天然气地质学

油气成藏年代学研究进展

  • 薛楠 , 1, 2 ,
  • 朱光有 , 2 ,
  • 吕修祥 1 ,
  • 贺涛 1, 2 ,
  • 吴郑辉 1, 2
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  • 1. 中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室,北京 102249
  • 2. 中国石油勘探开发研究院,北京 100083
朱光有(1973-),男,河南西峡人,教授级高级工程师,博士,主要从事油气地质、有机地球化学和沉积学研究. E-mail: .

薛楠(1995-),男,陕西渭南人,硕士研究生,主要从事油气藏形成机理及分布规律研究. E-mail: .

收稿日期: 2020-04-10

  修回日期: 2020-07-13

  网络出版日期: 2020-12-11

Advances in geochronology of hydrocarbon accumulation

  • Nan XUE , 1, 2 ,
  • Guang-you ZHU , 2 ,
  • Xiu-xiang LÜ 1 ,
  • Tao HE 1, 2 ,
  • Zheng-hui WU 1, 2
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  • 1. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting,China University of Petroleum (Beijing),Beijing 102249,China
  • 2. PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration & Development,Beijing 100083,China

Received date: 2020-04-10

  Revised date: 2020-07-13

  Online published: 2020-12-11

Supported by

The Scientific Research and Technology Development Project of PetroChina(2019B-04)

The China National Science and Technology Major Project(2017 ZX05005002-005)

本文亮点

油气运聚成藏定时(定年、定成藏期)是研究油气从生烃、运移、聚集、保存等一系列过程中非常关键的技术,无论是对优选勘探目标、重建油气藏形成演化过程,还是对丰富与深化油气成藏理论,都具有非常重要的实践意义和理论意义。在过去的几十年里,国内外学者对成藏测年进行了大量的探索性研究,逐渐形成了成藏年代学,并作为了石油地质学的一个分支学科。基于系统地调研,认为成藏年代学的形成与发展主要经历了三大阶段:定性描述阶段、半定量描述阶段、定量描述阶段。通过总结归类,主要将其分为传统地质学分析法、流体包裹体测年法以及同位素测年法,并且对各种测年方法的应用原理、适用范围、优缺点进行了简单介绍。

本文引用格式

薛楠 , 朱光有 , 吕修祥 , 贺涛 , 吴郑辉 . 油气成藏年代学研究进展[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(12) : 1733 -1748 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2020.07.004

Highlights

Timing technology for oil and gas transportation and accumulation (dating or determining the hydrocarbon accumulation period) is a very critical technology in the study of oil and gas from a series of processes such as hydrocarbon generation, migration, accumulation, and preservation. Whether it is for optimizing exploration targets, reconstructing the formation and evolution process of oil and gas reservoirs, or for enriching and deepening the theory of oil and gas accumulation, it has very important practical and theoretical significance. In the past few decades, scholars at home and abroad have conducted a large number of exploratory studies on the dating of hydrocarbon accumulation, and gradually formed the petroleum accumulation geochronology. As a branch of petroleum geology, based on systematic investigations, the author believes that the formation and development of petroleum accumulation geochronology has gone through three main stages: qualitative description stage, semi-quantitative description stage, quantitative characterization stage. By summarizing and categorizing, it is mainly divided into traditional geological analysis method, fluid inclusion dating method and isotope dating method, and the application principle, scope of application, advantages and disadvantages of various dating methods are briefly introduced.

0 引言

油气成藏年代学作为石油地质学的一个前沿研究领域,成藏期次的分析是油气勘探评价的核心内容之一,准确测定油气成藏年龄,不仅有助于研究油气藏的形成与分布规律,而且对于勘探目标的评价与优选、提高油气勘探成功率具有重要价值1-3。对于形成时代较新、热演化和构造演化简单的盆地来说,油气藏形成期次和演化过程易于分析4。就古老的叠合含油气盆地而言,沉积时期长、埋藏深度大、构造演化复杂,发育多套烃源岩,具有不同的生排烃期,导致多期油气成藏,因此主要成藏期次的判识就成为目前勘探评价中亟待解决的问题。
20世纪80年代以来,随着油气勘探以更深、更古老的地层为目标,其难度也在不断加大,因此油气成藏年代学日益成为石油地质学界的重点研究对象,作为石油地质学的分支学科,从兴起、发展到成形主要经历了3个阶段:第一、定性描述阶段,国内外学者通过对含油气盆地生、储、盖、圈、运、保的系统研究,形成了一类定性判断油气成藏期的地质分析法;第二、半定量描述阶段,随着对盆地认知的深入以及地球化学分析手段的提高,成藏期的研究由定性向半定量的转变;第三、定量描述阶段,随同位素技术的成熟,形成了一批对油气成藏期进行定量研究的前沿方法。
根据前人在成藏年代学方面的研究成果,笔者对其进行系统地总结,认为成藏年代学的形成与发展主要经历了三大阶段:定性描述阶段、半定量描述阶段和定量描述阶段(表1)。目前广泛用于成藏测年的可分为三大类:传统地质学分析法、流体包裹体测年法以及同位素测年法。本文将按照此分类对国际油气成藏年代学研究进展进行综述。
表1 成藏年代学发展阶段

