Natural Gas Geoscience >

2025 , Vol. 36 >Issue 11: 2107 - 2122

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2024.12.009

Origin of natural hydrogen and geological characteristics of hydrogen-rich natural gas reservoirs in China

  • Zhen QIN , 1 ,
  • Huifei TAO , 1 ,
  • Rui KANG 2, 3 ,
  • Kun DUAN 1 ,
  • Dongzheng MA 1 ,
  • Qiaohui FAN 1
Expand
  • 1. Northwest Institute of Eco⁃Environment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China
  • 2. Research Institute of Exploration and Development，PetroChina Changqing Oilfield Company，Xi’an 710018，China
  • 3. National Engineering Laboratory for Exploration and Development of Low⁃Permeability Oil & Gas Fields，Xi’an 710018，China

Received date: 2024-09-02

  Revised date: 2024-12-19

  Online published: 2025-02-18

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(42472219)

the Basic Research Innovation Group of Gansu Province(22JR5RA045)

the Project of Stable Support for a Youth Team in a Basic Research Field, Chinese Academy of Sciences(YSBR-017)

Fold

Abstract

As a clean energy source， hydrogen plays a significant role in the global energy transition. Natural hydrogen resources are widely distributed on Earth. Based on a comprehensive review of the genesis mechanisms and distribution patterns of globally discovered natural hydrogen， this paper categorizes the sources of natural hydrogen into two main types： organic and inorganic. The organic sources include microbial activity and organic matter pyrolysis， while the inorganic sources encompass various types such as deep hydrogen， water-rock reactions， Precambrian trapped hydrogen， radiogenic origins， fault activation， and Magma degassing. Given the current research status of natural hydrogen and the geological conditions of hydrogen-rich reservoirs， China's natural hydrogen resources have vast exploration prospects and significant potential. Due to the reactive chemical nature and complex formation mechanisms of natural hydrogen， research on its sources， migration， and accumulation mechanisms requires comprehensive analysis， incorporating characteristics of associated gases.

Key words： Hydrogen; Sources of natural hydrogen; Genesis mechanism of H2; Water-rock reaction; Hydro-gen rich reservoir

Cite this article

Zhen QIN , Huifei TAO , Rui KANG , Kun DUAN , Dongzheng MA , Qiaohui FAN . Origin of natural hydrogen and geological characteristics of hydrogen-rich natural gas reservoirs in China[J]. Natural Gas Geoscience, 2025 , 36(11) : 2107 -2122 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2024.12.009

0 引言

氢气（H2）在氨和甲醇合成等化学工业上的应用，以及在全球第三次能源转型中具有重要的作用。然而，传统的制氢方式利用化石燃料作为原料导致大量的碳排放和能源消耗［1］。利用绿色电能进行电解水制取氢气虽然可以有效地减少碳排放，但其成本高昂［1］。天然氢气（又称金氢或白氢）是地质环境中非人为参与下自然形成的，具有零碳排放和低成本的特点，在帮助人类实现向清洁和可再生能源过渡中发挥着越来越突出的作用。氢气在地下分布广泛，是天然气的重要组成部分，早期未被认为是一种工业资源而被忽略［2-3］。过去的数十年里，天然氢气在全球多处地质环境中都有发现和报道［4-10］，例如，在大西洋的洋中脊、热泉、前寒武纪地体、蛇绿岩带以及断层带中均有天然氢气的报道［11-16］。但在不同地质条件下的气藏具有不同的氢气含量和地球化学特征。不仅氢气成因具有多样性，而且氢气的聚集原因也没有得到很好的解释。
天然氢气在全球分布广泛，并且法国、美国、英国、加拿大和澳大利亚等国的氢资源勘探开发已进入快速发展阶段［8， 17-20］。作为一种新兴的地质能源资源，天然氢在成藏理论研究、勘探发现、试验性开发以及政府和企业的积极参与等方面，正呈现出方兴未艾的发展态势。本文详细介绍了已发现的天然氢气成因类型和地质环境，在此基础上，总结天然氢气的富集有利地质条件，以期为我国天然氢气藏的研究和勘探提供参考依据。

1 天然氢成因类型

氢气（2个氢原子）直径大约等于单个氦原子分子的直径，已知富氦气的气藏保存可长达一亿年，这2种气体很可能被相似的岩层捕获。当氢气与其他大分子气体（如CO2、N2和CH4 等）或水伴生共存时，大分子会优先堵塞岩石孔喉，从而提高盖层对氢气的封盖能力［21-22］。已发现的天然氢（地质氢）存在于多种地质体中，例如前寒武纪结晶基底、大陆裂谷盆地、大洋中脊、蛇绿混杂岩、火成岩、地下水以及常规和非常规油气田及煤层气中［17， 23］。由于氢气具有非常强的扩散性，其赋存位置不一定是其生成源区。ZGONNIK［17］将天然氢气的来源分为2类：储存在地核和地幔中的原始氢，以及在地幔和地壳内部的化学反应产生氢气。综合已发现的天然氢，还可以将其按照成因分为无生物参与的无机成因和有生物参与的有机成因［24］。其中有机成因包括有机质分解［25］和微生物作用［26］ 2类（表1）。
表 1 天然氢分类及其生成机制

