塔里木盆地海相原油汞同位素组成特征

朱光有; 张怀顺; 汤顺林; 孙广义; 丁玉祥

doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2021.03.004

天然气地球科学 >

2021 , Vol. 32 >Issue 3: 347 - 355

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2021.03.004

天然气地球化学

塔里木盆地海相原油汞同位素组成特征

朱光有 ^,¹ ,
张怀顺 ¹^,² ,
汤顺林 ² ,
孙广义 ³ ,
丁玉祥 ¹^,²

展开

^1. 中国石油勘探开发研究院，北京 100083
^2. 河南理工大学资源环境学院，河南焦作 454000
^3. 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室，贵州贵阳 550081

朱光有(1973-)，男，河南西峡人，教授级高级工程师，博士，主要从事深层油气地质与地球化学成藏研究.E-mail：zhuguangyou@petrochina.com.cn.

收稿日期: 2021-02-01

修回日期: 2021-03-08

网络出版日期: 2021-03-22

收起

Characteristics of mercury isotopic composition of marine crude oil in Tarim Basin

Guang-you ZHU ^,¹ ,
Huai-shun ZHANG ¹^,² ,
Shun-lin TANG ² ,
Guang-yi SUN ³ ,
Yu-xiang DING ¹^,²

Expand

^1. Research Institute of Petroleum Exploration and Development，PetroChina，Beijing 100083，China
^2. Institute of Resources and Environment，Henan Polytechnic University，Jiaozuo 454000，China
^3. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry，Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guiyang 550081，China

Received date: 2021-02-01

Revised date: 2021-03-08

Online published: 2021-03-22

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(42073068)

Fold

本文亮点

原油中普遍赋存汞，汞可能为油气成因与来源提供信息。研究了塔里木盆地海相原油中汞含量及汞同位素组成特征，揭示了原油与藻类等低等生物中汞同位素组成特征的相关性。塔里木盆地海相原油中汞含量变化范围为0.71~23.70 μg/kg，均值为（4.00±5.53）μg/kg（n=28，1SD，即1倍标准偏差）。原油中汞同位素非质量分馏（Δ¹⁹⁹Hg）大多为正值，分布范围为-0.07‰~0.19‰，均值为0.03‰±0.07‰（n=17，1SD），质量分馏（δ²⁰²Hg）均为负值，分布范围为-2.44‰~ -0.42‰，均值为-1.43‰±0.64‰（n=17，1SD），推测塔里木盆地海相原油中汞同位素组成主要继承了藻类等低等生物，藻类可能是塔里木盆地海相油气的主要生油有机质。

本文引用格式

朱光有 , 张怀顺 , 汤顺林 , 孙广义 , 丁玉祥 . 塔里木盆地海相原油汞同位素组成特征[J]. 天然气地球科学, 2021 , 32(3) : 347 -355 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2021.03.004

Highlights

Mercury is commonly found in crude oil. Mercury may provide information on the origin and source of oil and gas. This paper studies the mercury content and mercury isotope composition characteristics of marine crude oil in the Tarim Basin， and reveals the correlation between the mercury isotope composition characteristics of crude oil and algae and other lower organisms. The range of mercury content in marine crude oil in the Tarim Basin ranges from 0.71 μg/kg to 23.70 μg/kg， with an average value of 4.00±5.53 μg/kg （n=28， 1SD， 1 standard deviation）. The mercury isotope Mass-Independent Fractionation （Δ¹⁹⁹Hg） is mostly positive， the distribution range is from -0.07‰ to 0.19‰， and the average value is 0.03‰±0.07‰ （n=17， 1SD） and Mass-Dependent Fractionation （δ²⁰²Hg） in crude oil is all negative， ranging from -2.44‰ to -0.42‰， with an average value of -1.43‰±0.64‰ （n=17， 1SD）. It is speculated that the mercury isotopic composition of marine crude oil in Tarim Basin is mainly inherited from algae and other lower organisms， and algae may be the main oil generating organic matter of marine oil and gas in Tarim Basin.

