天然气地球科学 >

2020 , Vol. 31 >Issue 9: 1285 - 1293

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2020.05.003

非常规天然气

页岩气扩散实验与数学模型

  • 陈璐 , 1, 2 ,
  • 胡志明 , 2, 3 ,
  • 熊伟 2, 3 ,
  • 端祥刚 3 ,
  • 常进 3
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  • 1. 中国科学院大学, 北京 100049
  • 2. 中国科学院渗流流体力学研究所，河北 廊坊 065007
  • 3. 中国石油勘探开发研究院，河北 廊坊 065007
胡志明（1977-），男，高级工程师，硕士，主要从事非常规油气渗流研究.E-mail：.

陈璐（1995-），男，四川自贡人，硕士研究生，主要从事页岩气微尺度运移方面的研究.E-mail：.

收稿日期: 2020-02-01

  修回日期: 2020-05-07

  网络出版日期: 2020-09-04

基金资助

国家科技重大专项项目课题“页岩气渗流规律与气藏工程方法”(2017ZX05037-001)

收起

Diffusion experiment of shale gas and mathematical model

  • Lu CHEN , 1, 2 ,
  • Zhi-Ming HU , 2, 3 ,
  • Wei XIONG 2, 3 ,
  • Xiang-Gang DUAN 3 ,
  • Jin CHANG 3
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  • 1. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • 2. Department of Porous Flow & Fluid Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Langfang 065007, China
  • 3. PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration & Development (Langfang), Langfang 065007, China

Received date: 2020-02-01

  Revised date: 2020-05-07

  Online published: 2020-09-04

Fold

本文亮点

在地层条件下，页岩气流动状态受多尺度效应影响，包含黏性流、扩散流以及滑脱流等，气体的产出是多种机制协同作用的结果，前人提出的扩散模型已不能准确地描述页岩气在基质中的扩散行为。为了定量表征页岩气扩散能力的影响因素，揭示气井在全生命周期开发过程中的流动规律以及对产能的影响，利用自主研发的高温高压近平衡态实验系统,开展了页岩气在0~1 MPa微压差条件下的流动实验，并提出一种综合考虑渗透率、温度与压力的扩散系数计算方法，成功地运用于川南地区五峰组-龙马溪组页岩中，指出该地区优质储层扩散产量成为主控因素时临界开发压力为4.5 MPa，对于页岩气井产能评价以及扩散能力的表征有重要的意义。通过实验结果与理论分析表明，扩散在高温、低渗、低压力条件下会有更高的分配系数，考虑了基质渗流能力的扩散系数模型能更好地运用在实际流动中，忽略扩散的影响将对产能计算带来较大误差。

本文引用格式

陈璐 , 胡志明 , 熊伟 , 端祥刚 , 常进 . 页岩气扩散实验与数学模型[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(9) : 1285 -1293 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2020.05.003

Highlights

Under formation condition, the flow state of shale gas is affected by multi-scale effects, including viscous flow, diffusion flow and slippage flow, etc., gas production is the result of synergy of various mechanisms, and previous diffusion models can no longer accurately describe the diffusion behavior of shale gas in the shales. In order to clarify the influencing factors of shale gas diffusion ability, reveal the flow law of gas wells in the whole life cycle development process as well as the impact on production capacity, experiments on shale gas under the conditions of 0-1 MPa micro-pressure difference is carried out by using the self-developed experimental system with high temperature and high pressure resistance, and put forward a diffusion coefficient calculation method comprehensively considering permeability, temperature and pressure. It was successfully applied to the Wufeng-Longmaxi formations shale in the south of Sichuan, indicating that the critical pressure of the high-quality reservoir in this area is 4.5 MPa when diffusion flow occupy the main position. It is of great significance for the shale gas well productivity evaluation and the quantitative characterization of the diffusion capacity. The experimental results and theoretical analysis show that the diffusion will have a higher partition coefficient under high temperature, low permeability and low pressure level, the diffusion coefficient model considering the permeability of shales can be better applied in actual flow, and there will be a large error in productivity calculation if ignoring the effects of diffusion.

