沉积物粒度及组分与天然气水合物合成速率关系实验

刘艳军; 李霖川

doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2019.09.008

天然气地球科学 >

2020 , Vol. 31 >Issue 2: 176 - 183

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2019.09.008

非常规天然气

沉积物粒度及组分与天然气水合物合成速率关系实验

刘艳军 ,
李霖川

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西南石油大学机电工程学院，四川成都 610500

李霖川（1996-），男，四川仁寿人，硕士研究生，主要从事天然气水合物研究.E-mail：494334502@qq.com.

刘艳军（1979-），男，湖北仙桃人，讲师，博士，主要从事新能源开发研究.E-mail：llch1186@163.com.

收稿日期: 2019-09-05

修回日期: 2019-09-30

网络出版日期: 2020-02-28

收起

Experimental study on the relationship between sediment particle size and composition and gas hydrate synthesis rate

Yan-jun LIU ,
Lin-chuan LI

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School of Mechatronic Engineering, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500 China

Received date: 2019-09-05

Revised date: 2019-09-30

Online published: 2020-02-28

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National Key R & D Plan(2016YFC0304008)

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本文亮点

天然气水合物快速合成在水合物技术工业化中至关重要，故研究水合物合成速率的影响因素具有重要意义，但沉积物粒度及组分与水合物合成速率关系的实验数据严重不足。为此利用自制水合物装置，在3 ℃、10 MPa轴压及围压、SDS体系下合成天然气水合物沉积物，建立了不同沉积物粒径大小、粒径占比与水合物合成速率的关系模型。结果表明：水合物合成速率随沉积物粒径增大而下降，下降幅度逐渐减小；沉积物粒径足够小时，水合物合成速率与沉积物介质类型关系不大；不同粒径占比下，随着小粒径介质占比增大，水合物合成速率先上升后下降，且小粒径介质达到一定占比时，水合物合成速率大于单一介质；沉积物粒径大小和占比主要改变了沉积物颗粒的比表面积大小，进而影响水合物合成速率。这对天然气水合物快速合成有一定的参考价值，有助于推动水合物技术工业化进程。

本文引用格式

刘艳军 , 李霖川 . 沉积物粒度及组分与天然气水合物合成速率关系实验[J]. 天然气地球科学, 2020 , 31(2) : 176 -183 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2019.09.008

Highlights

Rapid synthesis of natural gas hydrate is very important in the industrialization of hydrate technology. Therefore, it is important to study the influencing factors of hydrate synthesis rate. However, experimental data on the relationship between particle size and composition of sediment and hydrate synthesis rate are seriously insufficient. To this end, a natural hydrate device was used to synthesize natural gas hydrate deposits at 3 ℃, 10 MPa axial pressure and confining pressure, SDS system, and the relationship between particle size, particle size ratio and hydrate synthesis rate was established. The results show: The rate of hydrate synthesis decreases with the increase of the particle size of the sediment, and the decrease gradually decreases; When the sediment particle size is small enough, the hydrate synthesis rate has little to do with the type of sediment medium; Under the proportion of different particle sizes, as the proportion of small particle size media increases, the hydrate synthesis rate first rises and then decreases, and when the small particle size medium reaches a certain proportion, the hydrate synthesis rate is greater than the single medium; The size and proportion of the sediment mainly change the specific surface area of the sediment particles, which in turn affects the hydrate synthesis rate. This has certain reference value for the rapid synthesis of natural gas hydrates, which helps to promote the industrialization of hydrates.

