0 引言
盆地埋藏过程中，沉积有机质受温度、压力等因素控制，经过一系列物理、化学和生物的作用，形成石油、天然气等化石能源，并在构造及沉积作用共同影响下，发生运移及聚集作用，最终形成油气藏［1-2］。准确获得油气演化过程中生成、运移、改造等关键时刻的学科被国内学者称为成藏年代学，其对于了解整个油气成藏过程、提高油气勘探的成功率具有重要帮助［3-5］。20世纪80年代，主要根据生储盖圈运保等成藏要素的有效耦合，形成了圈闭形成时间法、烃源岩生排烃法和油藏饱和压力法等来宏观推测油气藏形成时代［6-7］。这些方法在构造演化历史简单，油气充注期次单一，无异常压力的浅埋藏单旋回盆地中，具有较好的应用效果。20世纪90年代以来，油气成藏研究逐渐走向微观，盆地埋藏历史以及油气成藏相关流体包裹体联合分析被广泛应用于油气成藏时代的约束［8］，该半定量方法受古地温梯度不确定性、埋藏历史复杂性、包裹体分析偶然性等诸多因素的影响［9-10］。
放射性同位素定年是准确且有效记录历史年代的计时方法，基于放射性衰变系数，将不同放射性同位素体系应用于成藏相关的矿物，是实现油气成藏关键时刻准确测定的有效途径［3，11］。油气聚集成藏是富碳氢化合物的有机流体在合适构造部位封存的结果［12-13］，因此储层中烃类（原油、沥青）直接定年被认为是获取油气成藏年龄最为有效的方法［4，14］。基于油气成藏过程相关地质体（烃源岩、原油、沥青）所含有的放射性同位素体系直接约束油气成藏关键时刻是国内外学者关注的前沿科学问题［3，15-19］。相比于Pb-Pb和Rb-Sr等亲石同位素定年系统，Re和Os具有亲铜、亲铁以及亲有机质的特性，在还原环境下，Re和Os易于被有机物捕获而富集［20］。这一特性使得Re-Os地质计时器有可能为油气成藏关键时刻提供时间约束［3，21-22］。2005年以来，作为一项前沿研究领域，Re-Os同位素定年应用于油气成藏过程研究在国际上取得了重要成果，展现出良好的发展潜力和应用前景［23-25］。相比于国外含油气盆地，我国海相沉积盆地沉积时间长、埋藏深度大、地层温度高、构造演化复杂［26］。研究表明我国海相深层碳酸盐岩虽然具有优越的成藏条件，但是中新生代以来多期次的构造作用（印支运动、燕山运动、喜马拉雅运动）使得早期油气藏发生调整、改造乃至破坏［27］。现有的研究认为油气成藏改造过程中，油气运移过程中的油水接触［28］、热硫酸盐还原作用（TSR）［21］、原油热裂解作用［22］都有可能影响烃类Re-Os同位素系统的封闭性，导致烃类Re-Os同位素定年结果可能具有不同地质意义。然而，这些地质因素会对我国海相深层油气藏Re-Os同位素体系究竟产生怎样的影响，海相深层烃类Re-Os同位素定年是否仍然能够获得准确的成藏关键时间，仍需要进一步探索。
位于扬子地台西北侧的四川盆地是一个典型的多期构造叠合盆地［29］，其中盆地深部的海相震旦系—寒武系是油气赋存的重要层位。1964年，我国发现了震旦系灯影组中的威远气田，探明储量达400×108 m3，是世界上当时少数几个最古老的天然气田之一［30］。2013年，四川盆地中部震旦系灯影组—下寒武统龙王庙组油气勘探获得了数千亿方的天然气探明储量［31-32］。此外，在四川盆地的周缘，震旦系—寒武系含沥青古油藏广泛出露。四川盆地北缘米仓山震旦系灯影组中预计沥青储量可达125×108 t［33］。四川盆地西缘龙门山地区下寒武统长江沟组沥青总储量达到7 000万桶（约959万t）原油当量［34-35］。关于震旦系—寒武系油气藏的演化过程，前人通过流体包裹体分析［36］、储层沥青Re-Os定年［37-38］、储层方解石U-Pb定年［39］已经完成相关研究工作，结果显示相互之间既有相似性，也存在诸多差异，其背后复杂的油气成藏过程值得进一步综合讨论。此外，震旦系—寒武系内沥青Re-Os同位素结果同样表现出较强的多解性［37-38，40-41］，其指示的地质意义有待进一步厘定。针对上述问题，研究通过梳理前人关于四川盆地震旦系—寒武系天然气藏演化的认识，尝试重建以高石梯—磨溪地区为代表的震旦系—寒武系深层油气藏演化过程；整合四川盆地及周缘震旦系—寒武系已发表沥青Re-Os定年结果，综合探讨沥青Re-Os同位素定年结果存在较大差异的可能原因及指示的地质意义，为后续学者研究提供帮助。
