Analysis of dolomite genesis in the Maokou Formation, northern slope area of central Sichuan, China:Petrologic, in situ geochemical, and chronological evidence

  • Qinren XIAO , 1 ,
  • Haifeng YUAN , 1 ,
  • Shen CHEN 1 ,
  • Yuejie LI 1 ,
  • Cong CHEN 2 ,
  • Xihua ZHANG 2 ,
  • Mingzhi KUANG 1 ,
  • Ting XU 1 ,
  • Zixu YE 1 ,
  • Tao WANG 1 ,
  • Bingsen WANG 1 ,
  • Zhengyong LI 3
Expand
  • 1. State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
  • 2. PetroChina Southwest Oil and Gasfield Company,Chengdu 610051,China
  • 3. Chuanzhong Oil and Gas Mine,PetroChina Southwest Oil and Gasfield Company,Suining 629000,China

Received date: 2023-10-11

  Revised date: 2023-12-06

  Online published: 2024-02-05

Supported by

The National Natural Science Foundation of China(41572133)

Abstract

Recently, significant breakthroughs have been made in the exploration of dolomite reservoirs in the Maokou Formation in the northern slope area of central Sichuan. In order to explore the genesis of dolomite reservoirs, the author used techniques such as core observation, thin section microscopy, cathodoluminescence, laser in-situ analysis of major and trace elements, and U⁃Pb isotope dating to systematically study the geochemical characteristics of the Maokou Formation dolomite reservoirs in the northern slope area of central Sichuan, and established the diagenetic sequence of the Maokou Formation dolomite in the study area. And the diagenetic fluid characteristics of various types of dolomite were determined, ultimately establishing a dolomitization model for the Maokou Formation in the study area. The main understanding includes: (1) Three types of dolomite are mainly developed in the study area, namely, biotite dolomite, crystalline dolomite and saddle dolomite, and the diagenetic sequence based on petrological and geochemical characteristics is as follows: the first generation of D1-1 → the second generation of D2-1 → the third generation of SD1 → the fourth generation of SD2 → the fifth generation of D2-2. The D1-2 was successively formed by the influence of the second-generation D2-1 and the third-generation SD1. (2) The geochemical characteristics of the dolomites show obvious Ce-negative and Y-positive anomalies, indicating that each type of dolomite has been affected by the sea-derived fluids and their derivatives to different degrees. At the same time, the positive δEu anomalies in some samples of each type of dolomite and even clastic tuffs indicate the existence of late tectonic-hydrothermal effects. (3) Five phases of dolomitization were developed successively in the syn- and medium-deep burial periods, and the first and second phases occurred successively in the syn- and quasi-syncline periods, resulting in the formation of the dolomite matrix, such as clastic dolomite and its fine-crystal dolomite, etc.; the tectonic effects were influenced by the tectonic effect in the quasi- and shallow burial periods; and the dolomites in the quasi-and shallow burial periods were influenced by the tectonic effect. In the quasi-symbiotic period, two phases of tectonic-hydrothermal dolomitization occurred under the influence of tectonics, forming saddle-shaped dolomite and accounting for part of the matrix dolomite; the fifth phase of dolomitization in the middle-deep burial period accounted for the formation of a large number of trachyte dolomite and other fine-crystalline dolomite. (4) Phase I dolomitization and Phase II dolomitization are beneficial to the preservation of primary pore space because of their early occurrence. Phase III dolomitization and Phase IV dolomitization are typical tectonic-hydrothermal dolomitization, which have both constructive and destructive effects on the pore space of dolomite reservoirs, and Phase V dolomitization of the buried period occurs in a closed system, which is the most important diagenesis for the formation of the dolomite reservoirs in the study area.

Cite this article

Qinren XIAO , Haifeng YUAN , Shen CHEN , Yuejie LI , Cong CHEN , Xihua ZHANG , Mingzhi KUANG , Ting XU , Zixu YE , Tao WANG , Bingsen WANG , Zhengyong LI . Analysis of dolomite genesis in the Maokou Formation, northern slope area of central Sichuan, China:Petrologic, in situ geochemical, and chronological evidence[J]. Natural Gas Geoscience, 2024 , 35(7) : 1160 -1186 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2023.12.004

0 引言

四川盆地二叠系茅口组的勘探历史悠久,自20世纪50年代隆10井茅口组发现工业性气藏以来,学者针对蜀南地区茅口组储层做了大量研究,认为四川盆地茅口组储层多为灰岩岩溶缝洞型储层,认为岩溶作用及构造破裂作用是茅口组储层发育的主要因素1-3。近年来,川中北部地区多口钻井在二叠系茅口组白云岩储层勘探中取得重大突破,2021年角探1井在茅二段白云岩储层获日产112.8×104 m3的高产工业气流4-5。2023年在蓬阳1井茅口组白云岩储层测试获日产156.55×104 m3的高产工业气流,同年蓬阳3井茅口组白云岩储层段测试获日产213.15×104 m3的高产工业气流。一系列白云岩储层的发现扩展了四川盆地茅口组的勘探领域,关于川中北部地区茅口组孔隙型白云岩的储层成因机制需要进一步深入研究。
由于白云岩在成岩过程中和成岩后期容易受到其他成岩流体的改造,其成因机制的解释较为复杂,国内外学者做了大量有关白云岩的研究,依据白云石化流体的来源和驱动机制等要素,建立了一系列白云石化模型。此前针对四川盆地茅口组白云岩成因,前人6-10提出了各种白云石化模型,例如海水交代成因、混合水交代成因、埋藏热液改造成因、埋藏白云石化成因、玄武岩淋滤白云石化以及多期叠加改造成因等。由于在川中地区茅口组中可见大量鞍状白云岩发育,目前较多学者认为四川盆地茅口组白云岩的成因多与热液流体相关,其次茅口组白云岩主要沿基底断裂分布,可见热液矿物发育且鞍状白云岩存在Eu正异常和氧同位素负偏等地球化学特征。关于热液流体对白云岩的影响,目前存在许多不同的观点,部分学者认为热液流体是茅口组白云岩储层形成的关键11,但有学者通过对川中东部地区二崖茅口组剖面和广参2井茅口组白云岩的研究认为,川中东部地区白云岩受残余沉积海水和岩浆热液的共同控制,与传统的“热液白云岩”模式存在差异12
目前有关川中北部地区茅口组白云岩储层的研究报道依然相对较少,针对川中地区茅口组白云岩的报道多集中川中东部地区广探2井、广参2井和二崖剖面等区域,关于川中北部地区白云岩储层则鲜有报道。笔者前期对川中北部地区角探1井茅口组白云岩成因的研究认为川中北部地区主要发育2期白云石化作用,受到同时期高盐度海水和晚期热液流体的共同控制。在此基础上,笔者利用川中北部地区蓬阳3井区最新的取心资料,以蓬阳1井、蓬阳2井和角探1井等资料辅助,并充分结合前人研究成果,在白云岩岩石学特征基础上,结合阴极发光分析、流体包裹体分析、激光原位微区等技术手段,梳理了研究区不同类型的白云岩地球化学特征及其白云石化流体来源。并对白云石进行原位U-Pb年代学分析,约束白云石化作用时间。探讨白云岩成因机制,建立川中北部地区白云石化模式,以期为四川盆地茅口组探勘提供借鉴。

1 地质背景

扬子板块不仅受到全球海平面变化和古气候影响,还受到局部构造事件的影响。在二叠纪发生的东吴运动是四川盆地重要的构造事件,东吴运动对应了峨眉山地幔柱活动的演化过程,对茅口组沉积晚期的沉积格局产生了重要影响13,茅口组沉积中晚期(茅二段—茅四段沉积期),东吴运动使得四川盆地在中二叠世晚期发生构造分异,发育北西向裂陷槽,使得台地上发生沉积分异2。在茅口组沉积中期(茅二上亚段沉积期),海平面相对稳定,适合滩体建造,台洼边缘沉积较厚的高能滩相地层,在川中北部地区2个台洼边缘发育3个沉积高带,形成隆凹相间的沉积格局2图1(a)]。
图1 四川盆地中二叠世茅口晚期沉积相