0 引言

水合物技术工业化不可忽视的一步在于天然气水合物的快速合成。水合物的合成是一个传热传质过程，具有复杂、多元、多相的特征，合成速率普遍较慢且具有一定的成核随机性^[1,2,3]。因此，研究水合物合成速率的影响因素具有重要意义。

目前国内外学者主要通过机械强化、纳米流体、外场作用及化学强化等方法提高水合物合成速率。GOLOMBOK等^[4]通过提高搅拌速度来减少水合物合成诱导时间。ROGERS等^[5]使用超声波喷淋器把水喷入反应器，大幅减少了水合物的合成时间。周春艳等^[6]发现当气体对液体的扰动增加时水合物合成速率加快。谢应明等^[7]发现连续进气时水合物合成速率比间歇进气时更高。KARAASLAN等^[8]研究了分别添加阴、阳离子和非离子型表面活性剂对水合物合成动力学的影响。王恺钊等^[9]研究了SDS促进剂对甲烷水合物快速生长期的动力学影响。

多孔介质方面，前人多是研究其对水合物相平衡和稳定性的影响，水合物沉积物粒度及组分变化与水合物合成速率关系的实验数据严重不足。由于水合物原位取心技术尚未成熟，故实验室一般通过人工烧结岩心来合成水合物。UCHIDA等^[10]改变多孔玻璃孔径来研究天然气水合物的稳定性。杨明军等^[11]针对水合物平衡条件从不同孔隙度、盐度、气体组分等方面进行研究。李明川等^[12,13]通过改变多孔介质粒径对水合物相平衡进行了研究。KANG等^[14]使用孔径为100 nm的硅胶，研究了不同温压下CO₂水合物合成过程。李金平等^[15]使用不同粒径的石英砂介质，研究了粒径与CO₂水合物合成过程的关系。玄建^[16]进行了多组多孔介质中水合物的合成实验，改变水合物合成的初始压力，分析初始压力对多孔介质中水合物合成的影响。

笔者利用SHW-III型水合物岩样声电力学装置，选择松散石英砂和棕刚玉作为沉积物介质进行了一系列天然气水合物合成实验，建立了不同沉积物粒径大小、粒径占比与水合物合成速率之间的拟合模型，分析了沉积物粒度分布及组分变化与水合物合成速率的关系。

1 合成实验

1.1　实验装置

自制SHW-III型水合物岩样声电力学装置^[17]由温度控制系统、流体控制系统、压力控制系统、数据采集控制系统和声波电阻测量系统组成。

该装置主要功能如下：①完成天然气水合物沉积物的合成工作；②控制并测量天然气进气量以及加入水量；③实时监测并采集声波、电阻、轴向形变、径向形变、容器温度等数据信号；④利用温度调节与压力调节系统实现不同温度、岩心压力下水合物沉积物的合成。

实验装置技术指标为：容器直径为6 cm，岩心长度为1~2 cm，实验温度从-6 ℃到常温，轴压及围压为1~40 MPa，气体控制及测量压力为0~40 MPa，电阻率为1~1 000 Ω·m，纵波波速测量最小值为800 m/s，横波波速测量最小值为450 m/s。

1.2　实验内容

在中国南海已取样的天然气水合物沉积物以黏土矿物和石英粉砂为主，组成成分含量第一位是SiO₂，占比达41%~52%；其次是Al₂O₃，占比达12%~35%^[18]，为更接近自然环境水合物储藏区域，实验选用粒径23~380 μm的石英砂（主要成分为SiO₂）以及棕刚玉（主要成分为Al₂O₃）作为水合物沉积物介质。由于石英砂与棕刚玉的压缩性质不同，为保证孔隙率相近，故对比压缩后的轴向形变，选取80 g石英砂，110 g棕刚玉，95 g石英砂—棕刚玉混合物（石英砂与棕刚玉质量比9∶10）。实验需要准备以下物品，包括天然气气瓶（甲烷含量大于93%，气瓶压力达13 MPa），石英砂、棕刚玉、去离子水、工业无水乙醇、0.3 g/L的十二烷基硫酸钠溶液（SDS）、筛网及电子天平。石英砂呈白色颗粒状或粉末状，棕刚玉呈黑褐色颗粒状或粉末状。自来水和乙醇用于恒温水浴制冷。

