Natural Gas Geoscience >

2025 , Vol. 36 >Issue 6: 1100 - 1114

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2025.03.016

Genetic origins and mixing ratios of natural gas from the Xujiahe Formation in Northeast Sichuan Basin

  • Jian DENG , 1 ,
  • Jianfei MA , 2 ,
  • Baojian SHEN 2, 3 ,
  • Jun YANG 2 ,
  • Yanqing WANG 2 ,
  • Yali LIU 2, 3 ,
  • Hongquan DU 1
Expand
  • 1. Research Institute of SINOPEC Exploration Company，Chengdu 610041，China
  • 2. Petroleum Exploration and Production Research Institute，SINOPEC，Beijing 102206，China
  • 3. State Key Laboratory of Shale Oil and Gas Enrichment Mechanisms and Efficient Development，Beijing 102206，China

Received date: 2024-12-03

  Revised date: 2025-03-27

  Online published: 2025-04-09

Supported by

The Enterprise Innovation and Development Joint Fund Integration Project of National Natural Science Foundation of China(U24B6001)

the SINOPEC Science and Technology Department Project(P24235)

Fold

Abstract

The Xujiahe natural gas in Northeast Sichuan Basin is one of the hot spots of oil-gas exploration. Based on the difference of geochemical characteristics of natural gas in different structural areas of Northeast Sichuan Basin， the paper defines the genetic type of natural gas and the difference of mixed source proportion. The Xujiahe natural gas in northeast Sichuan is highly over mature thermal gas. And the Xujiahe natural gas in Shaxi syncline weakly deformed structural area is mainly coal-type gas， almost not affected by marine strata. In the strongly deformed structural zones such as the Maluobei anticline， natural gas from the Xujiahe Formation exhibits light ethane carbon isotopic compositions（δ¹³C₂ = -36.2‰ to -28.2‰）， indicating a dual-sourced mixing between thermogenic coal-type and oil-type gases. The hydrocarbons originate from a dual-source supply of both marine and terrestrial facies， with multi-stage mixing of gases from the same source， including condensate oil/gas and dry gas derived from the marine Wujiaping Formation/Dalong Formation. The calculation results of mixed source ratio show that the proportion of coal type gas in the T3 x 2 of Malubei anticline and in the T3 x 4 of Hebachang anticline is 40%-50%. The proportion of marine condensates gas is about 2%-12%， and the proportion of dry gas is about 40%-50%. The proportion of coal type gas in T3 x 4 natural gas of Nanjiang slope and Xinglong fault fold belt is approximately 70%-80%， the proportion of marine condensates gas mixing is approximately 2%-5%， and the proportion of dry gas mixing is approximately 15%-25%.The calculation of the mixed source ratio provides a scientific basis for the evaluation of the favorable areas for multiple hydrocarbon supply.

Key words： Northeast Sichuan Basin; Xujiahe Formation; Geochemical characteristics; Origin of natural gas; Mixed source proportion

Cite this article

Jian DENG , Jianfei MA , Baojian SHEN , Jun YANG , Yanqing WANG , Yali LIU , Hongquan DU . Genetic origins and mixing ratios of natural gas from the Xujiahe Formation in Northeast Sichuan Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2025 , 36(6) : 1100 -1114 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2025.03.016

0 引言

天然气通常是指以烃类气体为主、常伴有一定数量非烃的气态元素和化合物的混合气体［1］，其成因类型包括有机成因和无机成因，无机成因气通常与火山活动、碳酸盐岩变质或水解有关［2］，有机成因气可进一步划分为油型（腐泥型）气和煤型（腐殖型）气两大类［3］。目前，天然气成因类型和气源的研究主要通过天然气地球化学特征进行，包括天然气成因指数、天然气组分与碳氢同位素组成判识、气源对比、天然气轻烃特征判别、生物标志化合物判别等［4-5］。
不同性质天然气的混合共存是天然气藏中的普遍现象，常见的混源气主要为煤型气与油型气混合、有机成因气与无机成因气混合以及同源不同期天然气混合等，为了解决成藏有效性评价以及资源评价等关键问题，需要进行混源气的定量研究，明确混源气的混合比例及其成藏过程等。BERNER 等［6］利用天然气生成过程中甲、乙烷相对百分含量与碳同位素值和母质R O的关系，建立了同源不同阶混源气判识模型，为确定同源不同阶天然气混合比例提供了思路。在此基础上，结合源岩生烃模拟以及混合气模拟等实验，国内学者针对混合天然气的定量进行了探索研究，新建立了多类型二源不同阶混源气混合比例估算图版，并在渤海湾盆地廊固凹陷和鄂尔多斯盆地等成功应用［7-9］。此外，王杰等［9］基于烃源岩的稀有气体同位素定年模型对混源气藏的混源比例进行了定量识别。综合来看，现有混源比例计算方法主要是针对多源天然气混合比例的研究，针对多期次混源天然气比例的研究较少。
近年来，四川盆地东北部陆相须家河组天然气勘探取得了重要进展，中国石化川东北探区M6井、M8井、YL171井等均获得高产，南江斜坡LB1风险井获得突破，中国石油ZT1井也获得高产，展现出了良好勘探势头［10-12］。川东北地区须家河组气藏主力产气层位为须二段、须三段和须四段，其孔隙度均小于10%，渗透率小于0.1×10-3 μm2，属于典型的致密砂岩气。由于区域上海陆相烃源发育，通源断裂发育演化特征差异大，不同构造区须家河组天然气成因类型和来源复杂，认识尚存分歧［13-14］。早期研究认为元坝气田和通南巴气田须家河组致密砂岩气藏是成因较单一的煤型气，随着研究的深入，越来越多的研究认识到须家河组天然气是煤型气和油型气的混合气，海相烃源岩有一定的贡献［10，15-18］。目前，川东北不同构造区须家河组天然气成因以及混源差异特征尚不清楚，这限制了对天然气来源和成藏富集规律的认识，因此有必要进一步厘清川东北不同构造区天然气成因差异，明确海相层系天然气的混入比例。
本文分析了川东北马路背背斜、兴隆断褶带、河坝场背斜、沙溪向斜以及南江斜坡须家河组天然气组分及稳定碳、氢同位素特征，明确了川东北不同构造区须家河组天然气的成因和来源，并结合油气地质实际，尝试定量计算了不同区域天然气的混源比例，以期为揭示天然气富集机理提供科学依据。