Table 1 Development stage of hydrocarbon accumulation geochronology

时间段 主要测年手段 适用范围/局限性 意义
20世纪80—90年代(定性描述阶段) 结合盆地构造演化史与古地温史,以含油气系统中各项参数的有效耦合为基础,形成了一系列传统地质分析方法,主要有:圈闭形成时间法、烃源岩生排烃期法、油藏饱和压力法、油水界面追溯法等 间接的、定性的研究方法。是根据盆地构造演化过程中的其他参数间接地限制油气的成藏时期,仅提供大致或最早成藏时间,必然会存在诸多不确定性和误差,无法适用于复杂叠合盆地 对油气成藏期进行了定性判断,油气成藏年代学正式进入石油地质学界
20世纪90年代—21世纪初期(半定量描述阶段) 随着地球化学分析手段的深入,流体包裹体均一温度法得到大力发展,同位素测年也探索性地被应用 (1)流体包裹体均一温度测年对恢复盆地/油气田的埋藏史与热史有较高的要求。(2)储层中自生黏土矿物测年,伊利石停止生长(有人[5]质疑),所测年龄偏大,由于样品的分离、富集相对困难,不适合多期成藏,尤其是晚期成藏 由传统的定性研究转变位定量或半定量研究,为成藏年代学的建立奠定了重要基础
21世纪初期至今(定量描述阶段) 同位素技术的发展与成熟,稀有气体同位素测年和放射性同位素测年得到广泛应用,稀有气体同位素测年有流体包裹体40Ar—39Ar、表生含钾矿物的K—Ar、40Ar—39Ar定年和(U—Th)/He热年代学;放射性同位素测年包括锆石的U—Pb、(U—Th)/He定年、磷灰石裂变径迹定年、沥青和原油中的U—Pb、Rb—Sr、Sm—Nd、Re—Os等放射性同位素定年,Re—Os同位素测年应用最多 (1)自生伊利石K—Ar、Ar—Ar法,对于存在多油源以及多期油气充注的沉积盆地,所得数据具有多解性。(2)捕获油包裹体的自生钾长石Ar—Ar法,可以区分油气充注的期次,对于存在多油源以及多期油气充注的沉积盆地可以限定油气成藏的时代。(3)Pb—Pb法、Sr—Nd法,由于沥青中Pb、Sr、Nd同位素的赋存形式与油气成藏的关系不确定,导致数据的可靠性存在疑问。(4)Re—Os法,Re、Os元素主要是和原油、沥青以及干酪根的有机质络合在一起的,理论基础可靠。同时(187Os/188Os)i可以指示油源 实现了从半定量向定量的转变,进一步完善了成藏年代学

1 传统地质学分析方法

国内外地质学家基于盆地的构造演化史、埋藏史和古地温史,综合运用含油气系统中各项参数的有效耦合(生、储、盖、运、圈、保等),宏观地、定性地判断油气藏的形成时间,并且逐步形成了一系列传统地质学分析方法,主要有圈闭形成时间法、烃源岩生排烃期法、油藏饱和压力法、油气水界面追溯法等15-9表2)。然而,全球很多含油气盆地的地质背景复杂,如国内的三大克拉通盆地、国外的阿曼盆地、东西伯利亚盆地等,发育多套烃源层,形成多个油气系统,具有多期充注、多期成藏的特点,同时又经历多次构造运动,遭受多种次生地球化学改造110-13,因此单纯地依据上述方法,难以对油气成藏期次等得到精确的认识。
表2 成藏定年定性判断分类

Table 2 Classification table for qualitative judgment of hydrocarbon accumulation dating

定年方法 定年意义 相同点 特点 实例
传统地质方法 圈闭形成时间法 油气藏形成的最早时间 (1)简单易行,对其他定年方法确定的成藏年代给予限制。(2)均属于间接的测年方法。(3)适用于构造相对稳定、充注期次单一的盆地 大致给出油气成藏范围,研究对象不是油气藏本身,而是对成藏时间的外推 PERVUKHINA等[18]根据数据显示,西西伯利亚盆地北部的Bovanenkovo、Gubkin、Taz、Novyi Port、Urengoi、Kharampur和 Medvezh’e隆起大多起源于早中侏罗世,定型于早白垩世,大多数模型预测出该区油气藏主要形成于晚白垩世至今,主要集中在新近纪,含油气的古构造结果表明,所讨论的J带和J2带背斜圈闭的产油条件最有利的时期为中、晚白垩世至始新世(含始新世)
生排烃时间法 与圈闭法相比,生排烃史确定的成藏期更接近油气藏的形成时间 JIANG等[19]采用盆地模拟方法,对东濮凹陷烃源岩的生排烃史进行了模拟,结果表明,东濮凹陷烃源岩主要有2个生排烃期,第一期是东营中后期(约31~27 Ma),烃源岩大部分处于成熟至高度成熟阶段,处于生烃和排烃的高峰期,炭质沥青、沥青质沥青和胶态沥青反映了早期的油气充注阶段;第二期是从明华镇晚期到现在(5~0 Ma),烃源岩的埋藏深度和成熟度达到并超过之前的隆起,烃源岩的演化继续进行,油质沥青则反映了这期油气充注阶段
油藏饱和压力法 油气藏形成的时间 仅适用于成藏后无压力变化的简单盆地 (1)BLIZNICHENKO[20]应用油藏饱和压力法对Ust’-Balyk油田B10区块的Neocomian统和上侏罗统的油气藏进行了定时,其油气形成于Aptian阶(早白垩世晚期,在向东更远的Surgut隆起区)。(2)包书友等[21]分析了东营凹陷和惠民凹陷油层的饱和压力,认为油气主要在古近系东营组沉积末期或新近系明化镇组沉积末期发生成藏
油水界面追溯法 此法不仅可以确定出油气运聚成藏的时间,而且还可以动态地分析油气成藏后的调整过程,分析成本低、简便直观 对塔中4号、6号、16号构造等油气藏的油气水界面演化史分析,发现塔中地区石炭系油藏普遍形成于晚海西期[22]

