Natural Gas Geoscience >

2023 , Vol. 34 >Issue 12: 2151 - 2159

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2023.07.017

The origin of CO2 and its influence on oil and gas accumulation in Bozhong 21-22 structure in the Bozhong Sag， Bohai Bay Basin

  • Anwen HU ,
  • Feilong WANG ,
  • Guangyuan WANG ,
  • Lin WAN ,
  • Xin ZHANG
Expand
  • Bohai Oil Research Institute，Tianjin Branch of CNOOC Limited，Tianjin 300459，China

Received date: 2023-05-09

  Revised date: 2023-07-29

  Online published: 2023-12-13

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The Science and Technology Major Project of CNOOC（China）Limited(CNOOC-KJ135ZDXM36TJ08TJ)

the Science and Technology Major Project of the 14th Five Year Plan of CNOOC（China）Limited(KJGG2022-0302)

Fold

Abstract

The high CO2 content have profound impacts on oil and gas accumulation in Bozhong 21-22 structure， Bohai Bay Basin. And， but the relevant research is weak. Based on the geochemical data of natural gas components， carbon isotopes and helium isotopes， the genesis of CO2 and hydrocarbon gas is revealed. The relationship between CO2 and hydrocarbon accumulation and its influence on hydrocarbon accumulation in Bozhong 21-22 structure area are analyzed. The results show that the content of hydrocarbon gas and non-hydrocarbon gas in Bozhong 21-22 structural area is approximately the same. The CO2 is the volcanic mantle-derived inorganic origin， and the hydrocarbon gas is mainly the partial humic kerogen pyrolysis gas from the third member of Shahejie Formation. The main charging period of CO2 was the volcano-magmatic period during the deposition of the Guantao Formation in the Neogene. The main accumulation period of oil and gas was the Minghuazhen Formation in the Neogene， and the charging and accumulation period of CO2 was obviously prior to that of hydrocarbon. The accumulation model of the Bozhong 21-22 structural area is firstly charged by CO2， subsequently by hydrocarbons. The early-charging CO2 will infill the effective storage space first and inhibit the continuous filling and accumulation of late crude oil and hydrocarbon gas. Only part of hydrocarbon gas can continue to fill and mix with CO2 to form the present-day high-CO2 gas reservoir.

Key words： Carbon dioxide; Hydrocarbon gas; Oil and gas accumulation; Bozhong 21-22 structure; Bozhong sag; Bohai Bay Basin

Cite this article

Anwen HU , Feilong WANG , Guangyuan WANG , Lin WAN , Xin ZHANG . The origin of CO2 and its influence on oil and gas accumulation in Bozhong 21-22 structure in the Bozhong Sag， Bohai Bay Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2023 , 34(12) : 2151 -2159 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2023.07.017

0 引言

随着油气勘探的深入，国内外不少含油气盆地内发现了大量高浓度CO2气藏［1-3］。仅在渤海湾盆地内已发现至少11个具有工业价值的CO2气田，如黄骅坳陷的旺古1、翟庄子和友爱村CO2气田［4-5］，济阳坳陷的高青、平方王和八里泊CO2气田［5-7］。此外，渤海湾盆地内一些钻井也钻遇了高含CO2气层，如渤海海域石臼坨凸起Q构造区Q1、Q2和Q3井［8］。大量研究表明，全球已发现的高含CO2气藏多为无机成因，晚于烃类油气充注的CO2对沉积盆地内油气成藏影响主要表现为驱替或萃取油气致使油气再分配或重新组合、使原油发生热蚀变等［9-12］。例如，珠江口盆地HZ18-1构造晚期大量火山幔源成因CO2的充注将原油从圈闭驱替并形成了含油的CO2气藏［10］；黄桥地区深部海相气田CO2含量达90%以上，为幔源无机成因，CO2由深部向浅部的运移过程中会萃取深部原油，并使原油发生热蚀变［12］。但截至目前，关于早于烃类油气充注的CO2对油气成藏影响的报道几乎为空白。
2011年至今，渤海湾盆地渤中凹陷渤中21-22构造区先后钻探了5口探井，均在古生界碳酸盐岩地层中钻遇了厚层富含CO2的气层。前人［13-18］曾对渤中21-22构造及围区断裂特征及演化、储层控制因素和天然气成藏主控因素进行了研究，但对CO2成因及对油气成藏的影响关注较少。随着渤中21-22构造及围区勘探程度的提高，对比发现低含CO2的渤中19-6构造为凝析气藏，高含CO2的渤中21-22构造为纯气藏［图1（a）］，推测造成上述特征与CO2分布差异密切相关。因此，有必要开展研究区CO2成因及其对油气成藏影响的研究。这既对该区下步油气勘探具有指导意义，又可丰富相关的石油地质理论。
图1 渤中21-22构造区域位置（a）和剖面（b）

