Helium content and helium enrichment conditions of coalbed methane and shale gas

  • Shengfei QIN 1 ,
  • Zizhuo ZHAO 1, 2 ,
  • Wei WU 3 ,
  • Guoxiao ZHOU 4 ,
  • Gang TAO 1, 2 ,
  • Jiyuan LI 1, 2
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  • 1. Research Institute of Petroleum Exploration & Development (RIPED),PetroChina,Beijing 100083,China
  • 2. College of Geoscience and Surveying Engineering,China University of Mining and Technology,Beijing 100083,China
  • 3. Shale Gas Research Institute,PetroChina Southwest Oil and Gasfield Company,Chengdu 610041,China
  • 4. Research Institute of Exploration and Development,PetroChina Changqing Oilfield Company,Xi 'an 710018,China

Received date: 2024-03-11

  Revised date: 2024-04-24

  Online published: 2024-05-07

Supported by

The General Project of National Natural Science Foundation of China(42272189)

the Special Project of National Natural Science Foundation of China(42141022)

the Key Core Research Project of CNPC(2021ZG13)

the Project of the Ministry of Natural Resources of the People's Republic of China(QGYQZYPJ2022-1)

Abstract

Aiming at the problem of whether coal-bed methane and shale gas can form helium-rich gas reservoirs, this paper uses geochemical research methods to study the content of U and Th in coal and shale, and helium content in coal-bed and shale gas reservoir, and makes an objective evaluation of the helium-generating potential and helium-bearing property of coal and shale. It is believed that although the content of U and Th in coal and shale is significantly higher than that in other rocks, relatively more helium is produced by radioactive decay of U and Th, but a large amount of natural gas generated by coal and shale has a serious dilution effect on helium, which makes it difficult for coal bed and shale to enrich helium. The organic carbon content of coal is much higher than that of shale, the amount of natural gas generated by coal bed gas is much higher than that of shale, and the helium content of coal bed gas is much lower than that of shale gas. The helium rich shale gas and coal bed gas found in a few areas are due to the helium supply from other rocks in the gas reservoir, which is mostly distributed on or near the old granite mass, or in the tectonic active zone. In addition to capturing some of the helium produced by the coal beds and shales themselves, helium from other rocks, particularly from ancient basement rocks, is also captured, but this is not common.

Cite this article

Shengfei QIN , Zizhuo ZHAO , Wei WU , Guoxiao ZHOU , Gang TAO , Jiyuan LI . Helium content and helium enrichment conditions of coalbed methane and shale gas[J]. Natural Gas Geoscience, 2024 , 35(5) : 890 -901 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2024.04.030

0 引言

氦气是重要的稀缺战略资源,因具有化学惰性强、沸点低、密度小、扩散性强等特殊的物理化学性质被广泛应用于航空航天、医疗、电子工业、核工业等领域,且不可代替1-2。目前工业领域使用的氦气主要来源于天然气,成因以壳源为主,是由矿物和岩石中放射性元素U、Th通过α衰变生成的。目前我国氦气对外依存度超过90%,资源需求缺口巨大,资源安全局形势极为严峻3。因此,开展我国氦气资源的勘探开发以及氦气资源评价成为迫在眉睫的任务。
近期研究发现,煤和页岩中U和Th含量较高,甚至有富U、Th的煤和页岩。在实际生产中,也钻探了一些氦气含量较高的煤层气和页岩气井,这为氦气勘探工作提供了新思路。是否可以从煤层气、页岩气等非常规气中发现并提取利用氦气资源?蒙炳坤等4通过对上扬子地区不同类型岩石生氦潜力研究发现,当上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组泥页岩中残余氦气含量达到U、Th元素衰变所释放氦气含量的80%以上时,适合采取“页岩气+氦气”共同开采,以提高页岩气的开采价值。国外关于煤层气中氦气含量的研究相对较多,且相对深入。MCLNTOSH等5针对森林城市盆地煤层气藏的生物地球化学研究中测得煤层气中存在一定含量的氦气(含量为0.01%~0.40%); MOORE等6利用稀有气体和碳氢化合物地球化学特征区分伊利诺伊盆地煤层气藏中天然气的生物源和热源时,也发现少量氦气存在; KINNON等7在澳大利亚博文盆地断裂带处测得煤层气中相对高含量的氦气,并且埋深较浅。目前,国外对于页岩气中氦气含量的研究文献较少, HUNT等8以阿巴拉契亚盆地北部为例,指出页岩基质矿物颗粒中存在He且释放受到温度的控制;TAO等9在研究密歇根盆地安特里姆页岩中天然气的成分变化和运移时发现,天然气中的He成因主要是壳源。
煤层气和页岩气资源量巨大,能否作为寻找富氦资源的主要领域之一,关系着未来氦气勘探方向和找氦原则。笔者认为,煤和页岩生气量较大,对氦气稀释能力较强,凭自生的生氦能力难以形成富氦气藏,另外,煤和页岩常被当作盖层来看,且物性较差,属于向外排烃的层系,深部壳源氦难以进入煤层和页岩当中,少数富氦煤层气和页岩气是在特定的地质环境下形成的。
本文从煤和页岩生氦和生气能力出发,并结合四川盆地、鄂尔多斯盆地、贵州织金地区的实测氦气含量,研究煤层气和页岩气含氦性,并对个别富氦区进行富氦条件剖析。

