0 引言
氦气是稀缺的战略资源，在航空航天、低温超导、深潜及电子等领域具有不可替代的作用。勘探实践证实，目前我国已在10余个沉积盆地中均发现了含量超过工业品位的氦气，但总体来说，氦气品位相对较差，资源探明程度很低，储量规模有限［1-15］，这也是目前我国氦气供应高度依赖进口的根本原因。从目前国内已发现的氦气藏来看，只有少数与烃类气藏共同成藏的壳源型氦气具有工业开发价值，如四川盆地威远气田、塔里木盆地和田河气田及鄂尔多斯盆地东胜气田等［1-4］。其他壳幔混合型氦气以及地热水溶气中的氦气，虽然氦气品位很高，甚至达到了工业品位的数十倍，但因气田整体规模较小而不具有工业价值或工业开发价值有限，如苏北盆地黄桥气田壳幔混合型氦气和渭河盆地水溶型氦气［5-7］。近两年在进行氦气普查研究过程中，发现有一种壳源近源型氦气，伴生于页岩气藏中，尽管氦气品位不高，含量一般介于在0.3%~0.5%之间，但胜在分布均匀、稳定、资源量大，具备一定潜在的工业开发价值。该类型氦气在四川盆地的页岩气田中多有发现，其中较典型的有涪陵、长宁、威远等页岩气田。本文以涪陵页岩气田为例，分析气田中氦气分布特征、资源潜力及成因机理等，以期为我国氦气资源勘查研究提供相应的理论支撑。
1 地质概况
涪陵气田位于川东高陡褶皱带万县复向斜，区内主要发育震旦系—侏罗系，受加里东运动影响，缺失上志留统。涪陵页岩气田是中国石化最早的也是最大的页岩气生产基地，其主要产层为上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组一段深水陆棚相灰黑色炭质笔石页岩，厚度约为40 m，平均孔隙度为4.87%，渗透率为215×10-9 μm2。现有研究表明，上述条件是涪陵页岩气田“成烃控储”的基础［16］。
2 氦气资源潜力
2.1 氦气资源特征
据中国石化江汉油田分公司和勘探分公司提供的涪陵页岩气田44个气样测试结果显示，该区页岩气中普遍含氦，氦气含量介于0.034%~0.062%之间，平均为0.045%，R/Ra值为0.004~0.03，是典型的壳源氦，氦气主要来源于富有机质页岩自身所含有的微量放射性元素铀和钍的衰变。研究发现，涪陵页岩气中氦气的一个最大特征就是气田各井区氦气分布和含量十分均匀、稳定，44个测试数据中，85%以上的氦气含量介于0.03%~0.05%之间，只有个别的氦气含量数据大于0.06%（图1）。
2.2 氦气浓度分析
从平面分布粗略来看，涪陵页岩气田氦气含量高值区无明显分布规律，氦气分布较均匀、稳定。再将礁石坝地区的氦含量平面分布图与有机碳等值线平面分布图叠合来看，发现氦气含量与有机碳含量分布关系并不明确，只是存在一些似是而非的规律，需要更深一步的研究确认。例如，在绿色区域，即有机碳含量介于3.7%~3.9%之间，氦气含量普遍相对较高，基本都大于0.042%，最高为0.062%（相应有机碳含量为3.9%）；在黄红色和蓝色区域，即有机碳含量大于3.9%或小于3.7%时，氦气含量则普遍相对较低，基本上都小于0.04%。但在有机碳含量最高的焦页1井区，氦含量反而很低，只有0.036%（图2），这是什么原因造成的，值得我们深入思考。