1 区域地质背景

川东北地处四川盆地东北部上扬子地块北缘，北至米仓山前缘冲断构造带、东北侧为大巴山前缘弧形推覆构造带、南邻川中平缓构造带［图1（a）］［19］。研究区须家河组主要经历了燕山期及早、晚喜马拉雅期3期构造变形叠加，其中燕山期—早喜马拉雅期构造运动控制着北东向构造的形成与分布，北西向构造形成于晚喜马拉雅期构造运动。区内自西向东构造变形强度逐渐增强，沙溪向斜为北东—北西向构造变形过渡带，断裂不发育，至马路背—黑池梁背斜为北西向密集强变形带，深大断裂发育。北东、北西向构造叠加形成了川东北地区的现今构造格局，控制着该地区的油气成藏和调整改造［15，20-25］。
图1 川东北地区构造位置（a）及三叠系综合柱状图（b）

Fig.1 Tectonic location（a） and Triassic composite histogram（b） of the Northeast Sichuan

川东北地区发育大套烃源岩层系、多套储集层，区域盖层稳定，生储盖成藏条件匹配关系良好［图1（b）］［26］。该地区须家河组内部主力烃源岩为须三段及须五段，岩性以泥岩、炭质泥岩为主，有机质类型为Ⅱ2—Ⅲ型，有机质丰度较高［27］。储层主要发育于须二段和须四段，储集岩性为滨湖滩坝砂、水下分流河道砂、辫状河道砂砾岩体等［23］。

2 天然气地球化学特征及成因

本文研究天然气组分和碳、氢同位素组成分析均在中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所进行，其中天然气组分分析采用HP 7890 A型气相色谱仪完成，载气为高纯氦气（纯度99.999%），流速3.0 mL/min，升温程序为：初始温度50 ℃（保持5 min），以8 ℃/min速率升温至200 ℃。碳、氢同位素分析均采用ThermoFisher Scientific DeltaV Plus同位素质谱仪，通过连续流系统在线燃烧（1 080 ℃）测定甲烷碳同位素组成，以VPDB为标准，分析精度优于±0.5‰。基于高温热解（1 450 ℃）法分析甲烷氢同位素，以VSMOW为标尺，分析精度为±3‰。
所有样品均进行3次重复测定，并定期使用国际标准物质（NBS-22用于δ¹³C，NBS-30用于δD）校准。实验过程中实施空白对照和“标准样品—待测样品”交替插入流程，确保数据可靠性。分析测试结果见表1。
表1 川东北地区须家河组天然气组分特征

Table 1 Characteristics of T3 x natural gas components in Northeast Sichuan

构造单元 井号 层位 样品数 组分/% 干燥系数

数据

来源

CH4 C2H6 C3H8 i-C4 n-C4 N2 CO2

马路背

背斜

 M101 须二下亚段 1 98.60 0.79 0.07 0.01 0.07 0.28 0.991 自测
M103 须二上亚段 1 98.50 0.75 0.07 0.01 0.01 0.19 0.3 0.992 自测
M4 须二上亚段 3

98.26~98.69

98.44

0.65~0.74

0.69

0~0.07

0.04

0.17~0.42

0.30

0.47~0.62

0.53

0.992~0.993

0.993

 自测
M4 须二下亚段 1 97.88 0.38 0.01 0.01 0.01 0.04 0.3 0.996 自测

河坝场

背斜

 HB102 须四段 1 95.73 0.52 0.09 2.74 0.45 0.994 文献［18］
RH1 须四段 1 96.03 0.62 0.06 3.07 0.12 0.993 文献［18］