1 样品采集和实验分析

1.1 样品采集

本文在四川盆地、鄂尔多斯盆地、贵州织金地区的钻孔中分别采集了须家河组、本溪组、太原组和龙潭组的煤和页岩样品128件进行U、Th含量分析,在四川盆地采集了龙马溪组和筇竹寺组页岩气样品、贵州织金地区采集了龙潭组煤层气样品进行了天然气组分和氦气含量分析。页岩气和煤层气采样是用1 000 mL双阀钢瓶在井口分离器后压力表处取样,取样过程:拆下分离器后的压力表,接上取样管线,连接取样钢瓶;打开钢瓶进气和出气阀,用高压气流冲洗钢瓶2 min,然后关闭钢瓶出气阀,清洗钢瓶内的死角,打开出气阀放气1 min,如此反复5~8次;最后把钢瓶充满至所需要的压力即可。煤层气的取样和页岩气相似,只不过煤层气井口压力较低,多为0.1~0.3 MPa,用井口气流冲洗钢瓶的时间较长,不少于5 min。

1.2 实验分析

1.2.1 U、Th含量分析

U、Th含量测定在核工业北京地质研究院分析测试中心进行。将样品粉碎至200目以上,在105 ℃的烘箱中干燥2 h。干燥后称量样品0.05 g(精度0.000 1 g)放入15 mL Teflon溶样罐中,依次加入1 mL HNO3、1 mL盐酸、2 mL HF和两滴高氯酸。然后将样品置于150 ℃的电热板上加热48 h以上。开盖置于电热板上蒸至近干,加入1 mL HNO3溶解样品后再次将样品蒸至近干,随后加入硝酸溶液复溶样品,将溶液转移到塑料瓶中,并稀释至50 mL。最后,使用NexION 300D等离子体质谱仪分析样品中的微量元素含量。
表1 不同地区煤中Th、U含量(续)

Table 1 Th and U content in coal from different regions(continued)

盆地(地区) 井号/煤层号 层位 深度/m Th/(μg/g) U/(μg/g) 数据来源
贵州贵定煤田 HST-3-3 上二叠统 3.97 198.00 文献[10
HST-3-4 上二叠统 4.44 67.90
HST-3B-Av 上二叠统 3.78 190.00
山东济宁鲁西南煤田 16-1 太原组 34.80 1.59 文献[12
16-3 太原组 0.12 0.20
16-5 太原组 0.09 0.16
16-6 太原组 0.18 0.33
16-7 太原组 0.11 0.25
16-8 太原组 0.51 0.53
16-9 太原组 2.27 2.30
3-1 山西组 5.00 3.03
3-2 山西组 5.10 4.77
3-4 山西组 15.50 3.52
3-5 山西组 1.89 1.40
3-6 山西组 3.07 1.10
3-7 山西组 7.26 1.47
3-8 山西组 5.71 2.59
3-10 山西组 13.80 3.87
3-11 山西组 9.19 2.46
3-12 山西组 5.76 1.59
3-13 山西组 5.44 1.37
3-14 山西组 4.40 1.85
3-15 山西组 6.79 2.55
3-16 山西组 13.60 4.88
贵州大方煤田 龙潭组3号煤层 8.10 10.90 文献[13
龙潭组11号煤层 2.96 0.88
贵州织金煤矿区 龙潭组30号煤层 2.72 8.00 文献[14-15
龙潭组9号煤层 12.40 49.60
龙潭煤-1 3.41 1.63 本文
龙潭煤-2 0.59 0.74
龙潭煤-3 1.67 0.84
龙潭煤-4 6.63 1.39
重庆磨心坡煤田 K2-3 龙潭组 3.63 2.34 文献[16
K2-2 上二叠统 9.62 3.40
K2-1 上二叠统 5.65 2.93
K2-0 上二叠统 12.00 10.20
Av-K2 上二叠统 7.72 4.71
K1–1 上二叠统 12.70 295.00
K1–2 上二叠统 11.00 364.00
K1–3 上二叠统 7.70 370.00
K1–4 上二叠统 14.60 476.00
Av-K1 上二叠统 11.50 376.00
重庆松藻矿区 上二叠统6号 6.47 7.68 文献[17
上二叠统7号 7.95 2.55
上二叠统8号 8.82 2.32

