天然气地球科学 >

2019 , Vol. 30 >Issue 9: 1370 - 1377

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2019.02.003

天然气地球化学

六盘山盆地马东山组低熟泥页岩有机质类型划分

  • 马风华 ,
  • 潘进礼 ,
  • 马瑞赟 ,
  • 张勇 ,
  • 马小娟
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  • 宁夏回族自治区地质调查院, 宁夏 银川 750021
潘进礼（1979-），男，回族，宁夏固原人，高级工程师，硕士，主要从事油气地质勘探研究.E-mail：

马风华（1988-），男，回族，宁夏吴忠人，工程师，硕士，主要从事非常规油气地质及勘探研究.E-mail：

收稿日期: 2019-01-23

  修回日期: 2019-02-25

  网络出版日期: 2019-10-14

基金资助

宁夏回族自治区地质局科技计划项目(宁地科发[2016]号)

收起

Division of immature mud-shale organic type of Madongshan Formation in Liupanshan Basin

  • Feng-hua Ma ,
  • Jin-li Pan ,
  • Rui-yun Ma ,
  • Yong Zhang ,
  • Xiao-juan Ma
Expand
  • Geological Survey Institute of Ningxia Hui Autonomous Region, Yinchuan 750021, China

Received date: 2019-01-23

  Revised date: 2019-02-25

  Online published: 2019-10-14

Fold

本文亮点

以六盘山盆地马东山组湖相低熟泥页岩为研究对象，通过干酪根显微组分鉴定、岩石热解、饱和烃色谱—质谱分析等方法，对马东山组有机质类型特征及划分方案进行分析。综合分析表明：六盘山盆地马东山组低熟泥页岩有机质母质来源以水生浮游动植物和藻类为主，高等植物输入有限；干酪根显微组分鉴定显示其具有腐泥组和壳质组含量高、镜质组和惰质组含量低的特征，干酪根类型指数指示有机质干酪根类型为I型和II型。壳质组和腐泥组直接影响马东山组泥页岩品质和生烃潜力。各干酪根类型划分方案结果显示，对于马东山组低熟露头泥页岩干酪根类型的划分，干酪根显微组分鉴定、氯仿沥青“A”族组分、生物标志化合物划分结果相对一致且与母质来源一致，说明其适用性更好；比较而言，热解参数划分则出现明显的交叉、跨类等差异性，其适用性相对较差。

本文引用格式

马风华 , 潘进礼 , 马瑞赟 , 张勇 , 马小娟 . 六盘山盆地马东山组低熟泥页岩有机质类型划分[J]. 天然气地球科学, 2019 , 30(9) : 1370 -1377 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2019.02.003

Highlights

Outcrop mud-shale samples from the Cretaceous Madongshan Formation in the Liupanshan Basin were used for kerogen type study via determining macerals on whole rock polished surfaces, Rock-Eval, saturated hydrocarbons chromatography-mass spectrometry (GC-MS). The results show that immature mud-shale in Madongshan Formation has aquatic zooplankton and algae are the main organic origin, higher plant input is limited. The determining macerals show Madongshan Formation has a high content of sapropelinite and exinite, low content of vitrinite and inertinite characteristics. The kerogen types are I and II. Sapropelinite and exinite directly impact the quality and hydrocarbon potential of mud-shale in Madongshan Formation. The different kerogen type division methods show that the result of determining maceral， chloroform bitumen components，biomarker is the same and consistent with organic origin, which means it's more applicable for kerogen type division of immature mud-shale in Madongshan Formation. Comparatively, Rock-Eval index division have significant cross-class and other differences which means relatively poor applicability for immature mud-shale in Madongshan Formation.

