0 引言
成藏年代学是恢复油气动态聚集、多期成藏演化过程的核心科学之一。中国西部多旋回盆地，如：四川盆地、塔里木盆地和鄂尔多斯盆地等，油气资源潜力巨大、油气勘探时代久远，前人已开展大量的半定量法和定量法油气成藏期次与成藏年代学研究，前者包括：烃源岩生排烃法、圈闭发育史法、油藏饱和压力法及流体包裹体分析法，后者主要包括：原油或沥青Re—Os定年法、石英ESR定年法、伊利石K—Ar定年法及伊利石39Ar/40Ar定年法等［1］。尤其是中国西部叠合盆地古老深层碳酸盐岩层系油气成藏过程研究，碳酸盐岩储层具有年代古老、深埋藏和多期成岩叠加改造特征，因而常常难以获得有效的定量化年代学数据刻画油气成藏过程。
数十年来由于激光剥蚀电感耦合等离子质谱（LA-ICPMS）技术方法进步导致高U含量单矿物U—Pb同位素定年发生了革命性的进步［2-4］，如：锆石、金红石、榍石和方解石，已经成为地质年代学研究领域中最常用的定年方法。近年来低U含量矿物的激光原位U—Pb同位素年代学定年也逐渐受到关注，尤其是碳酸盐矿物，如：方解石和白云石等。一般而言，碳酸盐矿物具有明显低U含量，U含量变化显著，介于n×10-3~n×10-6 mg/g之间，平均含量为（0.05~0.5）×10-3 mg/g，U含量通常比锆石（平均为0.2×10-3 mg/g）等矿物低2~4个数量级，同时定年分析过程中存在U—Pb微量元素分馏和基体效应、高普通铅等影响定年分析结果，因此碳酸盐矿物U—Pb同位素年代学定年分析难度较大。
本文系统阐述碳酸盐矿物激光LA-ICPMS原位U—Pb年代学定年技术方法及其优缺点，并以四川盆地川中地区震旦系灯影组含烃类流体矿物充填序列及其U—Pb定年相结合研究为例（图1），基于前人相关同位素年代学研究成果，对震旦系灯影组多期成岩过程和成藏期次进行梳理，以期为震旦系灯影组油气勘探提供参考。
1 烃类包裹体赋存碳酸盐矿物U-Pb定年方法
1.1 碳酸盐矿物U—Pb定年基本原理
碳酸盐矿物U—Pb年代学强调，238U和235U通过放射性衰变产生206Pb和207Pb，导致Pb同位素成分伴随放射性衰变周期变化而发生变化，因此通过238U和235U半衰期周期与Pb同位素组分比值计算得到相应样品年龄［式（1） ，式（2） ］。
206Pbm 206Pbi 238U（eλ238 t 1）
207Pbm 207Pbi 235U（eλ235 t 1）
式中：206Pbm和207Pbm、238U和235U分别为待测矿物中Pb和U同位素含量；206Pbi和207Pbi为矿物初始铅含量；λ238和λ235分别为对应于238U和235U衰变周期常数；t为待测矿物年龄。
基于激光剥蚀脱气和不同质量分数的U、Pb同位素分析，以238U/206Pb、207Pb/206Pb值分别为横纵坐标、构建Tera-Wasserburg谐和曲线图计算碳酸盐矿物形成年龄，拟合出的不谐和曲线和Tera-Wasserburg反协和曲线下交点位置即为样品形成年龄。一般而言，不需要对初始普通铅成分进行校正，其上交点代表207Pb/206Pb初始值。碳酸盐矿物结晶过程中U和Pb分布具有较强非均质性、U/Pb值变化较大，其最大值与最小值比值最大可达到1 000倍变化［7］。因此，碳酸盐矿物U—Pb定年通常需要进一步结合阴极发光、电子探测和激光面扫等方法对流体期次进行精确划分［10，12］，从而有效获得精确的流体活动时期矿物形成年龄，用以约束油气成藏期次。