注：N2 m为明化镇组；N1 g为馆陶组；E3 d为东营组；E2 s为沙河街组；Mz为中生界；Pz为古生界；Ar为太古界

Fig.1 Location（a） and section （b） of Bozhong 21-22 structure

1 渤中21⁃22构造区油气地质特征

渤中21-22构造区位于渤海湾盆地渤中坳陷渤中凹陷西南部，被渤中主洼和渤中南洼所围限，呈洼中隆的构造格局［图1（a）］。地层上，研究区自下而上主要发育太古界、下古生界寒武系—奥陶系、中生界和新生界古近系沙河街组—第四系平原组，其中中生界呈NW向展布于下古生界低部位［图1（b）］。
渤中21-22构造区为高含CO2的纯气藏，测试产能高达400 000 m3/d，产层主要为下古生界奥陶系马家沟组碳酸盐岩，上覆新生界古近系沙河街组—东营组超压泥岩是主要的盖层，古生界圈闭具完整的断背斜形态。

2 渤中21⁃22构造区天然气地球化学特征与成因

2.1　渤中21-22构造区天然气地球化学特征

由表1可见，渤中21-22构造区非烃气组分以CO2为主，含量为29.19%~51.02%，平均含量为43.17%；N2含量少，介于0.11%~1.88%之间。烃类气组分主要为CH4，含量为40.04%~59.66%；其次为C2H6，含量介于2.04%~5.14%之间；C3H8含量为0.46%~1.07%。综合来看，渤中21-22构造区天然气为高含CO2湿气。研究区3个天然气样品的 δ 13 C C O 2值均较高，分别为-3.2‰、-0.4‰和-1.9‰；实测的1个天然气样品具有较高的氦同位素比值（R/Ra）为6.4。
表1 渤中21-22构造区天然气地球化学特征

Table 1 Geochemical characteristics of natural gas in Bozhong 21-22 structure

样品

编号

 井名 层位 深度/m 气体主要成分/%

δ 13 C C 1

/‰

δ 13 C C 2

/‰

δ 13 C C 3

/‰

δ 13 C C O 2

/‰

 R/Ra
CO2 N2 CH4 C2H6 C3H8 C 4 +
YP001 A井 Pz 4 354.0~4 611.0 34.60 0.39 59.60 3.32 0.78 1.24 -35.3 -22.9 -22.7
YP002 A井 Pz 4 354.0~4 611.0 34.60 0.36 59.66 3.29 0.78 1.21 -35.3 -22.7 -22.3
YP003 B井 PZ 4 632.97~4 933.0 49.06 0.81 43.95 2.34 0.57 0.74
YP004 B井 PZ 4 632.97~4 933.0 47.88 0.82 47.21 2.04 0.48 0.86
YP005 C井 Pz 5 114.5~5 363.0 51.02 0.11 45.93 2.04 0.46 0.44
YP006 D井 PZ 4 865.37~5 141.0 50.12 0.12 40.04 2.15 0.47 1.23 -42.6 -27.6 -3.2 6.4
YP007 D井 PZ 4 865.37~5 141.0 48.92 0.58 46.70 2.35 0.58 0.87 -42.6 -27.5 -0.4
YP008 E井 PZ 5 109.9~5 255.0 29.19 1.88 58.50 5.14 1.07 0.85 -1.9