众所周知，氦气含量多少取决于氦气量和载体气量的相对含量，就涪陵页岩气田整体而言，氦气含量平均值取决于该区氦气资源总量与页岩气资源总量的比值。但针对涪陵页岩气田的某一区域或井区而言，氦含量的高低不仅取决于区域内富有机质页岩吸附的铀和钍元素衰变生成释放的氦气多少，还与富有机质页岩自身的生烃能力，页岩气的充注程度以及该区的保存条件密切相关。在有机碳含量较高的区域，如焦页1井区，五峰组—龙马溪组页岩自下而上极其发育，有机碳含量也相对较高，最高可达4.2%，造成该区具有良好的生烃能力，加上气层顶底板良好的保存条件，使得大量的页岩气生成并赋存于整个页岩层系中，充注程度很高，因此该井区内的氦气被大量页岩气载体稀释而丰度较低；在有机碳含量较低的区域，尽管页岩气量相对较少，但含量较少的铀和钍元素生成释放的氦气量也更少；或许有机碳含量介于3.7%~3.9%之间时，富有机质页岩吸附的铀和钍元素衰变生成的氦气与其生成的页岩气达到了一个最佳匹配关系，而使得这一区域内的氦气含量相对较高。
2.3 氦气资源潜力分析
目前氦气资源评价方法主要有2类：一类是组分法，依据天然气藏的储量、气体组分等参数进行资源量估算；另一类是成因法，基于放射性衰变原理，从氦气的生成量方面进行资源量估算，涉及的参数包括岩石的分布面积、厚度、密度、放射性铀、钍元素含量及地质年龄等。为方便对比验证分析，本文就采用这2种计算方法分别对涪陵页岩气田中氦气资源量进行估算。
2.3.1 组分法计算
天然气地质资源量与气体组分中的氦气体积百分比相乘得到氦气资源量，如式（1） 所示。
Q 氦=Q 地质×氦气体积百分比
涪陵地区五峰组—龙马溪组页岩品质非常好，原始生烃条件优越，保存条件也非常好，页岩气储量十分丰富，根据已公布的涪陵页岩气田的探明储量为6 008×108 m3和该区氦气的平均百分含量为0.043%可以粗略估算涪陵页岩气田氦气资源量为2.58×108 m3。另外，可以依据涪陵页岩气田的面积计算得到页岩气的储量丰度约为10.43×108 m3/km2。
2.3.2 成因法计算
根据放射性衰变原理及铀、钍放射性衰变方程计算出每年每克岩石中产生的4He含量。放射性衰变原理如下：
N*=N (eλ t -1)
放射性元素铀、钍衰变公式如下：
→ + 8 + 6
半衰期 λ = 44.68×108 a
→ + 7 + 4
λ = 7.10×108 a
→ + 6 + 4
λ = 140.1×108 a
故氦气的生成量公式（式中氦气单位为m3）为：
4He=1.21×10-13×U+2.89×10-14×Th
因此，只要得到岩石的质量、地质年龄以及其中铀、钍元素的含量就能计算出氦气的生成量。涪陵地区龙马溪组一段下部热页岩中铀元素含量较高，基本在20×10-6以上，尤其是底部铀含量最高超过了38×10-6。在漫长的地质历史时期，这些铀元素经过α衰变产生了大量氦气，且岩石中80%~90%的氦气都可释放出来［19］，溶入页岩气当中，并扩散到适宜的部位富集。据查询到的面积、厚度、密度等相关资料可以计算出涪陵页岩气田主力产层富有机质页岩的质量为14.97×1016 g，五峰组—龙马溪组页岩地质年龄约为442 Ma，页岩中铀、钍元素的平均含量分别约为25×10-6和20×10-6，相关计算参数见表1，最终计算得到氦气的总生成量为2.39×108 m3，这一数据与组分法计算的氦气资源量有一定的可比性。考虑到研究区龙马溪组页岩热演化程度较高，R O值一般都大于2.5%，普遍进入过成熟阶段，因此早期生成的甲烷碳同位素值较低的天然气已经散失，同时也带走了部分少量已经生成的氦气，目前这一部分损失的氦气量是很难定量统计的，鉴于该区较好的保存条件，认为目前涪陵页岩气田氦气的资源量应略少于计算得到的氦气的总生成量。在进行天然气资源评价时，更应该关注的是计算过程中参数取值是否合理，并非最终计算的数值。因此，可以近似地将计算得到氦气的生成量当成目前氦气的资源量。