0 引言

汞及其化合物是化石燃料（包括煤、石油、天然气等）中常见的组分^［1-5］。在原油中，汞的形态主要包括单质汞以及如有机汞、氯化汞、含汞的硫化物等^［6］。原油中汞的含量一般在0.1~20 000 μg/kg之间^［7］。WILHELM等^［7］分析了美国炼油厂328个原油样品的汞含量，汞含量范围在0.3 ~593.1 μg/kg之间，平均汞含量为3.5 μg/kg。国际石油工业环境保护协会^［8］对来自世界各地的446个原油和凝析油样品的汞含量进行了分析与统计，全球原油汞含量最低值小于0.2 μg/kg，最高值大于100 μg/kg，平均为7.5 μg/kg。

原油在开采、运输过程中，汞会吸附在管线和设备内壁，从而对其造成腐蚀；在加工过程中，汞会导致贵金属催化剂中毒，同时会对操作人员造成一定危害；在炼制和燃烧过程中，汞会释放到大气中，最终进入地表对环境和人体健康造成一定的威胁。因此查明原油中汞含量与成因来源具有重要意义^［9］。目前研究认为石油和天然气中的汞主要来自于烃源岩和热液活动：在烃源岩的热演化成烃过程中，汞随油气一起聚集在油气藏中^［10-11］；而热液中的汞会随着断裂带运移到油气藏中^［12］。

近年发展起来的汞稳定同位素技术，其“三维体系”——汞的质量分馏（MDF）、奇数与偶数汞同位素的非质量分馏（MIF），已在汞源解析、汞的生物地球化学循环和汞源示踪领域展示了巨大的应用前景^［13-14］。汞有7种稳定同位素（¹⁹⁶Hg、¹⁹⁸Hg、¹⁹⁹Hg、²⁰⁰Hg、²⁰¹Hg、²⁰²Hg、²⁰⁴Hg），同位素之间相对质量差达4%^［15］，是自然界极少同时存在质量分馏（MDF，以δ²⁰²Hg表示）、奇数汞同位素非质量分馏（Odd-MIF，以Δ¹⁹⁹Hg表示）和偶数汞同位素非质量分馏（Even-MIF，以Δ²⁰⁰Hg表示）的重金属元素。目前研究表明，不同介质中汞同位素的质量分馏（δ²⁰²Hg）和非质量分馏（Δ¹⁹⁹Hg）差异分别可达10‰和7‰，这些介质既包括与油气成因有密切联系的有机地质载体，如苔藓^［16］、泥炭^［17］、煤^［3，18］、土壤^［19-20］、海相沉积物/岩^［21-24］、湖泊沉积物^［25-26］、陆相泥页岩^［1，27］、鱼和无脊椎动物^［28］等，也包括无机地质载体如陨石^［29-30］、火山喷发气^［31］、汞矿石^［32-33］、热液矿床^{［32，34-35］}等。上述这些有可能作为有效烃源岩的有机地质载体的MDF和MIF信息既表现出明显的差异又有一定的规律。一系列涉及汞地球化学循环的重要自然过程，如挥发与蒸发过程^［29］、氧化/还原^［36］、微生物甲基化/去甲基化过程^［37-38］、光致还原反应^［39-42］、天然热液系统^{［29，43］}等都可导致显著的汞同位素质量分馏（MDF），而光致还原反应是目前自然界广泛存在的导致汞发生稳定同位素非质量分馏（MIF）的过程^［44］。

本文分析测试了塔里木盆地塔北和塔中地区原油中汞含量和同位素组成，丰富了地质载体中汞和汞同位素数据库，为下一步研究成油过程汞同位素分馏及油源对比提供了科学基础。

1 样品采集与分析

1.1　研究区域与样品采集

在塔里木盆地共采集23个正常原油样品和5个凝析油样品，其中在塔北隆起采集了18口井的正常原油样品（富源区块6个、哈得区块1个、热普区块2个、英买区块6个、轮南区块1个、哈9区块1个）；在塔中隆起采集了10个井位的样品（均为中古区块样品），其中5个正常原油样品，5个凝析油样品，所有样品均在现场采集。到达采样点后，打开采样阀门待原油稳定流出后，使用经过处理无汞空白的250 mL硼硅玻璃瓶收集原油样品，用铝箔纸避光包裹，运回实验室待测。