Table 1 Genetic type of natural hydrogen and its formation mechanism

Abiogenic sources分类 主要作用机制
有机 热作用 有机质的分解 烷烃发生甲基化、芳构化和缩合
微生物 微生物产生 微生物的发酵，生物酶催化
无机 深源 地核和地幔逸出 早期封存于深处的滞留氢气通过断层/岩浆脱气

水与地幔中的还原剂

接触

 地球早期封存或俯冲到深处的水与地幔中还原金属反应（例如Mn2+ 和 Co2+）
水—岩反应 蛇纹石化 富Fe2+ 岩石与水发生氧化还原（例如橄榄石转变为蛇纹石和磁铁矿）
前寒武纪滞留 前寒武纪形成氢气滞留于前寒武系岩石中
断层活化 表面缺陷的硅酸盐矿物与水反应
辐射作用

水的电离辐解；

有机质的电离辐射

 放射性重金属元素（例如235U、232Th）对水的电离，辐射导致有机物的裂解
其他 化学反应 磷化氢水解、单质铁/黄铁矿氧化、菱铁矿与水反应等
岩浆脱气 含硫化氢的火山气体高温下分解

1.1　有机氢气

有机的天然氢源包括了微生物源和与生物有关烃源岩的有机质热解两大类。其中微生物产生氢气主要是由于各种生物酶，特别是氢化酶通过催化质子产氢。生物活动产生氢气一般有2种方式：产氢的微生物直接产生氢气和微生物利用光合作用间接产生氢气。烃源岩的有机质热解产氢主要指的是有机质在成岩和演化过程中，烃类C—C键的聚合导致干酪根的形成和氢气的少量释放，后期干酪根的演化过程也会伴随着氢气的生成。

1.1.1　微生物作用

微生物产生氢气主要分为2种：生物直接产氢和生物间接产氢。生物直接产氢是指通过生物途径以水为原料产氢。生物间接产氢是将光能转化为可贮存的化学能，从而通过光合作用释放氢气。

1.1.1.1　生物直接产氢

部分微生物体内含有氢化酶以及铁氧还蛋白，主要有2种方式产生氢气：一种是通过丙酮酰脱羧还原铁氧还蛋白，然后还原的铁氧还蛋白被氢化酶氧化后产生H2；另一种是丙酮酰脱羧后形成甲酸，然后甲酸的一部分或全部转化为H2和CO2。伊比利亚黄铁矿床是全球最大的硫化物矿床之一，研究表明其地表之下的矿带内检测到大量的H2，其中有很大一部分H2是奥奈达希瓦氏菌（Shewanella oneidensis MR-1）通过产生替代氢化酶产生的［27］。

1.1.1.2　生物间接产氢

间接产氢的生物以蓝细菌（蓝藻）和绿藻为代表，是一类好氧的光合微生物，太阳能转变为氢能的关键是微生物体内的捕光色素可以将光能储存为化学能。从而实现通过光合作用合成并释放氢气。SCHÜTZ等［28］将产氢的蓝细菌对比分析后将蓝细菌分为固氮蓝细菌和非固氮蓝细菌。固氮蓝细菌含有一个产氢的固氮酶系统，在固氮的同时释放出氢气，非固氮蓝细菌主要通过氢化酶催化释放出氢气。
也有研究者根据微生物利用的物质和生存的环境分为：利用光能通过固氮酶催化有机质释放氢气的紫色非硫细菌［29］，在暗环境中利用碳水化合物生产H2的厌氧细菌（例如大肠杆菌，杆状菌）［30］，以及能在暗环境中以CO和水作为原料产生H2和CO2的红色无硫细菌科细菌［29］。

1.1.2　有机质的热作用

油气的生成是一个加氢原子而去除杂原子（硫、氮、氧等）的过程［25］，这个过程导致天然气和油田中的H2含量通常低于周围岩石，部分气藏中的氢气浓度仅为气藏外氢气浓度的4%［31-33］。随着有机质的演化到高—过成熟阶段，无论是腐殖型有机质还是腐泥型有机质都会出现H/C元素比值不断地降低，有机质出现芳构化或石墨化伴随着氢气的生成［34-35］。例如一个烷基转为芳构结构过程中［式（1）］，就会多两个氢原子形成氢气：
-CH2—CH2- → -CH=CH-+H2
水在有机质裂解过程中也扮演了重要的角色，并在有机质热解生烃过程中不仅促进液态饱和烃的生成［32-33，36］，同时也为氢气的形成提供氢源，其反应过程可简化为式（2）：
RCH2CH2CH3+H2O→RCH3+CO2+CH4+H2
煤层气中含有氢气组分是一种常见的现象，在演化程度和变质程度相对较高的煤层中氢气含量也较高［37］。模拟实验表明在温度约为300 ℃时，干酪根发生裂解会产生氢气［7， 38］。同时，烃源岩的模拟实验显示超过80%的H2是在过成熟阶段（湿气裂解阶段和甲烷生成阶段）产生的［39］。PATIENCE等［40］利用核磁共振分析了热演化作用过程，认为氢气是干酪根中烷基结构消失的产物，通常是甲基化、芳构化和缩合等反应过程中生成的。
微生物作用和有机质热解这2种有机成因的氢气具有一致且较轻的氢同位素组成特征，其δ2H值在-820‰~-640‰之间（图 1）。
图1 典型氢气藏的氢同位素特征（氢气同位素组成以VSMOW标准物质）