0 引言

全球社会经济的发展迫切需要寻求新型能源以替代传统的油气资源。页岩气作为存储于暗色泥页岩与炭质页岩中自生自储的天然气，广泛分布于北美、中亚、中东及北非等地区，占全球非常规天然气资源的76.7%[1]，开发前景广阔。但页岩储层由于其孔隙度低、渗透率低的特点，渗透率通常分布在（0.000 01~0.1）×10-3 μm2之间，基质中广泛发育微纳米孔隙和微裂缝，导致页岩气藏在基质中的渗流具备多尺度特性，流动过程涵盖分子—微观—宏观尺度[2]。传统的达西渗流定律不再适用于此类跨尺度的运移中，还需进一步考虑吸附/解吸、Kun-dsen扩散、Fick扩散、表面扩散和滑脱效应等因素[3]。因此，明确扩散流动的影响因素，建立页岩气扩散模型及数学方程，对页岩气高效开发具有重大意义。
根据前人研究，对于达西流、滑脱流、Fick扩散、Kundsen扩散以及表面扩散等多种流动的耦合机制，还没有形成一个成熟的、完整的体系。JAVADPOUR等[4-5]通过实验研究引入表观渗透率概念，建立Knudsen扩散理论，提出了一种适用于纳米孔隙中流体渗流的理论模型；李晓强等[6]建立了考虑页岩机制中达西流和扩散流的双重流动机理模型，认为忽略基质中的扩散流动将严重低估气井的产量；李智峰[7]建立了圆柱管内的平面单向稳定渗流数学模型，认为页岩的表观渗透率远远大于达西渗透率，孔隙半径越小，则两者比值越大，随着压力降低，Kundsen扩散作用不断增强；刘禹[8]建立了考虑滑脱和扩散作用的径向和一维流动模型；盛茂等[9]建立了考虑孔内扩散、孔壁表面扩散、黏性滑脱流动和气体解吸附等多种流动机理的瞬态流动毛管束模型，认为孔壁表面扩散是页岩孔隙中不可忽略的传质方式，且表面扩散流量对总流量的贡献随孔径减小而增强；糜利栋等[10]建立了裂缝渗透率理论计算模型和基质渗透率理论计算模型，认为基质渗透率受气体滑脱效应和扩散效应影响，其渗流能力由温度、孔隙压力和孔隙直径共同决定；WASAKI等[11]建立了考虑吸附、扩散和应力敏感的视渗透率模型，认为孔隙压力较高时渗透率应力敏感较强，随着孔隙压力降低，黏性流减弱，扩散流增强，视渗透率增大；曹成等[12]分别建立了考虑吸附、滑脱和自由分子流动效应的有机质渗透率与无机质渗透率模型；李武广等[13]等基于Fick第二定律求解得到扩散系数的数学解析解，并分析页岩扩散能力的主要影响因素。
综上所述，国内外学者的研究重点主要在表征扩散效应对页岩表观渗透率的影响，建立考虑扩散影响下的理论模型，但有关页岩气在多孔介质中的扩散实验机理未见相关成果，在探究页岩基质扩散能力的控制因素方面也鲜有报道。针对目前有关页岩气扩散能力实验与理论方面研究的不足，本文开展了气体在不同温度、不同渗透率岩心中的微压差流动实验，提出扩散系数计算新方法。旨在定量表征地层参数对页岩气扩散能力的影响，以期为我国页岩气高效开发提供借鉴及有益指导。