选择3 ℃实验温度、10 MPa轴压及围压、SDS促进剂作为实验条件，在60%预测水合物饱和度下（预测原理见下文）进行以下实验：①不同沉积物粒径大小：分别采用粒径为23 μm、38 μm、48 μm、75 μm、150 μm、250 μm、380 μm的石英砂、棕刚玉及其混合物作为沉积物介质；②不同沉积物粒径占比：分别按百分比30%、50%、70%混合23 μm和380 μm粒径的石英砂或棕刚玉。

1.3　实验步骤

实验采用气体过量的方法合成天然气水合物。①使用真空泵除去合成系统中空气，清洗实验仪器并连接管线;②利用筛网筛选并加入沉积物介质，注入适量SDS促进剂后打开压力加载系统将轴压、围压加载至10 MPa，并开启恒温水浴系统进行温度调控;③当反应釜内温度降至3 ℃时，打开气瓶阀门及进气口阀门，通入天然气气体，选取合适时间间隔记录水合物沉积物样品电阻变化、声波数据变化;④合成结束后使用排水法收集天然气气体；⑤进行重复实验，避免个别实验出现较大偏差。

2 实验相关理论

2.1　水合物饱和度计算及预测原理

由于实验在一定的水合物饱和度方案下进行，需对实验水合物饱和度进行预测。董孟阳等^[19]基于SHW-III型水合物岩样声电力学装置建立了水合物饱和度预测模型，并通过实验验证了其预测的可行性。

水合物饱和度（S _h）指沉积物中合成的水合物体积占沉积物孔隙体积的百分数，如式（1）所示。

S h = V h y d V c o r e × 100 %

（1）

式中：

V h y d

是沉积物中合成的水合物体积，cm³；

V c o r e

是沉积物孔隙体积，cm³。

V h y d

计算方法如式（2）所示^[20]。式中:

n c o n

为合成水合物消耗气体总物质的量，mol；μ _w,hyd是天然气水合物晶格摩尔体积，cm³/mol；M为水合数。

V h y d = n c o n 46 × M × μ w, h y d

（2）

笔者主要是通过计算消耗液态水的质量来计算水合物的晶格体积，进而推算合成的水合物体积。由于SDS促进剂中SDS含量极少，可看做液态水，故预测合成的水合物体积公式如（3）所示，式中

m H 2 O

为所加入SDS促进剂（液态水）的质量，

M H 2 O

=18 g/mol。某一区域水合物合成之后，由于中间存在少量水无法接触到天然气，不能合成水合物，因此公式（3）中保留5%的余量。将得到的值带入式（1）可得到水合物沉积物的预测水合物饱和度。

V h y d = m H 2 O 95 % ⋅ M H 2 O ⋅ 46 μ w, h y d

（3）

2.2　水合物合成结束判定标准

一般从沉积物电阻、声波波速以及孔隙压力3个方面作为判断依据来判定天然气水合物合成结束。具体条件如下：①沉积物电阻持续增长至某一固定值，并在其上下范围波动；②声波测量系统测得的横波波速、纵波波速无明显变化；③电阻以及声波数据稳定后，关闭进气口阀门，入口及出口压力不再下降。

2.3　水合物合成速率计算原理

（1）合成时间(

t

)：记录通入气体的时刻为起始时间

t 0

，当某时刻达到上述水合物合成结束判定标准时，记录为结束时间

t 1

，其差值即为水合物完全合成所需时间

t

，min。一般来说，合成时间越小，合成速率越大。

（2）合成速率(v)：笔者通过计算沉积物内合成的水合物体积随时间变化的斜率得到水合物合成速率v，cm³/min，如式（4）所示。

v = V h y d t

（4）

式中:

V h y d

是沉积物中合成的水合物体积，cm³；

t

为合成时间，min；

V h y d

计算方法如式（2）所示，其中^[21,22]：

M = 46 6 θ l + 2 θ s

（5）

μ w, h y d = [α (T)] 3 × 10 - 30 × N A × 106

（6）

α (T) = 11.835 - 1.12 × 10 - 4 T + 2.47 × 10 - 6 T 2

（7）

式中：

θ l

为水合物分子结构大腔体占有率；

θ s

为水合物分子结构中小腔体占有率；α(T)为温度T时天然气水合物晶格参数，

Å

（

1 Å = 0.1 n m

）；N_A是阿伏伽德罗常数，

1 N A = 6.02 × 1023

；T为实验温度，K。笔者求得3 ℃岩心温度下天然气水合物晶格摩尔体积μ _w，hyd=1 038.26 cm³/mol，M取5.75。

3 实验数据及结果分析

根据实验记录的数据，结合上述计算公式，可求得不同沉积物粒度及组分条件下天然气水合物的合成速率，如表1、表2所示。

表1 不同沉积物粒径大小下水合物合成实验数据

Table 1 Experimental data of hydrate synthesis under different sediment particle sizes

介质类型	粒径/μm	消耗天然气体积/mL	合成水合物体积/cm³	合成时间/min	合成速率/(cm³/min)
石英砂	23	1 568	11.850	26	0.456
	38	1 475	11.147	33	0.338
	48	1 364	10.308	36	0.286
	75	1 245	9.409	46	0.204
	150	1 139	8.607	85	0.101
	250	1 098	8.298	138	0.060
	380	1 053	7.958	186	0.043
棕刚玉	23	1 688	12.756	30	0.425
	38	1 485	11.222	37	0.303
	48	1 560	11.789	35	0.337
	75	1 365	10.315	45	0.229
	150	1 266	9.567	66	0.145
	250	1 201	9.076	112	0.081
	380	1 148	8.676	144	0.060
石英砂— 棕刚玉	23	1 570	11.865	25	0.474
	38	1 436	10.852	27	0.402
	48	1 343	10.149	42	0.241
	75	1 265	9.559	63	0.152
	150	1 153	8.713	79	0.110
	250	1 079	8.154	98	0.083
	380	1 025	7.746	110	0.070

表2 不同沉积物粒径占比下水合物合成实验数据

Table 2 Experimental data of hydrate synthesis under different sediment particle size ratios

介质类型	θ ₁/%	θ ₂/%	消耗天然气体积/mL	合成水合物体积/cm³	合成时间/min	合成速率/(cm³/min)
石英砂	0	100	1 053	7.958	183	0.043
	30	70	1 395	10.542	31	0.340
	50	50	1 522	11.502	20	0.575
	70	30	1 624	12.273	18	0.682
	100	0	1 568	11.849	26	0.456
棕刚玉	0	100	1 148	8.676	144	0.060
	30	70	1 486	11.230	33	0.340
	50	50	1 653	12.492	29	0.431
	70	30	1 732	13.089	18	0.727
	100	0	1 623	12.265	30	0.409

注：表中θ ₁、θ ₂分别代表23 μm和380 μm粒径沉积物所占百分比

3.1　粒径大小与水合物合成速率的关系

对表1中不同沉积物粒径大小下的实验数据进行回归拟合，绘制出图1、图2所示关系图，图1为天然气水合物合成时间t与沉积物粒径大小

l

的关系图，图2为天然气水合物合成速率v与沉积物粒径大小

l

的关系图。

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图1 天然气水合物合成时间与沉积物粒径大小的关系

Fig. 1 Relationship between gas hydrate synthesis time and sediment particle size

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图2 天然气水合物合成速率与沉积物粒径大小的关系

Fig.2 Relationship between gas hydrate synthesis rate and sediment particle size

3.1.1　水合物合成时间

由于使用石英砂—棕刚玉混合物介质与石英砂、棕刚玉单一介质时水合物合成时间曲线有较大的差异，故分别分析单一介质和混合介质条件下天然气水合物合成时间与沉积物粒径大小的关系。