(a)四川盆地茅口组二段沉积模式图2;(b)研究区地层综合柱状图

Fig.1 Late Maokou period of Middle Permian sedimentary facies map of the Sichuan Basin

根据全盆地茅口组岩性和电性特征,四川盆地茅口组可划分为茅一段—茅四段4个岩性段,在研究区茅四段不发育[图1(b)]。纵向上,茅一段在研究区为缓坡相沉积,以低能的泥晶生屑灰岩为主,生屑颗粒可见定向排列的特征,泥质含量较高,茅一段可见典型的眼球眼皮灰岩;茅二段在研究区主要为高能的滩相沉积,是白云岩主要发育层段,在川中磨溪—龙女寺地区,白云岩主要发育在茅二下亚段,而在研究区白云岩则主要发育在茅二上亚段,在研究区西南方向射洪—盐亭地区发育两排台洼,为低能相沉积。盆地内茅三段大部分地区为高能滩相沉积,岩性以生屑灰岩为主,在川北元坝井区茅三段可见白云岩发育13图2)。
图2 川中—川北地区二叠系茅口组连井对比 (剖面位置如图1所示)

Fig.2 Comparison diagram of connected wells in the Permian Maokou Formation in the central and northern Sichuan regions(the profile position is shown in Fig.1)

2 样品选取与实验方法

本文研究的茅口组实验样品均取自川中北部地区蓬阳3井取心段,并在白云岩层段密集取样,取样间隔一般约为10~20 cm,具体取样位置见图3。所有样品经精选后制成厚度为0.03 mm的多功能薄片,并使用茜素红染色试剂。在薄片观察结果的基础上选取重点白云岩样品制成包裹体薄片并进行地球化学实验分析,选取研究区泥晶生屑灰岩样品作为对照组。对白云岩样品重点视域进行阴极发光分析,结合白云石的阴极发光强度和岩石学特征,对不同类型白云岩进行激光原位主微量元素分析,并对关键成岩世代的白云石进行激光原位U-Pb同位素定年。所有样品的阴极发光实验、激光原位主微量元素分析实验和激光原位U-Pb同位素定年均在同期白云石或同一视域内完成。
图3 蓬阳3井茅口组取心段综合柱状图

Fig.3 Comprehensive histogram of the cored section of Maokou Formation in Well Pengyang 3

阴极发光分析在成都理工大学油气藏地质与开发工程国家重点实验室完成。碳酸盐矿物激光原位主微量元素分析和激光原位U-Pb同位素定年在四川创源微谱科技有限公司利用LA-ICP-MS完成。LA-ICP-MS由RESOLUTION LR 193 nm ARF准分子激光剥蚀系统和THERMO ICAP TQ组成,碳酸盐矿物U-Pb定年方法采取分步校正法完成。

3 白云岩岩石学

四川盆地川中北部地区蓬阳3井白云岩发育层段主要为茅二上亚段(图3),白云岩单层厚度较大,约为16 m。根据其宏观特征,可将白云岩段分为4个小层(图4),从下往上的特征依次为:
图4 蓬阳3井茅口组白云岩取心段宏观分层特征

Fig.4 Macro-stratification characteristics of the dolomite coring section of Maokou Formation in Well Pengyang 3

(1)深灰色生屑泥晶灰岩为主,富含腕足、海百合、介壳等碎片,可见白云岩斑块发育,见较多构造缝充填鞍状白云岩。
(2)灰色晶粒白云岩为主,可见大量构造缝和溶蚀孔洞发育,充填鞍状白云岩,局部见少量灰色生屑云岩。下部发育水平网状构造缝、上部发育竖直构造缝,鞍形白云岩半充填—完全充填,属于典型的斑马状构造11-12
(3)主要为浅灰色生屑云岩,本段富含硅质团块,在硅质团块中可见斑状白云岩发育,缝洞多为方解石全充填;下部见柱状石英晶体生长孔洞内;在岩心手标本上可见矿物的充填序列为“硅质—白云石—沥青”。
(4)以灰色生屑白云岩为主,白云岩中富含海百合等生屑,本段早期大气水溶蚀现象较为发育,可见全充填方解石缝洞、巨晶方解石半充填、白云石半充填小孔洞、渗流条带发育。
研究区白云岩岩石学特征复杂,综合研究区茅口组白云岩的宏观特征和微观特征,可将白云岩分为生屑白云岩、晶粒白云岩和鞍状白云岩3种。

3.1 生屑白云岩(D1)

生屑白云岩在研究区广泛发育,在岩心手标本上可见大量被白云石化的生屑颗粒,颜色较围岩更浅,主要为灰白色或浅灰色,大部分生屑颗粒较小,部分生屑颗粒很大,直径可达1 cm以上,整体原岩结构保存较完整。可以识别出海百合、珊瑚和腕足等生屑颗粒。生屑白云岩主要发育在白云岩层段上部(第③小层—第④小层),局部存在生屑颗粒富集现象,表明其原岩为生屑灰岩[图5(a)—图5(d)]。
图5 蓬阳3井白云岩岩心宏观特征

(a)—(d):生屑白云岩,白云石化生屑颗粒富集,可识别出珊瑚、海百合等生屑颗粒,局部可见生物体腔孔;(e)—(h)晶粒白云岩,晶粒白云岩中可见较多的白云石化生屑颗粒,D2-2中晶间孔和晶间溶孔发育,可见溶洞充填石英和巨晶方解石不完全充填;(i)—(k)鞍状白云岩,SD1沿断裂缝发育,晶体为乳白色,晶型较差,SD2晶型较好,充填在溶洞中

Fig.5 Macroscopic characteristics of dolomite cores in Well Pengyang 3

根据镜下微观特征,生屑白云岩又可分为结构保存型的生屑白云岩(D1-1)和结构破坏型的残余生屑白云岩(D1-2)2种。生屑颗粒结构保存的完整性与生屑颗粒粒径大小呈正相关,生屑颗粒的粒径越大,生屑颗粒保存越完整[图6(a),图6(b)]。D1-2的原始沉积结构和生屑颗粒形态几乎被破坏殆尽,生屑颗粒结构主要由它形细晶白云石构成,部分D1-2中可见藻黏结结构。其中研究区存在一种特殊的残余生屑白云岩,其在岩心手标本上可见保存较为完好的生屑颗粒结构,但是在镜下,其生屑颗粒结构是由鞍状白云岩所构成[图6(a),图6(b)],这一现象表明残余生屑白云岩的成因较为复杂,与晚期多期白云石化作用有关。
图6 蓬阳3井生屑白云岩薄片微观特征

(a)视域同(b)图,在不同照明强度漫射偏振光照射下,可见大量的白云石化生屑颗粒,6 056.7 m,茅二上亚段;(b)生屑白云岩,生屑白云石颗粒保存较好,局部被晶粒白云石化,可见藻黏结结构;(c)—(e)生屑白云石颗粒阴极发光强度较弱,为弱红光—红光;藻黏结部分(d)阴极射线下不发光;残余生屑白云岩(D1-2)发光强度较强为红光

Fig.6 Microscopic characterization of thin section of biotite dolomite in Well Pengyang 3

3.2 晶粒白云岩(D2)

晶粒白云岩在研究区白云岩层段最为发育,晶粒白云岩在宏观上以灰色—深灰色块状为主[图7(a)],镜下白云石晶形变化较大,晶粒粒径介于100~1 000 μm之间,由细晶、中晶和粗晶白云石组成[图7(b),图8(b)]。结合晶粒白云岩的镜下微观特征可细分为它形镶嵌状细晶白云石(D2-1)和中—粗晶砂糖状白云石(D2-2)2种。晶粒白云岩有2种成因:一是埋藏期的白云石化作用交代生屑灰岩;二是生屑白云岩后期被进一步地调整白云石化作用形成。从成岩序列上来看,研究区晶粒白云岩主要为第2种成因,证据主要有以下2点:①在晶粒白云石中可见大量的白云石化的生屑和生屑结构残余[图8(a),图8(b)],并在晶粒白云石中可见大量生屑颗粒幻影,揭示其原岩为生屑白云岩;②在生屑白云石和残余颗粒白云石边缘见被进一步白云石化所形成的晶粒白云石,且在阴极射线下,细晶白云石与生屑白云石颗粒边缘具有相同的阴极发光(详见4.1节),[图8(c)—图8(e)]。
图7 蓬阳3井细晶白云岩宏观及微观特征