1 区域地质背景
四川盆地位于扬子准地台的西北缘，面积约为18×104 km2，是扬子准地台内北东及北西向交叉深断裂活动形成的一个菱形构造沉积盆地（图1）。 作为典型的叠合盆地［42］，四川盆地先后经历了桐湾、加里东、海西、印支、燕山和喜马拉雅等多期构造活动，整体可以划分为震旦纪至中晚三叠世伸展体制下的差异升降和被动大陆边缘阶段（奥陶纪至三叠纪期间存在不均衡挤压作用）、晚三叠世至始新世挤压体制下褶皱冲断和复合前陆盆地阶段及渐新世以来的褶皱隆升改造三大演化阶段［43］（图2）。地层沉积方面，四川盆地的沉积基底为前震旦系板溪群变质岩和火成岩；基底之上沉积了以碳酸盐岩为主的震旦系—中三叠统海相地层（厚度为4 000~7 000 m）及以碎屑岩为主的上三叠统—第四系陆相地层（厚度约为2 000~5 000 m）［44］（图2）。
高石梯—磨溪构造位于四川盆地中部，总面积约为2.7×103 km2，构造位置上位于川中平缓褶皱区中部，东邻绵阳—长宁拉张槽中段，是乐山—龙女寺古隆起背景下的潜伏构造（图1）［45-46］。受四川盆地复杂构造作用控制，高石梯—磨溪构造震旦纪以来经历了多幕构造运动，其中震旦纪桐湾运动控制灯影组的形成演化，早寒武世兴凯运动导致高石梯—磨溪地区西侧绵阳—长宁拉张槽形成，志留纪末加里东运动形成乐山—龙女寺古隆起雏形后，海西期—燕山早期，高石梯—磨溪构造在乐山—龙女寺古隆起上发展演化，并最终于燕山晚期—喜马拉雅期定型［31］。油气成藏条件方面，天然气及固体沥青主要富集于震旦系灯影组和寒武系龙王庙组碳酸盐岩储层中［29］；烃源岩包括震旦系陡山沱组泥岩、灯影组三段泥岩、灯影组泥质白云岩以及寒武系筇竹寺组页岩，其中平面分布广、有机质丰度高、生烃能力强的下寒武统筇竹寺组泥岩扮演关键作用［47］。覆盖于灯影组及龙王庙组之上的下寒武统筇竹寺组泥岩以及中寒武统高台组泥质白云岩为震旦系—寒武系天然气藏的直接盖层［48-49］，而上二叠统泥岩、下三叠统膏岩扮演着区域盖层的重要作用（图2）［50］。
2 四川盆地中部高石梯—磨溪地区震旦系—寒武系天然气藏的演化
由于震旦系—寒武系层内油气储量占四川盆地总探明储量的30%以上，四川盆地震旦系—寒武系油气藏演化一直是学者们研究的热点。当前聚集的天然气藏是各种地质作用演化的最终结果，复杂的成藏历史信息更多的保存在矿物捕获的多期包裹体、储层脉体及相关烃类残留物中。因此综合流体包裹体分析、储层中脉石矿物以及有机质定年可以联合约束油气成藏过程。
加里东构造运动之后，高石梯—磨溪地区再次进入埋藏环境。埋藏过程表生期形成的溶蚀孔、洞可部分被细晶、中粗晶自形白云石充填，该期白云石阴极射线发红光—亮红光。第二期包裹体成群或均匀分布于缝、洞中充填的白云石中，其中呈褐色、深褐色的液态烃包裹体占主体（>70%），指示该类白云石形成与寒武系烃源岩再次大规模成熟相关，是油藏运移成藏的关键时期［53，56］。高石梯—磨溪地区与液态烃类共生的白云石胶结物原位U-Pb结果（约254 Ma）指示该期成藏作用的上限为晚二叠世［39］。流体包裹体分析发现，与液态烃类伴生的盐水包裹体均一温度分布范围主要在100~130 ℃之间［36，39］，将该均一温度投影至区域埋藏历史，发现三叠世（222~205 Ma）为高石梯—磨溪地区油气运移的重要阶段［39］ （图3）。