1 页岩近平衡态流动实验

1.1 实验原理

在岩心两端，介质满足实际气体状态方程：
n = p V Z R ( T + 273.15 )
式中： n为气体物质量， m o l； p为压力，10-6 MPa； V为实验流程体积， m 3； Z为气体压缩因子，无量纲； R为理想气体常数，8.314 J / m o l ⋅ K； T为实验温度，℃。
单位时间内，气体的总流量可用物质量的变化表示为：
Q t = Δ n ⋅ M r Δ t ⋅ ρ
式中： Q t为气体总流量， m 3 / s； Δ n为 Δ t时间内的总气量变化， m o l； M r为气体分子摩尔质量， g / m o l； Δ t为时间间隔， s； ρ为密度， k g / m 3。
实验过程中，保持系统体积与温度不变，两端气体的物质量随压力变化，将式（1）带入式（2），得到容器内气体总流量表达式：
Q t = Δ p ⋅ V M r Δ t ⋅ ρ Z R T
式中： Δ p为 Δ t时间内压力变化，10-6 MPa。
由于岩心两端压力不等，在计算黏性流量时，通过采用岩心中段截面的流量，并定义此截面的压力为岩心两端压力的平均值，波义尔—马略特定律 [式（4）]描述了气体体积与压力成反比的关系，此处使用该定律，联合达西式（5），将通过任意截面的黏性流量 Q转化为平均压力下的黏性流量。
Q = Q v p ¯ p
Q = - K A μ ⋅ d p d l
式中： Q为通过压力为 p的截面上的黏性流量， m 3 / s； Q v为黏性流量， m 3 / s； p ¯为岩心左右两端平均压力，10-6 MPa； K为渗透率， m 2； A为岩心横截面积， m 2； μ为气体黏度，10-6 MPa ⋅ s。
将式（4）、式（5）整合，并分别对两端关于长度 l与压力 p积分，这里的渗透率应为考虑应力修正后的有效渗透率 k m，有：
Q v = k m A p 1 2 - p 2 2 2 μ p ¯ L k m = K e - λ σ p
式中： k m为修正渗透率，10-12 μ m 2； L为岩心长度， m； λ为应力敏感修正系数，与岩心基础物性相关，10-6 MPa-1； σ p为有效应力，106 MPa-1。
根据扩散的定义，Kundsen扩散、Fick扩散与表面扩散是分子无规律热运动的结果，表现为在孔隙内部分子与分子间、分子与壁面间相互碰撞而产生迁移现象，与常规黏性流动不同，这种迁移导致流动边界处存在速度滑移，这与滑脱流所表现的性质相似，前人曾提出“壁联扩散”理论，笔者认为滑脱效应可以等效为一种扩散流动[14]，在计算时不可重复叠加。为研究页岩气在基质中的扩散特征，在处理页岩气藏中的流动耦合时，认为流动仅由黏性流与扩散流组成。那么，扩散流量可以表示成：
Q d = Q t - Q v
式中： Q d为扩散流量， m 3 / s。
至此，通过记录实验中岩心两端的压力随时间的变化关系，可以获得实验中的总流量、黏性流量和扩散流量与时间的关系。

1.2 实验装置

实验所用的主要仪器设备为中国科学院渗流流体力学研究所非常规渗流室自主设计研发的页岩高温高压近平衡态实验系统，该仪器主要由高温烘箱、围压控制系统以及数字化压力记录系统构成，如图1所示。实验时通过流程中的传感器将实时压力数据传至压力巡检仪，再传至计算机对数据进行记录。实验流程还包括：高温高压岩心夹持器，最高耐压为50 M P a，耐高温100 ∘ C，满足高温高压条件下的实验要求；高温压力传感器，量程为0.1~100 M P a，精度为0.000 01 M P a，满足在低压差条件下实验的精度要求。
图1 实验装置

Fig.1 Experimental setup

1.3 实验样品

采用来自四川盆地五峰组—龙马溪组不同井位的3块不同渗透率级别岩心，岩心表面无明显裂缝，将岩心切成适用于实验设备的柱形状，用砂纸对表面进行光滑处理，放入烘箱中烘干备用。岩心基础物性参数如表1所示。
表1 四川盆地五峰组—龙马溪组样品参数

Table 1 Sample parameters of Wufeng-Longmaxi Formation in Sichuan Basin

岩心编号 层位 长度/cm 直径/cm 干重/g 密度/（g/cm3） 渗透率/（10-3 μm2）
1 龙一1 3 6.502 2.526 84.91 2.61 0.000 033
2 龙一1 2 5.510 2.520 67.10 2.44 0.000 268
3 龙一1 4 5.552 2.525 70.64 2.54 0.010 641