注：图中天然氢气的δ2H‰数据来源于文献。腐蚀作用数据来源于文献［41-42］；辐射分解数据来源于文献［43］；微生物作用数据来源于文献［44-45］；断层氢气同位素来源于文献［45-48］；地幔物质中氢同位素数据来源于文献［49-51］，地幔数据来源于文献［52］；大陆火山岩氢气中氢同位素数据来源于文献［42，53-59］；深海热液中氢气数据来源于文献［20，44］；蛇纹石化数据来源于文献［4，13，20，44，59-61］，大气数据来源于文献［62］，高—过成熟有机质演化氢于文献［63］；柴达木盆地数据来源于文献［64］；松辽盆地数据来源于文献［7］；三水盆地数据来源于文献［65］；自然泉水数据来源于文献［48，66，67］；马里Bougou-1数据来源于文献［6］

Fig.1 Hydrogen isotopic characteristics for H2 measured for typical hydrogen reservoir（normalization of hydrogen isotope relative to VSMOW）

1.2　无机氢气

1.2.1　蛇纹石化

岩石圈地幔主要由超镁铁质岩石构成，当流体进入到岩石圈地幔中或者由于构造运动使地幔岩石推覆到地表中时，超镁铁质岩石会发生蛇纹石化［68］。作为蛇纹石化产物的氢气体量是巨大的，据估计，每立方米的橄榄岩大约可以产生2~4 kg的氢气，地球上地壳中有1012 Mt吨的橄榄岩，理论上可以产生的氢总量为108 Mt，以每年消耗1 000 Mt氢气的量计算，可以为全球持续供应104年［69］。所以蛇纹石化产生的氢气具有巨大的资源潜力。
橄榄石［（Mg1.5FeO5）SiO4］是镁橄榄石（Mg2SiO4）和铁橄榄石（Fe2SiO4）2种端元组分形成的固溶体。它的蛇纹石化过程包括2个主要反应：水合作用和氧化作用。如下式（3）过程所示，橄榄石的水化作用产生蛇纹石［Mg3Si2O5（OH）4］和水镁石［Mg（OH）2］。二价铁离子（Fe2+）氧化形成磁铁矿（Fe3O4）［式（4）］，在此过程中产生氢气（H2），这个反应过程也可用公式5简化表示。
F e 2 S i O 4+ 5 M g 2 S i O 4 + 9 H 2 O→
3 M g 3 S i 2 O 3 ( O H ) 4+ 2 F e ( O H ) 2 + M g ( O H ) 2
6 F e ( O H ) 2   → 2 F e 3 O 4+ 4 H 2 O+ 2 H 2
2(Fe2+O)固体+H2O→(Fe3+ 2O3)固体+H2
橄榄石在高温下（320~350 ℃）是稳定存在的［70］，超镁铁质岩石发生蛇纹石化的合适温度区间为200~300 ℃［71］，同时在富水条件下也有利于元素的迁移［72］。当超镁质岩石含有少量（<1%）镍和辉石时也会加快橄榄石发生蛇纹石化的速度［73-74］。蛇纹石化产生的氢气为富Fe2+的矿物发生水—岩相互作用的产物，含有辉石的橄榄岩会发生橄榄石和辉石同时与水发生反应生成OH-和氢气［式（5）］。所以当橄榄岩中有更多的Fe2+时，会产生更多的氢气。玄武质岩石以及更高硅含量的岩石在蚀变过程中很少产生氢气，这是因为硅含量高的岩石蚀变产物为富含Fe2+的硅酸盐矿物（绿泥石和角闪石等）。这与冰岛的大西洋洋中脊附近的氢气具有高浓度相一致［75］，洋中脊的岩石多为超/镁铁质岩具有低硅的特点。
VACQUAND等［60］根据全球与蛇绿岩蚀变有关的含氢气体组分将气藏分为富H2、富N2、N2—H2—CH4和H2—CH4共4种类型，分别代表了氢气的源区与蛇绿岩混杂带的相对位置，这不同的类型指示了氢气藏的多种混合起源。与蛇纹石化有关的氢气复杂性也体现在稳定氢同位素的广泛分布上，蛇纹石化有关的氢气值（δ2H）呈现出从-840‰到-350‰的一个广泛跨度（图1）。

