Quantifying the helium generation based on natural gamma-ray spectrometry data: Gucheng area, Tarim Basin

  • Yanxin HE , 1 ,
  • Wei TIAN , 1 ,
  • Lei WANG 1 ,
  • Tingting ZHANG 2 ,
  • Lei QI 3 ,
  • Pengpeng LI 1
Expand
  • 1. School of Earth and Space Sciences,Peking University,Beijing 100871,China
  • 2. Exploration and Development Research Institute of Daqing Oilfield Co. ,Ltd. ,Daqing 163712,China
  • 3. PetroChina Research Center of Salt⁃Cavern UGS Technology,Zhenjiang 212004,China

Received date: 2022-09-30

  Revised date: 2022-10-28

  Online published: 2023-04-18

Supported by

Joint Funds of the National Natural Science Foundation of China(U20B6001)

China National Petroleum Corporation-Peking University Strategic Cooperation Project of Fundamental Research

Abstract

Tarim Basin is an important natural gas exploitation basin in China and there are also many helium gas pools with industrial extraction value. However, the research on helium generation potential in this area is still in a blank stage. The helium production of rocks per unit time and per unit mass from the Ordovician in the Gucheng area are as follow: mudstone> muddy limestone> high-uranium dolomite > dolomite > limestone. Based on the natural gamma spectroscopy logging data, a set of helium resource evaluation procedure and method are proposed. We take 10 drilling wells from the Gucheng area as a case study. The results show that the helium generation rate of Ordovician strata in the Gucheng area is 1.5×10-10 cm3/g, and the helium generation is 13.91 km3. The area of high helium generation rate is located in the Well Gucheng 14 zone, followed by the Well Gucheng 12 zone. Wherein, the helium generation rate of mudstone in the Queerqueke Formation is the highest, accounting for 83.5% of the total helium generation, which indicate that Queerqueke Formation is the main source of helium. But it is estimated that the helium content in natural gas is about 0.033%, which is lower than the industrial mining standard. The reason is that the organic matter-rich mudstone produced a large number of hydrocarbons that dramatically diluted the concentration of helium. Therefore, caution should be exercised when evaluating helium resources on hydrocarbon source rocks. The establishment of helium evaluation method based on natural gamma spectroscopy data promotes the development of helium estimation in petroliferous basins and provides new ideas for the exploration and survey of helium resources in China.

Cite this article

Yanxin HE , Wei TIAN , Lei WANG , Tingting ZHANG , Lei QI , Pengpeng LI . Quantifying the helium generation based on natural gamma-ray spectrometry data: Gucheng area, Tarim Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2023 , 34(4) : 719 -734 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2022.10.017

0 引言

氦是宇宙中仅次于氢的第二丰富的元素,作为一种无色无味的惰性气体,氦气具有独特的物理化学性质,在航空航天、医疗、低温超导、深潜和电子等领域具有不可替代的作用1-4。氦是一种不可再生的自然资源,目前从天然气储层中开采获取仍是工业制氦的唯一途径5。氦气资源在全球分布极其不均6,据2022年美国地质调查局(USGS)公布数据,全球氦气资源量共计约397.9×108 m3,主要分布在卡塔尔(101×108 m3)、美国(84.9×108 m3)、阿尔及利亚(82×108 m3)、俄罗斯(68×108 m3)、加拿大(20×108 m3)和中国(11×108 m37。我国虽然在渭河18、四川9、塔里木10-11、松辽12、渤海湾13、鄂尔多斯14、柴达木15-17、苏北18、海拉尔19等9个盆地中发现有含氦天然气藏,但由于受之前对氦气开采和提取意识淡薄、氦气含量总体较低、开发成本较高等原因影响20,目前只在四川盆地威远气田实现了氦气的工业开采21,远远无法满足我国对氦气的需求。因此,国内氦气的消费主要依赖从卡塔尔、美国和澳大利亚的进口。氦资源关系国家安全和高新技术产业发展,考虑到我国贫氦并且对氦资源的需求逐年增加,长期依赖进口22,因此应尽快开展氦气资源的勘探开发和储备。
目前国内氦气资源评价从理论、方法到参数选址都近乎空白,机理、方法都有待探索,急需建立氦气资源潜力评级体系,开展全国氦气资源评价23。虽然氦气的勘探与传统油气勘探需要相似的技术和数据:源岩、储层、运移和圈闭评价,但是氦气的来源与油气截然不同,且缺乏足够研究。
氦气来源于岩石中放射性元素(铀、钍等)的衰变,据此可以估算氦气的生成量24。但目前这些计算都是基于岩心或野外样品的测试结果2025,对于盆地沉积地层,普遍依赖岩心等实物样品,很难对一套地层开展连续整体的氦资源评价,这很大程度上限制了氦气资源的研究和评价。塔里木盆地是我国天然气勘探开发的主战场,其中不乏具有工业开采价值的氦气藏,但对其氦气生成潜力的研究仍处于空白阶段。含油气盆地中广泛开展的自然伽马能谱测井可以提供岩石中连续的铀、钍含量数据,由此可代替实物样品测试结果,进而对盆地中氦气的生成进行系统评价。本文根据氦的形成机理,建立基于自然伽马测井曲线的氦资源评价方法,并将该方法应用在塔里木盆地古城地区奥陶系中,探讨了研究区内可能的主力氦源岩,并对氦气资源进行对比评价。