激光剥蚀LA-ICPMS碳酸盐矿物U—Pb年代学定年，采用直径30~200 μm激光束斑，在具有相同成岩作用的矿物环带进行60~100次单点剥蚀，通过拟合238U/206Pb和207Pb/206Pb 元素比值Tera-Wasserburg谐和曲线，得到碳酸盐矿物U—Pb年代学数据。它与热电离质谱法（TIMS）、二次离子探针法（SIMS）等相比，具有高分辨率、高精度、高分析速度等显著优势，进一步结合原位微区微量元素地球化学等研究，能够有效获得碳酸盐矿物形成年代及其成岩演化等的重要信息。但碳酸盐矿物LA-ICPMS原位U—Pb定年也存在微量元素分馏和质量歧视效应、高普通铅等典型缺点。
U—Pb等微量元素定年准确性，主要受激光剥蚀相关元素分馏效应和ICP-MS分析仪的质量歧视效应影响。LA-ICPMS定年通过对成岩矿物进行激光剥蚀获得矿物内放射性元素含量比值，激光剥蚀过程中通常导致放射性U—Pb元素分异/分馏效应，使其年龄值出现一定误差，尤其是年轻样品。对于元素分馏效应通常采用外标法或/和内标法得到经验分馏系数［13］，进一步结合激光波长和能量、束斑大小、剥蚀方式和气体流速等矫正元素分馏效应；对于仪器质量歧视通常采用标样插值法进行仪器校正，从而得到更精准年龄［14-15］。因而，对于U—Pb等放射性定年，高质量标样和测试样品都及其重要，即U—Pb微量元素具均一性、低普通Pb含量等特征。
由于碳酸盐矿物普遍具低U、低Th和高普通铅含量，普通铅的混入通常会导致U—Pb年龄值高于其真实值，因此对于普通铅含量校正是其U—Pb精准定年的主要难点，目前普遍204Pb校正法、207Pb校正法和208Pb校法正。204Pb校正法通过准确扣除Hg干扰来精确测量204Pb组成，因此适用于ID-TIMS或MC-ICPMS定年分析。207Pb⁃和208Pb⁃校正法假定238U/206Pb—207Pb/206Pb和238U/206Pb—208Pb/232Th值初始和谐，207 Pb校正法通过测量207Pb/206Pb值计算获得普通铅含量，208Pb 校正法需要精确测试 238U/206Pb、232Th/238U比率，它们多适用于低Th/U含量（如：<0.5）样品测试［16-17］。因此，碳酸盐矿物U—Pb定年过程中采用207Pb⁃和208Pb⁃校正普通铅更加适用。首先对具相同成岩过程碳酸盐岩矿物测试年龄和谐曲线或等时年龄谱法，通过238U/206Pb与207Pb/206Pb和204Pb/206Pb曲线对比得到具有最小误差的U/Pb或者Pb/Pb等时年龄图，进一步基于样品年龄的大致估算和初始铅含量迭代法能够有效获得Pb演化模式中初始放射性铅的有效信息（图2）［18-19］。
1.2 赋存包裹体碳酸盐矿物U—Pb定年过程
碳酸盐岩层系流体活动与盆地油气生成、运移和成藏密切相关，因而盆地油气成藏过程及其成藏年代学研究通常与碳酸盐岩层系流体活动研究相辅相成，尤其是含烃类包裹体赋存矿物充填序列及其成岩作用过程。碳酸盐矿物原位U—Pb年代学定年一般分为2个主线：分别获取原位微区下多期矿物充填序列（包括：多期次矿物特征、烃类/盐水包裹体特征、主微量元素特征）和不同期碳酸盐矿物U—Pb年代学（图3），结合其他年代学建立盆地油气成藏期次和成藏过程。