0 引言

六盘山盆地位于鄂尔多斯地块、阿拉善地块及祁连褶皱带结合部位，大地构造上隶属于华北板块南缘（图1），是在元古代结晶基底和加里东褶皱基底上发育起来的走向为NW—SE向、平面形态表现为向NE方向突出的中、新生代小型陆相湖盆[1,2]。因其构造位置特殊，且含有侏罗系和白垩系2套烃源岩[3,4]，众多机构及学者先后开展了相关研究。伴随着非常规页岩油气勘探的热潮，2014年以来在该盆地开展了页岩油气勘探相关工作并取得油、气显示等系列成果，总体显示出马东山组泥页岩具有厚度大、有机质丰度好、储层易于压裂及烃源岩沉积有机相丰富的特征[5]。对该盆地湖相低熟的马东山组泥页岩有机质类型的研究则相对宽泛，考虑到现有不同有机质类型划分方案本身存在一定的差异性和湖相泥页岩有机质类型自身的复杂性、多样性，以及为了详细了解六盘山盆地马东山组泥页岩有机质类型，本文在前人[6,7,8,9,10,11,12,13]研究的基础上，以该盆地马东山组16个低成熟阶段[镜质体反射率（RO ）介于0.50%~0.68%之间]的露头泥页岩样品为研究对象，通过干酪根法和液态有机质可溶组分法，采用干酪根显微组分鉴定、岩石热解、饱和烃质谱—色谱分析等手段，对马东山组有机质类型进行表征，以期获得更适合于该盆地有机质类型划分的参数及方法。
图1 六盘山盆地构造位置

Fig. 1 Tectonic location of the Liupanshan Basin

1 实验方法

泥页岩不同类型干酪根的成烃潜力差别很大，且产物性质也不同，在油气资源评价中，正确判断有机质干酪根类型在页岩油气资源评价中有着十分重要的意义[6]。目前使用最多的是Tissot和Welte等提出的干酪根类型三分法和四分法[8]，黄第藩等[7]在此基础上提出了X型图解的三类五型判定法。根据我国陆相烃源岩地球化学评价方法，干酪根类型判别常用的参数包括显微组分鉴定、元素组成、碳同位素、氯仿沥青“A”族组成、生物标志化合物及岩石热解参数[9]。本文针对16件露头样品进行了显微组分鉴定、索氏抽提及饱和烃色谱—质谱全扫描，所作测试分析均在长江大学地球化学实验室完成。显微组分鉴定在温度25℃、湿度50%RH环境下进行，检测设备及编号为荧光显微镜LABORLUX 12 POL，检测依据为SY/T5125-1996《透射光—荧光干酪根显微组分鉴定及类型划分方法》。索氏抽提在26℃、湿度50%RH环境下进行，检测设备及编号为AE240 1217254349，检测依据为SY/T5118-2005《岩石中氯仿沥青的测定》、SY/T5119-2008《岩石中可溶有机物及原油族组分分析》。气相色谱—质谱分析仪器为PlatformⅡ色谱—质谱联用仪，实验条件为离子源温度180℃，离子源电离能量70eV，HP-5石英弹性毛细管色谱柱（30m×0.25m×0.25μm），从室温程序升温到80℃恒温5min，再以8℃/min的速率升温至120℃，然后以3℃/min的速率升温至290℃，恒温30min。

2 实验结果

2.1　干酪根显微组分鉴定及类型划分

全岩光薄片镜下观察及统计表明（表1）：六盘山盆地马东山组泥岩干酪根显微组分具有腐泥组和壳质组含量高，镜质组和惰质组含量低的富氢特征。腐泥组含量介于14%~96%之间，均值为56%；其类型主要包括藻类体、腐泥无定形体和腐泥碎屑体；以腐泥无定形体为主，含量介于10%~91%之间，均值为49%，藻类体和腐泥碎屑体含量均值分别仅为3.5%、4.4%。壳质组含量介于3%~81%之间，均值为39%；其类型主要为腐殖无定形体、壳质碎屑体，两者含量均值分别达36%、6.1%，另见少量角质体、木栓质体、树脂体、孢粉体及菌孢体，含量均不超过2%。镜质体含量介于1%~9%之间，均值为4.2%：以无结构镜质体为主，均值含量为3.7%；结构镜质体次之，均值含量为1.2%。惰质组只见丝质体，含量介于1%~3%之间，均值为1.7%。根据显微组分含量鉴定结果，计算出干酪根类型指数，数据显示类型指数介于42.5~96.8之间，均值为70.9，指示75%样品干酪根类型为II1型类脂组+壳质组，25%样品有机质类型为I型类脂组（表1）。干酪根显微组分三角图显示(图2)，马东山组泥页岩干酪根类型为II型和I型[13]。
表1 马东山组泥页岩样品显微组分含量