兴隆

断褶带

 M3 须四段 1 99.04 0.38 0.04 0.996 自测
M5 须四段 3

97.08~98.67

97.96

0.30~0.52

0.43

0~0.05

0.03

0.61~2.42

1.30

0.14~0.48

0.27

0.994~0.997

0.995

 自测
M6 须四上亚段 1 99.07 0.45 0.44 0.02 0.995 自测

南江

斜坡

 LB1 须四段 3

97.15~97.68

97.37

1.41~1.66

1.51

0.14~0.18

0.16

<

0.01

<

0.01

0.63~0.80

0.71

0.12~0.29

0.23

0.981~0.984

0.983

 自测
沙溪向斜 YL171 须四段 3

97.28~97.91

97.61

0.86~1.13

1.01

0.08~0.11

0.10

<

0.01

<

0.01

0.22~1.19

0.66

0.57~0.64

0.62

0.990~0.988

0.989

 自测
YL17 须四段 1 98.04 1.04 0.10 0.01 0.01 0.19 0.54 0.988 自测
YL173 须四段 1 96.84 1.80 0.21 0.02 0.02 0.15 0.41 0.979 自测
YL176 须四段 1 97.74 1.78 0.20 0.26 0.980 自测

注： 98.26 ~ 98.69 98.44= 最小 值 — 最大 值 平均 值；表中空白处为超出检测下限

2.1　天然气组分

川东北不同构造区须家河地区天然气组分组成存在差异（表1，图2），马路背背斜和兴隆断褶带天然气具有两高一低特征，即甲烷含量高（97.08%~99.07%，平均为98.36%），干燥系数高（平均为0.994），乙烷等重烃含量低（0.30%~0.75%，平均为0.53%）。沙溪向斜和南江斜坡天然气具两低一高特征，其甲烷含量（96.84%~98.04%，平均为97.51%）和干燥系数（平均为0.985）略低于马路背背斜区，乙烷等重烃含量高（0.86%~1.80%，平均为1.35%）。河坝场背斜甲烷、乙烷平均含量最低［18］，而其干燥系数与马路背背斜区保持一致，分析认为该地区天然气烃类组分特征与马路背背斜相近，非烃组分氮气含量高导致了烃类组分占比的降低。总体来看，马路背背斜等构造变形发育区天然气重烃含量相对更低，干燥系数相对更高。
图2 川东北地区须家河组天然气δ13C1—C1/C1 - 4相关性

Fig.2 δ13C1 -C1/C1 - 4 correlation map of T3 x natural gas in Northeast Sichuan

2.2　碳氢同位素

川东北地区须家河组天然气δ13C1值为-33.7‰~-28.9‰，δ13C2值为-36.2‰~-23.3‰，丙烷碳同位素δ13C3值为-32.8‰~-24.1‰，不同构造区域δ13C1值变化相对较小，δ13C2特征区别明显［表2，图3（a）—图3（d）］。马路背背斜天然气δ13C2值最低，为-36.2‰~-34.0‰，平均为-35.1‰，甲、乙烷碳同位素值发生明显倒转；沙溪向斜天然气δ13C2值最高，为-28.0‰~-23.3‰，平均为-26.0‰，碳同位素主要表现为正序特征；兴隆断褶带、南江斜坡以及河坝场背斜［18］天然气δ13C2值介于沙溪向斜和马路背背斜之间，为-32.4‰~-30.9‰之间，部分天然气样品碳同位素值倒转。
表2 川东北地区须家河组天然气碳氢同位素特征

Table 2 Features of carbon and hydrogen isotopic compositions of T3 x natural gas in Northeast Sichuan

构造单元 井号 层位 样品数 δ13C/‰ （PDB） δD/‰ （SMOW）
δ13C1 δ13C2 δ13C3 δD1 δD2
马路背背斜 M101 须二下亚段 1 -29.4 -35.1 -162.9
MS1 须二段 1 -33.7 -35.1 -34.0
M103 须二上亚段 1 -28.9 -35.1 -153.3
M4 须二上亚段 2

-32.0~-30.8

-31.4

-36.2~-34.8

-35.5

-167.3~-165.3

-166.3
M4 须二下亚段 1 -32.6 -34.0 -157.3
河坝场背斜 HB104 须四段 1 -30.5 -32.2 -29.5
RH1 须四段 1 -30.6 -31.3 -157.0
兴隆断褶带 M3 须四段 1 -30.9 -28.9 -29.5 -167.0 -132.0
M5 须四段 3

-32.0~-30.8

-31.1

-32.4~-30.9

-31.7

-171.2~-162.3

-166.0
南江斜坡 LB1 须四段 2

-31.3~-31.2

-31.3

-32.3~-32.1

-32.2

-32.8~-31.3

-32.1

-171.1~-168.7

-169.9
沙溪向斜 YL171 须四段 2

-33.3~-32.7

-32.5

-28.0~-26.1

-27.1

-28.8~-27.9

-28.4

-171.1~-168.7

-169.9

 -163.7
YL17 须四段 2

-32.9~-30.5

-31.7

-27.3~-26.9

-27.1

-168.9~-152.6

-160.8

 -134.9
YL173 须四段 1 -30.8 -23.3 -155.5 -97.3
YL176 须四段 1 -31.0 -25.4 -24.1 -189.0 -153.0
YL172 须四段 1 -28.9 -24.9 -159.9