1.4 实验流程与实验设计

为了真实模拟气体在地层中的流动情况，使用浓度为99.99%的甲烷气作为渗流介质，并按照图2所示连接实验流程，将3组相同的流程放入页岩高温渗流实验系统的烘箱中，以同时进行3组不同渗透率岩心的实验，实验步骤如下：①测量岩心基础物性参数，放入烘箱烘干备用。②对系统进行气密性检查，确认良好后加入岩心。③控制围压与流程压力至实验要求水平。④启动烘箱，将温度设定为实验温度，静置流程至压力稳定时，打开阀门V2、V3，实验开始。⑤当左右两端传感器示数差值不变时，实验结束，关闭烘箱。
图2 实验流程

Fig.2 Experimental flow chart

实验参数设计如表2所示。
表2 实验参数设计

Table 2 Experimental parameter design

岩心编号 左端压力/MPa 右端压力/MPa 温度/℃
1 7.5 8.5 40
2 7.5 8.5 40
3 7.5 8.5 40
1 7.5 8.5 60
2 7.5 8.5 60
3 7.5 8.5 60

2 实验结果分析与讨论

本文共开展了6组控制温度与渗透率条件下页岩气在多孔介质中的流动实验，分别分析流量、扩散分配系数与压力梯度的关系，并根据实验结果建立广义扩散系数模型。

2.1 实验结果

实验中得到不同渗透率岩心在不同温度下两端压力随时间变化的数据，部分结果见图3—图4。
图3 40 ℃下岩心两端压力与时间关系

Fig.3 Relationship between pressure and time at both ends of the shale sample (40 ℃)

图4 60 ℃下岩心两端压力与时间关系

Fig.4 Relationship between pressure and time at both ends of the shale sample (60 ℃)

2.2 流量

根据实验所得压力—时间数据对岩心流动情况进行分析，由式（3）、式（6）、式（7）分别计算得到实验中的总流量、黏性流量与扩散流量，如图5所示。
图5 各流量与压力梯度关系

Fig.5 Relationship between flow rate and pressure gradient

图5显示，流量受渗透率影响较为明显。随实验温度增加，渗透率较高的2块岩心总流量与黏性流量均有略微的减小，但扩散流量增大，而渗透率最低的岩心总流量与扩散流量均增大，但黏性流量减小。从微观角度来看，温度的提高使得气体分子间热运动加剧，有利于无规则运动，导致了扩散流量的增加，但抑制了以压力梯度为驱动力的定向黏性流动。说明在渗透率较高时，基质内部平均孔径更大，在这种通道中黏性流动的分配系数要高于扩散流动，温度的提升使得黏性流量降低，从而总流量也降低；而在渗透率较低时，基质内部平均孔径较小，在这种通道中，扩散流动成为更主要的流动方式，温度的提升使得扩散流量增加，反而在同一压力梯度下的总流量随温度升高有所提升。

2.3 扩散分配系数

为了对比不同实验条件下页岩气的扩散能力，计算了扩散分配系数随压力梯度的变化，如图6所示。由式（3）、式（6）不难看出，总流量与黏性流量随压力梯度成线性减小的关系，扩散分配系数 α可以表示为：
α = Q t - Q v Q t = φ t - φ v φ t
图6 扩散分配系数与压力梯度关系

Fig.6 Relationship between diffusion distribution coefficient and pressure gradient

上式说明 α应该是一个常数，但图4显示，在同一温度下， α与岩心渗透率和压力梯度相关，渗透率与压力梯度越低， α越大，并且在低压力梯度下会有更大的提升。此外，实验温度的提升也有利于扩散分配系数的增加，图6表示温度提升20 ℃，扩散百分比提高了5%~13%。
由于图中 α与渗透率、压力梯度呈负相关关系，在低渗低压力梯度条件下扩散流动会贡献相当一部分的流量，若忽略扩散的贡献，针对图中渗透率较低的岩心，其总流量将低估70%~80%。此外，在曲线中存在临界压力梯度，当压力梯度小于该临界值时，扩散百分比急剧增大，说明黏性流动在此后对于总流量的贡献有较大的减小，而扩散流动的贡献增大，进一步说明了低压差下气体在多孔介质中的流动方式会由传统达西流动向扩散流动转变。