Table 1 Maceral contents of mud-shale sample in Madongshan Formation

样品

编号

 岩性 腐 泥 组（S） / % 壳 质 组（E）/ % 镜 质 组（V） / % 惰质组（I）/% 类型
藻类体 腐泥无定形体 腐泥碎屑体 小 计 角质体 木栓质体 树脂体 孢粉体 腐殖无定形体 菌孢体 壳质碎屑体 小 计 结构镜质体 无结构镜质体 小 计 丝质体

类型

指数

 类型
JH207 浅灰色页岩 13 73 4 90 7 7 2 2 1 91.0 Ⅰ
JH209 深灰色泥岩 4 60 5 69 22 1 3 26 1 3 4 1 78.0 Ⅱ1
JH213 黑色泥岩 6 23 7 36 2 41 13 56 6 6 2 57.5 Ⅱ1
JH227 蓝灰色泥岩 2 37 4 43 1 38 1 5 45 2 7 9 3 55.8 Ⅱ1
JH230 灰色泥岩 2 41 5 48 1 43 1 3 48 3 3 1 68.8 Ⅱ1
JH235 深灰色泥岩 4 43 5 52 2 38 3 43 1 2 3 2 69.3 Ⅱ1
JH236 深灰色泥岩 13 2 15 1 4 60 1 11 77 1 5 6 2 47.0 Ⅱ1
JH242 深灰色泥岩 1 11 2 14 2 65 1 7 75 8 8 3 42.5 Ⅱ1
JH268 灰黑色泥岩 1 10 4 15 1 1 64 1 14 81 1 2 3 1 52.3 Ⅱ1
JH269 黑色泥岩 3 76 4 83 13 3 16 1 1 90.3 Ⅰ
JH271 钙质泥岩 1 47 6 54 1 1 1 31 1 5 40 1 4 5 1 69.6 Ⅱ1
JH273 浅灰色钙质泥岩 1 61 5 67 24 1 3 28 1 4 5 77.3 Ⅱ1
JH277 灰黑色页岩 1 89 3 93 5 5 2 2 94.0 Ⅰ
JH278 深灰色泥岩 2 58 4 64 1 1 26 1 2 31 4 4 1 75.8 Ⅱ1
JH280 灰黑色页岩 3 91 2 96 3 3 1 1 96.8 Ⅰ
JH284 深灰色钙质泥岩 2 47 8 57 33 1 3 37 1 3 4 2 70.5 Ⅱ1
图2 马东山组泥页岩显微组分三角图[13]

Fig. 2 Ternary plot of maceral contents of mud-shale in Madongshan Formation[13]

研究表明，壳质组和腐泥组2类组分是被公认为有利于生烃的富氢组分，其数量和质量对未熟—低熟油气的生成产生深刻的影响[14]。图3显示马东山组泥页岩的“腐泥组+壳质组”含量与氯仿沥青“A”、氢指数（I H）、生烃潜力（S 1+S 2）和有机碳（TOC）含量呈较好的正相关性，说明腐泥组和壳质组含量决定了烃源岩的质量，是较为直接影响烃源岩品质和生烃潜力的重要因素。
图3 “壳质组+腐泥组”含量与有机地球化学指标关系

Fig. 3 Relationship between the contents of exinite plus sapropelinite and organic geochemical indices

