37.5‰~-26.3‰，平均值为-32.3‰，与烃源岩生烃过程中的碳同位素分馏规律δ13C干酪根>δ13C油>δ13C烷烃气相对较为吻合，烃源岩干酪根碳同位素值顺序依次高于其生成的原油碳同位素值以及天然气碳同位素值。因此，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气主要来源于下志留统龙马溪组富有机质页岩。

4 四川盆地页岩气资源潜力分析

四川盆地经历了海相、陆相两大沉积演化阶段，主要发育海相、海陆过渡相、陆相3种类型6套富有机质页岩层系。海相层系主要发育奥陶系五峰组—志留系龙马溪组、寒武系筇竹寺组、震旦系陡山沱组等3套富有机质页岩；海陆过渡相主要发育二叠系龙潭组和梁山组富有机质页岩；陆相层系主要发育三叠系须家河组和侏罗系自流井组富有机质页岩。

4.1　海相层系页岩气资源潜力

五峰组—龙马溪组是当前我国页岩气勘探开发的热点层系。四川盆地五峰组—龙马溪组富有机质页岩受岩相古地理和沉积环境控制，主要分布在川南、川东北和川东地区，厚度总体分布在20~300 m之间；有机质类型以腐泥型为主；页岩有机碳含量分布在0.4%~9.6%之间，底部有机碳含量普遍大于2%；页岩成熟度分布在2.3%~3.8%之间，平均值约为2.8%，处于过成熟阶段的页岩气含量约为1.28~6.47 m3/t，平均值为3.27 m3/t［17，20，34］。据2012年国土资源部全国页岩气资源评价结果，四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气资源量为9.9×1012 m3［20，68］。根据马新华等［25］2018年的评价结果，四川盆地川南地区五峰组—龙马溪组构造整体稳定，保存条件好，资源落实程度高，优质页岩大面积连续稳定分布，储集层品质好，压力系数高，资源潜力大，埋深小于4 500 m 的五峰组—龙马溪组页岩气资源量超过10×1012 m3。四川盆地五峰组—龙马溪组是我国页岩气资源最丰富的领域，也是目前开发最现实的区块，目前川南地区已经探明页岩气储量超过万亿方，年产量超过100×108 m3，已经成为我国最大的页岩气生产基地。
寒武系筇竹寺组也是盆地未来一套重要页岩气勘探开发潜在层系。早寒武世早期，盆地构造沉积演化过程中受区域构造拉张与海侵影响，深水陆棚相页岩大面积发育，总体分布面积约为15×104 km2，主要分布在德阳—安岳裂陷槽、蜀南及川北地区，裂陷内暗色泥质岩厚度在210~350 m之间，其他地区厚度约为120 m，富有机质黑色页岩一般发育在筇竹寺组底部，厚度约为40~80 m；TOC值分布在0.6%~12.9%之间，平均含量>2%；有机质类型为腐泥型；成熟度约为2.2%~5.0%，平均为3.5%，处于过成熟干气阶段；页岩含气量总体分布在0.3~6.0 m3/t之间，平均约为1.9 m3/t［17，34］。四川盆地筇竹寺组富有机质页岩厚度大、热演化程度高，分布面积广泛、页岩气储存潜力巨大，估算四川盆地筇竹寺组页岩气资源量约为10.2×1012 m3，与黄金亮等［69］2012年估算的资源量（6.105~13.124）×1012 m3、董大忠等［20］2014年估算的资源量10.83×1012 m3较为接近，具有良好的勘探开发前景，是四川盆地及其周缘志留系页岩气勘探开发的重要接替层系之一，也是中国乃至全球开展古老层系海相页岩气勘探研究的重要领域之一。
震旦系陡山沱组是中国乃至世界上发现的最古老页岩气层，也是四川盆地一套重要的潜在页岩含气层系。陡山沱组沉积期，盆地发育浅海—潟湖相沉积，总体分布在川中、川南及盆地边缘川西北、川东北等地，分布面积约为10×104 km2，厚度约为10~30 m；TOC值分布在0.50%~14.17%之间，平均约为2.91%；有机质类型以腐泥组为主；有机质成熟度分布范围约为2.1%~5.7%，平均为3.5%，属于过成熟干气阶段［34］。近期中国地质调查局在四川盆地周缘中扬子地区的湖北宜昌鄂阳页1井陡山沱组通过直井压裂获5 460 m3/d页岩气流，岩心现场解析气量1.18~4.82 m3/t；此后在鄂阳页2HF井震旦系陡山沱组获得日产5.5×104 m3页岩气重大突破［70-72］，在四川盆地周缘中扬子地区获得目前全球最古老页岩气藏，拓展了页岩气勘探开发领域。若震旦系陡山沱组页岩气含量按平均值3 m3/t计算，估算四川盆地震旦系陡山沱组页岩气资源量约为3.6×1012 m3。