（1）单一介质：沉积物粒径从23 μm增大至380 μm过程中，石英砂介质条件下水合物合成时间

t s

从26 min增大至186 min，棕刚玉介质条件下水合物合成时间

t z

从30 min增大至140 min，水合物合成时间都随粒径增大而逐渐上升。在粒径大于50 μm时，

t z

始终小于

t s

；随着粒径的减小，2种沉积物介质条件下水合物合成时间差量逐渐减小，当粒径小于50 μm时，两者合成时间几乎一致。

（2）混合介质：沉积物粒径从23 μm增大至380 μm过程中，混合介质条件下水合物合成时间

t h

从25 min增大至110 min，合成时间逐渐上升。对比单一介质，发现粒径小于50 μm时，3种沉积物介质下水合物合成时间相近；粒径在50~150 μm范围内，

t h

大于

t s

，超过150μm以后

t h

逐渐小于

t s

；粒径在50~200 μm范围内，

t h

大于

t z

，超过200 μm以后

t h

逐渐小于

t z

。总的来说，随着沉积物粒径的增大，混合介质下水合物合成时间

t h

先快速上升并大于单一介质条件下水合物合成时间

t d

，超过某一粒径大小时，

t h

上升幅度减小，逐渐接近并小于

t d

。

同时可以看出，对于不同的沉积物组分，当沉积物粒径足够小时，水合物合成时间与沉积物介质类型关系不大。

3.1.2　水合物合成速率

从图2分析得知，沉积物粒径从23 μm增大至380 μm过程中，石英砂介质条件下水合物合成速率

v s

从0.456 cm³/min逐渐降低至0.043 cm³/min，棕刚玉介质下水合物合成速度（

v z

）从0.425 cm³/min逐渐降低至0.06 cm³/min，混合介质下水合物合成速度（

v h

）从0.474 cm³/min逐渐降低至0.07 cm³/min，水合物合成速率都随着粒径的增大逐渐降低；粒径从23 μm增大至150 μm时，水合物合成速率下降幅度较大，随着粒径的再增大，下降趋势逐渐减缓。

v s

与

v z

降低趋势基本一致，但

v h

稍有不同。与其水合物合成时间类似，随着沉积物粒径的增大，水合物合成速率（

v h

）先快速下降至低于单一介质水合物合成速率（

v d

），超过某一粒径大小时，

v h

下降幅度减缓逐渐接近并大于

v d

。

对于不同沉积物组分，可以看出在同一沉积物粒径条件下，混合介质与单一介质合成速率之间呈现的规律不尽相同。

随着沉积物粒径减小，水合物合成速率增大，储气量上升。界面张力和毛细管凝聚作用在水合物形成时明显影响着水合物的分布特征和形成规律^[23]。当沉积物粒径减小时，颗粒比表面积增大，可为水合物成核提供较多附着点，增加气液接触面积，强化传质作用，同时也使得SDS促进剂的附着更为均匀，降低水表面张力效果更为显著。

对不同粒径大小下的天然气水合物合成速率进行回归拟合，建立了如下所示的关系模型。

v = a + b l + c k l

（8）

式中:v为水合物合成速率，cm³/min；l为沉积物粒径大小，μm； a、b、c、k分别为与沉积物介质相关的系数，取值如表3所示。

**表3 a、b、c、k在不同沉积物介质条件下的取值**

Table 3 Value table of a, b, c and k under different sediment medium conditions

类型	a	b	c	k	相关系数
石英砂	0.112	-1.902 $×$ 10^-4	0.600	0.976	0.998 63
棕刚玉	0.145	-2.339 $×$ 10^-4	0.414	0.982	0.974 16
混合物	0.099	-6.806 $×$ 10^-5	0.811	0.969	0.964 12

3.2　粒径占比与水合物合成速率的关系

对表2中不同沉积物粒径占比下的实验数据进行回归拟合，绘制出图3和图4所示天然气水合物合成时间（t）、合成速率（v）与23 μm粒径沉积物占比（θ ₁）的关系图。

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图3 天然气水合物合成时间与23 μm粒径沉积物占比的关系