1 基于自然伽马能谱测井信息的氦生产力评价原理

1.1 氦气形成原理

氦具有3He和4He 2种稳定同位素,自然界中的氦以4He为主,3He/ 4He值在地壳、地幔和大气中分别为2×10-8、1.1×10-5和1.4×10-6[20。目前全球商业开发的氦气资源几乎都是壳源26。现今地壳中4He的生产以放射性元素235U、238U和232Th的α-衰变为主,衰变方程如下:
92 238 U P 82 206 b + 8 H 2 4 e + 6 e - 1 0       半衰   T = 44.68 × 10 8   a
92 235 U P 82 207 b + 7 H 2 4 e + 4   - 1 0 e       半衰   T = 7.10 × 10 8   a
90 232 T h P 82 208 b + 6 H 2 4 e + 6   - 1 0 e       半衰   T = 140.1 × 10 8   a
由衰变方程可知,每个238U、235U和232Th衰变的He产生数分别为8、7和6。
虽然还有一些α-粒子(即4He)是由各种地壳核反应产生的,但这些4He的产生要比放射性α-衰变小多个数量级,可以忽略不计;同样的,地壳内(α,n)反应也会消耗α-粒子,但只占产生α-粒子的很小比例,也可忽略不计27。铀和钍元素主要存在于岩石矿物中,而地层孔隙水中几乎没有24。因此,每一种放射性同位素R所产生的He可表示为岩石中当前放射性元素浓度的函数:
4 H e a t m o s = X r R × N A A R × 10 - 6 e λ r - 1 × y i e l d r
式中: 4 H e a t m o s为每年生产的 4 H e原子质量,g-1·a-1X r为同位素R的同位素相对丰度;NA是阿伏伽德罗常数,6.022×1023A R是同位素R的摩尔质量,g;λ r是同位素R的衰变常数,a-1;[R]是同位素R的浓度,10-6t是衰变时间,a;yield r为每个同位素R衰变4He的产生数。
对于放射性同位素238U、235U和232Th,λ238=1.55×10-10,λ235=9.85×10-10,λ232=4.95×10-11[28238U和 235U的同位素相对丰度分别为99.28%和0.72%20232Th的同位素相对丰度为99.995%20。因此,每克岩石每年生产的4He原子数量为:
4 H e = 3.24 × 10 6 U + 7.710 × 10 5 T h
标准状态STP(0 ℃, 101.33 KPa)下,1 mol任何理想气体所占的体积均为22.4 L,即气体体积计算公式如下:
V = 22.4 × 10 3 × N N A
根据上式将生产4He原子数量转换成体积,得到标准状态下(STP)单位时间内的每克岩石中产生氦气体积,即生氦速率,(cm3/g)/Ma:
4 H e = 1.21 × 10 - 13 U + 0.287 × 10 - 13 [ T h ]
式中:[U]和[Th]分别为岩石中U、Th的丰度,10-6;由于U和Th的放射性衰变不受温度和压力的影响,因此岩石的氦生成速率与温压等环境参数无关。
式(4)乘以岩石的衰变时间,可得单位质量岩石生成生氦的体积,即生氦潜量(单位:cm3/g):
4 H e = 1.21 × 10 - 13 U + 0.287 × 10 - 13 [ T h ] × T
其中T是衰变时间,由于盆地内岩石形成时间普遍较长,多习惯使用百万年作为时间描述单位,因此此处衰变时间单位取Ma。由上式可知,单位岩石体积中氦的生成,是时间和放射性元素(U、Th)浓度的函数。因此氦气的累积,受源岩Th—U丰度和放射性衰变时间控制。

1.2 氦气生产量评估

目前氦气资源评估方法主要有组分法25和成因法。组分法是根据天然气藏的储量、气体组分等参数进行氦气资源量评估25。该方法的优点在于评估直接便捷,缺点是参数选取困难且只能在勘探程度较高的地区使用。成因法则是根据氦气放射性衰变的成因进行生成量估算2529,涉及的参数包括岩石分布面积、厚度、密度、放射性元素(铀、钍)含量和岩石绝对年龄等。该方法可用于氦气资源勘探程度较低的地区。
成因法的氦气生成量根据以下公式计算:
Φ N H e = A * h * ρ * ( 1 - Φ ) * R H e
式中:A是岩石的分布面积,m2h是岩石的平均厚度,m; ρ是岩石的密度,kg/m3 Φ是岩石的孔隙度,无量纲;R He是岩石的生氦潜量,cm3/g,由式(5)计算得到。
地壳中几乎所有的岩石都含有U和Th,但含量都很低,且U和Th的半衰期都非常漫长,因此地壳中氦的生成速率极其缓慢,单位体积的岩石产生大量的氦需要很长的地质时间。生成的氦气一部分散失到大气中,其余部分则弥散在岩石圈中。这意味着要形成具经济开发价值的氦气藏,需要:①相对较老的岩石年龄;②氦源岩体积必须很大且U和Th浓度较高;③必须存在某种富集机制,使分散的氦得以集中24