2.2　热解参数划分

热解参数是较为常用的有机质干酪根类型划分方法，本文以氢指数（I H）、氧指数（I O）、S 2/S 3交会图进行划分。根据黄第藩等[7]3类有机质类型划分方案，在I H—I O交会图上加入S 2/S 3曲线，结果显示马东山组泥页岩有机质干酪根类型分布情况为5个I类、7个II类、4个III类（图4）；与显微组分鉴定结果呈明显差别。
图4 氢指数—氧指数的泥页岩干酪根类型划分图解[7]

Fig.4 Type diagram of kerogen in mud-shale by I H versus I O [7]

为了进一步探讨热解参数对干酪根类型的判断，根据黄第藩等[7]三类五型干酪根类型对其进一步划分，据S 2/S 3和氧指数（I O）交会图可知（图5），马东山组泥页岩干酪根类型主体为含腐泥的腐殖型（III1）；S 2/S 3和氢指数（I H）交会图可知（图5），马东山泥页岩干酪根类型主体为腐殖腐泥型（II）和含腐泥的腐殖型（III1）。该划分方案一方面显示出相对较小的差异，另一方面将腐殖型干酪根中一部分具有一定产油气能的母质（III1）与典型的成气母质（III2）区别出来，反映了马东山组泥页岩干酪根组分呈腐泥组和腐殖组含量相对稳定变化的沉积背景。该方法与上述黄第藩等[7]三类划分方案相似，原因在于2种方法都是用热解参数划分，仅是对三类干酪根类型进行了进一步细化。然该划分方案显示结果与显微组分鉴定结果依旧存在明显差别。
图5 泥页岩干酪根类型划分X图解[7]

Fig. 5 X-Diagram of kerogen classification in mud-shale[7]

2.3　氯仿沥青族组成划分

氯仿沥青“A”的族组成与有机质母质有关，在一定程度上能够反映有机质类型的差异，饱和烃与芳烃一般集中出现在I型有机质的氯仿沥青中，非烃相对富集在III型有机质中[15]。一般来说，类型越好的干酪根所生成的氯仿抽提物中饱和烃含量越高；同时，由于藻类等水生生物的正构烷一般以较低碳数不具奇偶优势的组分为主，而高等植物生源的饱和烃中以高碳数具奇偶优势的正构烷烃为主，由此可间接识别有机质类型。本文泥页岩样品氯仿沥青“A”分离组分数据解析及图解表明（图6）：饱和烃+芳烃含量与饱/芳值交会图显示马东山组泥页岩有机质干酪根类型主体为II2型（9个），其次为I型；非烃+沥青、饱和烃、芳烃三角图解显示马东山组泥页岩有机质干酪根类型为II型；该划分方案与显微组分鉴定结果较为一致，显示出有机质干酪根类型对母质特征的继承性且受热演化程度影响小，可信度较高。
图6 马东山组泥页岩氯仿沥青族组分图解[15]

Fig. 6 Chloroform bitumen components diagram of mud-shale in Madongshan Formation[15]

2.4　生物标志化合物划分

生物标志化合物可以准确地反映有机质母质类型，本文采用甾烷化合物烷C27―C28―C29及Pr/nC17、Ph/nC18交会图法对马东山组有机质干酪根类型进行判断[16]。C27主要表示藻类来源，C28主要表示真菌及藻类来源，C29表示高等植物及蓝绿藻生物来源[17]，根据马东山组泥页岩甾烷C27―C28―C29数据显示（表2），马东山组泥页岩甾类化合物整体具有C27>C28>C29的特征，仅个别样品出现C29>C27≈C28的特征；其中甾类化合物C27值介于30.8%~58.98%之间，均值为38.99%；C27/C29值介于0.9~3.1之间，均值为1.6，显示出以II型干酪根为主的特征。马东山组Pr/nC17值介于0.75~3.11之间，均值为1.71，仅2个值小于1.0，反映了该泥页岩为有藻类输入的厌氧沉积环境，其较高的均值亦反映了整体成熟度较低的特征。马东山组Ph/nC18值介于0.91~19.75之间，均值为7.07，仅1个值小于1.0，反映了该泥页岩沉积于较强的还原环境，并且曾经有古细菌侵入的埋藏特征。马东山组Pr/Ph值介于0.1~0.86之间，均值为0.39，反映了马东山组沉积时期处于咸水深湖相强还原沉积环境[18]。由Ph/nC18与Pr/nC17交会图可知（图7），马东山组泥页岩样品点落入氧化还原环境边界区域，有机质干酪根类型落入I型和II/III型区域。
表2 马东山组泥页岩饱和烃生物标志化合物参数