步骤一：基于岩心观测的多期流体活动序列。通常充填多期矿物的溶洞、裂缝样品是理想的研究对象，后续镜下及微区等测试分析均建立在宏观矿物充填序列基础上。步骤二：同位制样（图3中步骤一、步骤二黄色边框区域）。选取宏观流体活动序列丰富的地质样品进行对应区制样，如：流体包裹体薄片、探针片、环氧树脂靶等同位制样。各类型样品位置相互对应，为后续原位微区工作提供保障。步骤三：无损观测与分析，开展微观岩相学观察（薄片观察、阴极发光观察等），通过矿物形态、类型/组合、阴极发光等岩石学特征鉴定，进一步细化（含烃包裹体流体）成岩矿物充填序列，从而建立完整的流体活动序列。不同成熟阶段、不同类型的烃类流体包裹体具不同的荧光特征，在流体序列格架上，显微荧光观察可以得到烃类流体充注与成矿流体活动的关系；激光拉曼光谱研究可以进一步确认流体包裹体成分［21］。步骤四：原位主微量元素分析。原位有损分析（原位激光元素分析）可以通过相应定量化指标分析样品蚀变程度，以确定该期流体矿物是否经受其他外源流体的影响，保证原位激光定年及元素面扫等研究数据的准确性、可靠性［22］。步骤五：碳酸盐矿物激光面扫与U—Pb定年。通常碳酸盐矿物放射性U含量较低，通过大束斑、快速面扫工作，能够构建关键矿物充填序列中U、Pb含量平面特征，在此基础上通常选取238U/204Pb值大于2 000区域进行原位激光剥蚀U—Pb定年工作［10］。
2 白云石U-Pb定年在川中震旦系灯影组研究的应用
2.1 震旦系灯影组二段流体/烃类包裹体分析
伴随四川盆地安岳大气田和蓬莱万亿含气区的发现，包括灯影组二段（灯二段）台缘带在内的川中地区震旦系灯影组白云岩，已成为“气大庆”建设的主战场（图1）。灯二段岩性主要为由浅水台地藻纹层、藻砂屑白云岩和细—粉晶白云岩，累计厚度为200~600 m，如：蓬探1井厚度为640 m、中江2井厚度为700 m，台缘带灯二段储层厚度和物性特征等明显优于台内，灯二段微生物白云岩孔隙类型以凝块石、纹层—叠层石以及泡沫绵层石白云岩中的鸟眼孔、窗格孔隙为主，孔隙、孔洞和裂缝构成主要的储集空间，通常被多期矿物充填（图4）。通过岩心和薄片观察揭示其多期白云石、多期沥青和石英等矿物充填序列，如：蓬探1井岩心上具细晶白云石—粗晶白云石—石英多期充填序列，而薄片上体现出粉晶白云石→栉壳状细晶白云石→中—粗晶白云石→石英→沥青充填特征［图4（c），图4（f）］。进一步通过对川中地区中江2井、高石131X井和蓬探1井钻井岩心和薄片观测（图4），揭示灯二段多期矿物充填序列主要为：细粉晶白云石/栉壳状白云石→第一期沥青→中粗晶白云石→鞍形白云石/萤石→第二期沥青→石英多期充注过程。
图4 川中地区多期成岩矿物充填序列特征（a） 岩心揭示多期流体充注过程，沿孔洞边缘向中心依次充填环边状沥青→晶粒白云石→斑块状沥青，中江2井，灯二段，5 646.83 m；（b）和（e）岩心和薄片特征揭示溶洞中沿孔洞边缘向中心依次充填早期沥青→中—粗晶白云石→热液白云石→石英→斑块状沥青，另见溶缝充填沥青+石英，ZJ2-18井，6 548.74 m；（c） 岩心特征揭示溶洞中依次充填细晶白云石—粗晶白云石—石英，蓬探1井，灯二段，5 768.62 m；（d） 薄片特征揭示多期流体充注过程，沿孔洞边缘向中心依次充填环边状沥青→细晶白云石→晶面较脏的热液白云石→斑块状沥青，高石131X井，灯二段，5 586.46 m；（f） 薄片特征揭示沿孔洞边缘向中心依次充填栉壳状细晶白云石→中—粗晶白云石→石英→颗粒状沥青，蓬探1井，灯二段，5 775.07 m Fig.4 Characteristics of multi-phase diagenetic mineral filling sequences in the Central Sichuan |