1.3 基于自然伽马能谱测井的氦气资源评价

自然伽马能谱测井是核探测在地球物理勘探中的应用,不仅能测量地层总自然伽马含量,还能测量地层铀、钍、钾元素含量。利用伽马探测器测量地层自然放射性产生的伽马能谱,通过谱解析方法获取地层放射性元素含量30。由于地层的自然伽马射线主要是铀系和钍系的放射性核素及40K产生,根据铀、钍、钾元素的伽马能谱,可对测量的自然伽马能谱信息进行解析,得到地层中铀、钍、钾元素的含量31
在石油勘探行业中,自然伽马能谱应用非常广泛,常用于研究黏土矿物32-33、沉积环境及古水深34-37、储层评价38和油层识别39等。岩石的生氦潜量是一个关于放射性元素铀、钍浓度和时间的函数,因此利用伽马能谱测井信息进行氦资源评价具有科学性和普遍应用意义。
基于伽马能谱测井的氦气资源评价方法流程如图1所示,具体步骤分以下4步:
图1 基于伽马能谱测井计算生氦潜量和生产量的流程

Fig.1 Flowchart for evaluation of helium generation and production based on gamma spectral logging

(1)数据评价、核验和校正:首先对自然伽马能谱测井曲线进行质量评价,排除质量差的曲线,其次分析伽马能谱数据中明显的异常点,剔除因人为因素而导致的数据误差;最后基于岩石放射性室内测试结果,对铀、钍能谱测井曲线进行校正。
(2)确定U、Th衰变时间:岩石中放射性同位素的衰变时间即岩石形成的绝对年龄。对岩浆岩、变质岩等可以测年的岩石来说,应优先选择同位素测年的绝对年龄,但对占沉积盆地中多数的不能测年的沉积岩而言,可通过生物年代学或前人研究选择沉积时的相对地层年龄。需要注意的是同位素只通过衰变自然变化,因而没有任何丢失和加入。
(3)基于软件ResForm3.5的宏程序对钻井进行氦气生产力评价:基于公式(5)生氦潜量的计算方程,利用核验校正后的自然伽马能谱测井的U、Th含量测井曲线获得单井上的生氦潜量曲线。基于软件ResForm3.5平台编辑宏程序,实现氦生产力评价在石油勘探软件上的落地应用。
宏程序代码如下:
Void main()
Float T = 450; // 定义岩石绝对年龄,此处赋值为450 Ma
ScurveTrace He = this.Channels.AddTrace(wellTrace Types.Curve,“He”);
He.Title = “生氦潜量”; //定义道头显示内容
This.SetLoopRange(3 424,5 645); //设置循环的起止深度范围,此处赋值3 424~5 645 m
//循环,根据公式计算并将值赋给图道
do{
this.He.value = (1.21*U.Value + 0.287*TH.Value) *T/1000; //计算生氦潜量,单位为10-10 cm3/g
}while(this.NextRow());
(4)确定目的区域的氦生成量:基于公式(6)氦生成量计算方程,确定目的区域的氦生产量,与其他地区对比进行评价。

2 实例研究:古城地区

本文研究选择塔里木盆地古城地区奥陶系为例,利用自然伽马能谱测井信息进行氦资源评价。

2.1 地质背景

塔里木盆地古城低凸起是塔中隆起向东延伸的末端,总体表现为西北倾向的大型宽缓鼻状构造,北部紧邻满西低凸起,东部为塔东隆起带,西南部以塔中1号断裂与塔中隆起相邻(图2),面积约为6 100 km2[40。古城低凸起具有形成早、定型早、后期稳定的特点,形成于加里东中期,定型于加里东末期,海西期受南部挤压作用而进一步隆升,之后的印支—喜马拉雅期则局部调整41-42。古城低凸起主要发育NE向断层,整体由南向北逐渐减弱,局部发育NW向和NNE向断层,断裂活动主要有加里东早期(中寒武世)、加里东中期(晚奥陶世早期)和加里东晚期—海西早期(志留纪—泥盆纪)共3期43
图2 古城地区构造区划图(改自王珊等40)及重点井位置

Fig.2 Tectonic units of Gucheng area (modified from WANG et al.40) and location of wells

塔里木盆地奥陶系经历了碳酸盐岩弱镶边台地—缓坡—混积陆棚的演化44。古城地区奥陶系自下而上发育蓬莱坝组、鹰山组、一间房组、吐木休克组和却尔却克组共5套地层(图3)。蓬莱坝组主要发育开阔台地相灰岩,厚度在120~200 m之间。鹰山组根据沉积相和岩性特征可分为鹰上段和鹰下段,鹰下段主要是缓坡台地颗粒滩相的白云岩和灰岩互层,夹少量硅质岩,厚度在360~600 m之间;而鹰上段则是开阔台地相灰岩,分布稳定,厚度约为180~280 m。一间房组沉积开阔台地相灰岩,厚度在80~150 m之间。吐木休克组较薄,仅有20~30 m,为深水台地相泥质灰岩。却尔却克组最厚,沉积厚度约为2 200~2 400 m,为混积陆棚相,沉积岩石以泥岩为主,夹有少量泥质灰岩和泥质粉砂岩。
图3 古城地区奥陶系地层柱状图(改自王珊等40和张哨楠等45

(modified from WANG et al40. and ZHANG et al45.)