1.2　原油样品预处理

原油中虽普遍含汞，但汞含量一般较低，原油易燃、易爆且成分复杂，使得原油中汞分离、纯化和富集有较大难度。为了精准分析原油中汞含量和汞同位素，专门设计了一套原油中汞的分离、富集装置，包括载气（空气）中汞的去除装置、原油热/裂解装置、汞吸收与富集装置、真空泵和其他附件。在原油样品预处理时，载气以30 L/min的速度首先通过装有王水的撞击瓶去除其中的汞，然后将在高温管式炉内的热解区（750 ℃）缓慢加热的一定的原油样品释放的汞蒸汽带入加长的恒温裂解区（1 100 ℃）使油气完全裂解，而后汞被载气带入吸收与富集装置［100 mL酸性高锰酸钾溶液，1%（w/v）KMnO₄和10%（v/v）H₂SO₄混合液］吸收富集汞，该过程称为汞的预富集。如果100 mL预富集液中汞含量小于0.5 μg/L，需要进行汞的二次富集。二次富集使用2个撞击瓶和一个蠕动泵，通过蠕动泵缓慢将5 mL的20%（w/v）的氯化亚锡溶液加入到约100 mL预富集液中，富集液中汞将被还原为气态单质汞，同时通入高纯氮气，使汞转移到第二个装有25 mL的酸性高锰酸钾溶液的撞击瓶中。

1.3　汞含量分析

汞含量测试采用俄罗斯LUMEX公司生产的塞曼测汞仪RA-915M及RP-92液体附件分析。测定前，取5 mL富集液加入50 mL 30%（v/v）的NH₂OH-HCl溶液使富集液变成无色透明后，取2 mL进行汞含量测定。每一个样品均重复检测2次汞含量。

1.4　汞同位素分析

汞同位素测试分析使用多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）测定。采用连续流汞蒸气发生系统进样，质量歧视校正通过铊内标法和标样—样品—标样交叉法实现^［45-46］。标样—样品—标样交叉法即每测定一个样品前后，均测定汞同位素标准（NIST SRM-3133）。汞同位素组成参照NIST SRM-3133汞同位素标准^［15］用千分分馏（δ）表示：

δ^XXXHg(‰)=[(^XXXHg/¹⁹⁸Hg_样品)/(^XXXHg/¹⁹⁸Hg_标准) -1]×1 000（1）

式（1）中：xxx分别为199、200、201、202，汞同位素非质量分馏（MIF）用Δ^xxxHg（‰）表示，其定义为汞同位素质量分馏实测值与理论值之间的偏差，由以下的公式计算^［15］：

Δ^XXXHg(‰)=δ^XXXHg-δ²⁰²Hg×β^XXX （2）

当XXX=199时，β ¹⁹⁹=0.252 0；当XXX=201时，β ²⁰¹=0.752 0。

为了评估分析结果的不确定性，以分析样品相同的方式测定了标准物质UM-Almadén（NIST SRM 8610），测定结果δ²⁰²Hg平均值为-0.21‰±0.05‰（1SD，n=25）；Δ¹⁹⁹Hg平均值为-0.03‰±0.02‰（1SD，n=25）；Δ²⁰¹Hg平均值为0.00‰±0.02‰（1SD，n=25），结果与前人^{［1，15，19，47］}的报道一致。