1.2.2 He含量分析

天然气组分、氦气含量及氦同位素分析是在中国科学院西北生态环境研究院完成。天然气组分用Agilent 7890气相色谱仪分析,氩气作为载气;氦气含量和同位素使用稀有气体质谱仪进行分析。

2 煤和页岩中的U、Th含量

笔者除了采集鄂尔多斯盆地、四川盆地等地煤和页岩样品并对其Th、U含量进行分析外,同时收集了前人相关研究的样品分析数据(表1表2)。其中,在鄂尔多斯盆地本溪组和太原组共17件煤样品中,Th含量介于0.17~21.6 μg/g之间,平均含量为9.95 μg/g;U含量介于0.83~24.5 μg/g之间,平均含量为5.45 μg/g。采集到的贵州织金地区4件龙潭煤样品中,Th含量介于0.59~6.63 μg/g之间,平均含量为3.25 μg/g;U含量介于0.74~1.63 μg/g之间,平均含量为1.16 μg/g。在四川盆地须家河组五段采集到的7件样品中Th含量介于14.9~20.3 μg/g之间,平均含量为17.43 μg/g;U含量介于3.72~12.7 μg/g之间,平均含量为5.56 μg/g。DAI等10在贵州贵定煤田上二叠统煤样品中测得Th的含量在1.91~6.53 μg/g之间,U含量在67.9~288 μg/g之间。另外,还收集了贵州大方煤田、织金地区、重庆磨心坡、松藻矿区以及山东鲁西南煤田煤样品的Th、U数据,发现其含量高低不一、非均质性较强(表1),在不同地区差异较大,其平均含量如图1所示。
表1 不同地区煤中Th、U含量

Table 1 Th and U content in coal from different regions

盆地(地区) 井号/煤层号 层位 深度/m Th/(μg/g) U/(μg/g) 数据来源
鄂尔多斯盆地 米172 本溪组 1.56 0.83 本文
米172 本溪组 15.40 3.17
米172 本溪组 8.11 4.44
米172 本溪组 19.50 3.85
米172 本溪组 12.70 4.84
米172 本溪组 21.50 4.68
米172 本溪组 18.20 5.40
米172 本溪组 11.80 4.00
米172 本溪组 21.60 2.68
米172 本溪组 4.16 2.15
米172 本溪组 11.40 1.65
米172 本溪组 10.30 1.78
米172 本溪组 2.84 24.50
靳25 太原组 3 044.90 7.43 4.74
靳25 太原组 3 045.39 0.17 1.43
靳25 太原组 3 046.30 0.28 3.92
靳25 太原组 3 047.17 0.24 4.10
陇58 太原组 20.40 4.83
陇58 太原组 2.21 1.56
陇58 太原组 8.42 1.42
陇58 太原组 36.80 7.15
陇58 太原组 4.46 11.30
四川盆地 永浅7井 须家河组 2 482.17 16.70 4.46 本文
永浅7井 须家河组 2 484.47 19.10 5.76
永浅7井 须家河组 2 491.44 13.60 5.18
简探1井 须家河组五段 2 717.20 17.90 3.85
简探1井 须家河组五段 2 717.70 18.50 4.33
简探1井 须家河组五段 2 719.07 14.90 5.41
简探1井 须家河组五段 2 720.07 17.40 3.83
简探1井 须家河组五段 2 724.73 16.30 12.70
简探1井 须家河组五段 2 725.33 16.70 3.72
简探1井 须家河组五段 2 729.62 20.30 5.09
贵州贵定煤田 GC-1C 龙潭组 4.62 288.00 文献[10
LHD-1C 上二叠统 1.91 229.00
GC-3C 上二叠统 3.03 211.00
GC-3-1 上二叠统 4.94 157.00
GC-3-2 上二叠统 2.32 273.00
GC-3-3 上二叠统 2.16 176.00
GC-3-4 上二叠统 2.50 193.00
GC-3-5 上二叠统 2.17 147.00
GC-3B-Av 上二叠统 2.40 187.00
HST-3C 上二叠统 3.30 223.00
HST-3-0 上二叠统 6.53 95.30
HST-3-1 上二叠统 2.99 281.00
HST-3-2 上二叠统 2.15 269.00
表2 不同地区富有机质页岩Th、U平均含量