1.1 圈闭的形成时间判断油气藏形成的最早时间

油气藏是油气在圈闭中聚集的结果,圈闭形成在前,油气聚集在后,KONTOROVICH等14认为大型油气藏形成于区域尺度的隆起和老沉积物的剥蚀时期,研究表明大多数在Ob地区(属于西西伯利亚盆地)中部的油气田是在新生代早期构造活动中形成的。此法是基于圈闭发育史对油气成藏时间外推的一种间接研究方法15,圈闭的形成只是提供了一个油气聚集保存的条件,并不一定会立刻发生油气充注,因此圈闭形成时间法只能确定油气藏形成的最早时间16,无法得到具体的成藏年代。就叠合含油气盆地而言,构造演化阶段复杂,圈闭的发育也随之变化,况且油气充注时间受多个地质因素制约,导致油气成藏具有一定的滞后性,这也意味着圈闭的形成期仅代表油气注入的最早时间11

1.2 烃源岩的生排烃期确定油气藏的形成时间

油气藏的形成时间必定晚于油气的生成时间,即烃源层的排烃在前,储集层中的油气成藏在后7。因此,只有烃源岩达到生烃高峰期,油气才能大量排出,然后聚集成藏,故生排烃史分析法代表的是油气藏形成的最早年龄15-16。生排烃史分析法是一种适用于原生油气藏的常规成藏年代学分析方法,相比圈闭发育史法总体上更接近油气藏的形成时间,对烃源岩的层位和展布、盆地古地温史以及埋藏史等精确厘定与否直接影响其测年的准确程度117。生排烃动力学理论的不断完善和盆地模拟技术的广泛应用,基于生排烃史确定的成藏期上限越来越准确16。不过在刻画叠合含油气盆地成藏期时,由于多套烃源岩的分期、分区成熟以及大量次生油气藏的存在,往往造成烃源岩主生烃期与现今油气藏的有效成藏期不同步8,如果仅从生排烃史厘定成藏时限,可能会事倍功半,达不到预期的效果。因此,还需要结合其他测年手段进行综合分析。

1.3 油气藏饱和压力确定油气藏的形成时间

油气藏饱和压力法最早由LEVORSEN9提出,主要基于饱和压力推断其形成时的埋深,换算得到的地质年代即为油气藏形成的时间69。饱和压力法主要适用于构造稳定、充注期次单一、无压力变化的单旋回盆地,对于叠合盆地,饱和压力可能会在油气藏形成后发生变化,因此确定的成藏时间具有很大的不确定性2-315。原因是:一方面,叠合盆地中形成的油气藏,基本都会遭受不同程度地构造抬升,导致油藏中的流体相态发生转变,比如溶解气的散失,凝析气的反凝析作用,这些都会影响油气藏最初形成时的饱和压力28;另一方面,多期充注也会导致早期油气藏的饱和压力发生变化2-3。因此,在实际应用时需要注意2点:①油气藏的原油在成藏时已达到饱和状态;②油气藏是一个完全封闭的体系,内部气体的体积和温压条件不发生变化23

1.4 油水界面追溯法确定油气藏的形成时间

规则油气藏中油气水界面为一水平的界面,其在最初形成时的油气水界面一般也呈水平状态, 之后在盆地演化过程中,随着不同地质时期的构造变动, 油气水界面相应地发生调整,直至构造平稳期再次恢复水平界面。因此,基于现今油气藏油气水界面的演变史,可以依次追溯出多个古油气水界面,地质历史上其最早呈水平状态时对应的时间即可表示为该油气藏的成藏时间112224-26。此外,油水界面追溯法还可以动态地分析油气成藏后的调整过程,但应用过程中存在一定的局限性:①不适用于现今非水平油气水界面的油气藏(如岩性油气藏、水动力油气藏等);②仅适用于单一充注期次的油气藏25

2 流体包裹体均一温度测年法

对于油气储层而言,在自生矿物生长过程中,将捕获到的储层中的流体(油、气、水)包裹在矿物晶格的缺陷或者窝穴中,从而形成流体包裹体,不仅保留着成藏流体的成分、性质,也反映了油气充注时的物理化学条件927-28。地球化学分析测试手段的不断提高与完善,流体包裹体测年法早已被广泛应用于热液金属矿床定年方面,直到20世纪80年代,才逐渐用于油气藏的成藏年代学研究29-30。基于含油气盆地构造演化史、埋藏史和热演化史等,流体包裹体测年法的引入,发展了一系列应用地球化学分析等手段从微观角度获得油气充注时间的方法和技术,成藏年代学研究才开始取得了重大进展,标志着传统的定性研究转向半定量研究,为成藏年代学的建立奠定了重要基础。
一般来讲,流体包裹体测年分为2个层次,一是相对定年,指依据储层流体包裹体的均一温度来推测成藏年代,其主要原理是:包裹体形成时,被俘获于晶体缺陷中的流体处于较高的温压系统,是一个均一的体系,但在之后的地质演化过程中,由于温度、压力下降,导致这个单一均匀相态被破坏掉,形成气、液分离的相态。当在实验室对其进行加热处理时,主要依靠显微测温技术等,气、液两相流体恢复为单一均匀相态时对应的温度(均一温度)即为包裹体在储层中形成时的温度,最后结合含油气盆地热史和埋藏史等,即可推断出对应的油气成藏的地质时代31-33。相对定年是当代成藏年代学研究最常用的方法之一2934-35表3)。二是绝对定年,根据流体包裹体40Ar/ 39Ar等同位素定年法分析获得其绝对地质年龄36-39,绝对定年在矿床学研究中应用广泛,但极少用于油气成藏期的研究1
表3 流体包裹体均一温度定年的半定量判断