注： - 32.0 ~ - 30.8 - 31.4= 最小 值 — 最大 值 平均 值；表中空白处为超出检测下限

图3 川东北地区须家河组天然气甲烷、乙烷和丙烷碳同位素分布特征

Fig.3 Distribution characteristics of methane， ethane， and propane carbon isotopes in T3 x natural gas in Northeast Sichuan

川东北须家河组天然气甲烷氢同位素δD1值为-189‰~-152.6‰，乙烷氢同位素δD2值为-163.7‰~-97.3‰（表2）。

2.3　天然气成因

川东北地区须家河组天然气δ13C1>-55‰，C1/C2+3值远大于15，介于48~313之间，与生物成因气区别明显，为高过成熟热成因气［5］。在δ13C1—C1/C2+3图上未落入典型Ⅱ型或Ⅲ型干酪根生成的天然气区域，其特征介于油型气和煤型气之间［图4（a）］［28-29］。
图4 川东北地区须家河组天然气成因判识图

Fig.4 Identification map of T3 x natural gas genesis in Northeast Sichuan

方祖康等［3］提出了将煤型气、油型气类型数值化的GTI指数用以区分天然气成因类型［式（1）］，当GTI靠近1时，说明气的油性大（湿度大），来自于典型腐泥型有机质，靠近-1时，表明气的煤性大（干燥系数大），等于或接近0时，表明天然气来自过渡型或混合型有机质。计算结果表明，川东北地区须家河组天然气GTI指数介于-0.39~0.20之间，绝大多数GTI<0，部分GTI>0，平均为-0.13，显示出具油型气混合特征［图4（b）］［3］。马路背背斜、兴隆断褶带以及河坝场背斜部分天然气GTI>0.1，表明受到了相对更强的油型气混合作用。
GTI=-10.474+0.097 35×|δ13C1|-9.122×C2+3/C1+7.164×∑C n /C1+0.003 47×|δ13C1|×C1/（100×C2+3）
天然气中烷烃气组分及碳氢同位素特征记录了气源岩沉积环境、有机质类型及热演化程度等特征，是判别天然气成因类型的重要依据［30-31］。川东北地区须家河组天然气甲烷和乙烷碳同位素特征没有明显相关性［图5（a）］，δ13C1值为-33.77‰~-28.9‰，多数大于-32‰，与国内外鄂尔多斯、松辽、中欧和Cooper Otasay等多个盆地高成熟度煤成气δ13C1特征相近［32］，表现出煤型气特征。通常将δ13C2=-28‰作为划分煤型气和油型气的界限，δ13C2值小于-28‰为油型气，大于-28‰则为煤型气［33-34］。川东北沙溪向斜δ13C2值为-28‰~-23.3‰，平均为-26‰，乙烷碳同位素特征表现出煤型气特征。而马路背背斜、兴隆断褶带及南江斜坡等强变形构造区δ13C2值为-36.2‰~-28.2‰，平均为-32.5‰，重烃气碳同位素特征表现出油型气特征，由于川东北地区须家河组主要为煤系地层，马路背背斜、兴隆断褶带天然气乙烷等重烃气可能受到了下伏海相层系天然气的影响［18］。随着成熟度的升高，正常热演化的烃源生成的烷烃气碳同位素组成将逐渐变重，δ13C2—δ13C1值呈“单段式”稳定下降趋势［17］，川中及川西北地区典型低熟煤型气在图中表现出线性下降趋势［35-39］，沙溪向斜须家河组天然气与其特征保持一致，而马路背背斜等构造区须家河组天然气甲乙烷同位素变化趋势明显与之不同［图5（b）］，暗示马路背背斜等构造区域须家河组天然气有海相天然气的贡献。
图5 川东北地区须家河组天然气碳同位素特征