1.2.2　前寒武系滞留的氢气

占地球演化史90%的前寒武纪，是陆壳形成、生长、壳—幔圈层分异耦合并形成稳定陆块的阶段，地球陆壳的80%~90%是在前寒武纪形成的。在约24亿年前发生地球历史上第一次大氧化事件，氧气达到了现代大气氧含量的1%的水平，在随后长达十几亿年的元古代时期内，大气氧含量并没有显著增加，一直到距今5.8~5.2亿年发生的第二次大氧化事件，大气中的氧含量才增加到现代大气氧含量的60%以上的水平［76］，前寒武纪的低氧逸度环境为氢气形成与保存提供了绝佳的环境。PARNELL等［14］对全球前寒武纪岩石以及中—新生代花岗岩中流体包裹体的氢气含量研究表明，前寒武纪岩石包裹体中氢气含量比年轻岩石中的要高出一个数量级，这表明前寒武纪岩石可能蕴藏了丰富的氢气资源。
形成于前寒武纪（3.8~1.9 Ga）的条带状铁建造（BIF）是富含溶解的Fe2+，在前寒武纪早期缺氧的背景下被氧化所形成的［77］。前寒武纪富含Fe2+以及缺氧的环境是利于氢气的生成和保存的。氢气主要是由前寒武纪地层中还原性的金属离子（例如 Mg2+、Fe2+）与水的反应形成的［式（5）］。全球多地发现了与前寒武纪岩石有关的氢气，研究者收集了来自加拿大、南非和斯堪的纳维亚半岛等地区200多个地表钻孔和32处前寒武纪的矿点样品，并对这些矿石中水的溶解氢气含量进行分析，部分含有30%的氢气［78］。这些与前寒武纪有关的氢气藏，显示出离前寒武纪岩石越近，氢气浓度越高的特点（图2）。
图2 天然氢含量与前寒武系基底埋深的关系（据文献［17］修改）

Fig.2 Relationship between the burial depth of Precambrian strata and natural hydrogen content（modified from Ref.［17］）

1.2.3　深源氢气

深源氢气指早前形成于地幔或地核中的氢气被逐渐释放至地表中的氢气，主要形成于地球深部（地核或地幔），部分研究以“原生氢气”表述［17］，这2种表述形式表明这一类型的氢气具有形成的时间相对于其他类型的氢气早，同时形成的位置较深的特点。这一类型的氢气形成主要有2种方式：一种是在地球初期形成之时捕获的早期含氢气的大气，以及随着核幔分离时，地球内部的Mg2SiO5H2分解形成MgSiO3和MgO并释放出水［79］，水与地核幔中具有还原性的Fe2+、Mn2+和Co2+等反应生成氢气；另一种是含水矿物随着俯冲板片的下沉，水被地幔矿物还原后释放氢气［80］。地幔来源的氢气通常具有相对较重的稳定氢同位素上，δ2H值分布广泛在-60‰~-218‰之间（图1）。这2种类型的原生氢气来源很深，通常位于地核和地幔。在时间上他们的形成也相对较早，分别为地球形成早期和发生深俯冲时。
全球很多超过5 km的超深钻井中发现有不同浓度的氢气，科拉超深井（SG-3井）从地下1 km到地下11 km均探测到氢气的存在，并且从8.5 km开始氢气的浓度随着深度的增加而增加［81］。苏联超深井SG-8、SG-4和瑞典的Gravberg-1井也在钻井中检测到了氢气，氢气浓度均显示出与深度呈正相关性［82-83］。在SG-3井深度超过8.9 km时没有自由水的存在，但是氢气的浓度一直在增加［81］，松辽盆地地层中氢气含量随着深度的增加而逐渐增加，且盆地基底中的氢气含量最高［84］，这些现象均表明这些超深井中的氢气成因是由于地球深处的释放。

1.2.4　断层运动

断层带中常出现大量的氢气，并作为地震等构造运动的指示，FANG等［15］对汶川地震断裂带的研究发现，氢气浓度与裂缝的密度呈正相关，氢气最高的浓度达300×10-6。活动断层比不活动断层具有更高的氢气浓度，唐山断裂以及夏垫断裂为活动断层，其氢气浓度比背景值高数十倍，而香河断裂作为华北北部未见明显活动痕迹的断裂却没有发生此现象［85］。石英等硅酸盐矿物作为地球上岩石的主要造岩矿物，其化学性质通常被认为是不活泼的，但脆性的构造运动使SiO2的原子键断裂产生≡Si•和≡SiO•自由基，在矿物表面形成缺陷位点，这些表面缺陷具有很高的吸附和的能力。石英产生的≡Si•自由基可以与自然界中的水分子反应形成硅醇基（≡Si─OH）和氢自由基（H•），其中氢自由基重新结合形成氢气，过程可以简化为以下2个过程［86］。
≡Si• + H2O→H• + ≡Si─OH
H•+ H• → H2
断层带中产生的氢气的氢来源于水，所以氢气的稳定氢同位素继承了环境中的水的氢同位素，其δ2H值域宽广，分布在自然泉水和地幔来源的氢同位素之间，从-800‰~-240‰之间均有分布（图1）。反映了断层带中的氢气除了有新产生的，可能也含有岩石破碎所释放的幔源氢气。