碳酸盐岩层系储层孔洞流体充填序列，是以开展流体/烃类包裹体分析和碳酸盐矿物U—Pb定年为主的成藏期次和成藏年代学研究基础。因此，在多期白云石等矿物充填序列基础上，结合荧光和激光拉曼成分判识含烃类流体成分、温度等相关特征，采用LA-ICPMS进行白云石U—Pb定年分析。通过对上述钻井岩心灯二段薄片进行阴极发光、荧光和激光拉曼成分等测试，表明栉壳状白云石/中粗晶白云石中赋存原生沥青包裹体和油包裹体，鞍形白云石/石英/萤石中常常赋存原生油包裹体、气液烃类包裹体，尤其是晚期石英或萤石矿物普遍赋存高密度甲烷包裹体。荧光分析进一步表明伴随多期矿物充填其原生烃类包裹体荧光特征具有黄色荧光（低成熟度）→蓝色荧光（高成熟度）变化特性，揭示多期矿物充填与油气成藏演化过程具有一致性（图5）。因此，基于烃类包裹体赋存碳酸盐岩矿物U—Pb定年能够定量化建立油气成藏年代学格架。
图5 川中地区含烃类包裹体多期矿物定年特征（a） 微生物岩原岩（MM）→纤维状白云石（FD）→栉壳状白云石（ID）→细—中晶白云石（DD）先后充填序列阴极发光特征，蓬探1井，Z2 dn 2，5 733.76 m；（b） 栉壳状白云石透射光（TR）、荧光（UV）特征及激光拉曼图谱，沿栉壳状颗粒生长解理发育环带状沥青包裹体及盐水包裹体，沥青包裹体具有明显沥青拉曼显示（G峰：1 319.45 cm-1；D峰：1 601.45 cm-1），蓬探1井，Z2 dn 2，5 771.25 m；（c） 栉壳状白云石U—Pb年龄，中江2井，Z2 dn 2，6 548.55 m；（d） 中—粗晶白云石（DD）透射光（TR）特征，蓬探1井，Z2 dn 2，5 791.11 m；（e） 中—粗晶白云石（DD）荧光（UV）特征，矿物内部呈群带状发育褐色发黄绿色荧光油包裹体，蓬探1井，Z2 dn 2，5 762.91 m；（f） 细—中晶白云石（DD）U—Pb年龄，蓬探1井，Z2 dn 2，5 775.84 m；（g） 鞍形白云石发亮红色阴极发光特征，蓬深4井，Z2 dn 2，6 297.28 m；（h） 鞍形白云石（SD）透射光（TR）、荧光（UV）特征，岩矿物解理发育群状发蓝色荧光油包裹体，蓬深4井，Z2 dn 2，6191.60 m；（i） 鞍形白云石（SD）U—Pb年龄，蓬探1井，Z2 dn 2，5 747.56 m Fig.5 Multi-phase mineral dating characteristics of hydrocarbon-bearing inclusions in Central Sichuan |
2.2 多期白云石U—Pb定年
在上述岩石学及流体包裹体岩性学研究的基础上，能够有效对环氧树脂靶片精准选取富含不同成熟度烃类包裹体白云石矿物开展U—Pb年代学定年，以不同期片状白云石、粒状白云石和鞍形白云石为主（图5）。白云石U—Pb定年在昆士兰大学放射性同位素实验室完成，实验室采用搭载ASI Resolution 激光剥蚀系统的Thermo iCap-RQ ICP-MS和Nu PlasmaⅡMC- ICPMS 质谱仪系统完成测试分析，该系统激光束斑直径为100 μm或200 μm、激光能量3 J/cm2、剥蚀频率为10 Hz，单点剥蚀时间为15~25 s。定年测试使用NIST614为元素标样，WC-1为外标样、AHX-1D和PTKD-2A为年龄标样，其中WC-1为主标，其他为监控标样。分别对测样品和标准样品间插方式进行U、Pb含量组分测试。随后原始数据通过Iolite 3.6软件处理，采用“截距法”和“数学模型法”对Pb/U值进行元素分馏效应等校正，最后利用Isoplot 3.0软件编制Tera-Wasser-burg反谐和图，获得多期白云石矿物U—Pb年龄。