Fig.3 Ordovician stratigraphic column of Gucheng area

2.2 基于测试结果的岩石生氦潜量分析

通过对古城地区49个岩石样品开展微量元素测试分析,获取了样品中的铀、钍含量,总结古城地区奥陶系不同岩石类型典型的铀、钍含量值如表1所示。由于缺乏研究地区的泥页岩和泥质灰岩的数据,本文引用塔里木盆地柯坪地区同时期中上奥陶统同岩性岩石46作为代替。上扬子地区的研究表明,同一岩性,不同时代、不同地区的泥页岩、砂岩和碳酸盐岩具有相近铀、钍含量,指示出沉积岩中的铀、钍含量主要与岩石的沉积环境和物源有关,与沉积时代和地区无关20。因此柯坪地区的同时期同岩性的铀、吐含量具有可对比性,两者误差并不会影响结果。
表1 古城地区奥陶系不同类型岩石铀钍含量

Table 1 Uranium and Thorium content of different rocks in Ordovician strata of Gucheng area

序号 岩性 样品来源 深度/m U /10-6 Th /10-6
1 白云岩 古城601 6 048.80 0.70 0.13
2 古城601 6 048.90 2.46 0.94
3 古城601 6 051.12 1.32 0.14
4 古城601 6 066.70 2.71 0.14
5 古城601 6 069.50 1.25 0.37
6 古城601 6 071.00 0.98 0.15
7 古城601 6 122.24 1.82 0.28
8 古城601 6 130.72 2.66 0.33
9 古城601 6 133.62 1.27 0.20
10 古城601 6 150.10 1.86 3.78
11 古城601 6 133.62 1.27 0.20
12 古城601 6 150.10 1.86 3.78
13 古城17 6 245.51 1.68 0.17
14 古城17 6 294.57 2.03 0.44
15 古城17 6 296.42 0.86 0.14
16 古城17 6 296.67 0.96 0.31
17 古城17 6 298.35 1.52 0.37
18 古城18 6 422.06 2.67 0.21
19 古城18 6 422.51 2.01 0.76
20 古城18 6 422.66 2.98 0.40
小结

最小值—最大值

(平均值)

0.70~2.98(1.74) 0.13~3.78 (0.60)
21 高铀白云岩 古城601 6 054.32 3.04 0.34
22 古城601 6 056.72 9.69 1.22
23 古城601 6 066.00 3.28 0.86
24 古城601 6 068.90 14.70 2.02
25 古城601 6 078.65 5.80 0.54
26 古城601 6 099.45 3.44 0.26
27 古城601 6 101.01 3.69 0.10
28 古城601 6 109.64 5.78 0.84
29 古城601 6 122.14 4.35 0.15
30 古城601 6 131.72 7.60 0.83
31 古城601 6 131.82 5.70 0.38
32 古城601 6 131.97 4.28 0.18
33 古城601 6 131.72 7.60 0.83
34 古城601 6 131.97 4.28 0.18
35 古城17 6 281.89 3.13 0.61
36 古城17 6 293.62 3.95 0.92
37 古城17 6 294.22 3.44 0.17
38 古城17 6 294.77 4.16 0.18
39 古城17 6 294.97 5.23 0.32
40 古城17 6 298.30 3.18 0.57
小结

最小值—最大值

(平均值)

3.04~14.7(5.32) 0.10~1.22 (0.57)
表1 古城地区奥陶系不同类型岩石铀钍含量(续)

Table 1 Uranium and Thorium content of different rocks in Ordovician strata of Gucheng area(continue)

序号 岩性 样品来源 深度/m U /10-6 Th /10-6
41 灰岩 古城601 6 073.40 1.19 0.23
42 古城601 6 089.85 0.41 0.53
43 古城601 6 147.90 1.04 0.13
44 古城601 6 147.95 0.58 0.20
45 古城601 6 147.90 1.04 0.13
46 古城601 6 147.95 0.58 0.20
47 古城17 5 868.69 1.77 0.08
48 古城18 6 297.60 0.68 0.40
49 古城18 6 300.60 1.22 0.39
小结

最小值—最大值

(平均值)

0.41~1.77(0.94) 0.08~0.40(0.25)
50 泥质灰岩a 柯坪大湾沟 2.40 5.90
51 柯坪大湾沟 2.40 19.80
52 柯坪大湾沟 1.00 21.60
53 柯坪大湾沟 4.00 17.60
54 柯坪大湾沟 7.00 11.50
55 柯坪大湾沟 3.80 21.20
小结

最小值—最大值

(平均值)