2 结果与讨论

2.1　原油中汞含量

塔里木盆地海相原油中汞含量分布范围为0.71~23.70 μg/kg，均值为（4.00±5.53）μg/kg（n=28，1SD）（表1），接近WILHELM等^［7］分析统计的世界原油中汞含量（3.5 μg/kg）。塔北正常原油汞含量范围为0.71~20.03 μg/kg，均值为（3.33±4.36） μg/kg（n=18，1SD）；塔中正常原油汞含量范围为0.88~23.70 μg/kg，均值为（8.71±9.38）μg/kg（n=5，1SD）；塔中凝析油汞含量范围为1.02~3.98 μg/kg，均值为（1.71±1.28） μg/kg（n=5，1SD）（图1）。

表1 塔里木盆地海相原油的汞含量及汞同位素组成

Table 1 Mercury content and mercury isotope composition of marine crude oil in Tarim Basin

地区	区块	井号	深度/m	Hg/(ng/g)	δ¹⁹⁹Hg/‰	δ²⁰⁰Hg/‰	δ²⁰¹Hg/‰	δ²⁰²Hg/‰	Δ¹⁹⁹Hg/‰	Δ²⁰⁰Hg/‰	Δ²⁰¹Hg/‰	密度(20 ℃) /( g/cm³)	密度(50 ℃) /( g/cm³)	黏度/(mm²/s)	含硫量/%
塔北正常原油	富源	FY103-1x	7 425.94	3.60	-0.19	-0.53	-0.83	-1.16	0.10	0.05	0.04	0.80	0.78	1.58	0.18
塔北正常原油	富源	FY201-2x	7 117	1.40								0.83	0.81	4.39	0.25
塔北正常原油	富源	FY202	7 530	4.13								0.83	0.81	3.30	0.19
塔北正常原油	富源	FY204	7 329	1.15
塔北正常原油	富源	FY101	7 415	2.68	-0.46	-0.79	-1.37	-1.72	-0.02	0.07	-0.08	0.85	0.83	4.34	0.47
塔北正常原油	富源	FY208	7 432	1.71								0.82	0.79	1.99	0.15
塔北正常原油	哈9	HA9-4		4.61	-0.17	-0.23	-0.42	-0.45	-0.06	0.00	-0.08	0.82	0.80	2.94	0.15
塔北正常原油	哈得	HD25-1	6 529	1.23	-0.33	-0.76	-1.13	-1.64	0.08	0.07	0.11	0.82	0.79	2.60	0.14
塔北正常原油	金跃	JY6	6 942	2.86								0.82	0.80	2.23	0.28
塔北正常原油	轮南	LN57	5 002	1.16								0.80	0.78	2.01	0.13
塔北正常原油	热普	RP301	7 069	1.60								0.80	0.78	1.48	0.15
塔北正常原油	热普	RP3013	7 135	4.64
塔北正常原油	英买	YM-10	7 256	2.07	-0.42	-0.91	-1.47	-1.94	0.06	0.07	-0.02	0.80	0.78	1.95	0.13
塔北正常原油	英买	YM1-1(1)	7 289	0.83	-0.13	-0.19	-0.28	-0.42	-0.02	0.02	0.04	0.82	0.80	2.65	0.11
塔北正常原油	英买	YM2-4(2-2)	7 246	2.00	-0.35	-0.83	-1.21	-1.72	0.08	0.04	0.09	0.82	0.80	2.87	0.18
塔北正常原油	英买	YM3-5C		20.03	-0.44	-0.80	-1.31	-1.66	-0.02	0.03	-0.07	0.76	0.74	0.94	0.13
塔北正常原油	英买	YM5-3	7 292	0.71	-0.37	-0.74	-1.28	-1.67	0.05	0.10	-0.03
塔北正常原油	英买	YM701	7 334	3.60	-0.22	-0.79	-1.12	-1.61	0.19	0.02	0.09	0.90
塔中正常原油	中古	ZG61	3 738	0.88	-0.56	-1.13	-1.77	-2.32	0.03	0.04	-0.03	0.83	0.81	2.61
塔中正常原油	中古	ZG26-H8		4.35	-0.42	-0.92	-1.46	-2.01	0.09	0.09	0.05
塔中正常原油	中古	ZG-291-H	6 192	11.94	-0.19	-0.18	-0.31	-0.50	-0.06	0.07	0.07	0.80	0.78	1.72	0.19
塔中正常原油	中古	ZG-434	6 301	23.70	-0.17	-0.45	-0.65	-1.04	0.10	0.07	0.13	0.85	0.83	5.72	0.38
塔中正常原油	中古	ZG15-H4	6 143	2.67								0.80	0.77	1.75	0.17
塔中凝析油	中古	ZG14-1	6 298	1.29								0.79	0.77	1.67	0.19
塔中凝析油	中古	ZG46	5 367.34	1.02								0.78	0.76	0.83	0.16
塔中凝析油	中古	ZG16-3X		1.24	-0.43	-0.63	-1.07	-1.42	-0.07	0.08	0.00
塔中凝析油	中古	ZG172	6 210	3.98	-0.20	-0.39	-0.44	-0.63	-0.04	-0.07	0.04	0.81	0.79	2.44	0.28
塔中凝析油	中古	ZG22	5 736.7	1.03	-0.57	-1.17	-1.71	-2.44	0.05	0.05	0.12	0.78	0.76	1.16	0.11