第一期细粉晶白云岩/栉壳状白云石，矿物普遍不发阴极光，沿生长解理呈环带状分布沥青包裹体与盐水包裹体，包裹体发育丰度较高，直径小于5 μm、少见烃类包裹体，拉曼光谱可见明显沥青特征峰值显示［图6（a），图6（b）；G峰：1 319.45 cm-1；D峰：1 601.45 cm-1）。激光原位U—Pb分析53个实测点中获得41个有效数据［图6（c）；样品号：ZJ2-19a］，白云石U成分含量为（0.686~0.048）×10-6（平均值0.146×10-6），Tera-Wasserburg反谐和图下交点年龄为509±38 Ma，上交点初始207Pb/206Pb值为0.852（MSWD=3.7）。第二期中—粗晶白云石中以捕获黄绿色荧光油包裹体、不发荧光沥青包裹体和盐水包裹体，包裹体普遍沿矿物解理或环带零星分布，烃类包裹体相对丰度低，揭示白云石矿物原生捕获低成熟度烃类包裹体特征［图6（d）—图6（e）］。激光原位U—Pb分析86个实测点中获得40个有效数据［图6（f）；样品号：PT1-22c+h］，白云石U成分含量为（0.129~0.044）×10-6（平均值0.077×10-6），Tera-Wasserburg反谐和图下交点年龄为453±52 Ma，上交点初始207Pb/206Pb值为0.811（MSWD=3.1）。第三期鞍形白云石多具有亮红色阴极光特征，白云石中发育大量群状分布浅蓝色/蓝色荧光油包裹体和少量甲烷包裹体，油包裹体与盐水包裹体混生，包裹体大小混杂、直径以10 μm左右为主、气液两相特征明显［图6（g）—图6（h）］，如：蓬深4井等。同期伴生石英、萤石等矿物常常捕获（高成熟度）发蓝—蓝白色荧光油包裹体、沥青包裹体和盐水包裹体等。激光原位U—Pb分析61个实测点中获得48个有效数据［图6（i）；样品号：PT1-44a］，白云石U成分含量为（0.758~0.040）×10-6（平均值0.178 5×10-6），Tera-Wasserburg反谐和图下交点年龄为240±34 Ma，上交点初始207Pb/206Pb值为0.757（MSWD=8.3）。
2.3 多期含烃类包裹体碳酸盐矿物定年特征
针对川中地区震旦系灯影组多期矿物，前人已开展一定的年代学研究工作，如：U—Pb定年、Re—Os定年和萤石定年等［23-25］，进一步结合约40余件灯影组孔洞白云石和方解石矿物U—Pb年代学数据（表1），总结得到川中灯影组油气成藏事件图，将该地区多期（含烃类）流体活动时代厘定为5期（图6）。如前所述，川中震旦系灯影组溶蚀孔洞内充填白云石具有对比性、大致分为3期白云石，白云石U—Pb年龄从晚震旦世（540 Ma）至早白垩世（120 Ma）（表1）多期分布。第一期充填葡萄花边白云石、栉壳状白云石、等轴粒状白云石等矿物年龄普遍为晚震旦世—奥陶纪（统计峰值年龄为486±5 Ma），白云石矿物形成温度及其所捕获的盐水包裹体均一温度普遍较低，如：团簇同位素温度约为70~90 ℃。第二期以中—粗晶白云石为主，白云石矿物结晶充填年龄普遍为晚奥陶世—泥盆纪（统计峰值年龄为413±5 Ma），白云石结晶温度及其捕获的盐水包裹体均一温度较大，如：团簇同位素和包裹体均一温度约为100~120 ℃。第三期以鞍形白云石矿物为主，其年龄普遍为晚石炭世—二叠纪（峰值年龄为268±8 Ma），白云石捕获的盐水包裹体均一温度最大达到160~200 ℃。