Fig.3 Relationship between gas hydrate synthesis time and 23 μm particle size ratio

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图4 天然气水合物合成速率与23 μm粒径沉积物占比的关系

Fig.4 Relationship between gas hydrate synthesis rate and 23 μm particle size ratio

3.2.1　水合物合成时间

随着23 μm粒径沉积物占比增加，使用石英砂时的水合物合成时间

t s

依次为186 min、31 min、20 min、18 min、26 min，使用棕刚玉时的水合物合成时间

t z

依次为140 min、33 min、29 min、18 min、30 min，水合物合成时间都先减小后缓慢增大，如图3所示。当23 μm粒径沉积物占比达到30%时，水合物合成时间相对于380 μm粒径沉积物单一介质（θ ₁=0）急剧减小；当23 μm粒径沉积物占比达到50%时，水合物合成时间小于23 μm粒径沉积物单一介质样品（θ ₁=100%）；当23 μm粒径沉积物介质占比达到70%时，合成时间达到最小。此现象说明，对于石英砂和棕刚玉，混合粒径相差较大的沉积物介质，小粒径介质达到一定占比时，水合物合成速率将大于单一沉积物介质时。

3.2.2　水合物合成速率

随着23 μm粒径沉积物介质的占比增加，石英砂介质条件下

v s

从0.043 cm³/min逐渐上升至0.682 cm³/min，然后回落至0.456 cm³/min;棕刚玉条件下

v z

从0.06 cm³/min逐渐上升至0.727 cm³/min，然后回落至0.409 cm³/min;

v s

与

v z

趋势基本一致，为先上升后下降。当23 μm粒径沉积物介质占比达到50%时，水合物合成速率(

v

)已大于23 μm粒径沉积物单一介质样品（θ ₁=100%）；当23 μm粒径沉积物介质的占比达到70%附近时，水合物合成速率达到峰值。

由于大粒径沉积物介质与小粒径沉积物介质混合时，小粒径颗粒会存在于大粒径颗粒的孔隙中，大幅增加了气液接触面积，加快了水合物在介质孔隙中的合成速度。同时随着小粒径颗粒的占比增加，大粒径颗粒之间的孔隙被逐渐填充，由于存在表面电场作用，大粒径颗粒表面逐渐被小粒径颗粒附着，合成速率大大加快，再随着小粒径介质的占比增加，大粒径颗粒逐渐减少，小粒径颗粒不再附着于大粒径颗粒表面，合成速率回落，慢慢回归至小粒径单一沉积物介质状态。

对不同粒径占比下的天然气水合物合成速率进行回归拟合，得到如下关系。

v = A + B θ 1 + C θ 1 2 + D θ 1 3

（10）

式中:θ ₁表示23 μm粒径沉积物介质所占百分比，%； A、B、C、D分别为与沉积物介质相关的系数，取值如表4所示。

**表4 A、B、C、D在不同沉积物介质条件下的取值**

Table 4 Value table of A, B, C and D under different sediment media conditions

类型	A	B	C	D	相关系数
石英砂	0.042	0.006	1.885 $×$ 10^-4	-2.105 $×$ 10^-6	0.999
棕刚玉	0.069	-3.429 $×$ 10^-5	3.298 $×$ 10^-4	-2.945 $×$ 10^-6	0.935

4 结论

在3 ℃实验温度、10 MPa轴压及围压、SDS体系以及60%预测水合物饱和度下，选择松散石英砂和棕刚玉作为沉积物介质进行天然气水合物合成实验，研究了沉积物粒度及组分与水合物合成速率的关系。实验结果分析可知：

--引用第三方内容--

（1）天然气水合物合成速率都随粒径增大而逐渐下降。粒径从23 μm增大至150 μm时，水合物合成速率下降幅度较大，随着粒径的再增大，下降趋势逐渐减缓。粒径小于50 μm时，水合物合成速率与沉积物介质类型关系不大。