主要赋存于缝洞白云石胶结物中或与固体沥青接触部位的第三期包裹体主要为含沥青包裹体和气态烃包裹体，固体沥青包裹体为深黑色，呈碎屑状，大小不一，拉曼光谱结果可见 1 336.4 cm-1和1 603.5 cm-1的沥青特征峰［36］。成熟度方面，该期包裹体段共生沥青多表现为无荧光、高沥青反射率（R b=2.61%~2.86%），低H/C（约为0.4）、O/C（约为0.04）特征，表明已经进入高成熟演化阶段［36，50］。气态烃包裹体呈深灰色，拉曼光谱可见2 915 cm-1的甲烷特征峰［56］，与之共生的盐水包裹体均一温度范围主要分布在180~210 ℃之间［36］，同样指示早期形成油藏已经进入热裂解作用阶段。关于原油裂解发生的时间，包裹体均一温度与区域埋藏历史结果联合分析指示侏罗纪为天然气藏形成的关键时期。此外，高石梯—磨溪地区GS102井和MX51井灯影组高成熟焦沥青Re-Os同位素结果（约154 Ma）［39］及四川盆地北缘米仓山地区震旦灯影组焦沥青Re-Os同位素结果（约为184~130 Ma）［38， 40］均指示侏罗纪至白垩纪为四川盆地震旦系—寒武系油藏裂解生气的关键时刻 （图3）。
赋存于孔洞晚期石英或白云石胶结物内的第四期包裹体以深灰色的气烃包裹体（高密度甲烷包裹体）为主，伴生盐水包裹体均一温度峰值介于210~230 ℃之间（图3）。不同于原油裂解时期白云石脉中流体包裹体所表现出的较高的捕获压力（>160 MPa），石英中流体包裹体捕获压力明显降低（120 MPa），指示石英胶结物形成过程中存在盆地抬升、压力释放作用。白垩纪以来，受到周缘板块（北部古亚洲洋构造带、东部太平洋板块、西部拉萨—羌塘地块）挤压作用，四川盆地经历持续的陆内变形作用。磨溪21井震旦系—寒武系储层中石英流体包裹体Ar-Ar定年（约125±8.2 Ma）结果［56］、四川盆地中部地区磷灰石裂变径迹结果（约119~100 Ma，12~10 Ma）［52，57-58］均指示燕山—喜马拉雅构造活动造成了早期原油热裂解形成的天然气藏的调整改造（图3）。
基于四川盆地区域地质背景，综合盆地及周缘埋藏历史、流体包裹体分析及多项同位素年代学分析结果（沥青Re-Os定年、碳酸盐U-Pb定年、石英流体包裹体Ar-Ar 定年、磷灰石裂变径迹），四川盆地震旦系—寒武系深层油气藏演化过程总结如下：①奥陶纪至志留纪期间（约469~414 Ma），下寒武统泥岩经历持续埋藏并首次进入生烃门限，该期生烃作用因志留纪末的加里东抬升运动而停止，早期生成的原油遭受水洗、氧化作用形成第一世代沥青。②二叠纪以来，在印支构造运动控制下，四川盆地中古生界地层经历快速埋藏作用，下寒武统烃源岩在三叠纪再次进入生烃门限，并于晚三叠世（222~205 Ma）再次聚集成藏。③持续埋藏作用下，早期形成油气藏在侏罗纪至白垩纪期间埋藏深度超过6 000 m，储层温度超过180 ℃，导致油藏发生热裂解作用形成天然气藏（184~130 Ma）。④此后，受燕山晚期及喜马拉雅构造运动的影响，侏罗纪形成的天然气藏发生调整改造作用，控制了四川盆地震旦系—寒武系天然气藏的现今分布。
3 四川盆地震旦系—寒武系沥青Re⁃Os定年结果评述
表1 四川盆地及周缘沥青Re-Os同位素定年结果统计Table 1 Bitumen Re-Os isotopic dating results from reservoirs in Sichuan Basin and its surrounding areas |
| 取样位置 | 层位 | 沥青特征 | Re⁃Os等时线结果 | 参考文献 |