(a)溶蚀孔洞中依次充填SD1→SD2→巨晶方解石,围岩可见藻黏结结构,6 057.45 m,茅二上亚段;(b)围岩主要为D2-1,溶蚀孔洞中充填鞍状白云岩和巨晶方解石;(c)—(e)D2-1阴极射线下发弱红光,SD1阴极射线下发弱红光—红光,SD2阴极射线下发红光,巨晶方解石阴极射线下不发光

Fig.7 Macroscopic and microscopic characteristics of fine-crystalline dolomite in Well Pengyang 3

图8 蓬阳3井砂糖状白云岩微观特征

(a)视域同(b)图,在不同照明强度漫射偏振光照射下,可见大量的残余生屑白云岩(D1-2),6 067.33 m,茅二上亚段;(b)砂糖状白云岩,D1-2颗粒边缘逐渐被白云石化形成自形粗晶白云石;(c)—(e)D1-2核心部分为红光,边缘部分为弱红光,D2-2为弱红光

Fig.8 Microscopic characteristics of trachyte dolomite in Well Pengyang 3

3.3 鞍状白云岩(SD)

研究区鞍状白云岩十分发育,前人关于茅口组白云岩的研究中也报道了热液成因或受热液流体影响的鞍状白云岩。研究区鞍状白云岩在整个白云岩取心段均有发育,在白云岩层段的底部(第①小层—第②小层)鞍状白云岩占比较大,在第③—第④小层仅少量发育(图4)。在白云岩层段底部的灰岩段中也可见鞍状白云岩充填在溶蚀缝洞中,研究区鞍状白云岩可细分为2种类型:
一是非典型的鞍状白云岩(SD1),在岩心手标本上表现为沿破裂缝分布的白云岩体[图9(a)],晶型以中—粗晶为主,晶体无明显的晶面弯曲的特征,晶体颜色与典型鞍状白云岩一致均为乳白色。微观上,非典型鞍状白云石主要为半自形,几乎不可见晶面弯曲的特征,晶体多为中—粗晶。在镜下可见SD1交代生屑白云岩后形成的残余生屑白云岩,保留了生屑颗粒幻影[图9(b)],前人对这种现象的解释为深源富镁热液通过断裂系统(破裂缝等)向上运移,导致围岩发生交代白云石化作用14
图9 蓬阳3井鞍状白云岩宏观及对应微观特征

(a)鞍状白云岩,6 068.25 m,茅二上亚段,破裂缝中充填鞍状白云岩;(b)鞍状白云岩,6 068.25 m,茅二上亚段,SD1交代部分白云岩基质(D2-1),SD1之后SD2充填;(c)SD2,6 059.2 m茅二上亚段,非典型鞍状白云岩交代生屑白云石颗粒;(d)-(e)D2-1阴极射线暗红光,SD1阴极射线弱红光,SD2阴极射线弱红光

Fig.9 Macroscopic and corresponding microscopic characteristics of saddle dolomite in Well Pengyang 3

二是典型鞍状白云岩(SD2),沿破裂缝和溶蚀孔洞沉淀形成,主要由巨晶乳白色鞍状白云石构成,存在明显的晶面弯曲以及波状消光特征[图6(a),图6(b)]。SD2主要以充填孔洞缝的胶结物形式产出,对孔隙空间起破坏作用,常见沥青覆盖在鞍状白云石表面(图9),局部可见鞍状白云岩多与六棱柱状石英晶体等热液矿物共生[图5(g),图9(b)]。

4 地球化学特征

前人15-18主要利用泥晶灰岩或泥晶生屑灰岩中双壳生物的壳壁恢复地层沉积时期的原始海水地球化学信息。但是研究区茅口组取心段中并不发育较纯的泥晶灰岩,而是以泥晶生屑灰岩为主,且泥晶生屑灰岩中双壳生物较少且保存较差,但是大量发育海百合和䗴类生物。因此本文的研究选取研究区海百合生物作为双壳生物的替代物。海百合泥灰岩具有定向排列特征,属于低能相产物,能够较好地保留研究区茅口组沉积时期的海水特征。基于以上理论,本文针对不同类型白云岩、生屑泥晶灰岩和海百合泥灰岩样品(海百合)进行阴极发光实验和原位激光主微量元素分析,并对关键白云岩样品进行激光原位U-Pb定年测试,从而对白云岩形成时间进行年代学的限制。

4.1 阴极发光

不同期次碳酸盐岩矿物的微量元素含量差别较大,即使是同一期次碳酸盐岩矿物阴极发光强度也会有所变化,原因是碳酸盐岩矿物容易受到后期成岩作用影响,使得微量元素发生较大变化。碳酸盐岩矿物的阴极发光强度与矿物的Mn元素含量和Fe元素含量相关,Mn元素是阴极发光的主要活化剂,Fe元素则是阴极发光的主要淬灭剂,而成岩环境的不同会极大地影响碳酸盐岩的Fe和Mn元素含量,使得在阴极射线下碳酸盐岩表现出不同的阴极发光强度19-21。近年来有关碳酸盐岩成岩作用,尤其是白云岩化作用的研究都把不同结构或不同成分碳酸盐岩阴极发光的差别作为恢复成岩历史、判断成岩机制、推测成岩流体性质、鉴别与评估碳酸盐岩成岩蚀变性的主要依据之一20。为了更好地厘定不同类型白云岩的成岩环境和成岩流体性质,利用低能相的泥晶生屑灰岩作为阴极发光实验的对照组。
泥晶生屑灰岩在阴极射线下基本不发光,少量样品发昏暗光,Mn和Fe元素含量较低,表明其成岩流体主要为氧化海水2022。生屑白云岩的阴极发光强度较泥晶生屑灰岩强,主要为弱红光[图6(c)—图6(e)],更强的阴极发光强度表明生屑白云岩的成岩流体具有更高的Mn和Fe元素含量,成岩流体较泥晶生屑灰岩相对还原(表1)。前人研究认为生屑白云岩等保留了生屑颗粒原始结构的白云岩主要形成在同生—准同生期23-24,岩石学特征和阴极发光特征表明研究区生屑白云岩主要由同生—准同生期的还原性的局限海水交代生屑灰岩形成。
表1 研究区白云岩微量元素测试结果及阴极发光强度

Table 1 Trace element test results and cathodoluminescence intensity of dolomite in the study area

宏观分类 微观分类 阴极发光强度 Mn/10-6 Fe/10-6 Fe/Mn Sr/10-6 Mn/Sr
泥晶生屑灰岩 灰岩基质 昏暗光 范围 33~92 77~1184 1~24 82~211 0.29~0.49
均值 63 312 6 166 0.38
生屑颗粒 不发光—昏暗光 范围 19~50 77~1040 2~28 161~929 0.04~0.26
均值 35 248 7 354 0.12

生屑白云岩

D1

生屑白云岩

(D1-1)

弱红光—红光 范围 115~272 29~515 0.2~3.8 85~113 1.22~2.41
均值 151 87 0.6 98 1.53

残余生屑白云岩

(D1-2)

弱红光 范围 134~365 53~548 0.16~3.84 85~106 1.35~4.15
均值 219 162 0.91 95 2.34

鞍状白云岩

SD

非典型鞍形白云石

(SD1)

弱红光—亮红光 范围 134~193 31~54 0.17~0.40 68~135 0.99~2.61
均值 174 40 0.24 94 1.99

典型鞍形白云石

(SD2)

红光—亮红光 范围 121~279 33~62 0.14~0.43 68~113 1.45~3.58
均值 195 44 0.24 80 2.47

晶粒白云岩

D2

细晶白云石

(D2-1)