Fig.5 Carbon isotope characteristics of T3 x natural gas in Northeast Sichuan

川东北不同构造区域烷烃气碳同位素值发生了不同程度倒转，有机无机成因烷烃气混合、煤型气和油型气的混合、不同期天然气混合和细菌氧化等多种因素都会导致同位素值倒转［40］。典型无机成因气一般具有负碳同位素系列，甲烷碳同位素值一般高于-30‰，且氦同位素相对值R/Ra>0.5［2］，川东北不同层系天然气均具有较低的氦同位素组成（R/Ra值为0.003 3~0.018 1），表现出典型壳源特征［10］，且四川盆地暂无非生物成因烷烃气的相关报道，因此可以排除非生物成因气与生物成因气混合的可能。细菌通常优先选择氧化降解键能较小的轻碳（12C）分子，正常情况下，烷烃气随分子碳数增大，其组分含量是依次递减的，但细菌选择性氧化降解会扰乱这种序列，同时使剩余组分碳同位素值变高，从而导致碳同位素序列发生倒转［41］。川东北地区天然气组分含量变化未见异常，且川东北地区须家河组埋深均超2 000 m，地层温度高，不具有细菌活动条件，可排除细菌氧化作用。因此，川东北地区须家河组天然气碳同位素值倒转特征暗示着须家河组天然气可能经历了煤型气和油型气的混合［42-43］（表2，图3）。另外，天然气δ13C2值自马路背背斜、向兴隆断褶带、南江斜坡斜构造区逐渐增大，油型气混入特征呈现减弱趋势，这与不同构造区的构造变形强度及通源（海相层系）断裂发育程度相对应，进一步证实了重烃气受到了海相层系天然气的影响。烷烃气氢同位素（δD）可用于区分不同沉积成因天然气［32，44-45］，不同沉积盆地、不同环境，海陆相天然气δD1划分界线有所不同，统计分析表明，川东北地区陆相地层天然气δD1值通常小于-150‰［46-47］，川东北地区须家河组天然气δD1值均小于-150‰，表现出陆相成因特征。
天然气中甲烷碳同位素值随着源岩成熟度增高而逐渐增高，是判识其母质类型和演化程度的有效方法［48-49］，前人在大量资料分析的基础上，建立了针对油型气［5，50］、煤型气［51-52］以及混合成因气［50-53］源岩成熟度与甲烷碳同位素（δ13C1—R O）之间的经验公式。本文利用油型气公式、煤型气和通用公式分别计算了川东北地区须家河组天然气母质成熟度（表3），2种油型气δ13C1—R O经验公式计算的源岩R O值介于2.8%~5.5%之间，多数大于川东北地区报道的海相油型气烃源岩R O值（1.5%~3.3%）［54-57］，与地质事实明显不符，2种煤型气δ13C1—R O经验公式计算的源岩R O值多数在川东北地区须二段烃源岩R O值区间范围内，介于1.3%~1.9%之间，表明该地区须家河组天然气更符合煤型气特征（图6）。值得注意的是，川东北地区须家河组天然气干燥系数均大于0.97，对应的源岩镜质体反射率R O值应大于2.0%，而煤型气公式计算的R O值均小于2.0%，结合该地区天然气成因综合分析来看，这可能是由以下因素造成：①受到了海相层系天然气的混入影响；②须家河组自身烃源岩存在腐泥型腐殖型混合。因此，使用混合成因δ13C1—R O经验公式（分别据文献［4］/文献［50］）计算结果更具有代表性，马路背背斜、河坝场背斜及南江斜坡须家河组天然气R O计算平均值分别为2.5%/2.1%、2.7%/2.2%、2.3%/2.0%，均略大于对应地区须二段烃源岩R O值，进一步表明除须家河组自生的陆相气外，还有海相气的混入。
表3 川东北不同构造区须家河组天然气源岩成熟度计算

Table 3 Calculation table for source rock maturity of T3 x natural gas in different tectonic zones of Northeast Sichuan

构造单元 层位

须二段

烃源岩R O/%

 样品数 油型气公式R O计算值/% 煤型气公式R O计算值/% 混合成因R O计算值/%
1据文献［5］ 2据文献［50］ 3据文献［51］ 4据文献［50］ 5据文献［4］ 6据文献［50］
马路背背斜 须二段 1.6~2.0 6

3.5~6.5

5.1

2.3~3.4

2.9

1.1~2.5

1.7

1.6~2.2

1.8

1.9~3.0

2.5

1.8~2.4

2.1

河坝场背斜 须四段 1.6~2.0 2

5.4~5.5

5.5

3.0

3.0

1.9

1.9

1.9

1.9

2.6~2.7

2.7

2.2

2.2

兴隆断褶带 须四段 2.0~2.8 4

4.7~5.9

5.1

2.7~3.2

2.9

1.6~2.1

1.7

1.7~2.0

1.8

2.4~2.9

2.7

2.0~2.3

2.2

南江斜坡 须四段 1.0~2.0 2

4.9

4.9

2.8

2.8

1.7

1.7

1.8

1.8

2.3

2.3

2.0

2.0

沙溪向斜 须四段 1.8~2.5 6

3.7~7.0

5.1

2.3~3.5

2.9

1.2~2.5

1.7

1.5~2.2

1.8

2.0~3.5

2.4

1.8~2.4

2.2

注： 3.5 ~ 6.5 5.1= 最小 值 — 最大 值 平均 值；表头中1~6对应图6中的1~6

图6 川东北地区须家河组天然气源岩成熟度计算结果

Fig.6 Calculation results of source rock maturity of T3 x natural gas in Northeast Sichuan

以上分析表明，川东北地区须家河组天然气属于高过成熟热成因气，主要有2类成因类型，在马路背背斜、河坝场背斜、兴隆断褶带及南江斜坡强变形区天然气为多源供烃，具煤型气和油型气混合成因特征，而巴中弱变形区域天然气为煤型气，几乎不受海相层系天然气影响，为单一成因煤型气。