|---|---|---|---|---|
| 四川盆地西缘 | 寒武系沥青 | 低成熟生物降解沥青 | 486 ± 15 Ma | GE et al.［41］， 2018 |
| 四川盆地北缘 | 震旦系灯影组沥青 | 高成熟度沥青 | 184 ± 23 Ma | GE et al.［38］， 2018 |
| 四川盆地北缘 | 震旦系灯影组沥青 | 高成熟度沥青 | 128 ± 7.3 Ma | ZHAO et al.［40］， 2021 |
| 四川盆地中部 | 震旦系灯影组沥青 | 高成熟度沥青 | 414 ± 44 Ma | SHI et al.［37］， 2020 |
| 四川盆地中部 | 震旦系灯影组沥青 | 高成熟度沥青 | 154 ± 21 Ma | SU et al.［39］， 2020 |
如前所述，四川盆地震旦系—寒武系天然气成藏过程具有早期多期次运移聚集、晚期调整改造的特征，大部分气藏都经历了复杂演化历史，现今气藏内的沥青是多成因沥青的集合体［36］。沥青的成因类型可能是影响沥青Re-Os同位素定年结果的重要因素之一。生物标志物结果显示四川盆地西缘龙门山地区寒武系古油藏中沥青为遭受生物降解作用后保留的低成熟度沥青（R O值约为0.9%）［33，41］，由于生物降解、轻烃组分散失等在低温、低压条件下发生的作用，不利于烃类中各个组分的交换及Os同位素比值的均一，整体对沥青质中Re和Os影响作用微弱［21，60］，因此，川西低成熟度沥青所构建的Re-Os等时线年龄（约485 Ma）记录了加里东构造运动前，奥陶纪的油气成藏作用［41］，这一结果与前期国外学者提出的原油、低成熟沥青Re-Os同位素年龄记录原油生成时代的认识相吻合［25，61-62］。
基于扬子地块雪峰隆起西缘麻江—万山古油藏中高成熟度焦沥青Re-Os同位素定年与磷灰石裂变径迹、盆地埋藏历史结果的一致性，GE等［22］创新性提出高温条件下的原油热裂解作用导致了烃类Re-Os同位素计时器的重置，造成焦沥青Re-Os等时线年龄指示原油热裂解形成天然气的时代。四川盆地北部及中部地区震旦系—寒武系储层均经历过高温环境［33，50］，现有沥青Re-Os实验结果表现出的显著差异性（既有与生油时代相吻合的奥陶纪—志留纪年龄，也有与原油热裂解时代一致的侏罗纪—白垩纪年龄）与高成熟度沥青指示原油热裂解年龄的传统认识存在一定冲突，指示原油到焦沥青演化过程中，Re-Os同位素体系的传递和演化仍然存在诸多问题，值得进一步深化研究。
美国怀俄明州—蒙大拿州大角盆地原油Re-Os同位素分析发现原油硫同位素（δ34S）与187Re/188Os 、187Os/188Os 关系混乱。遭受硫酸盐热化学还原作用（TSR）的原油（δ34S>2‰） Re-Os等时线年龄存在较大MSWD值（>1 000）的现象指示TSR作用可能干扰原油的Re-Os同位素系统，其中遭受强烈TSR作用的原油Re-Os同位素年龄可能记录了TSR作用结束时间［21］。川北米仓山地区，震旦系—寒武系古油藏高成熟度焦沥青与MVT型铅锌矿床密切共生［63-64］。沥青相对较高的S/C 原子比（>0.03）、高硫同位素特征（12‰~26‰）及高成熟度特征（R b>2.0%）［33，65-66］指示上述沥青为TSR作用和原油热裂解作用的联合产物。沥青Re-Os等时线年龄与区域铅锌矿成矿时代（约200 Ma）良好的吻合性［63］也支持烃类参与的TSR作用在提供还原硫方面扮演着重要作用，指示TSR作用可能干扰乃至重置了烃类的Re-Os同位素系统。因此，沥青Re-Os同位素年龄可能受原油热裂解作用及TSR作用的联合约束。