Table 3 Semi-quantitative judgment of uniform temperature dating of fluid inclusions

定年方法 定年意义 特点 实例 数据来源
流体包裹体均一温度 油气充注成藏的最早时间 间接的、微观的、半定量研究方法,应用广泛,效果较好 通过对包裹体类型、成岩矿物期次、烃类包裹体成分以及均一温度等分析, 表明南八仙油田古近系的油气藏发生2期充注,分别形成于渐新世和上新世,而新近系油气藏则主要发生一期油气充注,形成于上新世 [65]
将流体包裹体荧光分析和均一温度与当地的地热历史相结合,确定了鄂尔多斯盆地榆林气田气体的充注历史。早期充烃的均一温度为70~120℃,推测形成时间为220~190 Ma,对应于晚三叠世—早侏罗纪;晚期充烃的均一温度为120~190℃,推测形成时间为190~72 Ma,对应于中侏罗世—早白垩世 [66]
采用岩石学、荧光光谱和显微测温等综合流体包裹体测试分析,对东营凹陷北部沙3段、沙4段的储层样品进行研究,结果表明存在2期油充注,时间分别为24~20 Ma,4~3 Ma,且第二次充油期是东营凹陷北部成藏的主导期 [67]
对塔里木盆地北部地区奥陶系碳酸盐岩油藏流体包裹体与埋藏史分析表明,油气充注的时间在晚海西期(P),大约为290~250 Ma [68]
根据塔里木盆地北部哈拉哈塘地区RP3井的包裹体数据,对圈闭中流体的温压进行测试分析,结合埋藏史图,得出主要有2期油气充注,早期充注发生在422~412 Ma,晚期充注发生在20~6 Ma [69]
根据储层流体包裹体资料以及荧光显微特征,结合生排烃史,东濮凹陷北部主要经历了2个成藏期。第一期从晚东营沉积期至晚渐新世早隆起期,第二期从上新世晚明华镇期至第四纪,且第一阶段为主要成藏期 [19]
根据流体包裹体资料分析结果,表明哈拉哈塘地区南部奥陶系超深层油气藏主要发育单期油气包裹体,均一温度分布在94 ℃和119 ℃,结合埋藏史和热史,认为哈拉哈塘油田在晚海西期发生油气充注,是主要的生排烃期 [12]
使用流体包裹体数据对中国米仓山构造带新元古代至下寒武统油气藏进行了研究,结合储层热史,在米仓山构造带的油气系统中,确定了3个清晰的油气充注阶段:充油阶段,在二叠纪早期(~277 Ma); 裂解气充注阶段,发生在晚三叠世至早侏罗世(212~198 Ma);干气充注阶段,发生在中侏罗世(173~166 Ma) [70]
20世纪90年代以来,相对定年在油气成藏年代学研究中被广泛应用(表3),国内外学者应用油气储层中盐水包裹体的均一温度140-42,并结合烃类包裹体产状、荧光分析、盐度、气液比等地球化学指标, 精确限定油气运聚成藏的时间/深度,综合判断油气充注的年龄43-44。但需要注意的是,古地温和埋藏史的不确定性对测年结果具有一定的影响;此外,同一储层中,多期烃类流体充注均有可能保留流体包裹体的记录,因此在多期成藏的研究中,需要准确判断流体包裹体的期次,否则根据包裹体均一温度获得的并非真正的成藏期次,有可能是多次成藏的平均地质年代45-47

3 同位素测年法

同位素测年技术的发展与成熟,实现了成藏年代学从半定量向定量的转变,主要形成了稀有气体同位素测年和放射性同位素测年两大类,此外,还有油田卤水碘同位素定年。在He、Ne、Ar、Kr、Xe等同位素中记录有放射性纪年,20世纪以来,流体包裹体40Ar—39Ar、表生含钾矿物的K—Ar(或40Ar— 39Ar)定年和(U—Th)/He热年代学已被广泛应用于矿床年代学研究中48。而放射性同位素测年包括锆石的U—Pb、(U—Th)/He定年、磷灰石裂变径迹定年、沥青和原油中的U—Pb、Rb—Sr、Sm—Nd、Re—Os等放射性同位素定年。放射性同位素已广泛用于确定地质体形成时代,然而自20世纪90年代初,国内外学者才开始利用Pb—Sr、Sm—Nd、Re—Os同位素等时线方法确定油气成藏时代49-50。目前广泛用于油气运聚成藏定年的主要包括储层伊利石的K—Ar(或40Ar—39Ar)定年和原油以及沥青中的Re—Os同位素定年等。