1.2.5　辐射成因氢气

1.2.5.1　水的电离辐射

研究发现铀矿床附近的石英和方解石脉体中的流体包裹体具有高浓度的氢气，氢的来源被认为是与放射性粒子对水的电离辐射有关［11， 23］。电离辐射主要分为2种类型：粒子辐射（包括：α射线、β 射线、质子束、中子等辐射）及电磁辐射（包括：γ射线、X 射线等）。水在电离辐射下，会形成离子化和激发态的粒子，这些粒子可进一步分解或发生反应形成新的基团及分子，包括e- aq（水合电子）、H•（氢基团，自由基用•表示）、OH•、H2O2、O2、HO2以及H2等［87］。其形成的具体流程如下：首先，水在电离辐射下产生电子［式（8）］，电子与水结合成水合电子（e-aq）［式（9）］，然后水合电子可以与水形成氢气［式（10）］，或者水合电子与氢离子形成氢基团［式（11）］，氢基团可以与水合电子及水生成氢气［式（12）］、氢基团也可直接与水生成氢气［式（13）］，或者2个氢基团结合也可生成氢气［式（14）］。
H2O (电离辐射)→H·+OH·+H++OH-+e-
e-+H2O→e- aq
e- aq+e- aq+2H2O→H2+2OH-
e- aq+H+→H•
e- aq + H•+H2O→H2+OH-
H•+H2O→H2 +OH
H•+H•→ H2
与电磁辐射相比，离子辐射比电磁辐射的线性能源传递率高，即单位距离内可沉淀更多的能量。研究者［87-89］通过不同的辐射源对水的辐射实验显示重离子（例如4He、36Ar）辐射水生氢率高于质子束辐射，而电子束及伽马射线辐射水生氢率最低。

1.2.5.2 有机质的电离辐射

有机质作为一种含氢的物质，在电离辐射下C—H断裂，也会产生H2。直链烷烃越长则C—H键键能越小，在受到电离辐射时，C—H键更容易断裂。TYSHCHENKO［90］提出烃类物质受辐射主要发生4类反应：烷烃的异构化、环化、环烷烃脱氢生成芳香烃反应以及芳香烃的缩合反应。烃类物质受辐射是一个H/C及O/C值减少、支链减少的过程，此过程与有机质热成熟过程一致，不同的点在于有机质热演化主要产物为甲烷，而电离辐射有机质辐射产物主要为氢气［91］。研究者［91-92］对C1—C6饱和与不饱和的烃类、酸、醚、醛、酮及聚合物等进行电离辐射实验，得到的产物为H2、CO2、CO及其他烃类物质。
中国新疆的吐哈盆地侏罗系含有一套富铀低熟烃源岩［93］，其气藏的气体组分以甲烷为主［94］。WANG等［95］对全盆地的钻井数据分析后认为：烃源岩中大量的铀对干酪根和水进行了电离，形成了大量的氢气和甲烷以及二氧化碳，从而形成了吐哈盆地低成熟天然气。鄂尔多斯盆地长7段为自生自储、高含油饱和度优质烃源岩，是我国中生界含油层系的主力烃源层［96］。长7段烃源岩沉积及成岩时期为厌氧还原环境，同时富含铀等放射性元素［97］。研究认为长7段能成为优质烃源岩的原因可能是其中有机质受到天然电离辐射后，促使烃的裂解［98］，并从含氢物质中释放出浓度达2.1%的H2（表2）。
表2 中国天然氢显示统计

Table 2 Statistics of natural hydrogen display in China

盆地/地区 气田/钻井 H2/% δ 2 H H 2/‰ 数据来源
柴达木盆地 三湖—涩北 >99（罐顶气） -700~-830 ［64］
东坪 <0.2 ［124］
松辽盆地 SK2井 1.36~26.89 -687~-792 ［7］
徐家围子 <85.54 ［125］
鄂尔多斯盆地 苏里格 <2.1 ［126］
大牛地 0.01%~0.24 ［127］
四川盆地 渡口河 <4.31 ［128］
罗家寨 2.59~3.45
黔中隆起 14.47~15.24 ［129］
渤海湾盆地 东营凹陷 1.02~22.8 ［130］
济阳坳陷

0.000 652~

0.013 272

 -143.9~-276.5 ［131］
楚雄盆地

盐丰凹陷

（乌龙1井）

 18.33~43.79 （2 411.3~2 425） ［123］

0.03~0.156

（3 140~4 620）
黔北 正页1井 24.70~36.98 ［132］
沁水盆地 盆地南部 <16.11×10-4 ［133］
三水盆地 <0.69 -677~-858 ［65］
腾冲热海 0.38~5.15 -582.9~-790.8 ［48］
渤海湾盆地即墨 3.38~12.45 -708.9~-821.7 ［67］
长白山天池 0.005 0~0.692 3 ［16］
自然泉水 0.02~1.14 -617~-804 ［66］