Table 2 Average Th and U content of organic rich shale in different regions

盆地/地区 区域/气田 层位 样品数/件 Th/(μg/g) U/(μg/g) 样品类型 数据来源
四川盆地 资201井 筇竹寺组 118 9.34 22.96 页岩气 本文
南部 龙马溪组 31 2.57~50.40 0.58~19.70 有机质页岩 文献[17
鄂尔多斯盆地东缘 哈尔乌素地区 山西组 6 22.12 5.99 煤系页岩 文献[11
太原组 12 27.28 7.26 煤系页岩
临县地区 山西组 4 18 3.36 煤系页岩
太原组 10 19.6 5.29 煤系页岩
隰县地区 山西组 4 20.3 6.66 煤系页岩
太原组 10 17.07 4.56 煤系页岩
上扬子东南地区 五峰组—龙马溪组 62 12.50 13.86 泥页岩 文献[4
中上扬子地区 五峰组—龙马溪组 406 17.33 9.44 泥页岩
图1 不同地区煤中Th、U平均含量对比

Fig.1 Comparison of average Th and U content in coal from different regions

对于页岩样品中的Th、U含量(表2),在四川盆地资201井筇竹寺组采集到的118件样品中测得Th平均含量为9.34 μg/g,U平均含量为22.96 μg/g。孙彩蓉等11在鄂尔多斯盆地的3个地区采集到的46件山西组、太原组煤系页岩样品中,3个地区的Th平均含量在17.07~27.28 μg/g之间,U平均含量在3.36~7.26 μg/g之间。蒙炳坤等4对上扬子东南地区五峰组—龙马溪组采集到的62件泥页岩样品中,检测得到Th平均含量为12.5 μg/g,U平均含量为13.86 μg/g,从中也得到中上扬子地区五峰组—龙马溪组406件泥页岩样品中Th平均含量为17.33 μg/g,U平均含量为9.44 μg/g。

3 煤层气和页岩气含氦性

3.1 总体含氦量很低

根据《第四次油气资源评价》19,我国煤层气和页岩气资源量丰富,地质资源量分别为29.82×1012 m3和80.21×1012 m3,已成为我国天然气产量的重要组成部分,但煤层气和页岩气中总体含氦量很低(图2图3),氦气成因以壳源为主。
图2 不同地区煤层气的氦气含量

Fig.2 Helium content in coalbed methane in different regions

图3 不同地区页岩气的氦气含量

Fig.3 Helium content in shale gas from different regions

天然气中的氦主要有3种来源,分别为大气来源、壳源和幔源,通常用氦同位素比值(3He/4He)来研判氦气成因。大气中的3He/4He值为1.4×10-6,壳源氦为2×10-8, 幔源氦为1.1×10-5。样品的3He/4He值(R)除以大气的3He/4He值(Ra),即R/Ra=(3He/4He)样品/(3He/4He)大气也常被用于表示样品中氦同位素特征。由于样品中大气氦可以忽略,因此常用二元法计算天然气中幔源氦所占份额,计算公式为:
幔源氦= ( 3 H e 4 H e ) 样品 - ( 3 H e 4 H e ) 壳源 ( 3 H e 4 H e ) 幔源 - ( 3 H e 4 H e ) 壳源 × 100 %
也可以用R/Ra值来反映幔源氦的比例,R/Ra值越大,幔源氦的份额越大。通过计算,当R/Ra>3.94时,天然气中幔源氦的份额大于50%;当R/Ra>1时,幔源氦份额大于12%;当R/Ra>0.1时,幔源氦份额大于1.1%。因此,当R/Ra<0.1时,认为天然气中的氦基本上都来自壳源2
煤层气由于井口压力较低,一般为0.1~0.3 MPa,钢瓶采样时用井口气流冲洗钢瓶的时间较短,瓶内的空气则较难排替干净,加上煤层气氦气含量本来就很低,检查氦同位素时,往往会因少量空气的影响出现假“幔源”特性。例如贵州织金县文丛地区8口井中氦气含量在0~0.004%之间,而3He/4He值在0.86×10-8~2.5×10-7之间;沁水盆地东南部开采的19口井中氦气含量在0.000 5%~0.033%之间,含量极低,3He/4He值在(1.206~64.588)×10-8之间20表3)。
表3 不同地区煤层气组分和氦气含量