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图1 塔里木盆地海相原油中汞含量分布

Fig. 1 Distribution of mercury content in marine crude oil of Tarim Basin

经独立样本t检验对油中汞含量进行量化分析（表2），用于检验汞含量与油种类和地点之间有无差异性。结果表明油的性质与汞含量没有显著性差异（P>0.05）；原油中汞含量与塔中、塔北地区原油的位置也没有显著性差异（P>0.05）。因此，从上述结果可知，3种油中汞含量并没有较大区别，凝析油中汞含量变化范围较小，塔中和塔北原油中个别样品中汞含量较高。

表2 海相原油中汞含量的t检验

Table 2 The t-test analysis of mercury content in marine crude oil

t检验内容		汞含量/（μg/kg）	1SD	P值	n
油种类	正常原油	4.50	5.99		23
	凝析油	1.71	1.28		5
	正常原油与凝析油	4.00	5.53	0.32	28
地点	塔北	3.33	4.36		18
	塔中	8.71	9.38		5
	塔北与塔中原油	4.50	5.99	0.28	23

2.2　原油中汞同位素组成特征

原油和凝析油中汞同位素质量分馏和非质量分馏特征如表3所示，整体而言，塔里木盆地海相原油中的汞同位素组成具有3个特征。

表3 原油样品中汞同位素质量分馏和非质量分馏信息统计

Table 3 Mass dependent and mass independent fraction of mercury isotope in crude oil samples

汞同位素	样品	均值/‰	1SD	最小值/‰	最大值/‰	样品数
δ²⁰²Hg	整体	-1.43	0.64	-2.44	-0.42	17
	塔北正常原油	-1.40	0.54	-1.94	-0.42	10
	塔中正常原油	-1.47	0.84	-2.32	-0.50	4
	塔中凝析油	-1.50	0.91	-2.44	-0.63	3
Δ¹⁹⁹Hg	整体	0.03	0.07	-0.07	0.19	17
	塔北正常原油	0.04	0.08	-0.06	0.19	10
	塔中正常原油	0.04	0.07	-0.06	0.10	4
	塔中凝析油	-0.02	0.06	-0.07	0.05	3

（1）海相原油中汞同位素组成的最显著特征是汞的奇数非质量分馏Δ¹⁹⁹Hg大多为正值，这与目前报道的背景区高等植物的凋落物、现代富有机质土壤和绝大多数湖泊沉积物为负值的汞同位素非质量分馏特征^［13］有明显区别。海相原油中汞的质量分馏δ²⁰²Hg变化范围为-2.44‰~-0.4‰，均为负值。

（2）汞含量异常高的样品汞同位素非质量分馏Δ¹⁹⁹Hg较低或接近于0，这与热液的Δ¹⁹⁹Hg相似^［34-35］，热液的混入会使Δ¹⁹⁹Hg值降低甚至接近于0，推测这些样品可能受热液的影响较大。