表1 川中地区震旦系灯影组白云石U—Pb测年Table 1 Dolomite U-Pb dating of the Dengying Formation in the Central Sichuan |
| 地区 | 井号/剖面 | 样品期次 | 包裹体特征 | 测年矿物 | 年龄/Ma | 时代 | 数据来源 |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 川 中 地 区 | ZJ2 | 第一期 | 黑色沥青包裹体 | 栉壳状白云石 | 509±38 | 中寒武世 | 本文 |
| PT1 | 第二期 | 黄绿色荧光 油包裹体 | 中—粗晶白云石 | 453±52 | 晚奥陶世 | ||
| PT1 | 第三期 | 蓝色荧光 油包裹体 | 鞍形白云石 | 240±34 | 中三叠世 | ||
| GS102 | 第一期 | 黄色荧光烃类包裹体、包裹体均一温度100 ℃ | 中粗晶白云石 | 507.8±6.9 | 晚寒武世 | 文献［14］ | |
| 第一期 | 粗晶白云石 | 513.5±9.8 | 早寒武世 | ||||
| MX103 | 第二期 | 中细晶白云石 | 430±24.8 | 中志留世 | 文献［26］ | ||
| 第三期 | 粗晶—巨晶方解石 | 259.1±8.5 | 中二叠世 | ||||
| 第三期 | 粗晶方解石 | 213.3±2.8 | 晚三叠世 | ||||
| MX 109 | 第二期 | 粗晶白云石 | 499±10 | 晚寒武世 | |||
| MX 117 | 第二期 | 中晶白云石 | 423±28 | 晚志留世 | |||
| MX 119 | 第三期 | 蓝色—蓝白色荧光烃类包裹体、包裹体均一温度160~200 ℃ | 鞍形白云石 | 259.4±3 | 中二叠世 | 文献［24］ | |
| MX 148 | 第三期 | 鞍形白云石 | 250.8±8.1 | 晚二叠世 | |||
| MX 21 | 第二期 | 黄色—蓝色荧光烃类包裹体、包裹体均一温度100~130 ℃ | 粗晶白云石 | 415±16 | 晚志留世 | ||
| 第二期 | 中粗晶白云石 | 405±16 | 早泥盆世 | ||||
| MX 51 | 第二期 | 中粗晶白云石 | 400±35 | 早泥盆世 | |||
| MX 1 | 第一期 | 栉壳状白云石 | 513 | 中寒武世 | |||
| MX 22 | 第一期 | 团簇同位素温度90 ℃ | 叶片状白云石 | 499±25 | 晚寒武世 | 文献［23］ | |
| 第二期 | 团簇同位素温度125 ℃ | 粗晶白云石 | 472±21 | 早奥陶世 | |||
| 第二期 | 中—粗晶白云石 | 468±12 | 中奥陶世 | ||||
| MX 8 | 第二期 | 团簇同位素温度125 ℃ | 中粗晶白云石 | 457±17 | 晚奥陶世 | ||
| GS6 | 第一期 | 团簇同位素温度70 ℃ | 等轴粒状白云石 | 545.7±8.5 | 晚震旦世 | ||
| 第二期 | 中晶白云石 | 416±23 | 晚志留世 | ||||
| MX 39 | 第三期 | 方解石脉 | 318±6.47 | 晚石炭世 | 文献［26］ | ||
| 第三期 | 块状方解石 | 301.3±4.5 | 晚石炭世 | ||||
| MX51 | 第二期 | 细中晶白云石 | 474±12 | 早奥陶世 | |||