Table 3 Composition and helium content of coalbed methane in different regions

气田/地区 井号 组分含量/%

3He/4He)

/10-8

来源
CH4 C2H6 He N2 CO2
贵州织金县 文1L1-1H 98.371 0.020 0.004 0.957 0.472 1.290 本文
文丛1-2 98.242 0.027 0.002 0.525 1.146 0.930
文丛1-3 73.046 0.001 20.867 0.522 3.350
文丛3-1 98.013 0.019 0.001 0.982 0.832 0.890
文丛3-2 98.077 0.032 0.001 1.185 0.494 3.410
文丛4-2 98.269 0.021 0.001 1.358 0.211 0.860
文丛4-4 98.064 0.027 0.005 1.435 0.274 1.460
文丛8-4 96.650 0.015 1.944 1.233 25.000
鄂尔多斯盆地东缘 SX-018-L2 0.05~0.11 0.77~1.13 0~0.85 文献[21
SX-T-06 H1 0.23 0.060 1.290
沁水盆地东南部 Qs1 0.004 4.154 文献[20
Qs3 0.029 4.288
Qs4 0.022 3.484
Qs5 0.008 4.020
Qs6 0.000 5 2.278
Qs7 0.008 57.352
Qs9 0.003 64.588
Qs10 0.002
Qs11 0.001
Qs12 0.001 3.618
Qs14 0.003 41.138
Qs15 0.018 15.410
Qs17 0.033 3.484
Qs18 0.002 1.742
Qs19 0.004 20.502
Qs20 0.006 2.948
Qs21 0.001 3.082
Qs22 0.002 1.206
Qs23 0.014 4.958

苏格兰中部

NE Stirlingshire

Airth-1 (2013) 0.118 17.800 文献[22
Airth-1 (2014) 0.129 17.900
Airth-5 0.298 18.400
Airth-6 0.210 17.200
Airth-8 0.200 17.400
Airth-10 0.110 18.000
Airth-12 0.240 18.700
英格兰中部 Nottinghamshire Old Mill Lane-1 0.035 0.680 0.68
South Yorkshire Prince of Wales 0.11 2.680 2.68
Nottinghamshire Warsop-1 0.034 2.670 2.67
Crown Farm-1 0.035 4.290 4.29
Bevercotes-1 0.109 0.270 0.27
South Yorkshire NewmarketLane-1 0.008 0.190 0.19

注:—表示无数据

而页岩气由于井口压力比煤层气高一个数量级,用钢瓶取样时,钢瓶中的空气比较容易排替干净,加上页岩气的氦气含量远高于空气,氦同位素分析不易受空气影响,得出结果是典型的壳源氦。例如四川盆地泸州页岩气样品氦气含量介于0.029%~0.062%之间, 3He/4He值在(0.60~2.60)×10-8之间,为典型壳源氦(表4)。
表4 不同地区页岩气组分含量

Table 4 Content of shale gas components in different regions

气田/地区 井名 组分/%

3He/4He)