3 天然气来源及混源比例

3.1　天然气潜在来源

川东北地区须家河组煤系烃源岩主要发育在须三段及须五段，海—陆过渡相烃源岩须一段在巴中及南江以东地区缺失。前述马路背背斜、河坝场背斜、兴隆断褶带天然气中的油型气混入特征只可能来源于下伏海相烃源岩。研究区内须家河组下伏烃源岩由下至上主要发育下寒武统（∈1）和下志留统（S1）泥质烃源岩、上二叠统（P2）灰泥岩等3套优质烃源层系［12，20］，最新勘探表明，雷口坡组也发育海相碳酸盐岩烃源岩，但是其供烃能力在川东北地区有限。从川东北地区的通源断裂发育来看［13-15］，上二叠统烃源岩最有为须家河组气藏提供海相气源的可能：
吴家坪组（P2 w）：形成于低能、还原的局限盆地环境，岩性以富硅质黑色页岩和泥灰岩为主，干酪根类型为腐泥型（II型），TOC值在0.27%~7.2%之间，平均约为2.0%，R O值为1.6%~3.2%，平均约为2.4%，生油高峰在早—中侏罗世、生气高峰为中—晚侏罗世末。烃源岩厚度为60~110 m，沉积中心位于宣汉达县一带，最厚可达140 m以上［图7（a）］［54-56］。
图7 川东北地区上二叠统吴家坪组（a）、大隆组（b）烃源厚度分布特征

Fig.7 Distribution of source thickness of Upper Permian Wujiaping Formation （a） and Dalong Formation （b） in Northeast Sichuan

大隆组（P2 d）：形成于深水、低能、还原的沉积环境，岩性以硅质岩、硅质灰岩、黑色页岩为主，有机质类型较好，以偏腐泥型为主（I型和II型），烃源厚度在数米到30 m之间，呈NW—SE向狭长带状分布，巴中—广元一带沉积厚度超30 m［图7（b）］，TOC值在0.16%~13.7%之间，平均为3.5%，R O值为1.51%~3.33%，平均值为2.42%，燕山早期达到生油高峰，燕山中期原油开始裂解成气［21，25，57］。
比较不同时代产层中天然气的地球化学特征将有助于明确须家河组天然气的来源。建南石炭系气藏已被证实来源于志留系泥岩，以油型气为主，δ13C1值约为-36.8‰，δ13C2值约为-35.7‰［12，58］，其δ13C1值与川东北地区天然气明显不同［图8（a）—图8（b）］。元坝和普光长兴组—飞仙关组（P2 ch—T1 f）天然气是以油型裂解气为主的干气，研究表明其天然气主要来源于上二叠统大隆组与吴家坪组2套烃源岩［20，26，56，59-60］。川东北普光［61-63］、元坝［10，46，64-65］地区P2 ch—T1 f气藏干燥系数基本上都在0.99以上，绝大多数样品C1/C2+3值高于须家河组天然气，δ13C1值介于-33.7‰~-27.9‰之间，平均约为-30.0‰，δ13C2值介于-29.7‰~-23.9‰之间，平均约为-27.0‰，部分样品天然气碳同位素特征与须家河组相近，暗示大隆组与吴家坪组2套烃源岩对须家河组天然气有一定贡献。值得注意的是，P2 ch—T1 f现今天然气具有高含H2S特征，而须家河组天然气中很少见到H2S，这可能与高含H2S天然气在沿裂缝等通道向上运移过程中与地层水中金属离子发生反应沉淀［66］，元坝12等井中雷口坡组可见大量黄铁矿（FeS2）颗粒，也证实了这一可能性。
图8 川东北须家河组天然气气源对比

Fig.8 Comparison of natural gas sources in the Xujiahe Formation of Northeast Sichuan

3.2　天然气混源比例

3.2.1　混源比例计算理论基础

通常来讲，煤型气和油型气烷烃同位素均表现出正序特征，且随着热演化程度的增加，甲烷含量增加，重烃含量降低，烷烃气碳同位素组成增重。天然气的混合作用是一种物理过程，假设高成熟煤型气中混入了低熟油型气，低熟油型气将带来大量具轻碳分子的甲、乙烷等烷烃，由于高熟煤型气中乙烷等重烃含量远低于低熟油型气，导致混合气中乙烷特征主要表现出油型气的低碳同位素特征，而高熟煤型气中甲烷含量要高于低熟油型气，混合气中甲烷碳同位素特征受影响相比较小，更多的表现出煤型气的重碳同位素组成特征，最终导致混合气中甲乙烷碳同位素值发生倒转。即使在相同演化阶段，油型气的碳同位素组成较明显地富集12C，而煤型气富集13C，煤型气烷烃碳同位素值高于油型气对应烷烃碳同位素值，且煤型气甲烷含量要高［41］。事实上，天然气的混合过程是符合质量守恒原理的，混合气中某一组分的碳同位值为不同来源天然气该组分在混合气中的含量占比与其碳同位素之积的和。二元混源模型是目前混源比例计算常用公式［6，67-68］：
δ13C混=(α·Ni A·δ13C i A+(100-α)·Ni B·δ13C i B)/(α·Ni A+(100-α)·Ni B)
式中：A和B分别为A端元气和B端元气；i为某种组分（甲烷、乙烷等）；α和100－α分别为A端元气比例和B端元气比例；Ni A为A端元气中组分i在天然气中的含量；δ13C i A为A端元气中组分i的碳同位素值；δ13C i B为B端元气中组分i的碳同位素值。
该二元混源模型通过不同端元天然气混合前烷烃气组分及碳氢同位素特征和混合后各端元气占比计算混源比例，适用条件为混源天然气成熟度接近或在端元范围内，实验表明已知不同比例混合的天然气碳同位素实测值与二元混源模型计算出的烷烃气碳同位素值基本一致，最大误差小于0.8‰，计算结果准确［9］。