（3）经t检验发现油田位置和原油类型对原油中汞同位素的质量分馏和非质量分馏特征几乎没有影响。

汞同位素质量分馏可以通过物理、化学、生物转化等过程中产生，而奇数汞同位素非质量分馏被认为仅仅发生在一些特殊的地球化学过程中，如Hg（II）的光致还原过程、Hg⁰的氧化过程、有机质的暗氧化/暗还原过程、甲基化过程和光致去甲基化过程等^［44］，而烃源岩的成油过程几乎不经历这些特殊的地球化学过程，因此原油中汞同位素非质量分馏信息在生油过程中很好的保留于原油中。图2为原油样品中汞同位素的线性拟合结果，Δ¹⁹⁹Hg/Δ²⁰¹Hg值为0.58±0.23（R ²=0.30，Pearson's r=0.54），这与研究的有机物在埋藏前经历的光化学过程（Δ¹⁹⁹Hg/Δ²⁰¹Hg值一般接近于1）^{［15，48］}有差异，表明在成油过程中可能有热液等外源汞的混合^{［1，34-35］}。

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图2 原油样品中Δ¹⁹⁹Hg与Δ²⁰¹Hg线性拟合

Fig.2 Linear fitting diagram of Δ ¹⁹⁹Hg and Δ ²⁰¹Hg in crude oil sample

2.3　海相原油与海相沉积岩（物）中的汞同位素对比

为了进一步探索海相原油的汞同位素特征，我们将之与海相沉积岩（物）中汞同位素特征进行了比较，结果如图3所示。选取的海相沉积岩（物）中汞同位素信息为与所采样品同一时代岩性相近的华南宜昌奥陶纪黑色页岩^［49］和华南宜昌和重庆奥陶纪泥质灰岩^［49-50］，以及华南扬子地台寒武纪黑色页岩^{［22， 51］}和华南克拉通北部、第勒尼安海、布坎南深海的现代沉积物^{［21， 23-24］}，我们所采集原油与这些沉积岩（物）的汞同位素特征基本一致。

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图3 原油与海相沉积岩（物）中汞同位素组成

数据来源：奥陶系泥质灰岩^[49-50]；奥陶系黑色页岩^[49]；寒武系黑色页岩^{[22, 51]}；海相沉积物^{[21, 23-24]}

Fig.3 Mercury isotopic composition of crude oil and marine source rocks

华南宜昌和重庆地区2个地区的奥陶纪泥质灰岩的汞同位素组成信息中，非质量分馏也均为正值（∆¹⁹⁹Hg=0.10‰±0.03‰，1SD，n=9），质量分馏均为负值（δ²⁰²Hg=-1.01‰±0.26‰，1SD，n=9）^［49-50］；华南早寒武世黑色页岩中的汞同位素奇数非质量分馏均值也为正值（∆¹⁹⁹Hg=0.12‰±0.05‰，1SD，n=23），质量分馏均为负值（δ²⁰²Hg=-2.07‰±0.49‰，1SD，n=23）^［22］；近代海相沉积物^{［21，23-24］}的汞同位素奇数非质量分馏也大多为正值，仅有个别接近于0的值（∆¹⁹⁹Hg=0.10‰±0.06‰，1SD，n=62），质量分馏均为负值（δ²⁰²Hg=-1.10‰±0.45‰，1SD，n=62），这些沉积物（岩）都与原油样品中汞同位素信息接近，因此仅从原油的汞同位素结果还不能确定原油来自哪一套海相烃源岩。

2.4　原油与成油有机质中的汞同位素对比

在已报道的汞同位素研究基础上，选取了与成油相关的介质进行汞同位素组成对比，如图4所示，成油相关介质包括高等植物、海水、现代土壤和现代藻类^［52-56］。前人通过对山杨树叶^［53］、森林掉落物^［53］、水稻^［54］等植物的研究发现，背景区植物中汞同位素非质量分馏为负值（∆¹⁹⁹Hg=-0.21‰±0.09‰，1SD，n=45），YUAN等^［57］的研究表明植物凋落后降解过程中汞同位素的奇数非质量分馏∆¹⁹⁹Hg将发生大约0.4‰负偏移，即经过420年的沉降后，沉降汞达到了一种相对“老化”的阶段∆¹⁹⁹Hg达到了-0.66‰，表明高等植物不是海相原油的主要成油有机质。