相比于川北地区，四川盆地中部高石梯—磨溪地区天气藏低H2S丰度（0~3.18%）、低气体酸化指数［H2S/（H2S+ΣCn）<0.03］及较少的金属硫化物沉淀现象指示高石梯—磨溪气藏TSR程度相对较低［39， 50］，沥青主要为原油热裂解作用形成的焦沥青。因此，磨溪—高石梯地区部分沥青Re-Os同位素定年获得的侏罗纪—白垩纪年龄可能更多指示原油热裂解时代［39］。然而，显微镜下发现的川中地区各向异性高成熟沥青和各项同性低成熟沥青共生现象［50］，SHI等［37］获得与加里东期油气演化相关的Re-Os同位素年龄结果（约414 Ma），暗示未遭受热裂解作用的沥青或者热裂解程度较弱的沥青的可能对Re-Os同位素结果仍然具有较大影响。由于沥青是复杂有机质混合物，组成并不固定，究竟多高的温度或者怎样的裂解程度能够使其中的Re-Os同位素封闭体系打开乃至重置还没有一个明确的认识，需要后续工作的持续探索。
作为一种重要的伴生产物，固体沥青存在于油气演化的整个过程当中，记录了包括烃类来源、油气运移路径及演化程度的诸多信息［67］。烃类演化过程中，生物降解、氧化、水洗淋滤、相迁移、TSR及热裂解等作用可以导致不同类型的沥青的形成（图4）［67-71］。水洗氧化、生物降解作用可以导致烃类物质中较轻的组分发生脱离，从而形成沥青质或者天然沥青［70］。目前研究结果整体显示低温低压条件下发生的生物降解及氧化作用对沥青的Re-Os同位素体系影响相对较弱［21］，Re-Os同位素定年结果仍然保留了烃类生成时刻的关键信息。四川盆地震旦系—寒武系储层中遭受生物降解作用后保留的沥青Re-Os同位素年龄便良好地记录了早期的油气生成作用（图4）。受温度和时间控制的TSR以及热裂解作用，可以将原油、沥青质等油气演化过程中的早期产物变为成熟度较高的焦沥青［72-75］。现有的研究指示，无论是TSR作用还是原油热裂解作用均可以干扰乃至破坏烃类的Re-Os同位素体系，由于TSR作用经常与热裂解作用共同发生，高成熟沥青Re-Os同位素年龄的具体地质意义需要联合其他地质资料综合探讨。四川盆地北缘与MVT型铅锌矿共生储层沥青一般具有高成熟度、高S/C比、高δ34S值等TSR作用沥青的特征，Re-Os同位素结果与周缘MVT铅锌矿形成时代的重叠性指示其与TSR作用发生的时代密切相关（图4）。高石梯—磨溪地区高成熟度焦沥青与低成熟沥青共生，并且天然气藏具有低H2S丰度（0~3.18%）、低气体酸化指数 ［H2S/（H2S+ΣCn）<0.03］的特征指示川中地区TSR作用较弱，沥青Re-Os同位素定年同时记录了原油生成或热裂解时代（图4）。
4 结论与认识
基于区域构造背景，综合储层流体包裹体、碳酸盐U⁃Pb定年、储层沥青Re⁃Os同位素定年以及磷灰石裂变径迹结果，研究指出四川盆地震旦系—寒武系天然气藏经历了①奥陶纪至志留纪（485~414 Ma）油藏初次形成、②晚三叠世（222~205 Ma）二次成藏、③侏罗纪至白垩纪（184~130 Ma）原油裂解天然气成藏及④晚白垩世以来天然气藏调整改造4个阶段的演化过程。
综合四川盆地及周缘震旦系—寒武系油气藏中沥青成因类型、硫同位素（δ34S），S/C原子比以及Re-Os同位素结果，研究指出①川西低成熟度生物降解沥青Re-Os等时线年龄（约485 Ma）记录了奥陶纪的油气成藏作用；②川北与MVT铅锌矿共生沥青Re-Os等时线年龄（约185~130 Ma）记录了侏罗纪至白垩纪原油热裂解及TSR作用的双重信息；③四川盆地中部不同成熟度沥青Re-Os等时线年龄（约414 Ma，154 Ma）记录了加里东期原油生成及侏罗热裂解成气的时代。在今后工作过程中，建议在沥青成因、成熟度、原油热裂解程度、TSR程度等研究基础上，开展沥青Re-Os同位素分析并对其地质意义进行合理解释。
甘公网安备 62010202000678号