3.2.2　端元气的选取

天然气成因研究表明，马路背背斜等构造变形区须家河组天然气是煤型气和油型气的混合成因气。沙溪向斜断裂不发育，须家河组天然气主要来源于自身III型烃源岩，几乎不受海相层系烃源影响，是作为川东北地区煤型气的理想端元气。本文选取了文中沙溪向斜须四段典型天然气样品为煤型气A端元，δ13C1取均值为-31.4‰，δ13C2取值为-26.0‰。相对于沙溪向斜须家河组天然气，川东北马路背背斜、河坝场背斜等强构造变形区须家河组天然气具有乙烷碳同位素组成轻的特点（δ13C2=-36.2‰~-28.2‰）。若仅有高成熟的下伏海相层系天然气（δ13C1=-30‰、δ13C2=-27‰）的供给，将会使得该地区须家河组天然气δ13C2值有一定程度的减小，但这并不能形成δ13C2值低于-27.0‰的地质事实（图8）。实验分析表明，高成熟度煤型气中混入了湿气阶段油型气后混合气δ13C2值会降低，并可导致δ13C1值与δ13C2值倒转［43］。因此，马路背背斜等强构造变形区须家河组天然气可能受到了大隆组和吴家坪组海相层系早期湿气（δ13C2值低）的影响，即存在海相层系同源多期供烃。
川东北地区现今构造的形成主要受控于大巴山和米仓山的构造变形［13］，大巴山中—晚燕山期开始影响到盆内的构造变形，在中侏罗世的强烈隆升，可为油气运移提供通道，此时期二叠系烃源岩已演化至湿气—凝析油气阶段；米仓山褶皱变形开始于晚侏罗世，晚白垩世—古新世的近SN向挤压应力场才使得米仓山急剧隆升，该时期也可为油气运移提供通道（图7），此时期二叠系烃源已演化至干气阶段［21，69］，川东北的区域构造演化为同源多期海相供烃提供了基础条件。本文对川东北地区M8井裂缝充填典型方解石脉和石英脉进行了包裹体分析，方解石脉体中包裹体均一温度为130~150 ℃，石英脉体中包裹体均一温度为170~200 ℃，结合埋藏史来看，川东北地区须家河组天然气主要经历2个油气充注期，分别对应早期海相混入、晚期海相混入（图9）。
图9 通江地区M8井埋藏史演化

Fig.9 Burial history evolution diagram of Well Ma-8 in the Tongjiang area

川东北元坝气田P2 ch—T1 f天然气主要来源于大隆组与吴家坪组2套烃源岩已成为共识［20，26，56，59-60］，且元坝气田与研究区最为邻近，纵向上烃源条件相近，因此选择元坝气田P2 ch—T1 f天然气作为油型气B和B1端元气（图10）。晚期油型气B1端元δ13C1取均值为-29.4‰，δ13C2取值为-26.5‰（图8）。
图10 须家河组同源多期天然气混入图解

（假设早期低熟油型气与现今煤型气发生混合）

Fig.10 Genetic model of multi-phase gas mixing from a common source in the Xujiahe Formation

早期油型气B端元烷烃气碳同位素的取值为推测值。有机成因气中的油型气δ13C1值一般小于-30‰、大于-55‰，在正常凝析油气时期，烃源演化处于高成熟阶段（R O值为1.3%~2.0%），生成的天然气为湿气，甲烷含量一般大于60%，重烃含量大于5%，最高可达20%~25%，δ13C1值通常介于-40‰~-36‰之间，δ13C2值通常略高于δ13C1值［5，42，70］。最新的热压生排烃模拟实验结果表明，典型海相泥页岩烃源岩（II型）演化至湿气—凝析油气时（R O>1.0%），δ13C1值介于-43‰~-36‰之间［71］。由于马路背背斜须二段天然气现今δ13C2值最低约为-36‰［图3（a）］，因此早期混入的油型气至少需满足δ13C1<δ13C2<-36‰这一条件。元坝气田P2 ch—T1 f天然气在凝析油气阶段的地温已达到TSR反应的最低温度条件（100~140 ℃），δ13C1会有一定程度增大［66，72］，考虑现今P2 ch—T1 f天然气δ13C1—δ13C2主要介于-5‰~-2‰之间（图8），油型气B端元δ13C1值取-42‰~-39‰，δ13C2值取-39‰~-37‰（表4）。由于早期油型气具有一定复杂性和不确定性，本文对多种可能出现的情况进行了计算，初步计算出海相气的混入范围。
表4 本次计算选取的天然气端元及其碳同位素特征