1.00~7.00(3.43) 5.9~21.6(16.3)
56 泥岩a 柯坪大湾沟 4.50 31.50
57 柯坪大湾沟 14.00 20.40
58 柯坪大湾沟 5.20 16.40
59 柯坪大湾沟 2.80 25.00
60 柯坪大湾沟 8.20 19.10
61 柯坪大湾沟 12.90 15.40
62 柯坪大湾沟 13.10 19.50
63 柯坪大湾沟 9.80 23.00
64 柯坪大湾沟 12.40 26.80
65 柯坪大湾沟 18.50 12.60
66 柯坪大湾沟 5.90 16.30
小结

最小值—最大值

(平均值)

2.8~18.5(9.75) 12.6~31.5(20.55)

注:泥质灰岩a和泥岩a的数据来源于高志勇等[46]

通过对铀、钍平均含量进行统计分析,研究区奥陶系岩石铀平均含量呈现泥岩>高铀白云岩>泥质灰岩>白云岩>灰岩,钍平均含量呈现泥岩>泥质灰岩>白云岩≈高铀白云岩>灰岩。特别需要注意的是,古城地区奥陶系鹰下段发育一套铀含量远高于其围岩的白云岩,本文将其中铀含量大于3×10-6的称为高铀白云岩。根据公式(5)得到不同岩性的生氦潜量,总体上呈现为:泥岩>泥质灰岩>高铀白云岩>白云岩>灰岩(图4)。与BROWN24总结的岩石氦生产力相比,古城地区泥岩、泥质灰岩和高铀白云岩生氦潜力较大,可成为氦气来源的主要岩石。就单位质量岩石、单位时间而言,泥岩生氦潜力最大,但是,在实际生产中,还需要考虑岩石的体积、泥岩生烃对氦气的稀释作用、断裂分布和地层中流体等情况。
图4 古城地区奥陶系不同类型岩石生氦潜量

Fig.4 Helium generation rates of different types of Ordovician rocks in Gucheng area

2.3 基于能谱测井的氦气资源评估

本文研究选取古城地区15口具有高质量自然伽马能谱测井曲线的钻井进行氦气资源评价,其中部分井段的能谱测井曲线缺失。首先剔除曲线中明显的异常值,再根据古城地区岩心放射性室内测试结果(表1)对铀、钍能谱测井曲线进行校正。其中43个岩心测试数据有相对应的能谱测井曲线。校正结果表明(图5):伽马能谱曲线的铀、钍含量和岩心测试结果具有高度的一致性。伽马能谱和岩心测试的铀含量函数关系为y=0.993 5xR 2值高达0.98,而钍含量则为y=0.906 5xR 2值为0.96。这说明在古城地区选取的自然伽马能谱测井资料可以真实地反映岩石铀、钍含量,因而基于能谱测井的氦气资源评价具科学性和极高的参考价值。
图5 基于岩心测试结果的伽马能谱铀含量(a)和钍含量(b)校正

Fig. 5 Uranium (a) and Thorium (b) content cross plot based on trace element test of core rock and natural gamma spectrum

由于奥陶系缺少能用于测年的岩浆岩或变质岩和相关研究,因此放射性元素的衰变时间只能取沉积地层的相对地质年代(图3)。蓬莱坝组岩石沉积于特马豆克期(485.4~477.7 Ma),取中值481.55 Ma;鹰下段岩石沉积于弗洛期(477.7~470 Ma),取中值473.85 Ma;鹰上段岩石沉积于大坪期(470~467.3 Ma),取中值468.65 Ma;一间房组岩石沉积于达瑞威尔期(467.3~458.4 Ma),取中值462.85 Ma;吐木休克组岩石沉积于桑比期(458.4~453 Ma),取中值455.7 Ma;却尔却克组岩石沉积于凯迪期和赫南特期(453~443.8 Ma),取中值448.4 Ma。
利用Resform3.5软件的宏程序在古城地区15口研究井中创建并计算出一条生氦潜量曲线道,曲线单位为10-10 cm3/g(图6)。古城地区奥陶系单井的生氦潜量介于(0.8~4)×10-10 cm3/g之间,平均值为1.7×10-10 cm3/g。以古城地区东南方的古城4井为例,古城4井却尔却克组主要为泥岩,夹少量泥质粉砂岩和砂岩,铀含量平均值为2.60×10-6,钍含量平均值为14.43×10-6,生氦潜量平均值为3.32×10-10 cm3/g;吐木休克组主要为灰岩,铀含量平均值为1.06×10-6,钍含量平均值为6.82×10-6,生氦潜量平均值为1.50×10-10 cm3/g;一间房组主要为灰岩夹砂屑灰岩,铀含量平均值为1.72×10-6,钍含量平均值为1.35×10-6,生氦潜量平均值为1.15×10-10 cm3/g;蓬莱坝组主要为灰岩夹少量白云岩和白云质灰岩,铀含量平均值为1.62×10-6,钍含量平均值为1.18×10-6,生氦潜量平均值为1.78×10-10 cm3/g(图6)。碳酸盐岩为主的鹰山组以古城18井为例(图7),鹰上段主要为纯灰岩,铀含量平均值为2.45×10-6,钍含量平均值为1.08×10-6,生氦潜量平均值为1.55×10-10 cm3/g;鹰下段主要为白云岩夹少量灰岩和灰质白云岩,铀含量平均值为3.66×10-6,钍含量平均值为1.35×10-6,生氦潜量平均值为2.30×10-10 cm3/g。需要注意的是古城18井鹰下段存在多层高铀白云岩,是6 350~6 400 m层段铀平均含量高达8.0×10-6,平均生氦潜量为5.0×10-10 cm3/g,这与岩心室内测试的结果相吻合。
图6 古城地区奥陶系地层生氦潜量连井剖面图(剖面位置见图2)