4.2　海陆过渡相层系页岩气资源潜力

二叠系龙潭组发育一套区域性海陆过渡相页岩地层。晚二叠世，受东吴运动影响，盆地呈现西南高、东北低格局，海水向东北方向退却，川中—川东南地区为龙潭组海陆过渡相含煤碎屑岩沉积区，滨岸—沼泽相、潮坪相和斜坡—陆棚相有利于发育富有机质页岩［73］，川北厚度为20~40 m，川中—川南厚度为20~80 m。二叠系梁山组暗色泥岩主要分布于底部，厚度为2~10 m，仅达川—南充、泸州—自贡一带及盆地东南缘厚度大于10 m，有机碳含量分布在0.5%~7.1%之间，平均约为2.9%［34］，有机质类型为腐泥—腐殖型及腐殖型，页岩成熟度分布在1.7%~3.2%之间、平均值约为2.3%，处于高—过成熟阶段；页岩高含气量约为2.5~3.8 m3/t。2020年中石化在四川盆地威远构造带南斜坡实施的靖和1井，在二叠系梁山组获得了12 019 m3/d的页岩气勘探新发现，展现了二叠系梁山组页岩气的勘探潜力［73-74］。根据国土资源部2016年评估，四川盆地及其周缘二叠系龙潭组等海陆过渡相页岩气地质资源量达8.7×1012 m3，具有较大的资源潜力，也是五峰组—龙马溪组页岩气的重要接替领域。

4.3　陆相层系页岩气资源潜力

四川盆地须家河组是我国陆相页岩气勘探开发重要的潜力层系之一。三叠系须家河组是一套大型坳陷敞流湖盆沉积，泥页岩主要分布在须一、须三、须五3个亚段，盆地范围内呈现西厚、东薄的分布特征，西部厚达300 m以上，西南、中北部厚约为100~200 m，东部厚小于100 m；有机碳含量为0.5%~9.9%，平均值约为1.8%；母质类型以腐殖型为主；页岩成熟度约为1.0%~2.5%，平均约为1.4%，属于成熟—高成熟阶段［34，75-77］。前人针对不同地区须家河组页岩进行了含气量的测定，川西地区总含气量丰度平均为1.37 m3/t，川东北—川中一带总含气量丰度平均为1.28 m3/t［76］。本文对四川盆地须家河组须一段、须三段及须五段页岩气地质资源量进行评估，得到盆地须家河组总资源量约为5.6×1012 m3，与前人对四川盆地三叠系须家河组页岩气地质资源量约为6×1012 m3［34］的结果基本吻合。
四川盆地侏罗系为浅湖—半深水湖相沉积， 发育多套富有机质黑色页岩，包括自流井组大安寨段、东岳庙段和凉高山组，以自流井组大安寨段页岩为主。早—中侏罗世自流井组页岩发育，广泛分布于川中、川北和川东地区。大安寨段沉积期，湖盆进入大规模湖泛，黑色页岩广泛发育，大安寨段二亚段浅湖—半深湖黑色页岩集中发育，单层厚度大、分布稳定，厚度分布在5~60 m之间，厚度大于30 m多分布于川中和川东地区［34，78-79］。大安寨段黑色页岩有机碳含量总体分布在0.1%~5%之间，平均约为0.9%，母质类型主要为腐殖—腐泥型，有机质成熟度分布范围为0.7%~1.6%，处于成熟到高成熟阶段。四川盆地侏罗系自流井组页岩分布面积约为9×104 km2，厚度约为40~180 m，页岩含气量为1.35~1.66 m3/t，估算盆地侏罗系自流井组页岩气资源量约为3.4×1012 m3，展现了盆地侏罗系陆相页岩气勘探开发的良好前景。
四川盆地海相层系奥陶系五峰组—志留系龙马溪组、寒武系筇竹寺组、震旦系陡山沱组等3套富有机质页岩的页岩气资源量约为23.8×1012 m3，海陆过渡相层系二叠系富有机质页岩的页岩气资源量约为8.7×1012 m3，陆相层系三叠系须家河组湖泊—沼泽相和侏罗系自流井组湖相富有机质页岩的页岩气为9×1012 m3，页岩气资源总量约为41.5×1012 m3（表2），资源丰富，资源潜力巨大、勘探前景广阔。
表2 四川盆地海相、海陆过渡相、陆相页岩气资源潜力数据（部分基础数据据文献[20,25,34,69-79]）