3.1 储层自生伊利石K—Ar(或40Ar—39Ar)定年

在同位素测年研究方面,主要是运用油气储集层中自生伊利石矿物的K—Ar(或40Ar—39Ar)测年技术。其原理是,油气进入砂岩储集层后,富钾的孔隙水被烃类替代,而伊利石的形成依赖于富钾的孔隙水,其生长环境被充注的油气破坏后停止生长,借助这一特征运用储集层中自生伊利石的最新年龄来确定油气藏的形成年龄4151-52
20世纪80年代中后期,一种新的测年技术—储层自生伊利石K—Ar分析测年法逐步发展起来,最早用于测定岩石、矿物年龄,目前对沉积岩、断层及油气成藏的测年应用最为常见。在地质演化过程中,放射性母体40K会衰变为40Ca和40Ar,其中11.2%的40K通过捕获或释放正电子衰变为40Ar,由于在氩气中该同位素以放射成因组分为主,因此该衰变可用于地质计时[式(1)3853-54。国外学者LEE等55, HAMILTON等56, EMERY等57先后对北海地区的油气成藏定年投入研究,并且取得了较好的应用效果。国内以王飞宇等58-59、张有瑜等60-61、邱华宁等37-385962、黄道军等63和张忠民等64为首的一批学者也对这项技术进行了探索性的研究,实践效果也较好。
t = 1 λ L n   A r * K λ λ e + 1
式(1)中:t为形成年龄;λ40 K的总的衰变常数; λ e为衰变成40Ar的衰变常数。
由于K—Ar法需要分开测K和Ar,样品不均一时易产生误差,故在此基础上,进一步发展了Ar—Ar测年技术,其测试对象单一、精度高,使得流体包裹体绝对定年和钾矿物激光显微探针定年成为可能62。主要操作流程:首先将样品放在核反应堆中进行快中子照射,使样品中的39K变成39Ar,然后使用惰性气体质谱仪,测量40Ar与39Ar的比值(40Ar/39Ar),最后计算得到被测样品的年龄71。迄今为止,Ar—Ar测年技术已经发展为加热释氩Ar—Ar法和激光显微探针Ar—Ar法等多种测年方法,目前越来越受到重视,应用也越来越广泛。
而Ar—Ar法最大的问题在于存在“39Ar核反冲丢失”现象,从而导致年龄偏老,特别是在油气储层自生伊利石中,需要采用特殊的样品包装及处理技术。例如KUNK等72在逐步升温图的高温加热步骤显示出气龄明显变高的情况(700~850 Ma),主要是由于在低温加热步骤中缺少反冲39Ar,由于39Ar的反冲损失,造成表观年龄偏老(修复后,即无“39Ar核反冲丢失”现象,测得总气龄为388 Ma)(图1),因此在地质学上是没有意义的72-73。但不可否认,Ar—Ar测年是目前油气成藏年代学研究中应用最广泛的技术之一(表4)。
图1 伊利石40Ar/39Ar逐步加热图(据文献[72]修改)

Fig.1 Illite 40Ar/39Ar step heating chart(modified by Ref.[72])

表4 同位素定年的分类

Table 4 A classification table for isotopic dating

定年方法 定年意义 相同点 实例
稀有气体 同位素

40K—40Ar

定年

油气充注且代表圈闭形成的最大年龄 都属于直接的、定量的研究方法,测定的为绝对年龄 (1)ZHANG等[74]对塔中志留系沥青砂岩储层的9个样品进行K—Ar测年,认为主要发生2期充注,位于盆地边缘的发生早期充注,大概为383~271 Ma,对应晚加里东—早海西期;位于盆地中央的充注较晚,大概在235~203 Ma之间,对应晚海西期。这些自生伊利石定年结果不仅与常规成藏期分析技术的结果一致,而且突出了不同油藏成藏的时序差异。(2)ZHU等[68]对塔里木盆地北部地区奥陶系碳酸盐岩油藏进行K—Ar测试分析,表明油气充注的时间在晚海西期(P),大约在290~250 Ma之间。(3)WANG等[75]分别对长6、长8、长9等3个油藏储层中的流体包裹体和自生伊利石进行分析,通过包裹体测温和K—Ar测年,表明长6、长8、长9烃类充注时间均可分为2个阶段:135~125 Ma和95~85 Ma, 135~125 Ma和95~82 Ma, 130~122 Ma和92~80 Ma,分别对应于早白垩世和晚白垩世
40Ar—39Ar 油气成藏时间

(1)QIU等[76]对庆深气田的3个石英样品进行测试分析,都得到了定义良好的等时线,而且年龄吻合得很好,平均年龄为42.4±0.5 Ma,被解释为气侵的时间

(2)张有瑜等[77]根据鄂尔多斯盆地苏里格气田盒8段砂岩储层中自生伊利石的Ar—Ar测年分析数据,气体年龄在152~130 Ma,代表了自生伊利石的年龄并反映了成藏年代

沥青、原油放射性同位素 Re—Os同位素 定年 原油的形成时间

(1)SELBY等[78]应用Re—Os同位素法首次对加拿大阿尔伯塔省巨型油砂沉积中的油砂和重油样品进行了定年,获得Re—Os同位素等时线年龄为112±5.3 Ma,初始187Os/188Os值为1.4,表明在112±5.3 Ma之前发生油气侵位,确定了白垩系的黑色页岩不是主要的烃源岩,而是来自更古老的太古宙烃源岩