注：（1）氢气含量以%表示，为体积百分含量；（2）氢气氢同位素组成以VSMOW作标准物质

1.2.6　岩浆脱气

岩浆中的氢气的存在形式主要有2种：一种通过火山的脱气作用释出；另一种以包裹体的形式存在结晶矿物中。氢气是火山脱气组分中的一个主要成分，常在火山喷发前期释放。大气中氢气约0.2%~3%的量是由火山活动提供的［99］。氢气具有较强的化学活性，常与氧气氧化后以水蒸气的形式喷出。但在一些氢气含量高的火山中，例如夏威夷火山的火焰光谱学就显示出氢气燃烧的特点，预估其中氢气的体量为火山气体的1.2 mol%［12］。火山活动中释放的氢气除了经岩浆携带的源的氢气外，还有部分氢气是含硫岩浆在脱气过程中在岩浆房中由硫化氢在高温下分解产生［式（15）］。
H2S→S+H2
中国腾冲火山区中含硫气体成分较高，H2S含量为（239~2 433）×10-6，其氢气也具有较高的浓度，为（200~6 200）×10-6［100］，同时在腾冲地区的热泉中有大量的自然硫矿物［101］。而典型低硫长白山火山温泉气体中具有极低的硫含量［H2S含量为（0.05~0.36）×10-6］和极低的氢气浓度［（5.8~17）×10-6］［100］，暗示腾冲和长白山火山岩区的氢气为岩浆房内硫化氢反应的产物。
含氢气的包裹体广泛存在于火成岩岩石中，在中酸性的花岗岩和安山岩以及基性玄武质岩石包裹体均发现有氢气的存在［19，102-103］，其中地幔岩浆快速上升的金伯利岩的流体包裹体中均发现有高含量的氢气存在［19］。研究显示碱性火成岩和超基性岩中具有更高的氢气浓度，碱性火成岩的包裹体具有40%（mol）的高浓度氢气［104］，1 kg的基性—超基性岩中能获得高达26.6 mL的氢气［105］。火山岩中的氢气具有相对宽泛的稳定氢同位素上，δ2H值分布广泛在-100‰~-680‰之间（图1）。

2 天然氢气藏地质特征

全球范围内，天然氢气已在多种地质构造环境中被发现，包括海洋扩张中心、转换断层、被动大陆边缘、汇聚板块边界以及板内构造区域。这些发现表明，天然氢气的形成不限于特定的地质环境，而是在地球上的多个构造活跃和相对稳定的区域均有出现。结合氢气的多种成因类型，显示出氢气的成因和分布具有多样性和普遍性。研究表明，土壤是氢气的最主要的氢汇区域，土壤消耗了大气中80%的氢气［31］，土壤具有强的吸附性，吸附的氢气大都被微生物所消耗利用，其余被氧气或者羟基等氧化［106］，含油气盆地中有机质裂解过程会消耗氢气，同样也是一个消耗氢气的重要场所，油气藏内的H2含量通常低于储层，LEVSHOUNOVA［107］从距离油藏30 km开始连续取样发现，随着与油藏距离的缩短呈现出指数级下降的趋势。根据前人研究表明当今洋壳玄武岩具有最大的氢气生成通量（图3）。洋壳相关的玄武岩多为拉斑质玄武岩，其相较于钙碱性玄武岩具有更多二价铁含量，这可能是洋壳相关的玄武质岩层具有更大的单位氢气生成量的原因。GAUCHER［108］认为天然氢气的最主要的产氢地质体是超镁铁质/镁铁质岩石、富含二阶铁的前寒武结晶基底，以及富含放射性元素的地层。超镁铁质和镁铁质岩石与前寒武纪基底占据了地壳中极为广泛的体积，而这些地质体的特点是氧逸度低且微生物活动稀少，这为氢气的生成提供了有利条件，并促进了其长期保存。共同确保了氢气的有效积累和保存，使其成为潜在的重要能源资源。
图3 自然界中非生物氢源生成量估算［109］

Fig.3 Estimation of abiotic hydrogen source generation in nature［109］

2.1　典型氢气藏的地质特征

全球已发现的天然氢分布广泛，但体积分数大于10%的高含量的富氢气藏主要发育于蛇绿岩带、裂谷和前寒武系富铁地层3种地质环境中［17］。非洲马里的 Bourakebougou是目前唯一可持续产生天然氢气并实现商业开采的地方，其氢气组分高达97.4%［6］。Bourakebougou位于Taoudeni盆地南部地堑中，Taoudeni盆地是在前寒武结晶基底之上沉积了古生代—中生代地层的稳定的沉积盆地（图3）。其前寒武系基底主要由花岗岩、花岗闪长岩和正长岩组成，显生宙的盖层由陆源碎屑岩组成，并夹有中大西洋岩浆省（CAMP）相关的岩席状粗玄岩［110］。与氢气藏相关粗玄岩大致分为上下2套，之间夹有含氢气的碳酸盐岩储层。在Bourakebougou气藏区域，下套粗玄岩厚100~150 m，上套粗玄岩厚15~50 m，下套的粗玄岩裂隙相较于上部更加发育［111］。MAIGA等［111］发现上套的粗玄岩最厚的地段之下富含高浓度氢气，并认为粗玄岩的厚度和密度是影响氢气成藏的关键因素。上套粗玄岩为碳酸盐储层的封闭提供了良好的条件，而下套富含裂隙的粗玄岩为深部的氢气向上运移到储层提供了通道。统计显示，在20~55 m之间厚度粗玄岩对氢气有很好的封闭效果，小于20 m厚度的粗玄岩对氢气的封闭性较差［111］。
在Taoudeni盆地中，红色土壤层发育的地段氢气含量明显减小，认为是红土中富含的氧化铁和微生物与氢气发生了还原反应［111］。区域上的钻井岩石样品具有低的有机碳含量，在0.02%~0.94%之间（平均为0.28%），并且较低的氢指数，在1.9到150 mgHC/g岩石之间（平均为29 mgHC/g岩石），显示出极低的生烃潜力［6］。同时Bougou-1井的气体组分以氢气为主，含少量的氮气、和甲烷以及烃类气体，显示出非生物的深源氢气成因［112］，受控于上下2套致密的粗玄岩，显示出明显的地层圈闭的特点（图4）。
图4 Bourakebougou气田剖面示意（据文献［6］修改）