弱红光 范围 172~359 45~119 0.19~0.68 77~108 1.65~3.32
均值 238 65 0.42 92 2.61

砂糖状白云石

(D2-2)

弱红光 范围 202~249 65~448 0.36~1.98 68~143 1.42~3.54
均值 222 143 0.64 89 2.76
晶粒白云岩的阴极发光强度与生屑白云岩相似,主要为弱红光。不同晶型的晶粒白云岩的阴极发光特征相同,表明晶粒白云岩的原岩相似,岩石学特征显示砂糖状白云岩是由生屑白云岩进一步白云石化形成,在阴极射线下,砂糖状白云岩与生屑白云岩颗粒边缘具有相同的阴极发光特征均为暗红色光[图8(c)—图8(e)] ,生屑白云岩颗粒的核心在阴极射线下则为暗红—红色光[图8(d)],结合岩石学特征,砂糖状白云石晶粒是从生屑白云岩颗粒边缘逐渐被调整白云石化形成,被调整白云石化的程度越高,生屑白云岩颗粒的保存状况越差,砂糖状白云石晶粒越多晶型越好。
鞍状白云岩是研究区阴极发光强度最强的一类白云岩,主要为红—亮红光[图9(d),图9(e)],明显强于白云岩基质,其中SD1的阴极发光强度整体较SD2稍弱(表1)。

4.2 微量元素

Sr元素是一种亲海元素,主要富集在海水中,白云岩的Sr含量可以反映白云石化作用的发生阶段,海相碳酸盐岩的早期白云石化会导致白云石中相对富集Sr元素,而晚期的白云石化作用则会使得白云岩中的Sr元素含量大量减少25-27。同时将Mn和Sr元素含量多作为样品是否受到成岩蚀变影响的判别标准。学者认为当样品的Mn/Sr<2~3时,样品没有受到成岩蚀变的影响,若样品受到成岩蚀变的影响,样品的地球化学信息将不能代表矿物形成时的原始特征26。海水属于低Mn、Fe元素含量的环境,而碳酸盐岩成岩过程是Mn、Fe元素的获取过程,碳酸盐岩成岩流体(孔隙流体或大气水)中具有比沉积流体(海水)更高的Mn、Fe元素含量20
研究区灰岩样品和白云岩样品的Mn/Sr值主要都小于3(表1),表明灰岩样品和白云岩样品几乎未受到成岩蚀变的影响28。Mn-Sr元素交会图和Mn-Fe元素交会图显示(图10),泥晶生屑灰岩的微量元素特征与白云岩的微量元素特征差异明显,表明两者成岩流体存在较大差异,而不同类型白云岩的成岩流体则存在一定的相似性。
图10 研究区白云岩微量元素交会图

(a)Mn—Sr元素交会图;(b)Mn—Fe元素交会图

Fig.10 Trace element intersection map of dolomite in the study area

泥晶生屑灰岩具有最高的Fe和Sr元素含量均值和最低的Mn元素含量均值,其Fe/Mn值远高于白云岩样品(图11)。不同类型白云岩样品之间的Mn和Sr元素含量差异不大,白云岩的Mn元素含量均值大于(151~237)×10-6,Sr元素含量均值约为90×10-6,但是Fe元素含量差异较大,生屑白云岩的Fe元素含量最高,其中D1-1的Fe元素含量均值为87×10-6,D1-2的Fe元素含量均值最高,为162×10-6,鞍状白云岩的Fe元素含量最低,均值为48×10-6。由于白云岩Fe元素含量具有较大差异,不同类型白云岩的Fe/Mn值差异较大,鞍状白云岩(SD1和SD2)的Fe/Mn值最低,具有最强的阴极发光强度。生屑白云岩较残余生屑白云岩具有较低的Fe/Mn值,因此D1-1的阴极发光强度较D1-2更强[图11(d)]。
图11 研究区白云岩微量元素特征

(a)Mn元素平均值柱状图(单位:10-6);(b)Fe元素平均值柱状图(单位:10-6);(c)Sr元素平均值柱状图(单位:10-6);(d)Fe/Mn平均值柱状图(单位:10-6

Fig.11 Trace element characterization of dolomites in the study area

4.3 稀土元素

近年来随着学者对碳酸盐岩稀土元素的研究发现1229-30,稀土元素能够很好地恢复白云岩成岩流体和成岩环境。为了消除稀土元素的奇偶效应,将样品的稀土元素数据(REE+Y)采用澳大利亚太古宙页岩(PAAS)标准化,标准化后的数据用下标N表示。
碳酸盐的REE+Y模式会受到硅酸盐矿物、Fe-Mn氧化物/氢氧化物和磷酸盐矿物的污染,即使只有1%~2%的硅酸盐矿物也可以改变海洋碳酸盐的原始REE+Y模式,从而有效地消除元素异常1730。因此, 利用稀土元素恢复白云岩成岩流体的原始地球化学特征,首先需要排除非碳酸盐组分的污染和改造。REE+Y和不溶性元素(Al、Zr和Th)浓度之间的相关性被广泛用于评估碳酸盐岩是否受到硅质的污染,两者之间若存在正相关关系,则表明碳酸盐的原始REY特征已被污染改变。研究区灰岩和白云岩的∑REE和Al以及∑REE和Mn/Sr之间不存在正相关关系(图12),表明研究区灰岩和白云岩样品中稀土元素未受到污染,能够代表矿物形成时的原始地球化学信息1730
图12 研究区白云岩稀土元素有效性判识

(a)∑REE—Al元素交会图;(b)∑REE—Mn/Sr值交会图

Fig.12 Determination of the effectiveness of rare earth elements in dolomite in the study area

白云石化流体主要为普通海水或海水衍生流体、高盐度卤水、与大气淡水混合的海水和热液流体31。碳酸盐岩中稀土元素的含量(∑REE+Y)、异常系数(La、Ce、Eu、Gd和Y元素等)以及配分模式能够有效记录岩石最初形成时的成岩流体信息。且由于稀土元素特征非常稳定不易被后期成岩作用所改变,成岩作用需要极高的水/岩值(>104)才能改变碳酸盐岩的原始稀土元素特征,这种极高的水/岩值在埋藏条件的成岩过程中几乎不可能存在1632-33。而研究区二叠系茅口组在沉积后并不存在抬升暴露12,因此可以排除表生期暴露使得白云岩的原始稀土元素特征被改变的可能性。
海水和海相碳酸盐岩的稀土元素经过PAAS标准化之后,存在Ce负异常、Y正异常、轻微的La正异常和归一化稀土元素配分模式左倾(即HREE富集)等特征。研究区泥晶生屑灰岩和各类型白云岩整体呈现出与现代海水和海相碳酸盐岩相似的稀土元素特征,存在明显的La正异常、Ce负异常、Gd正异常和Y正异常等特征(图13图14)。但是归一化稀土元素配分模式图显示除了泥晶生屑灰岩和D1稀土配分模式存在较明显的左倾特征外,其他类型的白云岩HREE富集特征并不明显。如D2-2稀土配分模式整体相对平坦,SD2则显示出一定的MREE元素富集特征。因此需要通过更加细致的判断方法对样品的稀土元素特征进行进一步鉴定。
图13 研究区白云岩稀土元素常用异常系数

(a)研究区白云岩∑REE+Y值分布图;(b)研究区白云岩Y/Ho值分布图,棕色线代表海水Y/Ho值(44);(c)研究区白云岩δCe值分布图;(d)研究区白云岩δEu值分布图。 注:棕色线为相带海水δEu值

Fig.13 Common anomaly coefficients of rare earth elements in dolomites of the study area

图14 研究区碳酸盐岩稀土元素归一化配分模式

(a)常见水体和沉积物PAAS标准化图;(b)泥晶生屑灰岩生屑颗粒稀土元素归一化配分模式图;(c)泥晶生屑灰岩基质部分稀土元素归一化配分模式图;(d)D1-1稀土元素归一化配分模式图;(e)D1-2稀土元素归一化配分模式图;(f)D2-1稀土元素归一化配分模式图;(g)D2-2稀土元素归一化配分模式图;(h)SD1稀土元素归一化配分模式图;(i)SD2稀土元素归一化配分模式图