Table 2 Boomarker parameters of saturated hydrocarbon of the mud-shale in Madongshan Formation

样品号 C27/% C28/% C29/% C27/C29 ( n C 21 + n C 22 ) ( n C 28 + n C 29 ) Pr/nC17 Ph/nC18 Pr/Ph ∑ n C 21 - ∑ n C 22 +
JH207 32.70 44.96 22.35 1.5 0.90 1.60 8.63 0.21 0.70
JH209 58.98 2.22 38.80 1.5 3.65 1.76 4.73 0.40 0.65
JH213 32.73 33.93 33.35 1.0 1.43 3.10 5.44 0.48 0.42
JH227 34.40 35.18 30.42 1.1 1.43 0.97 3.90 0.25 0.57
JH230 40.85 30.29 28.85 1.4 2.14 1.66 3.33 0.49 0.67
JH235 32.94 35.77 31.29 1.1 0.98 1.18 1.67 0.69 0.49
JH236 38.93 30.15 30.92 1.3 1.30 0.80 0.91 0.86 0.56
JH242 41.33 32.81 25.85 1.6 1.11 2.67 5.68 0.51 0.42
JH268 53.77 29.01 17.22 3.1 2.02 3.11 11.54 0.48 0.60
JH269 30.80 35.78 33.43 0.9 1.79 1.95 5.48 0.31 0.57
JH271 34.48 38.42 27.10 1.3 0.93 2.00 15.81 0.15 0.53
JH273 37.99 34.18 27.83 1.4 1.26 1.67 10.38 0.22 0.59
JH277 35.75 38.06 26.19 1.4 1.12 1.19 2.86 0.34 0.45
JH278 41.49 33.92 24.59 1.7 1.49 0.90 3.32 0.26 0.52
JH280 39.46 46.57 13.97 2.8 1.31 1.63 19.75 0.10 0.40
JH284 41.51 33.63 24.86 1.7 1.94 0.75 3.09 0.29 0.74
图7 Ph/nC18与Pr/nC17交会图[16]

Fig. 7 Cross plot of Ph/nC18 and Pr/nC17 [16]

3 讨论

泥页岩有机质类型受控于其沉积时期生物母质来源。目前对有机质类型表征的参数诸如岩石热解、氯仿沥青族组成、生物标志化合物、碳同位素等参数则会因热演化程度、古细菌侵入、风氧化作用等因素的影响而造成干酪根类型参数表征中产生不同或明显差异性（如高热演化程度泥页岩之热解参数并不适用于干酪根类型的判断）；与此同时，不同沉积环境（海相、湖相、海陆过渡相）的有机质干酪根类型判别标准亦有差异。因此，准确地判断有机质干酪根类型需要结合具体沉积背景、沉积部位以及热演化程度不同而选取更为合适的判别标准。
六盘山盆地马东山组泥页岩沉积于年平均古气温应大于15℃的温暖湿热气候，水体为半深湖—滨浅湖的半咸水—咸水环境，沉积物是在贫氧—厌氧环境中形成的。生物标志化合物能够真实有效地反映泥页岩沉积时期有机质母质特征，能够反映出有机质母质来源，且在低成熟阶段相对稳定。马东山组泥页岩甾烷C27—C28—C29三角图显示其母质主要来源于藻类和浮游动植物(图8)，说明六盘山盆地在马东山组泥岩沉积时期处于相对稳定的静水环境，陆源碎屑物质输入有限，以静水水体的自身生物沉积为主。故而，马东山组有机质母质主要来源于以藻类和浮游动植物为主的特征，兼有少量高等植物输入。
图8 马东山组泥页岩规则甾烷C27、C28、C29 -ααα20R含量关系三角图[19]