Fig.4 Schematic cross-section of the Bourakebougou Gas Field （modified from Ref.［6］）

我国华南的三水盆地的地表下氢气浓度在（50~6 948）×10-6之间［65］，相较于地表环境中5×10-6的背景值［113］，三水盆地地表之下存在活跃的氢气释放源区。三水盆地受控于海南地幔柱影响，是发育在大陆边缘的裂谷型盆地［114］。同时三水盆地的氢气释放浓度与深大断层在空间上呈现出紧密关联，靠近这些深大断裂的位置不仅氢气浓度较高，而且伴有较高的放射性222Rn含量［65］。先前对于三水盆地的研究指出，盆地中天然气中He为地幔来源［115］。同时三水盆地的氢气具有低的氢同位素值（δ2H=-677‰~-858‰），具有和蛇纹石化过程产生的氢气相似的特征（图1），与氢气相伴生的CO2显示出有机质热解成因（ δ 13 C C O 2<-10‰）。综上表明三水盆地的氢气为多种成因的氢气混合成因［65］。三水盆地发育多条深切地壳的深大断裂，这些断裂为氢气的运移提供了通道，因此，在靠近这些断裂的区域，氢气的含量较高。三水盆地受控于海南地幔柱的影响，区域上发育大面积的新生代的致密火山岩（玄武岩、流纹岩和粗安岩等）［114］，同时在晚白垩世—古近纪，三水盆地所在的华南板块受特提斯海西退、亚洲内陆干旱化等重大构造和气候事件［116］，使三水盆地的古近系布心组早期以致密的灰岩沉积，晚期以含石盐、硬石膏及钙芒硝的蒸发岩沉积为特征。灰岩、蒸发岩和火山熔岩因其低渗透率，能够有效阻止氢气的扩散，是理想的盖层。
现今地质学家们对于氢气藏的形成的成因难以做出确定的结论，对于氢气的成因通过以上总结大致分为有机成因和以岩浆气、蛇纹石化［图5（a）］、放射性水解、前寒武系滞留、断层活化［图5（b）］成因以及地球早期形成后释放［图5（c）］。在探讨单个含氢气藏的成因时，如我国三水盆地和松辽盆地中的氢气藏，通常会发现这些气藏的形成受到多种成因的同时影响和控制［7，65］。氢气具有低密度（0.089 9 kg/m3，101.325 kPa，0 ℃），高扩散性（0.61 cm2/s，空气）的特点，在近地下难以成藏。在石油和天然气的油气藏主要是地层圈闭和构造圈闭以及这二者共同控制的3个大类［117］。氢气在其源区形成后，通常会通过断层和构造裂隙向上运移，当遇到低渗透率的地层时，氢气的运移会被阻挡，从而在这些地层中聚集形成气藏。这一过程有效地将氢气圈闭起来。致密的火成岩以及低渗透的蒸发岩是优异的盖层［118］，同时，由于氢气在水中极低的溶解度（0.014 9%， STP），含水地层也是良好的盖层［图5（b）］。
图5 天然氢形成模式

Fig.5 Natural hydrogen generation model

2.2　我国产氢的地质特征及潜力

中国受控于古亚洲洋、古太平洋、特提斯洋等的影响，由多个板块拼合而成，在板块的缝合带发育多条蛇绿混杂岩带（图6）；同时发育俯冲板片和众多深大断裂，综合分析认为中国的富氢地质条件良好。目前中国的氢气资源研究及勘探程度尚处于起步探索阶段。含氢气的气藏或气苗在中国有广泛报道（图6），包括东部的松辽盆地和渤海湾盆地，中部的四川盆地、三水盆地、沁水盆地及鄂尔多斯盆地以及西部的柴达木盆地和楚雄盆地等。此外，在部分地区的地热井/泉水中也有检测到氢气的存在（表2）。总体来看，我国的氢气资源呈现出弥散分布的特点，广泛存在于各类天然气藏中，但其体积浓度普遍低于20%。氢气的分布表现出显著的非均质性，缺乏明显的规律性模式。
图6 中国主要盆地及氢气显示（据文献［119］修改）

Fig.6 Major basin distribution and natural hydrogen display in China （modified after Ref.［119］）