(2)FINLAY等[79]对英国大西洋边缘18个油样品进行分析,获得Re—Os同位素等时线年龄为68 Ma,与盆地模拟和Ar—Ar确定的年龄一致

(3)LILLIS等[80]对美国怀俄明州和蒙大拿州Bighorn盆地Phosphoria油气系统中的Re—Os地质计时器进行了评价,经过修正排除TSR作用后,Phosphoria油气系统中的Re—Os等时线年龄为211±21 Ma,与沥青和石油生成的开始时间一致

(4)GE等[81]测得四川盆地北缘米仓山地区焦沥青的Re—Os等时线年龄为184 Ma,与盆地模拟指示的烃源岩于晚三叠世—侏罗纪进入最大埋藏期(流体包裹体温度为160 ℃)具有出良好的吻合性,共同指示早侏罗世期间可能是原油高温裂解作用、天然气生成的主要阶段

(5)GE等[82]对四川盆地龙门山冲断带除GY-1和HSCD-1样品以外的所有一号和三号沥青脉体中样品的Re—Os同位素数据进行综合分析, 获得一组等时线年龄为486±15 Ma,与前人根据埋藏史、成熟度演化史分析得到的生烃作用时间一致,解释了原油生成的时间。基于二号沥青脉体中的样品以及裂缝沥青样品的Re—Os分析,结果显示二者都得到中侏罗世的等时线年龄(162~172 Ma),与龙门山造山带侏罗纪构造活动及同期的油气生成作用吻合

(6)沈传波等[83]根据Re—Os同位素年代学结果定量揭示了四川盆地震旦系—寒武系存在奥陶纪—志留纪期间(~450 Ma)和晚三叠世—侏罗纪期间(205~162 Ma)的2次油气成藏作用

3.2 铼—锇(Re—Os)同位素定年

富含有机物的黑色页岩通常含有优秀的生物地层标志,它们也可能含有高浓度的长寿命放射性核素238U、235U84187Re85,这些核素的沉积富集和这种还原性的岩性为在沉积地质年代学中成功地利用这些衰变方案提供了希望。因此,铼—锇(Re—Os)地质计时器是一种日益被认可的测定富有机质岩石和烃源岩沉积年龄的工具7881-8286-89。Re—Os同位素应用于油气成藏年代学研究是近10年来的一个前沿领域,在国际上已取得了重要成果,展现出良好的发展潜力和应用前景,不过目前国内对此方法的认识与实践还比较缺乏。Re—Os测年法最大优势在于能够直接研究参与到油气成藏过程中的地质体(烃源岩、沥青、原油)等,从而精确获得油气成藏期的直接证据7890-92
众所周知,在许多沥青和原油样品中都存在可测量浓度的铼和锇(一般Re>1×10-9, Os>30×10-9),并且这2种元素都是亲铜的和亲铁的,更重要的是,它们还具有亲有机质的特性(图2)。这使得Re—Os地质计时器有可能为关键的石油事件(如原油生成、热化学硫酸盐还原和热裂解)提供时间约束,而且Os同位素(187Os/188Os)还可以作为石油的源示踪剂78-8090-9193-97。到目前为止,原油和沥青Re—Os数据定年的验证通常是通过与所研究的石油系统的年代史(如盆地模型、磷灰石裂变径迹和Ar—Ar分析数据)的比较来实现的。因此,加强对原油中稀土元素与同位素分类学和稀土与氧化还原的地球化学行为的认识,对石油系统中稀土—氧化还原地质计时器的解释和进一步应用具有重要意义。
图2 黑色页岩全岩与有机质中Re,Os含量关系(据文献[100]修改)

Fig.2 Relationship of Re and Os contents between whole rock and organic matter in black shale(modified by Ref.[100])

Re—Os同位素体系定年是基于地幔或者大陆地壳中含Re的岩石矿物中的187Re通过β衰变的方式转变为187Os来计算地质年龄的(图3)。放射性元素187Os的含量与时间符合放射性衰变规律98,即放射性元素187Os增长量与时间t满足方程为:
187 O s / 188 O s = ( 187 O s / 188 O s ) i + 187 R e / 188 O s ( e λ t - 1 )
式(2)中:187Os/188Os是指矿物现今的187Os/188Os 值,(187Os/188Os)i为矿物形成时187Os/188Os值,λ为187Re的衰变常数1.666×10-11a-1(1.02%)99t为矿物形成后的年龄或者体系封闭后至今的时间,在公式中单位为年(a),地质研究中通常以百万年(Ma)表示。
图3 Re—Os定年原理及其等时线年龄获取示意(据文献[101]修改)

Fig.3 Re-Os dating principle and its isochronous age acquisition diagram (modified by Ref.[101])