3 广义扩散系数模型

扩散系数与质量流量、浓度梯度的关系满足Fick第一定律：
J = - D ∇ C
式中: J为扩散通量， g / m 2 / s； D为扩散系数， m 2 / s； C为气体浓度， g / m 3。
而质量浓度可以根据状态方程表示为：
C = n M r V = p M r Z R T
带入式（9），得到扩散系数理论计算式：
D = - J ∇ C = - J A ρ ⋅ ρ A ∇ C = - ρ Q Z R T M r A ∇ p
负号表示实际流动方向与压力梯度相反，计算时只取绝对值。为了求得扩散系数的表达式，这里利用了岩心衰竭开发实验数据。该实验模拟了甲烷气从基质流入裂缝的过程。多块岩心的实验结果表明，随着实验进行，岩心入口端压力逐渐由高压减小至大气，连通孔隙压力降为0，但此时仍有气体产生。从微观机制来看，这是由于基质的有机质内部溶解扩散和吸附气体在实验后期解吸附，导致基质内外存在浓度差，气体以扩散的形式流出。截取各岩心实验后期产气量—时间曲线进行计算，发现其产气量与时间高度线性拟合（图7），拟合直线的斜率为产气速率，由于此时产气量均为扩散产生，那么可将产气速率定义为在该实验条件下产生的扩散流量 Q。
图7 衰竭开发实验后期岩心产气量随时间变化曲线

Fig.7 Shale sample gas production versus with time in the late experiment

对于衰竭开发实验中的所有岩心，衰竭开发实验扩散流量 ( Q )与渗透率（ k）存在经验公式，表示为：
Q = 0.001    38   k + 4.35 × 10 - 7 k - 0.3
该实验其他参数： ρ=0.000 843 g / c m 3； Z=0.998； T '=25 ℃； A=4.91 c m 2； ∇ p=0.545 M P a / m；那么：
D = 1.38 k + 4.35 × 10 - 4 k - 0.3 × 4.87 × 10 - 7
考虑到页岩样品作为多孔介质的特殊性，其实际扩散系数还与渗透率、温度和实验压力水平等因素有关，这里加入无量纲修正因子 β，建立修正后的广义扩散系数 D a p p。
           D a p p = D ⋅ β β = f k , T , p = 1    495.88 k 0.986 T T 0 3 L n p ¯ p 0 - 3.08 × 10 - 4 T + 0.216
将式（13）代入式（14）中，得到广义扩散系数 D a p p表达式：
D a p p = 4.90 k 1.986 + 1.545 × 10 - 3 k 0.533 - 3.08 × 10 - 4 T + 0.216 × T 3 L n p ¯ p 0 × 10 - 11

3.1 模型验证

前文已建立考虑地层条件的扩散系数表达式（15），为了验证该式的适用性，将本文模型分别与实验值、前人模型对比，扩散流量按下式计算：
Q t h e o r y = k A μ ∇ p = D A p ¯ ∇ p
目前扩散系数的计算模型中，较为常见有表面扩散系数模型[15]，Fick扩散模型[16]以及Kundsen扩散模型[16]。其中表面扩散模型中的 Δ H为页岩基质吸附能力的等量吸附热，取值52.04 k J / m o l [17]。此外，还有学者在Kundsen扩散模型的基础上提出了考虑压力变化的“压力变化模型[8]”。计算后得到各模型、实验值与压力梯度的关系如图8所示：
图8 经典模型与本文模型对比

Fig.8 Comparison between classic model and generalized diffusion coefficient model

可以看出，本文提出的广义扩散模型与实验值吻合程度较好。而前人所提的模型均对实验值产生了不同程度的高估，这是因为前人得到的扩散系数模型中，没有反映出页岩孔隙结构的影响，这种影响使得基质实际导流能力降低，从宏观上看与基质的渗透率密切相关，他们的模型中考虑了温度、压力条件，但却没有将渗透率包括在内。而本文所建立的模型综合了温度、压力、渗透率参数，更加贴近实际流动情况。
利用MATLAB工具，编写程序计算广义扩散系数在不同温度、压力水平与渗透率条件下的值，并绘制双参数影响图板，如图9所示。
图9 页岩扩散能力图版