（2）随着沉积物粒径的增大，石英砂—棕刚玉混合介质下水合物合成速率先快速下降至低于石英砂和棕刚玉下水合物合成速率，超过某一粒径大小时，合成速率下降幅度减缓，逐渐接近并大于单一介质时。粒径大于50 μm时，棕刚玉介质下水合物合成速率大于石英砂。

（3）对于石英砂或棕刚玉，混合23 μm和380 μm粒径沉积物介质时，随着小粒径介质占比增大，水合物合成速率先上升后下降。小粒径介质达一定占比（约50%~70%）时，水合物合成速率大于此2种粒径下的单一介质。

（4）不同的沉积物粒径大小和粒径占比主要改变了沉积物颗粒的比表面积大小，界面张力和毛细管凝聚作用有所改变，影响沉积物中水合物的成核速率和促进剂的附着情况，进而影响天然气水合物的合成速率。

研究结果清晰地表明了沉积物粒度分布及组分变化与水合物合成速率的关系，建立了相关计算模型并对可能存在的影响因素进行分析，对天然气水合物快速合成有一定的参考价值，有助于推动水合物工业化进程。此外，沉积物介质组分对水合物合成速率的深层影响在今后的研究工作中还有待探索。

符号说明: t _s为石英砂介质条件下水合物合成时间，min;t _z为棕刚玉介质条件下水合物合成时间，min;t _d为单一介质条件下水合物合成时间，包括t _s和t _z，min;t _h为石英砂—棕刚玉混合介质条件下水合物合成时间，min;v _s为石英砂介质条件下水合物合成速率，cm³/min;v _z为棕刚玉介质条件下水合物合成速率，cm³/min;v _d为单一介质条件下水合物合成速率，包括v _s和v _z，cm³/min;v _h为石英砂—棕刚玉混合介质条件下水合物合成速率，cm³/min;

θ 1

为23 μm粒径沉积物介质所占百分比，%;

θ 2

为380 μm粒径沉积物介质所占百分比，%。

参考文献

原文顺序 | 文献年度倒序 | 文中引用次数倒序

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Highlights

0 引言

1 合成实验

1.1 实验装置

1.2 实验内容

1.3 实验步骤

2 实验相关理论

2.1 水合物饱和度计算及预测原理

2.2 水合物合成结束判定标准

2.3 水合物合成速率计算原理

3 实验数据及结果分析

表1 不同沉积物粒径大小下水合物合成实验数据

表2 不同沉积物粒径占比下水合物合成实验数据

3.1 粒径大小与水合物合成速率的关系

图1 天然气水合物合成时间与沉积物粒径大小的关系

图2 天然气水合物合成速率与沉积物粒径大小的关系

3.1.1 水合物合成时间

3.1.2 水合物合成速率

表3 a、b、c、k在不同沉积物介质条件下的取值

3.2 粒径占比与水合物合成速率的关系

图3 天然气水合物合成时间与23 μm粒径沉积物占比的关系

图4 天然气水合物合成速率与23 μm粒径沉积物占比的关系

3.2.1 水合物合成时间

3.2.2 水合物合成速率

表4 A、B、C、D在不同沉积物介质条件下的取值

4 结论

参考文献

1.1　实验装置

1.2　实验内容

1.3　实验步骤

2.1　水合物饱和度计算及预测原理

2.2　水合物合成结束判定标准

2.3　水合物合成速率计算原理

3.1　粒径大小与水合物合成速率的关系

3.1.1　水合物合成时间

3.1.2　水合物合成速率

**表3 a、b、c、k在不同沉积物介质条件下的取值**

3.2　粒径占比与水合物合成速率的关系

3.2.1　水合物合成时间

3.2.2　水合物合成速率

**表4 A、B、C、D在不同沉积物介质条件下的取值**