/10-8

数据来源
CH4 C2H6 C3H8 N2 CO2 He

威远筇竹寺页岩气 威201-H1 93.28 0.41 4.96 1.14 0.117 1.17 本文
威201-H3 94.80 0.38 3.01 1.62 0.144 1.30
资201 97.50 0.30 0.01 0.62 0.96 0.016 0.60
泸州龙马溪组页岩气 泸208 94.83 0.08 0.01 1.42 2.71 0.035 1.60
泸209 96.34 0.14 0.89 2.29 0.039 1.20
泸220 96.04 0.17 0.06 1.04 2.19 0.040 0.60
泸203H7-4 96.03 0.24 0.97 2.39 0.033 2.10
泸203H7-3 96.36 0.16 0.01 0.90 2.18 0.033 1.00
泸203H5平台 92.26 0.15 0.01 0.40 7.08 0.062 1.30
阳101H4-2 97.05 0.40 0.89 1.69 0.030 2.60
阳101H4-3 96.32 0.15 1.05 2.11 0.029 0.90
阳101H3-2 96.38 0.15 0.02 1.10 1.99 0.042 1.00
阳101H3-7 96.50 0.170 0.04 0.96 2.00 0.044 0.90
阳101H3-8 96.20 0.36 0.07 0.91 2.31 0.039 1.50
宜昌地区水井沱组 G1 91.17 0.94 0.03 6.900 0.70 0.190 6.27 文献[24
G2 90.6 0.94 0.03 7.130 1.12 0.110 10.90
G3 87.17 0.87 0.03 9.360 2.25 0.200 9.44
G4 90.52 0.860 0.02 7.430 0.90 0.200 9.99
G5 90.78 0.86 0.02 7.310 0.96 0.010 8.97
G6 89.61 0.86 0.02 8.130 1.27 0.020 10.70
QJ-024 88.02 0.83 0.02 9.370 0.85 0.200
QJ-036 89.23 0.88 0.03 8.110 0.80 0.200
QJ-051 92.75 0.89 0.04 5.860 0.51 0.310
黔南坳陷 牛蹄塘组 GDD1-1 35.38 0.06 63.41 0.14 0.090 1.30 文献[23
GDD1-2 31.52 0.06 67.65 0.11 0.130 1.40
陡山沱组 GDD1-3 19.06 0.01 79.76 0.12 0.120 1.40

注:—表示无数据

3.2 少数气藏氦气含量较高,但并不普遍

虽然煤层气和页岩气藏中总体含氦量很低,但是不排除少数气藏氦气含量较高,这种情况一般并不普遍。鄂尔多斯盆地东缘煤层气中含氦量较高(表3),最高可达0.23%21,远高于上述煤层气样品中的氦气含量。四川盆地威远地区寒武系筇竹寺组页岩气威201-H1井和威201-H3井,氦气含量分别为0.117%和0.144%,超过了富氦气藏的工业标准,3He/4He值分别为1.17×10-8和1.30×10-8,属于壳源成因。另外,根据罗胜元等24检测,在中扬子宜昌地区水井沱组页岩气样品中同样发现氦气含量较高,9口井样品的氦气含量介于0.01%~0.31%之间,3He/4He值在 (6.27~10.9)×10-8之间,平均为9.38×10-8,表明此地区氦气成因类型同样为壳源成因。同样,在黔南坳陷牛蹄塘组和陡山沱组氦气含量也较高,氦气成因类型也为壳源成因。

4 原位生成的氦气难以形成富氦气藏

4.1 生氦量计算

3He/4He的值可知,页岩气和煤层气中的氦气几乎全部是壳源成因。壳源成因的氦主要是由岩石中的铀、钍放射性元素通过α衰变产生,衰变方程和半衰期如下:
   92 238 U P     82 206 b + 8 H 2 4 e + 6 e - 1 0 + E ;  
t 1 / 2 = 44.68 × 10 8 a
    92 235 U P     82 207 b + 7 H 2 4 e + 4 e - 1 0 + E ;  
t 1 / 2 = 7.10 × 10 8 a
    90 232 T h P     82 208 b + 6 H 2 4 e + 4 e - 1 0 + E ;  
t 1 / 2 = 140.1 × 10 8 a
放射性衰变原理如下:
N * = N e λ t - 1
t 1 / 2 = L n 2 / λ
式中: N为衰变后残余原子数; N *为衰变的原子数; λ为衰变常数; t为衰变时间; t 1 / 2为半衰期。
根据铀、钍放射性衰变方程和衰变原理,可计算得到每年每克煤和页岩的4He生成量分别为:
4 H e m 3 = 1.21 × 10 - 13 × U + 2.89 × 10 - 14 × T h
式中:U和Th的单位为10-6
壳源氦气的生成量取决于岩石矿物中U、Th含量和岩石的年龄。本文通过不同地区煤样和富有机质页岩的平均U、Th含量计算了氦气生成量。其中:鄂尔多斯盆地本溪组、太原组煤岩样品Th平均含量取10.89×10-6,U平均含量取4.75×10-6;贵州贵定地区煤田上二叠统煤样Th平均含量取3.36×10-6,U平均含量取200.59×10-6;贵州织金煤矿区煤样Th平均含量取4.57×10-6,U平均含量取10.37×10-6;重庆磨心坡煤田样品Th平均含量取9.61×10-6,U平均含量取190.48×10-6。页岩样品中以四川盆地筇竹寺组资201井页岩气为例,Th平均含量取9.34×10-6,U平均含量取22.96×10-6;中、上扬子地区五峰组—龙马溪组泥页岩样品Th平均含量分别取17.33×10-6、12.50×10-6,U平均含量分别取9.44×10-6、13.86×10-6
通过生气量和生氦量计算不同地区煤和页岩的氦气浓度,本文选取每吨无烟煤和中煤阶煤生成的天然气量作为生气量,分别为346~422 m3和260 m3[25;四川盆地筇竹寺组以资201井数据为例,该井筇竹寺组页岩获日产气近80×104 m3,压力系数达2.0,取文献中最大生气量6.02 m3/t26;中、上扬子地区五峰组—龙马溪组生气量为1.73~3.28 m3/t,粗略计算结果见表5
表5 不同地区煤层气和页岩气氦气浓度计算参数