Fig.14 Normalized partitioning pattern of rare earth elements in carbonate rocks in the study area

不同部分稀土元素相对富集程度和常用异常系数(指数)的判定方法较复杂,诸多学者在讨论白云岩稀土元素特征采用的方法也不尽相同172933-36。例如在讨论不同部分稀土元素相对富集程度时,存在两分法和三分法2种方案。两分法将稀土元素分为轻稀土元素(LREE)和重稀土元素(HREE),多用NdN/YbN反映轻重稀土元素的富集程度,当NdN/YbN>1为LREE富集,NdN/YbN<1则为HREE富集。通过二分法对研究区灰岩和白云岩样品进行轻重稀土判定发现,除SD1为LREE富集之外,其他白云岩样品和灰岩样品均为LREE富集[图14(a)]。可见两分法在某些情况下并不能很好反映白云岩稀土元素配分模式之间的细微差别。三分法则是将稀土元素分为轻稀土元素(LREE)、中稀土元素(MREE)和重稀土元素(HREE)3个部分,利用三分法可以将稀土元素配分模式划分为4种:①LREE富集;②MREE富集;③HREE富集;④平坦型REE模式。三分法相较两分法将稀土元素的配分模式划分更为细致,能够更好地区别不同成岩流体之间的细微差异(表2)。而传统三分法判定碳酸盐岩稀土元素配分模式主要采用(La/Sm) N—(Gd/Yb)N交会图,但是由于研究区灰岩和白云岩样品均存在明显的La正异常和Gd正异常特征,而La和Gd正异常会导致(La/Sm) N值和(Gd/Yb)N值异常偏大,为了消除La和Gd过剩的影响,本文采用PrN/TbN代替LREE/MREE,TbN/YbN代替MREE/HREE。使用(Pr/Tb) N—(Tb/Yb)N交会图对研究区碳酸盐岩样品进行稀土元素配分模式划分(图15),结果显示研究区泥晶生屑灰岩主要为HREE富集,部分样品点落在MREE富集区。白云岩样品的稀土元素配分模式相对二分法变化较大,D1-1和D1-2整体与泥晶生屑灰岩相似,HREE富集,部分样品点落在MREE富集区;D2-1的稀土元素配分模式主要为HREE富集,部分为MREE富集,D2-2的稀土元素配分模式主要为平坦型REE。鞍状白云岩的稀土元素配分模式主要为MREE富集,部分为HREE富集。
表2 碳酸盐岩成岩流体稀土元素特征[17,37]

Table 2 Characteristics of rare earth elements in carbonate rock-forming fluids[17,37]

流体类型 稀土元素配分模式 La Ce Eu Gd Y/Ho
海水 HREE富集 正异常 负异常 负异常 轻微正异常 >44
海底孔隙水 MREE富集或平坦型 / 无负异常 无正异常 无负异常 /
酸性还原热液流体(高温) LREE富集或平坦型 / 无负异常 正异常 无负异常 /

非岩浆热液流体

(低温)

MREE富集 / 无负异常

微弱正异常

或无正异常

无负异常 /

注:“/”代表无数据

图15 研究区白云岩稀土配分模式判识

(a)二分法稀土元素配分模式识别图;(b)—(d)三分法稀土元素配分模式识别图注:区域①,PrN/TbN<1,TbN/YbN>1,MREE富集;区域②,PrN/TbN>1,TbN/YbN>1,LREE富集;区域③,PrN/TbN<1,TbN/YbN<1,HREE富集;区域④,PrN/TbN<≈1,TbN/YbN≈1,平坦型REE模式

Fig.15 Rare earth partitioning model of dolomite in the study area

图15表明研究区白云岩成岩流体来源不一致,而研究区白云岩稀土元素(Ce和Y)均存在较为明显的海水特征(图14),因此本文对研究区样品稀土元素异常系数进行了更进一步的研究。
造成Ce负异常特征的原因主要有2种:第一种是因为Ce作为变价元素在氧化环境中,Ce3+被氧化成 Ce4+,导致沉积水体中出现Ce3+亏损,因此沉淀的矿物中呈现 Ce 负异常,这种情况多见于海相碳酸盐岩,Ce元素负异常特征常被作为白云岩是同生—准同生阶段形成的标准之一38;第二种原因则是流体本身存在Ce负异常特征,矿物则从流体中继承了Ce负异常特征38-39。但是除了氧化海水外,其他成岩流体如海底孔隙水,在海水处于氧化—还原带内,Ce的氧化物即被还原,而不具有Ce元素负异常特征。若其他成岩流体本身要存在Ce负异常特征,有以下2种可能:①成岩流体中混入了大量氧化海水,从而使得成岩流体中保留了氧化海水的Ce元素负异常特征;②成岩流体淋滤了具有Ce负异常特征的海相碳酸盐岩矿物,从矿物中继承了Ce元素负异常特征30,这种继承的Ce负异常特征取决于成岩流体与被淋滤围岩的混合比例。
Eu元素作为变价元素,一般以Eu3+存在,在还原环境中,部分Eu3+会被还原成Eu2+,Eu2+相较Eu3+的半径更大,Eu离子因此更容易进入碳酸盐岩矿物晶格中,导致Eu元素含量上升,而Eu2+与REE+Y3+之间的化学性质存在巨大差异,因此Eu元素含量的变化会在REE+Y配分模式图中表现为正异常特征,反之则表现为负异常特征。水体中Eu3+与Eu2+比值主要取决于温度,在高温(>250 ℃)和高压环境,水体中Eu3+/Eu2+值下降,Eu元素主要以Eu2+及其相关复合物的形式存在172937-38。因此在大洋中脊和后弧的现代热液喷发流体具有明显的Eu正异常特征。碳酸盐岩的Eu正异常特征通常与高温(>200 ℃)、还原性热液流体有关。而低温热液流体中则不存在Eu正异常特征,即使是在强还原环境中,低温热液流体沉淀的碳酸盐岩也不存在Eu正异常特征。但是值得注意的是,当高温热液流体与海水进行混合后,其Eu正异常特征能够得到一定程度的保留,Eu正异常特征保留的程度取决于海水混入的比例,若海水的占比非常大时,甚至能够完全消除Eu元素正异常特征37
现代海水和海相碳酸盐岩的Y/Ho值较高(>44),而火成岩和地表碎屑沉积物的Y/Ho值较为稳定(约为26),十分接近球粒陨石的Y/Ho值为28。研究区碳酸盐岩Y/Ho值均大于44,泥晶生屑灰岩Y/Ho值分布范围较大在50~85之间,D1和D2的Y/Ho值较泥晶生屑灰岩明显下降,尤其是D2-2,但是SD1和SD2的Y/Ho值分布范围和均值较D2异常上升。研究区碳酸盐岩样品均存在明显的Y元素正异常特征,表明即使是鞍状白云岩的成岩流体中也存在海水172937-38图15(b)]。
海水和海相碳酸盐岩的稀土元素总量(ΣREE+Y)较低,而酸性岩和硅质岩的ΣREE+Y较高37。研究区碳酸盐岩稀土元素总量(∑REE+Y)较低,在(1~15)×10-6之间,泥晶生屑灰岩的∑REE+Y值分布范围最大在(1.75~14.48)×10-6之间,均值为6.82×10-6。相较泥晶生屑灰岩,D1、D2-1、D2-3、SD2和SD3的∑REE+Y值分布范围显著下降相对集中。但是D2-2和SD1的∑REE+Y值分布范围却异常变大,且D2-2的∑REE+Y均值最高为10.52×10-6图15(a)]。
在利用稀土元素对碳酸盐岩成岩流体恢复时,需要谨慎考虑成岩流体性质的复杂性。在计算Ce负异常时,若使用公式δCe=CeN/Ce*N= CeN/ (0.5LaN+0.5PrN)计算Ce负异常,研究区碳酸盐岩的δCe值均在0.2~0.5之间,La正异常严重干扰了计算的δCe值的准确性。为了规避La正异常的干扰,本文采用δCe=CeN/Ce*N=CeN/(PrN 2/NdN)计算Ce元素负异常。学者通过对现代海水的稀土元素特征研究认为,Ce负异常可分为3类:①含氧水,δCe值<0.5;②亚含氧水δCe值在0.6~0.9之间;③缺氧海水δCe值在0.9~1.0之间。现代海水的δCe值在0.1~0.4之间。计算结果[图13(c)]显示,泥晶生屑灰岩的δCe值主要小于0.6,为含氧海水,D1和D2的δCe值主要在0.4~0.6之间,D2-2的δCe值主要在0.5~0.6之间,处于氧化海水—亚含氧海水的过渡范围。SD1的δCe值主要在0.6~0.8之间,表明其成岩流体为亚含氧,SD2的δCe值在0.5~0.7之间37
Eu元素正异常的计算公式较多,前人在计算二叠系白云岩的Eu元素异常采用的公式也不尽相同,主要是利用公式δEu=EuN/Eu* N=EuN/(0.5SmN+0.5GdN),若δEu>1为Eu正异常,δEu<1则为Eu负异常。但是由于海水中存在Gd正异常,若热液流体为混源流体(存在未知比例的海水),Gd正异常可能会掩盖住热液流体中的Eu正异常特征,影响对Eu异常的判定。因此本文采用如下公式计算研究区碳酸盐岩的δEu值,δEu=EuN/Eu* N=Eu/(0.67SmN+0.33TbN),将计算出的δEu值与现代海水的δEu值进行对比判定研究区碳酸盐岩是否存在Eu元素正异常特征37