注：Pz为古生界；R为样品的3He/4He；Ra为大气的3He/4He

2.2　CO2成因类型

关于沉积盆地中CO2成因与来源，国内外学者做过大量研究［19-24］，总体上可划分为有机成因与无机成因。其中，有机成因CO2主要由有机物氧化、微生物降解、热裂解和热降解等过程生成；无机成因CO2包括地幔岩浆脱气、碳酸盐岩与碳酸盐胶结物热分解等作用生成的CO2。基于中国及前苏联、日本、澳大利亚等国300多个不同成因的 δ 13 C C O 2值与CO2含量，戴金星等［23-24］等建立了有机成因与无机成因CO2鉴别图版。据此可知渤中21-22构造区、渤海海域渤中19-6凝析气田和秦南凹陷Q油气田的CO2成因一致，均为无机成因（图2）。
图2 CO2含量与 δ 13 C C O 2的CO2成因鉴别（据文献［23］修改）

division by genetic type of CO2（modified from Ref.[23]）

Fig.2 Plot of content of carbon dioxides vs δ 13 C C O 2 for

因地下储层中CO2气体易与无机矿物等发生交换后改变原始 δ 13 C C O 2值，影响CO2气体成因鉴别，故与CO2气体伴生的烷烃气和稀有气体丰度及同位素值常被用于CO2气体成因与来源判别［25-27］。其中，稀有气体He同位素丰度值（3He/4He）具有良好的地质构造环境指示意义，常被用于CO2气体成因与来源鉴别［2，8，21］。幔源氦3He/4He值为1.1×10-5，约为大气氦3He/4He值（Ra=1.4×10-6）的8~8.5倍；壳源氦3He/4He值仅为2×10-8。通常当R/Ra>1即认为具有幔源气体的注入。由表1可见，渤中21-22构造区实测的1个天然气样品R/Ra值为6.4，表明天然气中有大量幔源气体混入（图3）。
图3 根据R/Ra与 δ 13 C C O 2判别CO2成因鉴别

type of CO2

Fig.3 Plot of R/Ra vs. δ 13 C C O 2 for division by genetic

此外，区域构造研究表明，在印支—燕山—喜马拉雅多期构造运动作用下，渤中凹陷西南部发育2组断裂［图1（a）］，分别为近SN向走滑断裂（倾向向W，倾角70°~80°，切割较深）和NEE向或近EW向断层（总体倾向为S，上陡下缓，切割稍浅）。2组断裂在深部相交，可作为深部岩浆、CO2等运移通道。研究区太古界与古生界潜山、东营组和馆陶组多见中基性火成岩及热液活动，表明深部幔源物质曾沿断裂运移至浅层，证实区内具备发生火山幔源CO2充注的地质条件。
综上所述，依据CO2含量及碳同位素、稀有气体He同位素组成特征和区域地质条件，可综合判定渤中21-22构造区CO2应为火山幔源无机成因。

2.3　烷烃气成因

依据甲烷碳同位素与C1/（C2+C3）的关系，WHITICAR［28］将天然气划分为生物成因天然气、混合气和热成因天然气（图4）。在图4上，渤中21-22构造区烃类气的δ13C1值介于-35.0‰~-43.0‰之间，C1/（C2+C3）值分布于14~16之间，所有气样点落于热成因气区，表明烃类气成因类型为有机热成因气。依据天然气母质来源的差异，可进一步将有机热成因气划分为腐殖型气、偏腐殖型气和腐泥型气等［29］。由天然气甲烷碳同位素和乙烷碳同位素的分布情况（图5）可见，研究区的热成因气主要为偏腐殖型气。此外，依据烃源岩热演化阶段和储层中油气的裂解程度，天然气的成因类型可划分为干酪根裂解气与原油裂解气［29］。GUO等［30］通过模拟实验建立了基于甲烷、乙烷和丙烷碳同位素值的天然气成因类型鉴别图版（图6）。由图6可见，渤中21-22构造区烃类气以干酪根热解气为主。综上所述，区内烃类气主要为偏腐殖型干酪根热解气。
图4 渤中21-22构造区天然气“Bernard”分类图版

Fig.4 The“Bernard”classification plate of natural gases in Bozhong 21-22 structure

图5 渤中21-22构造区天然气δ13C1与δ13C2交会图

Fig.5 Crossplot of carbon isotopes of methane and ethane for natural gases in Bozhong 21-22 structure

图6 渤中21-22构造区天然气δ13C1与（δ13C2－δ13C3）关系

Fig.6 Relationship between δ13C1 and（δ13C2－δ13C3）of natural gas in Bozhong 21-22 structure