Re、Os同位素的地球化学性质特殊,迄今主要成功地用于辉铝矿形成时代方面的研究,对于油气资源(原油、油砂以及富含有机质沥青等)而言,其形成时代的研究还处于探索阶段。20世纪80年代,RAVIZZA等86、SELBY等100研究发现Re、Os主要以有机络合物的形式富集在黑色页岩的有机物中(图2),于是将Re—Os同位素体系用于沉积岩的年代学研究。利用此法测定的巴肯黑色页岩的年龄为354±49 Ma,该结果与公认的巴肯页岩年龄一致(≈360 Ma)86。黑色页岩等烃源岩中生成的烃类含有大量有机络合物,随着烃类的排出,可以使Re、Os等金属元素长期稳定地保存在油砂、原油中,从而保证同位素体系的封闭,基于这一特点使得Re—Os同位素体系应用于有机质的定年研究成为了可能,为其后的广泛应用奠定了重要的理论基础49。SELBY等7890以加拿大阿尔伯塔省的油砂沉积为例,首次应用Re—Os同位素法对原油进行了定年,分析表明Re和Os亲有机质的特性,并把这个年龄解释为油气生成、运移的时间,FINLAY等79和LILLIS等80的研究结果与Selby一致,进一步证明这个解释的合理性。从Re—Os数据在油藏年代学的实践来看(表4),效果比较突出,能够精确的确定成藏期。因此,建立和发展沥青、原油Re—Os同位素分析方法,对于丰富油气成藏年代学理论具有重要意义。
塔北哈拉哈塘油藏是近年来勘探发现的一个大型油藏,认为具有超过5.44×108 t的原油储量68。沈传波等 1对哈拉哈塘区块五口井上原油的沥青质的Re、Os同位素进行分析测试,原油的187Re/188Os值变化范围为78~1 655,放射性187Os/188Os值为1.48~4.68。去除异常样后,得到了一个较好的Re—Os同位素等时线年龄(285±48)Ma(n=5,MSWD= 6.1),其中187Os/188Os初始值为1.08±0.20,与塔里木盆地北缘原油生成时间普遍认识较为吻合68102,整体偏老的Re—Os同位素年龄很可能指示的是哈拉哈塘凹陷原油的生成时间。

3.3 U-Pb定年

目前U—Pb定年是固体地球科学年代学研究中应用最广泛的方法,具有独特的优越性。整体分析的同位素稀释+热电离质谱法(ID—TIMS)、微区分析的离子探针(SIMS)、激光剥蚀+等离子体质谱[LA—(MC)—ICP—MS]、电子探针(EMPA)等是最常用的U—Pb 体系定年方法103
对于含油气盆地而言,流体活动与油气的生成、运移和成藏密切相关,因此流体活动及其成岩成藏响应研究显得尤为重要。自生方解石作为流体活动的直接产物,广泛分布在含油气盆地中的砂岩、泥岩、白云岩中,沿断裂、节理等裂缝生长发育,能够准确记录盆地经历的流体活动,对其展开年代学分析可以准确确定盆地流体活动年代及演化过程104
自MOORBATH等105首次运用同位素稀释法确定灰岩形成年龄以来,同位素稀释法U—Pb测年在碳酸盐岩矿物中就得到了广泛应用。受测试水平的限制,此法主要用于U和Pb元素含量在1×10-6以上的碳酸盐岩样品中106-107;而SMITH等108首次成功得将该定年技术应用于低铀含量(10-9级别)的自生碳酸盐岩样品(表5)。
表5 同位素稀释碳酸盐测年法与激光原位碳酸盐岩定年法

Table 5 Isotopic diluted carbonate dating and laser in-situ carbonate dating

U—Pb测年 原理 主要特点 案例
同位素稀释碳酸盐U—Pb测年法 样品中的238U和235U经放射性衰变分别形成稳定同位素206Pb和207Pb,据此可以测定放射性成因的子体同位素含量进而确定其形成年龄 应用较为广泛,但测试周期长、成功率低。 (1)LI等[109]使用同位素稀释法碳酸盐U—Pb定年法,对成岩阶段形成的方解石脉进行测试,结果显示方解石胶结物IS1的年龄为171±16 Ma(MSWD=0.51)。(2)ROBERTS等[110]使用方解石同位素稀释法,对WC-1开展了年代学分析,年龄为254.4±1.6 Ma
方解石激光原位ICP—MSU—Pb定年法 发展迅速,测试精度高,具有高空间分辨率、高测试效率。 (1)LI等[109]激光原位碳酸盐岩U-Pb定年法,对成岩阶段形成的方解石脉进行测试,结果显示方解石胶结物IS1的年龄为165.5±3.3 Ma(MSWD=1.6)。(2)COOGAN等[111]使用原位U—Pb激光烧蚀—电感耦合等离子体质谱法测定全球8个地区上地壳方解石的首次放射性年龄,证明了晚中生代和晚新生代大洋地壳热液碳酸盐含量之间的巨大差异记录了全球环境条件的变化。(3)ROBERTS等[110]使用激光原位定年技术,对WC-1开展了年代学分析,年龄为254.4±1.6 Ma,其精度相比稀释法更高。(4)GODEAU等[112]对法国东南部阿尔贡微孔灰岩(特提斯北缘)中的方解石胶结物进行了绝对U—Pb定年,获得了96.7±4.9 Ma至90.5±1.6 Ma的U—Pb年龄。以上观测结果强调了长暴露期和相关大气侵入的重要性有利于形成和保存良好的微孔储层
近20年来,随着激光剥蚀技术的迅速发展,激光原位U—Pb同位素定年技术已广泛应用于高U矿物年龄的测定,如锆石、独居石、金红石、磷灰石、石榴石等,成为地质年代学研究领域中最常用的测年方法之一111。近几年,一些低U矿物,特别是碳酸盐矿物的激光U—Pb定年研究也备受关注110-115。LI等109采用同位素稀释法碳酸盐U—Pb定年法和激光原位碳酸盐岩U—Pb定年法,对成岩阶段形成的方解石脉展开年代学对比分析,结果显示在误差范围内两者年龄保持一致。随着质谱分辨率的提高,激光原位方解石U—Pb定年技术成功应用于盆地流体研究中,其较高的空间分辨率有利于实现流体期次精确划分并准确揭示盆地流体演化历史。
流体包裹体均一温度测年具有一定的局限性,如果包裹体的期次不是很明确时,会导致均一温度出现较大偏差,造成对油气充注时间或者成藏期次的解读出现一定的不确定性。因此,根据发育原生油包裹体的方解石脉体开展激光原位U—Pb定年,直接获得方解石脉体的真实年龄,结合储层样品的流体包裹体分析以及研究区的构造史和埋藏史,可以有效的避免由于流体包裹体均一温度法所产生的解释结果的多解性。郭小文等116采用渤海湾盆地东营凹陷与烃类包裹体共生的盐水包裹体最小均一温度,将其投影到储层埋藏史和热演化史中,发现第1期充油发生在东营组沉积期(31~28 Ma)或东营组抬升剥蚀期(24~20 Ma),存在多种解释结果。而采用激光原位U—Pb同位素定年技术,对发育原生烃类包裹体的方解石脉进行期次划分,其主要形成年龄分布在23.9±2.8 Ma,这与东营组遭受抬升剥蚀的时期一致,可以判断第1期油充注时间在距今24~20 Ma。激光原位U—Pb定年与流体包裹体分析相结合,弥补了均一温度测年的不足,更好地约束了油气成藏时间,进一步提高了成藏定年的精度。