Table 4 The selected natural gas end member and their carbon isotope characteristics for this calculation

天然气端元 气田 层位 组分/% δ13C/‰ （PDB） 备注
CH4 C2H6 δ13C1 δ13C2
煤型气（A） 巴中 T3 x 98.0 0.8 -31.4 -25.4 实测
油型气（B） 元坝 P2 ch、T1 f 70.0~85.0 15.0~30.0 -42~-39 -39~-37 早期
油型气（B1） 元坝 P2 ch、T1 f 98.0 0.08 -29.4 -26.5 晚期

3.2.3　模型建立与混源比例计算

根据川东北地区须家河组天然气实际情况，分两步建立混源比例识别模板。
（1）乙烷碳同位素定量识别模板
早期海相凝析油气乙烷含量高，δ13C2值低，对须家河组天然气δ13C2值影响大，晚期海相高熟气乙烷实测含量低于0.1%，影响可忽略不计。因此，可通过乙烷同位素定量识别模板确定早期海相凝析油气的混入比例［图11（a）］，该图版使用端元分别为煤型气A和油型气B，在图上根据实测δ13C2值便可大致推算出早期海相凝析油气的混入比例。
图11 川东北地区须家河组天然气混源比例定量识别模板

图11（a）中混入凝析油气参数取值：CH4含量85.0%，C2H6含量15.0%，δ13C1值为-40‰，δ13C1值为-38‰；图（b）以马路背背斜为例

Fig.11 Quantitative identification template for the mixed source ratio of T3 x natural gas in Northeast Sichuan

（2）甲烷碳同位素定量识别模板
根据步骤（1）中得出的天然气比例计算早期海相凝析油气混入须家河组煤型气端元（A）后的中间产物（C）δ13C1值，结合晚期油型气端元（B1）δ13C1值建立识别模板，根据实测δ13C1值确定晚期海相高熟气的混入比例［图11（b）］。
混源比例计算结果明确了川东北强构造变形区天然气为二源供烃，同时存在海相同源多期天然气的混入，总体表现为强变形构造区域海相层系天然气混入比例高（表5）。其中，马路背背斜须二段和河坝场背斜须四段天然气中煤型气占比约为40%~50%，海相凝析油气混入比例约为2%~12%，高熟气混入比例约为40%~50%；南江斜坡和兴隆断褶带须四段天然气中煤型气占比约为70%~80%，海相凝析油气混入比例约为2%~5%，高成熟气混入比例约为15%~25%。
表5 川东北不同构造区须家河组天然气混源比例计算结果

Table 5 Calculation results for T3 x natural gas mixed source ratio in different structural areas of Northeast Sichuan

构造单元混入比例 马路背背斜须二段 河坝场背斜须四段 南江斜坡须四段 兴隆断褶带须四段 沙溪向斜须四段
二叠纪早期混入比例/% 5~12 2~3 3~5 2~3 0
二叠纪晚期混入比例/% 40~50 45~50 15~25 20~25 0
须家河组自身比例/% 40~50 45~55 70~80 70~80 100
计算表明马路背背斜须二段和河坝场背斜须四段天然气中煤型气占比并未占主导，似乎与前述天然气成因以煤型气为主有矛盾之处，事实上，煤型气占主导主要是根据甲烷碳同位素特征初步得出的结论，分析认为这是由于混入的海相高熟天然气［图8（a）—图8（b）］，甲烷碳同位素特征具假煤型气特征所致。因此，马路背斜和河坝场背斜等强构造变形区须家河组天然气中油型气也是有可能占主导的，这取决于通源断裂的发育情况。

4 结论

（1）川东北地区须家河组天然气均为高过成熟热成因气，沙溪向斜弱变形区域天然气以煤型气为主；而在马路背背斜、河坝场背斜、兴隆断褶带及南江斜坡强变形地区天然气为煤型气和油型气混合成因，具海陆相二源供烃特征，存在海相吴家坪组、大隆组凝析油气阶段和干气阶段同源多期天然气混入。
（2）川东北不同构造区域混源比例不同，马路背背斜和河坝场背斜须家河组天然气中海相层系气混入比例最大，约占50%~60%，其中，海相凝析油气混入比例约为2%~12%，干气混入比例约为40%~50%；南江斜坡和兴隆断褶带须四段天然气混入海相气约占20%~30%，其中海相凝析油气混入比例约为2%~5%，干气混入比例约为15%~25%。

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