4.4 U-Pb定年结果

研究区白云岩岩石学特征复杂,应用U-Pb同位素定年法恢复白云岩的成岩时间对于帮助建立研究区白云岩成岩序列有着至关重要的意义。廖芸等40对研究区蓬深7井二叠系茅口组二段生屑灰岩和细—中晶方解石的U-Pb定年结果分别为269.2±2.5 Ma和244.1±6.3 Ma。
本文对研究区白云岩样品的LA-ICP-MS原位U-Pb点分析显示,D2-1具有较小的U元素浓度范围[(2.271~4.993)×10-6,均值为3.719×10-6],和较小的238U/206Pb值(13.960~23.615),在Tera-Wasserburg Concordia图上定义了一个很好的等时线,对应于267.8±1.4 Ma的较低截距年龄和初始207Pb/206Pb值为0.744±0.041,加权偏差的均方MSWD为5.3,这个U-Pb年龄可靠的限制了基质白云岩的绝对时间。
SD2的U浓度范围(0.361~1.993)×10-6,平均值为1.152×10-6238U/206Pb值为15.853~23.981,在Tera-Wasserburg Concordia图上产生了大约267.0±1.7 Ma的较低截距年龄(加权偏差的均方MSWD=3.5),具有相应的初始207Pb/206Pb值为0.766±0.042(表3图16),因此可以认为这个U-Pb年龄代表了SD2胶结的时间41
表3 研究区白云岩的LA-ICP-MS U-Pb数据

Table 3 LA-ICP-MS U-Pb data of dolomite in the study area

类型 位置 平均U含量/10-6 平均Pb含量/10-6 238U/206Pb 初始 207Pb/206Pb U-Pb年龄 (Ma) MSWD 打点数
D2-1 PY3 3.719 0.925 13.960 ~ 23.615 0.685±0.091 267.8±1.4 5.3 100
SD2 PY3 1.152 0.012 15.853 ~ 23.981 0.766±0.042 267.0±1.7 3.5 78
图16 研究区白云岩U-Pb同位素测年结果

(a)D2-1原位激光U-Pb同位素测年结果;(b)SD2原位激光U-Pb同位素测年结果

Fig.16 U-Pb isotope dating results of dolomites in the study area

为了进一步评价研究区茅口组白云岩U-Pb定年结果的可靠性,在原位U-Pb同位素定年结果的基础上,在同一包裹体薄片上对同期白云石矿物进行流体包裹体实验分析,实验结果显示,D2-1和SD2主要以单相(液相)包裹体为主,且包裹体尺寸很小,约为1~3 μm,而前人42研究认为这种包裹体指示宿主晶体形成温度低于50 ℃。将包裹体温度与区域地层埋藏史图(图17)结合分析发现,D2-1和SD2中单相包裹体形成的时间(约267 Ma)与白云石晶粒的U-Pb同位素定点结果相吻合,证明了本文的白云岩U-Pb定年结果的可靠性。
图17 研究区二叠系茅口组地层埋藏史

(a)—(c)研究区D1包裹体照片;(d)—(f)研究区SD2包裹体照片;(g)研究区二叠系茅口组地层埋藏史

Fig.17 Burial history of the Permian Maokou Formation in the study area

5 成岩序列

白云岩矿物的发育期次可根据不同成岩环境、成岩阶段特征及成岩流体特征进行识别43-44,阴极发光特征、地球化学特征及U-Pb同位素年龄也能为充填期次提供重要支撑2045-46。通过薄片观察及阴极发光分析发现,研究区不同类型白云岩具有不同晶形特征及阴极发光特征,按白云岩矿物类型、晶形大小、形态、阴极发光特征和U-Pb同位素测年结果等,建立了研究区白云岩的成岩序列:第一世代生屑白云岩(D1-1)→第二世代它形细晶白云岩(D2-1)→第三世代非典型鞍状白云岩(SD1)→第四世代典型鞍状白云岩(SD2)→第五世代砂糖状白云岩(D2-2)。其中残余生屑白云岩先后受到第二世代它形细晶白云岩和第三世代非典型鞍状白云岩的影响所形成(图18)。
图18 与白云石化作用有关的成岩序列40

Fig.18 Diagenetic sequences associated with dolomitization40

6 不同白云石成岩流体特征

研究区不同类型白云岩的微量元素特征十分相似,几乎具有相似的Mn、Fe和Sr元素含量,在Mn—Sr交会图和Mn—Fe交会图各类型白云岩均处于同一范围内。由于白云岩的形成过程中Mn、Fe元素会不断进入,Sr元素逐渐从白云岩晶格中析出,所以理论上讲,不同类型白云岩的Mn-Fe和Mn-Sr元素比之间会存在明显差异,但是在蓬阳3井区这种差异极小。这种状况表明存在后期的成岩作用改造,使得研究区不同类型白云岩的微量元素都发生了较大的变化。而由于稀土元素具有相当的稳定性,因此利用稀土元素特征恢复成岩流体的性质尤为重要。
现代海水的稀土元素归一化配分模式图均存在明显的Ce负异常、Gd元素正异常和Y元素正异常特征。研究区不同类型白云岩的地球化学特征都显示出海水和海相碳酸盐岩的特征,即使是鞍状白云岩样品的REE+Y模式也存在较为明显的Ce负异常、Y正异常和较高的Y/Ho值。因此可见二叠系海水是研究区白云岩的主要成岩流体。但是考虑到鞍状白云岩的形成需要较高的温度(>90 ℃)47,白云岩样品与海水之间稀土元素异常系数以及不同部分稀土元素富集程度的差异可能提供有关成岩过程中涉及流体的关键信息。