众所周知，烃类气中乙烷碳同位素具有较强的母质继承性，受碳同位素分馏作用影响，其值低于气源岩干酪根碳同位素值［30-32］，常被应用于气源判识。综合对比渤中21-22构造区和渤中19-6凝析气田烃类气乙烷碳同位素及周边次洼烃源岩干酪根碳同位素可知（图7），渤中21-22构造区烃类气δ13C2值变化较大，分布于-22.7‰~-27.6‰之间，明显大于东营组三段和沙河街组一段烃源岩干酪根碳同位素值，应源自沙河街组三段烃源岩。综上所述，渤中21-22构造区烃类气与渤中19-6凝析气田烃类气成因与来源一致，均为源自沙河街组三段的偏腐殖型干酪根热解气。
图7 渤中21-22构造区天然气碳同位素与邻近次洼不同层位干酪根碳同位素对比

Fig.7 Comparison of carbon isotopes of natural gases from Bozhong 21-22 structure with that of kerogens from different strata in adjacent depression

3 CO2与油气成藏过程分析

大量研究表明，幔源CO2常随地球深部岩浆或岩浆期后热液沿深大断裂或基底断裂上升运移至地壳浅部［33-34］。因此，岩浆和岩浆期后热液活动阶段为地壳浅部CO2主要运聚期。渤中凹陷西南部新生代大规模火山活动主要发生于古近纪东营组沉积期（32~24 Ma）和新近纪馆陶组沉积期（24~12 Ma）。因渤中21-22构造区古生界潜山的有效盖层为沙河街组—东营组超压泥岩，古近纪东营组沉积期火山活动产生的CO2向上运移过程中将多散失于地表，不利于潜山CO2富集。新近纪馆陶组沉积期，发生了多期基性岩浆喷溢或浅层侵入，渤中21-22构造区和渤中19-6凝析气田内多口钻井在馆陶组内部钻遇玄武岩或辉绿岩。此外，渤中21-22构造区潜山基底断裂发育［图1（a）］，为深部幔源CO2向上运移提供了良好的输导体系。强烈的岩浆活动导致地球深部幔源物质上升及再分配，并分异产生CO2、He等气体。在向上运移过程中，一部分幔源CO2等气体散失于地表，一部分在保存条件优越的古生界潜山内富集成藏。
渤中凹陷西南部印支期发生大幅度褶皱隆升，潜山构造初步形成；燕山期随应力场和构造运动的多次转化，潜山构造受到进一步的改造，至燕山期末，潜山构造基本定型；进入喜马拉雅期，潜山构造逐渐深埋［15-16］。因此，渤中21-22构造区潜山圈闭形成时间早，均能捕获新生代烃源岩生成的油气。
为确定渤中21-22构造区油气充注期，笔者应用盆地模拟技术开展了研究区临近洼陷内虚拟井埋藏史和生烃热演化史分析（图8）。由图8可见，沙河街组烃源岩主生排油阶段大约在12 Ma以来，生排气阶段始于5 Ma，现今仍处于大量生排气阶段。周心怀等［15］通过对渤中21-22构造区东营组砂岩储层流体包裹体资料详细研究认为，该构造区经历了多期油气充注，天然气主要为晚期成藏，大致发生在5 Ma以来。胡安文等［17］通过对渤中19-6凝析气田流体包裹体显微岩相学及均一温度等研究认为，该气田经历了重质油、不同成熟度轻质油、凝析油气和天然气的多期油气充注，从12 Ma开始充注原油，从5.1 Ma以来开始大量充注天然气。渤中21-22构造与渤中19-6构造供烃洼陷及烃源岩相同，两者油气成藏史应该大体一致。综上所述，研究区CO2充注期为新近纪馆陶组沉积期，明显早于原油和烃类气充注期。
图8 渤中凹陷西南部烃源岩埋藏演化与生烃史

Fig.8 The history of source rock burial evolution and hydrocarbon generation in southwestern Bozhong Sag

4 CO2对油气成藏的影响

如前所述，渤中21-22构造区大规模CO2充注主要发生在新近系馆陶组沉积期，而油气成藏始于新近系明化镇组沉积期以来。在新近系馆陶组沉积期的火山岩浆活动作用下，幔源CO2沿深大断裂或基底断裂优先运移占据潜山储集空间，后再发生油气的充注与混合作用，即先CO2、后油气的成藏模式。
幔源CO2等深部热液流体的侵入，首先会与围岩发生各种物理化学反应，改变原岩的颜色、结构构造，形成新的热液矿物等。对研究区而言，碳酸盐岩潜山中热液流体活动证据主要表现为以下3方面：①潜山地层中发现了少量鞍形白云石［图9（a）］和斑块状与条带状黄铁矿［图9（b）］。鞍形白云石一般认为是热液成因的标志性矿物［35］。沉积成因与热液成因黄铁矿差异主要体现在形态上，前者一般呈草莓状分布，后者多呈较大的斑块或脉状分布［36］。②裂缝中的部分方解石87Sr/86Sr值较高，介于0.709 1~0.711 6之间，高于奥陶系海相碳酸盐岩 87Sr/86Sr值，此由热液侵入过程中经过了富集87Sr的太古界变质岩基底所致。③部分灰岩样品稀土元素具有轻稀土富集和较显著Eu正异常特征。但研究区古生界碳酸盐岩潜山主要发育顶部裂缝溶蚀型储层和内幕裂缝型储层，热液对储层影响不显著。
图9 渤中21-22构造区古生界潜山热液作用矿物学证据