Fig. 6 Well section of potential of generating helium in Ordovician strata of Gucheng area(see Fig.2 for section location)

图7 古城18井生氦潜量柱状图

Fig.7 Column of potential of generating helium in Well Gucheng 18

通过对古城地区过古城16井—古城10井—古城14井—古城8井—古城4井连井剖面(图6)进行分析,发现不同层位生氦潜量表现为却尔却克组>鹰下段≈吐木休克组>蓬莱坝组≈鹰上段≈一间房组。将古城地区10口钻井的氦生产力按照层位进行统计,计算了每口井不同地层的生氦潜量平均值(图8)。综合来看,却尔却克组岩石生氦潜量最高,均在3×10-10 cm3/g以上,个别井甚至高于4×10-10 cm3/g;吐木休克组和鹰下段次之,大多在(1.5~3.0)×10-10 cm3/g之间;蓬莱坝组基本在(0.5~2)×10-10 cm3/g之间,较泥岩和白云岩更低;而一间房组和鹰上段最低,普遍在(0.5~1.5)×10-10 cm3/g之间。
图8 古城地区不同层位生氦潜量直方图

Fig.8 Histogram of potential of generating helium in various strata of Gucheng area

基于古城地区15口钻井的单井平均生氦潜量,用克里金插值法绘制出古城地区生氦潜量平面分布图(图9)。从平面分布图可知,古城地区的生氦潜量分布并不均匀,生氦潜量最高最广的区域位于古城14井附近,平均生氦潜量普遍高于3×10-10 cm3/g,其次为古城12井附近区域,平均生氦潜量则在2×10-10 cm3/g之上。值得注意的是在古城地区存在一个明显的低生氦潜量区,分布在古城6井到古城8井的狭长地带。由此可以推断在古城地区氦气相对富集的区域更可能出现在古城14井和古城12井附近区域,而古城6井到古城8井的区域氦气相对富集的可能性更低。
图9 古城地区生氦潜量平面分布(单位:10-10 cm3/g)

Fig. 9 Distribution map of potential of generating helium in Gucheng area (units: 10-10 cm3/g)

基于测井解释的生氦潜量,根据公式(6)计算出古城地区奥陶系不同层位氦气生成量(表2)。岩石密度根据密度测井资料估算得出,砂泥岩密度为2.4 g/cm3,灰岩密度为2.5 g/cm3,白云岩密度为2.7 g/cm3。岩石密度的数值选择对氦气生成量的结果影响并不会很大29。目的层岩性致密,岩石孔隙度假设为0%。计算结果表明,古城地区奥陶系岩石氦气生成量为13.91 km3。从饼状图(图10)可以看出,却尔却克组是古城地区奥陶系生氦的主力岩层,氦气生成量为11.62 km3,占比83.5 %;鹰下段次之,生成了1.29 km3氦气,占比9.3 %;鹰上段和蓬莱坝组相近,分别生成了0.41 km3和0.35 km3氦气,占比分别为2.9 % 和2.5 %;一间房组和吐木休克组厚度最薄,生成量最少,分别生成氦气0.18 km3和0.07 km3,占比仅有1.3 %和0.5 %。
表2 古城地区奥陶系氦气生成量评估

Table 2 Helium production evaluation of Ordovician strata in Gucheng area

地层 岩性

衰变时间

/Ma

U

/10-6

Th

10-6

生氦潜量

/(10-10 cm3/g)

地层平均厚度

/m

岩石体积

/km3

氦生产量

/km3

总计 3 310 20 191 13.91
却尔却克组 砂泥岩 448.4 3.3 13.0 3.45 2 300 14 030 11.62
吐木休克组 灰岩 455.7 2.0 5.2 1.76 25 153 0.07
一间房组 灰岩 462.9 1.5 1.6 1.05 115 702 0.18
鹰上段 灰岩 468.7 1.7 1.5 1.17 230 1 403 0.41
鹰下段 白云岩 473.9 2.5 1.3 1.63 480 2 928 1.29
蓬莱坝组 灰岩 481.55 2.2 0.9 1.42 160 976 0.35
图10 古城地区奥陶系不同地层氦生成量饼状图

Fig.10 Pie chart of potential of generating helium in various Ordovician strata of Gucheng area