| 第三期 | 粗晶—巨晶方解石 | 247.4±7.3 | 早三叠世 | ||||
| PT1 | 第一期 | 细晶白云石 | 512.4±7.2 | 中寒武世 | |||
| 川 西 南 地 区 | 先锋剖面 | 第一期 | 团簇同位素温度65~90 ℃ | 同心环边状白云石 | 546±7.6 | 晚震旦世 | 文献［23］ |
| 先锋剖面 | 第一期 | 纹层状白云石胶结物 | 482±14 | 早奥陶世 | |||
| 先锋剖面 | 第一期 | 葡萄花边白云岩 | 526±42 | 早寒武世 | |||
| 先锋剖面 | 第一期 | 葡萄花边白云岩 | 481±15 | 早奥陶世 | |||
| 先锋剖面 | 第一期 | 葡萄花边白云岩 | 505±14 | 中寒武世 | |||
| 先锋剖面 | 第一期 | 葡萄花边白云岩 | 503±95 | 中寒武世 | |||
| 川 北 地 区 | 杨坝剖面 | 第一期 | 团簇同位素温度65~130 ℃ | 同心环边状白云石 | 545±6 | 晚震旦世 | 文献［23］ |
| 杨坝剖面 | 第一期 | 放射状白云石胶结物 | 516±10 | 早寒武世 | |||
| 杨坝剖面 | 第一期 | 纹层状白云石胶结物 | 487±21 | 早奥陶世 | |||
| 鼓城剖面 | 第一期 | 团簇同位素温度90 ℃ | 藻叠层白云岩 | 592±24 | 晚震旦世 | ||
| 鼓城剖面 | 第一期 | 同心环边状白云石 | 545±12 | 晚震旦世 | |||
| 鼓城剖面 | 第一期 | 放射状白云石 | 514±14 | 早寒武世 | |||
| 鼓城剖面 | 第三期 | 包裹体均一温度180 ℃ | 中—粗晶白云石 | 248±27 | 早三叠世 | ||
| 鼓城剖面 | 第三期 | 包裹体均一温度200 ℃ | 粗晶白云石 | 115±69 | 早白垩世 |
基于多序次流体矿物年代学统计表明，加里东期流体活动集中在晚寒武世末期—早奥陶世和晚志留世，它们与盆地部分储层沥青Re—Os年龄和方铅矿/闪锌矿Rb—Sr年代学相一致（即初次埋深增温形成油气的年代学事件），表明加里东期第一期和第二期构造运动与大规模油气充注活动密切相关，这与早期溶蚀孔洞中粗晶白云石生长过程中捕获同期低成熟度烃类流体、沥青包裹体和盐水包裹体特征相一致［图5（b）］，揭示了研究区在奥陶纪早期—志留纪时期发育古油藏的可能。
第三期中晚二叠世大规模流体活动可能与峨嵋山地裂运动相关的热液流体活动密切相关，第三期气液烃包裹体发浅蓝色荧光，为正常成熟原油，普遍赋存于热液白云石中、应对于海西期油气成藏过程，该期烃类包裹体、沥青包裹体和盐水包裹体等混生在四川盆地灯影组储层中。伴随中晚三叠世四川盆地盆—山结构建造过程，研究区发生大规模埋深沉降、油气埋深增温和裂解生气过程，震旦系灯影组孔洞中大量沥青Re—Os年代学分布于晚三叠世至早侏罗世（统计峰值年龄为205±10 Ma），其Re—Os年代学主要反映油气晚期裂解形成沥青过程。第四期以不发荧光甲烷包裹体为主，局部少量发浅蓝色荧光油包裹体、沥青包裹体和盐水包裹体混生于晚期石英、白云石等矿物中，第三期和第四期含烃类流体普遍发育在四川盆地灯影组储层中，说明二叠纪—三叠纪是盆地震旦系灯影组最重要的成藏期。
3 川中震旦系灯影组油气成藏时间厘定
应用本文烃类包裹体赋存碳酸盐矿物U—Pb定年结果，结合前人年代学数据分析，以中江2井实钻井深温度、分层数据、岩性成分和镜质体反射率数据等进行埋深—沉降热史分析，总结得出川中地区震旦系灯影组二段油气成藏事件图，其中各期次含原生烃类包裹体白云石矿物获得的U—Pb年龄均精准地揭示出相应成藏期次。