（a）鞍形白云岩，古生界潜山，A井，4 408.6 m; (b) 条带状黄铁矿，古生界潜山，A井，4 398.5 m

Fig.9 Mineralogy proof of hydrothermal process of Paleozoic buried-hill in Bozhong 21-22 structure

另一方面，因CO2占据有效储集空间后处于一套相对独立的压力系统下，后期原油很难再大规模进入物性相对更差储层中，仅部分烃类气可继续充注并与CO2混合，形成现今的高含CO2气藏。换言之，研究区内CO2对油气成藏的影响主要体现在阻碍后期原油和烃类气的持续充注成藏。具体证据如下：①渤中21-22构造区已钻探的5口井录井资料显示，潜山中未见A—D级荧光显示。若储层中发生过大量原油充注成藏，含油饱和度高，必然可见荧光显示，反过来证实潜山中未曾发生过大规模原油聚集。此外，5口井测试结果显示古生界潜山内为气层或含水气层，证实地下储层中不发育油层。②地下CO2易呈超临界状态，具有较强的萃取原油中轻质组分或驱替原油的性质，导致储层中残留成分以重质组分为主［12］。从渤中21-22构造区已钻井储层抽提物分析结果来看，潜山储层中轻重组分基本相当（图10），未发生CO2萃取作用。另外，储层中的沥青类型主要为稀油沥青（图11），未见大量焦沥青，也证实幔源CO2上涌充注时带来的热量未导致原油发生蚀变。③钻井揭示，与之相邻的渤中19-6构造太古界变质岩潜山为凝析气藏。与渤中21-22构造相比，两者烃源岩、储盖组合等油气成藏条件类似，差异主要为CO2含量。对渤中19-6构造太古界变质岩潜山而言，其储层厚度大，低含量CO2侵入仅能占据有限的储集空间，后期仍能充注大量原油及烃类气，从而形成富含凝析油的凝析气藏［17］。渤中21-22与渤中19-6构造成藏过程及相态差异也印证了上述观点。
图10 渤中21-22构造区古生界潜山岩屑抽提物的族组成

Fig.10 Gross compositions of cuttings extracts of Paleozoic buried-hill in Bozhong 21-22 structure

图11 渤中21-22构造区古生界潜山沥青镜下特征

（a）、（b）褐色稀油沥青充填灰岩微裂缝或微缝隙，荧光下呈暗褐色，古生界潜山，A井 4 365.15~4 365.18 m；

（c）、（d）褐色稀油沥青充填灰岩部分微裂缝，荧光下呈暗褐色，古生界潜山，A井 4 364.28~4 364.35 m

Fig.11 Microscopic characteristic of bitumen of Paleozoic buried-hill in Bozhong 21-22 structure

5 结论

（1）渤海湾盆地渤中21-22构造区烃类气与非烃气含量大致相当。非烃气组分主要为CO2，CO2碳同位素及稀有气体He同位素组成特征表明为火山幔源无机成因。烃类气组分以CH4为主，烃类气成分与碳同位素特征表明，渤中21-22构造区烃类气主要为沙河街组三段的偏腐殖型干酪根热解气。
（2）渤中21-22构造区CO2主要源于新近系馆陶组沉积期的火山岩浆活动，原油和烃类气成藏始于新近系明化镇组沉积期以来，CO2充注成藏期明显早于原油和烃类气。
（3）渤中21-22构造区为先CO2后油气的成藏模式，早充注的CO2会优先占据有效储集空间，形成相对独立的一套压力系统，阻碍后期原油和烃类气的持续充注成藏，仅部分烃类气可继续充注并与CO2混合，形成现今的高含CO2气藏。

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