Table 2 Data of marine, marine continental transitional and continental facies shale gas resource potential in Sichuan Basin (some basic datas are according to Refs.[20,25,34,69-79])

类型 层位 岩性 分布面积 /（104 km2） 页岩厚度 /m

有机碳含量

/%

 有机质 类型 R O/% 含气量 /（m3/t） 资源量 /（1012 m3）
海相 奥陶系五峰组—志留系龙马溪组 黑色页岩 18 20~300 0.4~9.6 腐泥型 （2.3~3.8）/2.8 （1.28~6.47）/3.27 10 23.8 41.5
寒武系筇竹寺组 黑色页岩 15 40~350 0.6~12.9 腐泥型 （2.2~5.0）/3.5 （0.3~6.0）/1.9 10.2
震旦系灯影组 黑色页岩 10 10~30 （0.50~14.17）/ 2.91 腐泥型 （2.1~5.7）/3.5 1.18~4.82 3.6
海陆 过渡相 二叠系龙潭组 煤系泥岩 18 20~170 （0.5~7.1）/2.9 腐泥—腐殖型及腐殖型 （1.7~3.2）/2.3 2.5~3.8 8.7
陆相 三叠系须家河组 黑色 泥岩

须五段4

须三段4.5

须一段6.4

须五段50~300

须三段20~100

须一段10~200

 （0.5~9.9）/1.8 腐殖型 （1.0~2.5）/1.4 1.37（川西）1.28（川东北—川中） 5.6 9
侏罗系自流井组

暗色

泥页岩

 9 40~180 （0.1~5）/0.9 腐泥型、腐殖—腐泥型 0.7~1.6 1.35~1.66 3.4

注：（2.3~3.8）/2.8=（最小值—最大值）/平均值

5 结论

（1）四川盆地威远、长宁、昭通、涪陵、威荣等地区五峰组—龙马溪组页岩气为典型干气，碳氢同位素呈负序列分布，长宁、昭通与涪陵地区碳同位素相对威远、威荣地区更重，具有更高热演化程度，稀有气体为典型壳源成因。
（2）五峰组—龙马溪组页岩气为高—过成熟阶段热成因油型气，主要为原油裂解气和干酪根裂解气的混合气，烷烃气碳氢同位素倒转主要由于高—过成熟阶段原油裂解气与干酪根裂解气的混合造成，高演化阶段水与有机质交换作用等也是重要影响因素。
（3）五峰组—龙马溪组页岩气的甲烷碳同位素值与下志留统龙马溪组泥岩干酪根碳同位素值较为匹配，符合烃源岩生烃过程中碳同位素分馏规律δ13C干酪根>δ13C油>δ13C烷烃气，主要来源于下志留统龙马溪组富有机质页岩。
（4）四川盆地海相、海陆过渡相、陆相页岩气资源总量约为41.5×1012 m3，资源丰富、潜力巨大、勘探前景广阔。

本次研究得到了戴金星院士的关心、指导和帮助，并且对论文的撰写、修改完善提出了诸多建设性意见，在此表示衷心感谢！

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