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图4 原油与成油有机质中的汞同位素对比

数据来源：土壤^[53]；高等植物^[53-54]；海水^[52]；藻类^[55-56]

Fig.4 Mercury isotope correlation between crude oil and oil forming organic matter

通过与成油相关介质中汞同位素对比，原油中汞同位素非质量分馏特征与报道的湖泊藻类^［55-56］（∆¹⁹⁹Hg=0.39‰±0.21‰，1SD，n=4）、海水和烃源岩较为接近，与高等植物和现代土壤的汞同位素非质量分馏特征∆¹⁹⁹Hg为负值有明显差异。水中的汞（Hg²⁺和MeHg）在光照条件下会发生光还原反应，在反应过程中由于磁同位素效应会导致汞同位素非质量分馏，使得水中富集奇数汞同位素^［42］，因此海水的∆¹⁹⁹Hg为正值。海水中的藻类等低等生物会吸收海水中的汞，因此藻类的∆¹⁹⁹Hg也为正值。藻类等低等生物是目前唯一确认的汞非质量分馏为正值的植物^［55-56］，而藻类等低等生物是古生代最主要的生物（如甲藻、绿藻、蓝绿藻和无神经系统生物）^［58］，所以无论是古生代碳酸盐岩还是海相泥页岩等烃源岩的主要有机质为藻类等低等生物。因此，推测藻类等低等生物是主要的生油物质，海相原油中汞同位素特征可能继承了藻类等低等生物有机质的汞同位素特征。

3 结论

（1）塔里木盆地海相原油中汞含量属于正常范围，个别样品汞含量较高可能是有机质埋藏后的成岩过程或生油过程中有热液等外源汞的混合。

（2）原油中汞同位素非质量分馏多为正值，与目前报道的碳酸盐岩和海相泥页岩或海相沉积岩（物）均类似。

（3）原油中汞同位素非质量分馏与目前唯一已知植物—藻类低等生物中汞同位素特征类似，而藻类等低等生物是古生代烃源岩中主要的有机质，推测塔里木盆地海相油气的主要生油有机质为藻类等低等生物，海相原油中汞同位素特征继承了藻类等低等生物的汞同位素信息。

栏目名称:声明

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《天然气地球科学》编辑部

参考文献

原文顺序 | 文献年度倒序 | 文中引用次数倒序

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Highlights

0 引言

1 样品采集与分析

1.1 研究区域与样品采集

1.2 原油样品预处理

1.3 汞含量分析

1.4 汞同位素分析

2 结果与讨论

2.1 原油中汞含量

表1 塔里木盆地海相原油的汞含量及汞同位素组成

图1 塔里木盆地海相原油中汞含量分布

表2 海相原油中汞含量的t检验

2.2 原油中汞同位素组成特征

表3 原油样品中汞同位素质量分馏和非质量分馏信息统计

图2 原油样品中Δ199Hg与Δ201Hg线性拟合

2.3 海相原油与海相沉积岩（物）中的汞同位素对比

图3 原油与海相沉积岩（物）中汞同位素组成

2.4 原油与成油有机质中的汞同位素对比

图4 原油与成油有机质中的汞同位素对比

3 结论

参考文献

1.1　研究区域与样品采集

1.2　原油样品预处理

1.3　汞含量分析

1.4　汞同位素分析

2.1　原油中汞含量

2.2　原油中汞同位素组成特征

图2 原油样品中Δ¹⁹⁹Hg与Δ²⁰¹Hg线性拟合

2.3　海相原油与海相沉积岩（物）中的汞同位素对比

2.4　原油与成油有机质中的汞同位素对比