3 问题和讨论

3.1 自然伽马能谱测井U、Th含量结果的差异

在利用自然伽马能谱测井资料进行氦资源评价时,首先需要假定伽马能谱所测定的铀、钍含量就是地层中对应元素的含量,但自然伽马能谱测井结果可能并不能完全反映地层岩石中U、Th元素的含量。原因有:①自然伽马射线谱由光子总吸收、康普顿散射、背散射以及其他微弱效应的峰值共同组成31;②对同一个自然伽马能谱,在不同的解谱方法中得出的铀、钍曲线不完全一致,难以选择出最优方法;③任何解谱方法都是建立在放射性平衡原理的假设上推算出来的,但是在地质历史时期,保持放射性平衡是很困难的。
因此我们建议应该选择采集质量高的自然能谱曲线,针对性地优选出适应研究区的解谱方法,并以岩心归位后的岩石测试结果为准,对能谱测井曲线进行校正,以保证测井结果尽量反映岩石的实际数值。在曲线偏差较大的情况下,必须利用岩心数据对铀、钍测井曲线进行重新标定,建立铀、钍含量岩心测试值和能谱曲线测定值之间的关系,再进行氦资源评价。

3.2 白云岩的富铀机理

古城地区奥陶系鹰下段存在多层具高生氦潜量的高铀白云岩,但其富铀机理仍不明确。对氧化还原敏感的铀在碳酸盐岩沉积物中的吸收受到各种生物地球化学和物理过程的影响47。灰岩的白云岩化不会对铀含量造成明显影响。德国南部白云岩化的侏罗系碳酸盐岩台地研究表明在灰岩成岩作用早期的白云岩化过程不会改变原始的铀同位素组成和铀元素含量48
沉积物中铀元素主要有3个来源:①碎屑物质的加入,例如硅质碎屑和碳酸盐岩碎屑;②湖中自生碳酸盐岩相的形成;③其他搬运吸收机制,比如直接来自水中或孔隙水中的自生盐酸盐化。铀浓度明显高于代表碎屑物质加入的两碎屑端元代理元素的浓度,可以反映出铀元素有除碎屑物质加入的其他额外的来源47。古城地区的高铀白云岩夹在普通白云岩段,均为缓坡台地颗粒滩相,两者碎屑物质的加入应该基本一致,因此高铀白云岩的铀存在其他的来源。铀元素在海相文石中含量一般较高,约为(2~4)×10-6[49,因此自生文石可为沉积物提供额外的U来源47。但古城地区的高铀白云岩(>3×10-6)中的铀含量普遍高于海相自生文石中的铀含量,说明研究区的白云岩还有额外的铀来源。Malo Jezero碳酸盐岩沉积物研究也表明铀在湖泊文石相中的掺入较少47。沉积物中U的自生吸收通常发生在还原条件下。铀在自然水体中主要存在2种氧化还原状态,氧化环境下以可溶的六价铀形式存在,还原环境下以不溶的四价铀形式存在。在缺氧环境下,六价铀被还原为四价铀,在沉积物中自生铀发生富集,从而消耗溶解在水体中的U50。海水中的铀可以直接以三碳酸根铀酰阴离子[UO2(CO33 4-]的形式直接进入到碳酸盐沉积物中。在一系列缺氧孔隙水的环境中都观察到了铀元素参与了早期的原位成岩沉淀4851。岩心剖面显示铀含量随深度增加而增加,表明随着孔隙水中氧化还原电位降低,沉积物中铀的加入量是增加的,岩心深度20 cm以下最高的铀含量可超过5×10-6[46
因此古城地区高铀白云岩形成于深水的静海底部低氧还原性水体环境中,铀直接来自水体中或孔隙水中的自生碳酸盐化,此时自生铀的积累速度明显高于其他环境。高铀白云岩与其他低铀的白云岩互层说明碳酸盐岩沉积时的氧化还原条件一直在不断变化。

3.3 烃源岩的生氦问题

油气烃源岩的生烃作用会稀释氦气的浓度,因此烃源岩是否成为主力氦源岩目前仍有很大的争议。BROWN24认为油气烃源岩不是氦源岩。因为与天然气相比,氦的生成速率微不足道。例如,一个烃源岩潜力最小的页岩(S 2 o=2 mgHC/grk)每立方米产生约377 m3的烃类气体,这是典型页岩(U=3.7×10-6,Th=12×10-6)10亿年后产生氦的3 000多倍24。任何产生碳氢化合物气体的岩石都会将氦稀释到低于经济开采水平。但是也有学者认为铀钍含量高的泥页岩既是油气烃源岩52,也是氦源岩2025。例如涪陵页岩气田氦气含量介于0.034%~0.062%之间,部分达到氦气工业开采标准(0.05%),原因可能是致密的页岩气层和较高的地层突破压力能有效地阻止氦气扩散和渗漏,对氦气聚集起到了至关重要作用20。陈新军等25通过计算认为,当五峰组—龙马溪组泥页岩中残留氦气含量为铀钍元素衰变释放出来氦气含量的80%以上,适合进行“页岩气+氦气”的共同开采,以提升天然气开发的经济价值。
古城地区却尔却克组泥页岩是氦气的主要来源,同时却尔却克组也是古城地区主要的烃源岩53-54。根据塔东低凸起地区下寒武统页岩研究55TOC和含气量存在良好的线性函数关系,具体为含气量(m3/t)=0.913 7×TOC(%)-0.072 3(R 2=0.813 2)。假设却尔却克组泥页岩也存在上述特征且产生的氦气含量都保留在却尔却克组泥页岩中没有散失或运移,则根据TOC含量为1.23%54可得却尔却克组含气量约为1.05 m3/t,进而根据氦气含量(m3/t)=天然气中氦气含量(%)×岩石含气量(m3/t)可估算出却尔却克组天然气中氦气含量约为0.033%。其氦气含量低于中国工业氦气开采标准0.05%,也略低于四川盆地涪陵页岩气氦气丰度0.04%。原因可能是却尔却克组泥岩的大量生烃,稀释了氦气的浓度,导致古城地区奥陶系中暂时未见有工业开采价值的含氦气天然气藏的相关报道。