6.1 生屑白云岩

研究区生屑白云岩主要为交代高能滩相的生屑灰岩所形成,生屑白云岩在微观上可分为D1-1和D1-2两种,两者的地球化学特征相似,表明其具有相同的成岩流体性质。一般认为生屑白云岩,尤其是保留了原岩颗粒结构的D1-1与近地表海水的同期白云石化作用密切相关,是由高盐度的浓缩海水交代形成,这类白云岩往往是在同生—准同生期交代生屑灰岩形成。而同生—准同生期的低温白云石化作用与古环境和古气候密切相关,往往需要潮湿的气候环境。赵文智等14研究认为当气候由潮湿向干旱变化的过程中,会依次发育海水白云岩(即结构保留型白云岩对应本文的生屑白云岩)、微生物白云岩、蒸发(萨布哈或渗透回流)白云岩,最终演化成成层的膏盐岩沉积。而在这个演化过程中温度、盐度和PH值都在逐渐升高,持续蒸发可能形成高Mg2+浓度的盐水,但是研究区茅口组白云岩地层中未见到微生物白云岩和蒸发白云岩甚至是蒸发沉积物。这表明,尽管海水可能由于蒸发而有所浓缩,但其盐度仍低于蒸发沉积物沉淀所需的盐度,因此生屑白云岩成岩流体应该为同时期的高盐度海水。
生屑白云岩的稀土元素配分模式与现代海水和研究区泥晶生屑灰岩一致,主要为HREE富集,并且存在明显的Ce负异常、Y正异常和轻微的Gd正异常特征,都证明生屑白云岩的成岩流体主要为同时期海水。同时生屑白云岩的δCe值相较灰岩生屑颗粒更大,为0.5~0.6高于现代海水的δCe值,表明生屑白云岩的成岩流体较海水的含氧量有所下降,其沉积环境相对局限。杨雨等2在关于研究区角探1井茅口组白云岩的报道中指出,川中北斜坡地区白云岩主要受高能滩相控制,在研究区西南侧南充1井区茅二段为台内洼地相沉积。因此在茅二段沉积时,研究区滩体靠陆一侧存在相对局限的海水环境,海水的循环会因受到部分限制而经历更强的蒸发,同时前人研究发现即使是轻微的海水蒸发也有可能形成Mg2+和Ca2+离子浓度高的盐水,因此南充1井区高盐度的局限海水能够为研究区高能滩体的白云石化过程提供充足的Mg离子来源。

6.2 晶粒白云岩

结合晶粒白云岩的岩石学特征和地球化学特征,D2-1和D2-2的成岩流体存在较大的区别,岩石学特征显示,D2-1主要是由生屑白云岩进一步白云石化所形成。D2-1的稀土元素特征与生屑白云岩相似,δCe值、Y/Ho值和∑REE+Y与D1一致,表明D2-1的成岩流体与生屑白云岩类似,主要为海源流体。而与海水和海相碳酸盐岩相似的稀土配分模式的流体主要存在3种来源:①海水;②海水的衍生流体(古地层水、被封存的同期氧化海水或晚期海源地层水);③淋滤了海相碳酸盐岩地层,继承了海相碳酸盐岩特征的成岩流体(大气淡水、地层水或热液流体)30。D2-1的激光原位U-Pb定年结果为267.8±1.4 Ma,对应准同生期,该阶段成岩流体主要海水及其衍生流体。而部分D2-1的稀土元素配分模式显示MREE富集的特征,证明D2-1的成岩流体不为同时期的海水。因此D2-1的成岩流体应该为海水的衍生流体,尽管其与海水具有相似的稀土元素异常系数值,但是由于流体的演化,使得部分D2-1存在MREE富集特征。
相较D2-1,D2-2的形成时间较晚,因为D2-2的晶型较好且晶体较大,主要为自形粗晶白云石,属于封闭体系中白云石化流体缓慢结晶的产物。D2-2的稀土元素特征与生屑灰岩和D2-1存在较大的差异,主要为平坦型稀土元素配分模式。且其Y/Ho值较D1和D2-1明显下降,但是D2-2的∑REE+Y值却较D1和D2-1明显上升,表明D2-2的成岩流体与D2-1存在差异。但是值得注意的是D2-2和D2-1稀土元素异常系数特征和微量元素特征之间的差异却较小,两者的δCe值都在同一范围,都具有明显的Y正异常,两者的Mn-Sr交会图和Mn-Fe交会图都在同一范围,表明两者成岩流体性质差异并不大,这个现象存在2种可能的解释:①D2-2成岩流体是由D2-1成岩流体(海水的衍生流体)中混入了具有较高∑REE+Y值的流体,因为在D2-2的晶间孔中可见大量的石英矿物,因此D2-2成岩流体可能是混入了晚期还原性热液流体;②D2-2的成岩流体可能为地层封存的孔隙水,孔隙水淋滤了茅口组灰岩地层继承了其海相碳酸盐岩的Ce负异常和Y正异常特征。若是海水衍生流体中混入了高温还原性热液流体,其混入比例将决定成岩流体的∑REE+Y值,当高温热液流体的比例过低,无法满足D2-2高∑REE+Y值特征,当高温热液流体的比例过高,虽然满足D2-2高∑REE+Y值特征,但是D2-2会保留高温热液流体的Eu正异常特征,而研究区D2-2的δEu值与D2-1和D1无明显的差异,因此可以排除是海水的衍生流体混入了高温热液流体。若是地层封存的海底孔隙水,能够通过淋滤作用继承海相碳酸盐岩的Ce负异常和Y正异常等特征,但是继承海相碳酸盐岩的δCe值和Y/Ho值相对会较海相碳酸盐岩有所下降30,与D2-2的稀土元素异常系数特征相符合,同时D2-2的稀土元素配分模式与孔隙水平坦型稀土元素配分模式相吻合。综上所述,D2-2的成岩流体主要为地层中的孔隙水。

6.3 鞍状白云岩

研究区鞍状白云岩非常符合前人关于构造—热液白云岩的定义14,因为其主要发育在构造破裂作用产生的裂缝和溶蚀孔洞中,因此鞍状白云岩的岩石学特征表明鞍状白云岩的成岩流体必然与热液流体相关,而四川盆地茅口组热液白云岩的成因与峨眉地幔柱引发的异常热事件存在非常密切的关联,但是无法确定其为高温热液流体还是低温热液流体。
在约259 Ma48,峨眉山玄武岩开始大规模喷发,盆地的古热流值也达到最高,但是SD2激光原位U-Pb定年结果为267±1.7 Ma,对应准同生成岩阶段且早于峨眉山玄武岩开始大规模喷发时间,但是四川盆地二叠系古热流恢复结果显示,在川中地区古热流值在280~240 Ma期间就达到60~80 mW/m2[48。因此研究区茅口组可能一直处于较高的地温环境中。
岩石学特征显示,SD2主要为沉淀成因,使得其具有较好的鞍状白云岩特征,晶粒较大以粗—巨晶为主。SD1主要为交代成因,其晶型较差,主要以中—粗晶为主。SD1主要是由于深源富镁热液通过断裂系统向上运移(热液温度比围岩环境高至少5 ℃)49,导致邻近的基质白云岩进一步白云石化所形成的。
研究区鞍状白云岩主要发育在构造裂缝和溶蚀孔洞中,SD1和SD2的稀土元素特征较白云石化围岩有所差别,SD1和SD2的稀土元素配分模式主要为MREE富集特征,SD1和SD2具有比白云石化围岩更高的Y/Ho值。但是SD1和SD2均存在不同程度的Ce负异常、Y正异常和Gd正异常等海相碳酸盐岩稀土元素特征。表明鞍状白云岩的成岩流体极有可能是混源流体,部分鞍状白云岩样品较现代海水虽然存在明显的Eu正异常,但其稀土元素归一化模式图却无Eu正异常特征,证明鞍状白云岩的成岩流体极有可能是海水或其衍生流体与热液流体的混合流体。
为了测试这一点并更好地判断鞍状白云岩的成岩流体来源,本文引入了Sm/Yb—Eu/Sm和LaN/YbN—LaN/SmN交会图,研究区鞍状白云岩具有比海水和氢化铁锰结壳更高的Sm/Yb值和La/Yb值,这表明存在一些早期对稀土元素的吸收过程。有人认为热液具有比现代海水更高的Sm/Yb值。将Y/Ho与SmN/YbN的关系绘制成图(图19),研究样品与Pongola铁母岩样品重叠,后者在沉积过程中受到热液的影响50。SD1样品点主要部分落在热液线(1%~5%)上,表明热液的影响(图18)。尽管与高温热液相比,SD1样品的Eu/Sm值相对较低。但是与氢化铁锰结壳具有相似的Eu/Sm值[图10(d)],样品位于海水和氢化铁锰结壳之间的区域,这可能证实了热液的影响。①正的δEu异常;②高SmN/YbN和LaN/YbN值,都表明热液流体的参与。而激光原位U-Pb定年结果(267±1.7 Ma)揭示SD1形成时间很早,SU等51研究认为在茅二段晚期开始发生的东吴运动,深部高温热液流体沿早期东吴运动产生的破裂缝向上运移交代白云石化围岩形成SD1,但是值得注意的是,由于构造作用发生时间较早,深部高温热液流体能够极有可能与地层中残余的氧化海水混合,从图19可以看出,SD1成岩流体中的热液流体占比较低,主要为海水。尽管高温热液流体占比较低,但是高温热液流体会使得成岩流体的温度上升,从而满足鞍状白云岩的形成条件(温度比围岩环境略高:5 ℃或更高)。
图19 研究区鞍状白云岩成岩流体识别图