Table 5 Calculation parameters for helium concentration of coalbed methane and shale gas in different regions

地区 层位 样品类型 平均Th含量/10-6 平均U含量/10-6 生氦时间/Ma 生氦量/(m3/t)

生气量①

/(m3/t)

生气量②/(m3/t) 氦气含量①/10-6 氦气含量②/10-6
鄂尔多斯盆地 本溪、太原组 10.89 4.75 305 0.000 27 260 346~422 1.043 0.643~0.784
四川盆地 筇竹寺组资201井 页岩气 9.34 22.96 520 0.001 59 6.02 263
贵州贵定煤田 上二叠统世茅口组—龙潭组 3.36 200.59 260 0.006 34 260 346~422 24.368 15.01~18.31
贵州织金煤矿区 上二叠统龙潭组 4.57 10.37 255 0.000 35 260 346~422 1.360 0.84~1.02
重庆磨心坡煤田 上二叠统龙潭组 9.61 190.48 255 0.005 95 260 346~422 22.877 14.09~17.1
中扬子地区 五峰组—龙马溪组 泥页岩 17.33 9.44 442 0.000 73 1.73~3.28 221.4~419.8
上扬子地区 五峰组—龙马溪组 泥页岩 12.50 13.86 442 0.000 90 1.73~3.28 274.7~520.8

注:①表示中煤阶煤;②表示无烟煤

4.2 生气强度过大稀释了氦气浓度

表5计算结果可知,不同地区煤层气的理论含氦量在(0.643~24.368)×10-6之间,而页岩气的理论含氦量高于煤,在(221.4~520.8)×10-6之间。但是,无论是煤还是页岩,都难以在原位富集氦气,主要原因有两个:一方面由于烃源岩本身生气强度过大稀释了其产生的氦气;另一方面是因为缺少外源氦的补给。

5 富氦气藏形成的必要条件

无论是煤层气还是页岩气,原位生成的氦气难以富集,形成富氦气藏需要有外源氦的供给。另外,即便有外源氦的供给,如果煤层或页岩中保留过多的天然气,外源供给的氦气也难以使煤层气或页岩气富氦。因此,满足特定条件的煤层气或页岩气,才有可能富氦。氦气来源于矿物岩石中放射性元素U、Th的衰变,但氦气积累还受很多方面的限制。一方面,氦气生成量受限于U、Th含量和岩石年龄;另一方面,生成的氦气被大量烃类气体稀释,难以富氦。要想形成富氦气藏,必须有外源氦的补给,且外源氦主要通过地下流体进入煤或页岩中27。根据表5计算得知,无论是煤或页岩,生氦量都十分有限。例如,根据上二叠统龙潭组煤和中上扬子地区五峰组—龙马溪组页岩的平均生气量,可大致计算出氦的浓度分别为0.001 501%和0.027 4%,远低于我国富氦标准,这说明,没有外源氦的供给,很难形成富氦煤层气和页岩气藏。