3.4 油田卤水碘同位素定年

碘是一种以液体为主的物质,因为它是水溶性的,并且其大的离子半径(133 pm)阻止了它轻易地与矿物结合117129I是碘唯一的长寿命放射性同位素,通常有3个来源118:①宇宙成因129I,由Xe同位素裂变到大气中产生;②的裂变129I,由地壳中238U的自然裂变产生;③人为129I,自20世纪50年代以来,由核武器试验和燃料加工产生119。根据这3个来源,129I分析已成功地用于追踪和确定各种地质环境中流体的年代,如地表水和地下水120、热液流体121、盆地卤水117和深部地壳流体122
自20世纪末以来,在油田卤水定年分析石油和地下水时代关系领域,国际上进行了大量的研究121123-124,这对于追溯油气运聚成藏史意义重大。碘浓度与海洋沉积物中有机质含量变化关系良好,沉积盆地卤水中碘的来源是埋藏盆地富含有机质的脱水沉积物,即产生大量的油气聚集物125-128,ADIL等129证明了随着页岩中碘含量的增加,石油和有机碳含量呈上升趋势。FUHN等121认为129I是在油气成熟过程从有机质释放出来,其半衰期为15.7 Ma,因此129I/totalI的定年分析在80 Ma这一地质时间范围的实践效果较好,尽管精确度不高,但对油气成藏仍具有重大价值11。CHEN等118对塔里木盆地轮南油田奥陶系古岩溶储层卤水129I进行年代学研究,I和129I东西向空间变化趋势显示了不同流体的混合,这与之前的研究一致。高碘古海水(约31 mL/L)来源于草湖凹陷海相烃源岩,该烃源岩在白垩纪达到产油高峰期,并且与碘水同时进入储层,聚集成藏。随后,该地层水从储层中获得裂变129I,最终达到长期129I平衡,卤水的地球化学测试显示了大多数129I数据都是沿着10 Ma的时间线,表明在中新世(约10 Ma)大气水侵入时发生了混合作用。
油田卤水碘同位素最主要是对含油气盆地的地层水、烃类流体的运移路径进行示踪,但油气成藏的关键就是油气运移并进行充注,成藏时间必定晚于烃类流体的运移时间。因此,借助碘同位素对油气运移路径的示踪,结合埋藏史、构造演化史等可以约束油气的成藏时间。CHEN等130对塔里木盆地塔中油田水中碘同位素与多期油气充注事件的关系进行了探讨,结合塔中地区的埋藏史,在志留纪—泥盆纪,富碘的卤水携带寒武系烃源岩中的原油运移并储集在奥陶系储集层中,揭示了塔中最早于志留纪发生排烃,成藏时间不会早于该时期。碘同位素定年的技术成本低廉,可以获得地下流体的驻留时间,判断烃类排出的大致时间,但此种方法局限于盐度较高的油气成藏期的研究。

4 展望

近半个世纪以来,成藏年代学经历了三大发展阶段,从最开始间接的、定性的传统地质分析法,过渡到半定量的包裹体均一温度法,再到现在直接的、定量的同位素测年法,都为恢复成藏演化过程提供了便利,尤其是Ar—Ar、Re—Os测年技术的发展,提高了对油气成藏时间判断的准确性,并且进一步丰富了石油地质理论,为更好地研究复杂含油气盆地提供了技术手段。
但对于叠合盆地而言,早期成藏的油气,在复杂的盆地演化过程中,可能会遭受破坏或者二次成藏,往往出现现存油气藏的成藏期与烃源岩主生烃期不同步的现象。因此,在准确前提下,如何精确地、快速地分析多期构造演化背景下含油气盆地油气系统的关键时期成为目前亟待解决的难题。由于不同测年分析方法都有各自的适用范围,因此在进行成藏年代学研究时,不能仅仅停留在单一的方法技术上,还需要采用多种方法综合分析,特别是在解释多期充注、多期成藏的叠合盆地中油气的成藏年代时,更需要多学科与多方法相结合、间接与直接研究相结合、定性与定量研究相结合。随着测试水平与分析手段的不断改进与提升,成藏年代学会进一步发展,对关键成藏事件的解释也会更加合理化和科学化,为更好地指导油气田的勘探开发提供理论支撑。

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