中国含氢气盆地类型多样，各盆地基底以及有机质类型和储层岩性存在差异，这些因素共同造成了氢气的成因多样性。孙龙德等［84］对松辽盆地北部自20世纪80年代开始的1 002口井的天然气组分进行了调查，结果显示氢含量大于1.0%的有67口井，其中有22口井的氢含量大于10%，氢气含量最高的达85.54%，分布于盆地北部。松辽盆地基底的是由古亚洲洋构造域的微陆块、地体拼贴形成的复合陆块，并含有前寒武系以及古生代地层［120-121］，盆地天然气中稀有气体同位素证据显示为壳源和幔源混合成因［122］。松辽盆地的氢气藏以及在基底岩石流体包裹体内CO和H2共存，同时具有距离基底越近，氢气浓度越高的特点，这些表明松辽盆地的氢气具有深源（幔源）的特点。然而，氢气的氢同位素值显示为-687‰~-792‰，有机质热解产生的氢同位素一致（图1）。松辽盆地部分含氢段与富含放射性元素地层一致。另外，松辽盆地基底作为火山岩地层含有辉石及角闪石，部分氢气还显示为水—岩相互作用成因［77］。因此，松辽盆地的氢气具有幔源、水—岩相互作用、有机质热解以及水的放射性电离辐射多种成因类型。多种生氢地质条件控制着氢气在超深井（松科2井）中分布，在3 000~6 000 m深度，氢气含量低于10%，而在6 000 m之下的氢气含量大于10%，表现出深部地层氢气含量高，浅部地层低的特点［7］。云南楚雄盆地的乌龙1井中，氢气的分布特征显示出与火成岩之间的密切关联，且该井浅层的氢气浓度比深层高出2个数量级［123］。发育在海南地幔柱之上的三水盆地检测到浓度达0.69%的氢气［65］，并具有地幔的氦同位素比值，氢气具有水—岩相互作用的氢同位特征，伴生的CO2为有机质热解的成因，这3种成因造成了三水盆地的氢气分布没有明显的规律。柴达木盆地三湖坳陷是世界上著名的生物气产区，其天然气具有相对单一成因。在三湖地区涩南2井和新涩3-4井的罐顶气测得氢气的体积分数高达99%，具有较轻的稳定氢同位素组成（-700‰~-820‰），结合该区沉积、构造和CH4的稳定同位素，氢气的成因为微生物降解有机质的产物［64］。而在柴达木盆地的东坪地区典型煤型气天然气中含有0.2%的氢气组分［124］，东坪地区氢气的形成机制及三湖地区氢气超常富集的原因仍需进一步研究。
氢气的成因具有多样性，在一个气藏中常含有多种成因的氢气。氢气的氢同位素特征常用来确定它的来源［66］。图1显示了各种不同成因氢气的同位素（δ2H）值分布于-850‰到-60‰之间。其中地幔来源与有机质演化成因的氢气δ2H值差异明显。贡献大量氢气的蛇纹石化和断层带生成的氢气同位素有着宽泛的范围区间，从-800‰到-300‰，导致单一利用氢气的氢同位素难以对其成因进行判别。三水盆地的氢气具有相对较窄的与有机质热解一致的δ2H值范围（-677‰到-858‰），但其却为幔源、水岩相互作用及有机质热解3种成因混合的结果［65］。氢气的氢同位素主要由2个方面控制：一方面由提供氢源的物质决定；另一方面氢气作为易扩散的气体，从源区迁移过程中，氢气与水和其源区会发生同位素的再平衡过程，甚至在不同相态的转变过程中同位素也会发生分馏，从而导致气藏中的氢气的δ2H值与源区存在差异。氢气是一种还原性的气体，氢气在气藏中也是一个消耗的过程。因此，氢气藏具有多源和复杂的运移成藏过程的特点，在对氢气的成因判别时应结合伴生气（稀有气体、甲烷、二氧化碳和氮气等）的特征和地质条件进行综合判断［134］。

3 结论与展望

氢气广泛存在于各种地质环境中，根据其成因将天然氢气分为有机成因氢气和无机成因氢气两大类。有机成因的氢气包括微生物代谢活动产氢和有机质热解产氢2种。无机成因包括地球演化形成的原生氢气、水—岩反应、辐射作用、岩浆脱气和断层带破碎等成因。中国地质环境具有多板块拼合而成的特点，大量的超基性—基性的地幔岩石被推覆至地壳，这些板块底部多为前寒武系的结晶基底，使蛇纹石化生氢和前寒武滞留的氢气来源有了物质基础；自中生代以来，我国板块受到印度板块与太平洋板块挤压的影响，形成了大量深切地壳的大型断裂带。这些断裂带不仅塑造了我国复杂的地质结构，也为地下氢气的迁移提供了天然通道；同时，我国13个主要含气盆地中有4个盆地发育膏盐岩［136］，多套板内火山熔岩也在东北、华北以及华南广泛发育，对氢气的成藏起到了封闭作用。结合中国多地已经发现有天然氢气的存在，中国天然氢气资源的勘探前景广阔。
氢气生成系统与天然气系统存在许多相似性，但其成藏过程是动态的：氢的生成和成藏位置通常不一致，且氢气的生成过程通常伴随着氢气的消耗。天然氢的来源和成因多样复杂，现阶段对于地壳中氢运移和聚集的理解有限，现有天然氢成因模式和氢资源勘探仍需深入研究。由于氢气具有高扩散性，难以长期保留在生成的原位以及地质圈闭中，导致采集的样品浓度难以反映真实的气藏浓度。例如，同一天内在同一口井两次取样的氢气浓度都存在不一致的情况［137］。SATAKE 等［138］报道了相距50 cm 的2个观测点的氢气浓度相差3个数量级的现象。现今氢气检测多采用气相色谱法测定真空容器中气体样品的气体成分，有学者根据氢气的特性和地质情况提出对于地表氢气浓度的检测应进行至少24 h的连续监测［18］。在对流体包裹体样品中氢气含量进行分析的过程中，采用机械破碎、化学脱气和加热熔融等方法提取的氢气会显示出不同的浓度［17］，为了获得更为可靠的结果，应采用多种方法综合分析。

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