Fig.9 Shale diffusion capacity chart

从图版中可以看出，广义扩散系数受渗透率的影响较大，在渗透率从10-8 μm2增长到10-4 μm2时， D a p p相应地增大了4~6个数量级，并且在低渗透率下增长幅度较小，在高渗透率下增长幅度更大。 D a p p受温度影响较小，在温度从25 ℃增加到105 ℃时， D a p p增长了约一倍。此外，随着实验压力水平的增加， D a p p逐渐减小，在较低压力水平下， D a p p有较大程度的提升，此时比渗透率更为敏感，而在压力高于20 M P a后，压力水平继续增大对 D a p p所带来的影响已经可以忽略不计。

3.2 实例分析

利用本文建立的模型，针对川南地区五峰组—龙马溪组页岩进行研究，该地区储层温度约为70   C ∘，渗透率为10-8~10-5 μm2不等。根据上述参数，利用广义扩散系数模型，分别计算不同渗透率下扩散分配系数与储层平均压力的关系，得到图10所示结果。针对该地区优质储层（ k>0.000 3×10-3 μm2）来看，当扩散分配系数大于50%时，相应的地层压力低于4.5 MPa，在这种条件下，由于基质内部扩散而产生的气量占据总产气量的50%以上，这可以解释气井在开发后期压力较低时还存在可观产气量的现象。此外，图中还显示出储层渗透率较低时（k<0.000 01×10-3 μm2），扩散分配系数接近100%，说明在如此低渗的基质中已基本不存在黏性流动，气体在其中以扩散的方式进行输运；而在k>0.01×10-3 μm2的情况下，分配系数基本不随渗透率变化，说明在特高渗储层中，压力是该参数的主控因素。
图10 扩散分配系数随储层压力关系

Fig.10 Diagram of relationship between diffusion distribution coefficient and reservoir pressure

4 结论

本文通过开展高温高压下页岩气扩散能力实验，分析了页岩气扩散能力的影响因素，提出一种扩散系数计算新方法，并计算了川南地区五峰组—龙马溪组页岩扩散分配系数与储层压力的关系。通过实验与理论分析，主要得到以下结论。
（1）页岩气在基质中的扩散是一种不可忽略的流动方式，尤其易发生在低渗低压的环境中，而地层中的高温环境同样有利于扩散现象。当储层开发压力降至较低水平后，扩散流动占据主导位置，是开发后期产气量贡献的关键组成部分。
（2）相比于前人的扩散模型，考虑基质实际导流能力的广义扩散系数模型定量表征了页岩气在不同条件下的扩散能力，更加贴近真实流动情况，用该系数计算得到的扩散流量具备较高的可信度。
（3）提出川南地区五峰组—龙马溪组优质储层生产过程中，4.5 MPa是扩散流动占据主控因素的临界开发压力，该参数可对气井生产开发提供有益指导。
简 讯
美国能源部投资3300万美元开展天然气管道改造研究
2020年8月6日，美国能源部（DOE）宣布，将为10个项目提供3300万美元的资金，旨在开发新的天然气管道改造技术，以期通过在旧管道中创建坚固的新管道来修复现有的铸铁和裸露钢管。这是DOE高级研究计划局（ARPA-E）快速密封管道避免密集更换（REPAIR）计划的一部分。
表1 REPAIR资助的10个项目清单
项目名称 资助金额/万美元 实施机构
结构材料辅助先进更新技术修复（智能修复） 500 橡树岭国家实验室
管道封装技术的测试和分析 540 科罗拉多大学博尔德分校
地下管道非开挖检修 500 通用电气全球研发总部
管套管的快速、连续、智能的合金涂层研发 100 马里兰大学
天然气管道的自主修复和维护 500 自主材料公司
用于管内维修机器人的受限空间映射模块研发 120 卡内基梅隆大学
“神经支配”管道:现场维修和嵌入式智能的新技术平台 100 匹兹堡大学
用于管道快速修复的凝灰岩内部包装 595 特拉华大学
全新及创新的3D绘图技术，可修复天然气管道基础设施 200 怀特河科技公司
冷喷涂添加剂制造，用于在现场、天然气配送干线中制造新管道 100 ULC机器人公司

（刘文浩 编译）

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