5.1 靠近富U、Th的古老基底

目前发现的多数富氦气藏都上覆于古老基底之上,由于古老基底体量较大,年代早,U、Th衰变时期长,氦气积累多,生成的氦气溶解在地下水中,依靠地下水作为载体最终运移到气藏中从而使气藏富氦。四川盆地威远气田寒武系筇竹寺组2口页岩气井威201-H1井、威201-H3井,氦气含量分别为0.117%和0.144%,达到富氦标准。这2口井位于古老花岗岩体之上,页岩气中氦气主要来自于前震旦纪古老花岗岩基底;而资201井远离花岗岩体,筇竹寺组页岩气含氦量仅为0.016%(图4)。除此之外,中上扬子宜昌地区下寒武统水井沱组的6个页岩气样品中,氦气平均含量为0.16%,研究区位于黄陵隆起核部出露的花岗岩体之上(图5),氦源可能是花岗岩体中的水溶氦。由此可见,古老基底的存在对于富氦气藏的形成具有重要影响。
图4 四川盆地威远构造筇竹寺组页岩气井位置(图中花岗岩分布据文献[23])

Fig.4 Location of shale gas wells in Qiongzhusi Formation of Weiyuan Structure in Sichuan Basin (the distribution of granite in the figure is based on Ref.[23])

图5 湖北宜昌地区构造纲要(据文献[24]修改)

Fig.5 Outline of tectonic structure in Yichang area, Hubei Province(revised according to Ref. [24])

5.2 位于构造活动带

研究发现,构造活动强烈地区更容易形成连接基底和气藏的通道——断裂。例如,中扬子宜昌地区下寒武统水井沱组页岩气样品中检测到高浓度氦气,地质资料显示,该地区地处黄陵隆起、南部的天阳坪断裂、北部的雾渡河断裂和东部的通城河断裂之间24。威201-H1井、威201-H3井位于威远气田主体部位,喜马拉雅期构造运动使威远气田抬升4 000 m,强烈的构造运动不仅在威远气田产生断裂,也有助于深部流体向上运移。以四川盆地五峰组—龙马溪组页岩气为例,盆地内部各页岩气田氦气含量低,介于0.02%~0.04%之间,整体分布较为均匀,但位于盆地边缘的彭水以及靠近大断裂的永川等地区,氦气含量明显高于其他地区28,因为一方面这些地区构造活动强烈,断裂发育,为氦气的运移提供良好通道;另一方面,该区页岩气产量较低,天然气资源品位差,对氦气稀释作用相对较弱。鄂尔多斯盆地东缘石西区块发现的2口煤层气井内氦气平均含量分别为0.09%和0.23%,该区块地处离石鼻状构造带,并且该区东部发育断裂带,这就为氦气富集提供主要运移通道(图6)。因此,位于构造活动带和形成深大断裂也是判断是否能形成富氦煤层气或页岩气藏的主要因素。°′
图6 鄂尔多斯盆地东缘断裂分布(据文献[21]修改)

of the Ordos Basin (revised according to Ref.[21])

Fig.6 Distribution of faults on the eastern edge

6 结论

尽管煤层气和页岩气资源量较大,但根据煤和页岩中U、Th和有机质含量分布特点,以及二者生烃、生氦潜力分析,认为该领域不是寻找富氦资源的有利方向。特别是煤层气,由于煤的有机碳含量很高并以生气为主,烷烃气对氦气稀释作用强大,导致煤层气中氦气含量很低,含量多在10-6量级到10-5量级之间。另外,氦气含量取决于煤中U、Th含量、地质年代及煤的生烃演化程度,中国的聚煤期以石炭系—二叠系、侏罗系最为重要,年代与古老基底相比,相对年轻,生氦时间相对短暂,也不利于煤层气富氦。页岩有机碳含量远低于煤,故生气能力远低于煤,对氦气的稀释程度远低于煤,因此页岩气的氦气含量通常比煤层高一个数量级,但仍摆脱不了页岩气贫氦的命运。煤和页岩的低渗透性,导致外部流体难以进入,外部流体中的氦气也很难在煤层和页岩中富集,只能在特殊地质背景下,例如在古老基底附近并受强烈构造运动影响,或处于断层破碎带,外部岩石生成的氦气进入煤层或页岩,才可能使局部煤层气和页岩气中氦气含量增加,但这些富氦的煤层气和页岩气并不多见。
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Outlines

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