4 结论

(1)根据铀钍放射性衰变形成氦的基本原理,建立了一套基于自然伽马能谱测井资料进行氦资源评价的方法和流程。在进行评价时需要注意选择采集质量高的自然能谱曲线,并针对性地优选出最佳的解谱方法,根据岩心测试资料对能谱测井曲线进行重新校正标定。
(2)古城地区奥陶系岩石微量元素测试结果,表明泥岩、泥质灰岩和高铀白云岩生氦潜量较高,具备成为主力氦源岩的潜力。白云岩的富铀机理为在深水的静海底部低氧还原性水体环境下,铀直接来自于水体中或孔隙水中的自生碳酸盐化过程。
(3)基于自然伽马能谱资料对古城地区奥陶系地层进行氦气资源评价,古城低凸起6 100 km2范围内,奥陶系岩石的平均生氦潜量为1.7 × 10-10 cm3/g,氦气生成量为13.91 km3。生氦潜量最高最广的区域位于古城14井区域,其次为古城12井区域,而古城6井到古城8井的狭长地带则是一个明显的低生氦潜量区域。却尔却克组的泥岩是生氦主力,生氦潜量平均为3.45 × 10-10 cm3/g,氦气生成总量为11.62 km3,占比为83.5%。
(4)估算古城地区烃源岩层的却尔却克组天然气中氦气含量约为0.033%,低于工业开采标准,其原因可能是生烃作用稀释了氦气浓度。富含有机质的泥岩大量生烃,稀释了氦气的浓度至工业开采标准以下,表明铀钍含量高的油气烃源岩有时并不利于氦气的成藏。

“天然气勘探开发与环境”专辑征稿启事

煤和石油等化石能源的大量开发和使用难以避免地产生了CO2、CH4和SOx、NOx等有害气体,是全球气候变暖和大气环境污染的主要成因。天然气是三大化石能源中最清洁的低碳绿色能源,是人类迈向清洁能源的过渡能源,它的广泛应用是我国实现“碳达峰、碳中和”目标的重要途径。近年来,天然气勘探开发不断向非常规、深层等领域拓展,与其伴生的潜在环境影响也越发受到关注。如何发现更多的天然气资源并实现高效、经济和绿色开发,既满足经济发展对低碳能源的需求,又实现生态环境质量持续改善,是目前能源—环境交叉领域面临的重要前沿科学问题。

面向我国绿色低碳能源开发和生态环境保护的重大需求,经与国内外相关科研教学生产单位和专家们的广泛沟通与深入讨论,决定于2023年在《天然气地球科学》组织“天然气勘探开发与环境”专辑,集中报道近年来我国在天然气勘探开发过程中潜在的环境影响方面取得的基础研究和技术攻关成果,以期开拓新的研究思路,加强学科交叉与学术创新,助力我国天然气工业的全面高质量发展。专辑拟定于2023年末以正刊形式在《天然气地球科学》刊出,诚邀业内专家学者积极投稿。

1. 征稿范围

(1)常规/非常规天然气勘探开发过程中生态环境影响成因与机制

(2)常规/非常规天然气勘探开发过程中潜在生态环境影响的模拟预测与评估

(3)常规/非常规天然气勘探开发过程中生态环境影响监测识别方法与技术

(4)常规/非常规天然气勘探开发过程中生态环境影响防控技术、标准与方案等

2. 征稿要求

(1)稿件类型为综述与评述、研究论文等。撰稿规范及要求可到本刊主页“下载中心”下载(http://www.nggs.ac.cn/CN/column/item158.shtml)。

(2)所有稿件编辑部均将严格按程序执行,不符合发表要求的稿件将被退回。录用后的稿件会优先在线出版。

(3)稿件基础资料、数据等信息,需符合有关单位/部门的保密要求。

3. 投稿截止日期

2023年5月31日

4. 专辑召集人

倪云燕,研究员,中国石油大学(北京)

曾祥英,副研究员,中科院广州地球化学研究所

卢培利,教授,重庆大学环境与生态学院

刘 松,高级工程师,贵州能源产业研究院有限公司

5. 投稿方式

登陆官网http://www.nggs.ac.cn进行投稿。投稿时请备注“天然气勘探开发与环境”专辑。投稿成功后请将稿件信息告知专辑联系人。

6. 专辑联系人

李小燕 0931-8277790 lixy@llas.ac.cn

隋建立 010-62099113 suijianli@ies.ac.cn

曾祥英 020-85292033 zengxy@gig.ac.cn

《天然气地球科学》编辑部

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Outlines

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