川中震旦系灯影组油气成藏过程可总结为：①早寒武世受兴凯地裂运动影响的栉壳状白云石胶结及初次生烃过程。早寒武世—中奥陶世川中地区筇竹寺组烃源岩最大埋深介于1.8~2.2 km之间，部分层段R O值介于0.5%~0.7%之间，地层温度大于80 ℃，此时灯影组上覆烃源岩逐渐进入生烃门限发生排烃，灯影组储层孔洞中栉壳状环边白云石矿物（年龄509±38 Ma）捕获低熟原油—沥青包裹体，揭示灯影组初次油气聚集活动；②加里东运动期抬升过程导致灯影组中—粗晶白云石充填和烃源岩生烃停滞。加里东运动早期川中地区筇竹寺组埋深介于2.0~3.0 km之间，地层温度介于80~110 ℃之间，筇竹寺组烃源岩有机质R O值介于0.7%~1.3%之间，灯影组储层中黄绿色油包裹体充注的中—粗晶白云石U—Pb年龄（453±52 Ma）表明原油发生持续充注过程。伴随加里东运动中—晚期强烈抬升作用，川中地区志留系—寒武系遭受强烈剥蚀作用，早石炭世筇竹寺组地层温度<80 ℃，烃源岩生排烃过程暂停。③海西晚期灯影组鞍形白云石充填及高熟原油成藏阶段。海西晚期阶段，筇竹寺组地层快速埋藏，有机质热演化处于高演化成熟阶段（R O=1.3%~2.0%）；以鞍形白云石（240±34 Ma）、MVT型铅锌矿等热液矿物为代表，揭示该时期广泛存在的热液特征［22］，其流体包裹体均一温度（200~224 ℃）及团簇同位素（Δ47）温度（200~220 ℃）均高于盆地模拟恢复的灯影组温度（60~100 ℃），HUANG等［27］高精度定年结果表示峨眉山玄武岩喷发始于260.55±0.5 Ma，与鞍形白云石U—Pb定年结果相似；同期鞍形白云石矿物，沿弯曲解理捕获大量原生蓝—蓝绿色荧光的烃包裹体，表明该阶段灯影组油藏已经演化到高成熟油阶段，受热催化作用逐渐形成天然气藏。④燕山期—喜马拉雅期灯影组原油原位裂解成气阶段。侏罗纪—白垩纪筇竹寺组进入高成熟演化成熟阶段，埋深沉降史表明其埋深超过4.0 km，地层温度超过140 ℃，烃源岩热成熟度普遍大于2.0%。灯影组储层原油发生高温热裂解反应，形成规模性气藏及储层沥青，石英矿物中捕获的高密度甲烷包裹体指示超压气藏存在的证据［13］，相关定年数据（125.8±8.2 Ma ［28］）及较高的均一温度（205~240 ℃）表明石英大致形成于晚侏罗世—早白垩世。
4 结论
（1） 碳酸盐矿物LA-ICPMS原位U—Pb定年存在微量元素分馏和质量歧视效应、高普通铅和微量元素非均一性等缺点；通过外标法或/和内标法得到经验分馏系数等能够有效矫正元素分馏效应；采用207Pb-和208Pb-校正能够有效解决由于普通铅混入而导致U—Pb年龄偏高的问题。
（2） 含烃类流体碳酸盐矿物原位U—Pb年代学定年一般分为2个主线，分别获取原位微区下多期流体矿物充填序列（包括：多期次矿物特征、烃类/盐水包裹体特征、主微量元素特征）和不同期矿物U—Pb年代学特征，从而进一步结合其他年代学建立盆地油气成藏期次和成藏过程。
（3） 川中地区震旦系灯影组成藏期次定量研究表明其流体活动可分为：粉晶白云石/栉壳状白云石（509±38 Ma）→第一期沥青→中-粗晶白云石（453±52 Ma）→鞍形白云石/萤石（240±34 Ma）→第二期沥青→石英充注等多期流体活动过程。
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