Fig. 8 Ternary plot showing ，contribution of C27，C28，C29-ααα20R regular steranes in Madongshan Formation[19]

正构烷烃分布特征中的nC21 -/nC22 +值、(nC21+nC22)/(nC28+nC29)值是经典的有机地球化学标志（表2），与生物输入有直接关系，能反映有机质母质差异和沉积环境特征[17]。六盘山马东山组泥页岩样品nC21 -/nC22 +值介于0.20~0.74之间，反映了其来源于水生生物的有机质含量较高且有古细菌侵入的特征[13]。(nC21+nC22)/(nC28+nC29)值介于0.90~3.65之间，均值为1.63，因古细菌侵入导致容易被生物降解的nC21之前的低碳数正构烷减少，未能呈现出低碳优势。nC17/nC31平均值为1.47，显示轻烃组分占优势，指示水生生物有机质输入。
综合来看，六盘山盆地白垩系马东山组泥页岩有机质母质类型主要为低等水生生物、藻类、浮游动植物及细菌，兼有少量由河流等沉积作用搬运而来的陆源高等植物碎屑、碎片输入，故而有机质干酪根类型显示为I型、II型。本文研究显示，镜下鉴定、氯仿沥青“A”族组成、生物标志化合物指示的有机质干酪根类型相对一致，且与生物标志化合物指示的母质来源相匹配，说明其可信度更好。相对而言，氢指数（I H）、氧指数（I O）、S 2/S 3交会图三分法与X图解划分方案则显示明显的交叉、差异性特征，究其原因，刨除各划分方案之间的系统误差，认为一方面是因为本文所采集样品为露头样品，由于强烈的风氧化作用，导致热解参数诸如氢指数（I H）、氧指数（I O）、S 2/S 3等参数的非线性变化，一般表现为氢指数的降低，氧指数相对增高，S 3减小、S 2相对增大；另一方面是X型图解中的含腐泥的腐殖型(III1)干酪根是否在镜下显示为混合型（II）？可能的原因是在含腐泥的腐殖型干酪根中，无结构腐泥组以分子形式附着在腐殖组分子结构表面，从而在镜下以混合型（II）干酪根类型显示。因此，对于湖相低熟泥页岩，有机质干酪根类型的判断更适合用有机质显微组分鉴定、氯仿沥青族组成及生物标志化合物特征参数进行表征，在使用热解参数进行表征时，则要结合具体沉积背景、母质来源、热演化程度、样品类型进行综合分析、校正。同时表明，不同有机质干酪根划分方法之间可相互印证，从而使得划分结果更为可靠。

4 结论

六盘山盆地马东山组低熟泥页岩有机质母质来源以水生浮游动植物和藻类为主，高等植物输入有限；干酪根显微组分鉴定显示马东山组泥页岩具有腐泥组和壳质组含量高，镜质组和惰质组含量低的特征，均值含量分别为56%、39%、4.2%、1.7%，类型指数显示其有机质干酪根类型为I型和II型。壳质组和腐泥组直接影响马东山组泥页岩品质和生烃潜力。各干酪根类型划分方案结果显示，对马东山组低熟露头泥页岩干酪根类型划分，干酪根显微组分鉴定、氯仿沥青“A”族组分、生物标志化合物划分结果相对一致且与母质来源一致，说明其适用性更好；比较而言，热解参数划分则出现明显的交叉、跨类等差异性，其适用性相对较差。原因在于露头样品在强烈的风化、氧化作用下，导致岩石热解参数的非线性变换。

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