(a)Sm/Yb与Eu/Sm交会图;(b)LaN/YbN与LaN/SmN交会图;(c)Y/Ho与Sm/Yb交会图;(d)Y/Ho与Eu/Sm交会图

Fig.19 Identification map of diagenetic fluids in the saddle dolomite of the study area

由于是混合流体交代围岩形成的非典型鞍状白云岩,所以SD1稀土元素特征既具有海相碳酸盐岩Ce负异常、Y正异常、Gd正异常特征以及较低的∑REE+Y值,同时又存在δEu正异常和MREE富集特征。
SD2则主要是沉淀成因的鞍状白云岩,其成岩流体与SD1有所差异。证据主要有以下3点,①SD2的∑REE+Y值明显高于SD1,且SD2不是交代成因,所以其存在与SD1不同稀土元素来源,可能为晚期来源的流体;②尽管SD2具有Ce负异常、Y正异常和Gd正异常特征,但是SD2具有更高的δCe值,表明其成岩流体相对来说更为还原,其Ce负异常特征更可能是热液流体淋滤围岩,从而继承围岩的Ce负异常特征。前人研究发现热液流体淋滤围岩的过程中,围岩流体的混合比例越高,海相碳酸盐岩的特征会逐渐降低,尤其是Ce负异常特征和δCe值,而SD2较高的δCe值非常符合这一特征;③SD2相较SD1存在更强的MREE富集特征,且SD1的Eu正异常特征并不明显,多被Gd正异常特征所掩盖,不符合高温热液流体强Eu正异常的特点,而MREE富集和弱Eu正异常特征更符合非岩浆低温热液流体稀土元素特征。

7 白云石化机制及模式

综合研究白云石岩石学特征和地球化学特征,研究区共存在5期白云石化作用,在同生期发生第一期白云石化作用,主要为同时期的高盐度海水选择性交代生屑灰岩颗粒,形成生屑白云岩(D1-1)。生屑白云岩相较生屑灰岩,具有更强的抗压实和压溶作用,因此生屑白云岩的原生孔隙和部分早期次生溶孔在后期成岩过程中更有利于得到保存。而在准同生期紧接着发生第二期白云石化作用,高盐度海水的衍生流体从原生孔隙中进入生屑白云岩中,开始交代灰岩基质(泥晶基质和亮晶胶结物),形成大量它形细晶白云岩(D2-1),这个交代灰岩基质的过程中由于处于开放体系中,根据等体积交代机制,这个白云石化过程并不会产生新的孔隙空间,因此粉—细晶白云岩主要为镶嵌状的接触关系,且晶体表面较脏。但是当生屑灰岩基质被完全交代后,部分生屑白云岩颗粒受第二期白云石化作用的影响,开始逐渐从生屑颗粒白云石边缘形成镶嵌状的细晶白云石,部分生屑颗粒结构被严重破坏,形成大量残余生屑白云岩(D1-2)。第一期白云石化作用和第二期白云石化作用由于发生时间很早,有利于原生孔隙的保存,并为后期白云石化作用提供了成岩流体的运移通道。在准同生期—浅埋藏早期(茅二段沉积末—茅三段沉积开始期),沉积物脱离水岩界面完全固结成岩之后,由于第二幕东吴运动的影响,在破裂作用的影响下,形成了大量的构造裂缝,沿裂缝系统地层深部的热液流体向上运移,热液流体沿着裂缝对围岩产生不同程度的溶蚀作用,对早期白云石化作用形成的晶间孔和部分原生孔隙在这个过程中被溶蚀扩大成为晶间溶孔或溶洞。同时热液流体与地层中残余的海水混合形成高温海源混合流体,交代围岩,发生第三期白云石化作用,形成非典型鞍状白云岩(SD1)。进入埋藏期,第二期热液流体沿破裂系统进入白云岩地层中,发生第四期白云石化作用,在形成的晶间溶孔和溶洞中沉淀形成大量的典型鞍状白云岩(SD2),值得注意的是此时鞍状白云岩的围岩主要为非典型鞍状白云岩,而第二期热液流体对非典型鞍状白云岩存在一定的重结晶作用,在研究区表现为非典型鞍状白云岩和典型鞍状白云岩之间不存在明显的界线。SD2对储层主要为破坏性的成岩作用,主要以充填孔隙空间的胶结物形式存在,在典型鞍状白云岩的晶间孔中,仅在局部偶见石英热液矿物。在中—深埋藏期的封闭成岩体系中,发生第五期白云石化作用主要交代它形细晶白云岩,而根据等摩尔交代机制,封闭成岩体系的白云石化作用能够给白云岩储层增加约13%孔隙空间,同时由于发生在封闭成岩体系中,成岩环境相对稳定,形成的白云石晶型较好,以自形晶白云石为主,在研究区表现为砂糖状白云岩(D2-2)。在砂糖状白云岩的晶间孔隙中,可见较多的石英矿物的充填,而鞍状白云岩的晶间孔中却少见石英矿物的充填,表明砂糖白云岩受到晚期热液流体的影响。因此尽管第五期白云石化作用对储层有很好的建设性成岩作用,但是由于晚期石英矿物的充填,部分弱化了第五期白云石化作用对储层的建设性作用(图20)。
图20 研究区白云石化模式

Fig.20 Pattern of dolomitization in the study area

8 结论

(1)研究区主要发育生屑白云岩、晶粒白云岩和鞍状白云岩3种类型白云岩,根据岩石学特征和地球化学特征建立的成岩序列为第一世代生屑白云岩(D1-1)→第二世代它形细晶白云岩(D2-1)→第三世代非典型鞍状白云岩(SD1)→第四世代典型鞍状白云岩(SD2)→第五世代砂糖状白云岩(D2-2)。其中残余生屑白云岩先后受到第二世代它形细晶白云岩和第三世代非典型鞍状白云岩的影响所形成。
(2)白云岩的地球化学特征均显示出明显的Ce负异常和Y正异常特征,表明各类型白云岩受到海源流体及其衍生流体不同程度的影响。同时各类型白云岩甚至生屑灰岩的部分样品存在δEu值正异常,表明存在后期构造—热液作用。
(3)在同生期—中深埋藏期先后发育5期白云石化作用,在同生期—准同生期先后发生第一期白云石化作用和第二期白云石化作用,形成生屑白云岩和它形细晶白云岩等白云岩基质;在准同生期—浅埋藏期受构造作用的影响发生2期构造—热液白云石化作用,形成鞍状白云岩,并交代部分基质白云石;进入中—深埋藏期的第五期白云石化作用交代生屑白云岩和它形细晶白云岩形成大量砂糖状白云岩。
(4)第一期白云石化作用和第二期白云石化作用由于发生时间很早,有利于原生孔隙的保存,第三期白云岩化作用和第四期白云石化作用属于典型的构造—热液白云石化作用,对白云岩储层的孔隙建造和破坏作用并重,而第五期埋藏期白云石化作用是在封闭体系中发生的,是研究区白云岩储层形成的最重要的成岩作用。
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Outlines

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