表1 涪陵页岩气田氦气生成量计算参数Table 1 Calculation parameters of helium production in Fuling shale gas Field |
| 页岩质量 /（109 kg） | 页岩年龄 /Ma | 铀含量 /10-6 | 钍含量 /10-6 | 每年每克页岩产生氦气量 /（10-19 m3） | 氦气总量 /（108 m3） | 单位页岩质量氦气产量 /（10-4 m3/t） |
|---|---|---|---|---|---|---|
| 149.74 | 442.00 | 25.00 | 20.00 | 36.05 | 2.39 | 15.93 |
据此还可以大致推算出涪陵页岩气田氦气丰度约为41.43×104 m3/km2，与页岩气的储量丰度对比显示，涪陵地区的氦气丰度大约是页岩气丰度的0.04%，这一结论也能从反向验证研究区氦气平均含量在0.04%左右。尽管涪陵地区氦含量较低，但储量规模十分可观，据戴金星等［20］提出的氦气田工业划分标准属于特大型贫氦气田。
3 涪陵页岩气田氦气富集成因分析
3.1 富有机质页岩也是一种良好的壳源氦源岩
壳源氦是由铀、钍等放射性元素α衰变而成的，在扫描电镜的BSE模式下观察，氦气主要通过衰变反冲作用、扩散作用、破裂作用和矿物转变等方式释放出来［19］。一般认为，火山岩、花岗岩中的放射性元素铀、钍含量较高，变质岩次之，沉积岩较低。实际上，沉积岩中普通页岩的铀、钍含量较高，几乎与花岗岩一样，甚至还稍高一些，只有砂岩中的铀、钍含量较低。富有机质页岩形成于强还原条件的静水沉积环境下，大量的有机质保存沉积下来，U6+铀酰离子在还原环境中被还原为U4+，并吸附于有机质，与水中的SiO2发生反应形成铀矿物。
TUREKIAN等［21］研究显示，典型热页岩中的平均铀含量可达50×10-6，普通页岩和花岗岩中平均铀含量相近，约为3×10-6，而灰岩、砂岩中平均铀含量较低，分别为2.2×10-6和0.45×10-6；典型热页岩、普通页岩和花岗岩中平均钍含量相近，约为（12~13）×10-6，灰岩、砂岩平均钍含量较低，约为1.7×10-6。BROWN［22］研究认为，普通页岩与普通花岗岩的平均铀含量相近，故2类岩石中铀元素衰变产生氦气速率相近，但吸附了大量铀元素的富有机质页岩拥有最高的生氦速率和潜力（图3），其产生氦气的速率大约是普通页岩或花岗岩的8倍，具有最小生烃潜力页岩大约产生的烃类气体，是典型页岩10亿年所产生的氦气量的3 000多倍。据蒙炳坤等［23］研究，我国上扬子地区144件页岩、岩浆岩、变质岩样品测试显示，页岩中平均铀、钍含量最高，变质岩中平均铀含量最低，平均钍含量居中，岩浆岩中平均铀含量居中，平均钍含量最低。为比较热页岩和花岗岩中的平均铀含量，本文研究过程中分别采集了66个我国东南沿海地区的花岗岩和25个礁石坝地区的页岩样品进行对比分析。结果显示，华南地区的花岗岩平均铀含量为6.7×10-6，而25个礁石坝地区龙马溪组底部热页岩平均铀含量为24×10-6。上述测试数据表明，沉积岩中的页岩，特别是富有机质页岩中的平均铀含量远高于花岗岩，此外，具有较高黏土矿物的页岩氦具有较高的钍含量。因此，富有机质页岩也是一种良好的氦源岩，在漫长的地质历史时间中能产生大量的氦气。
3.2 巨大的生氦能力和良好的保存条件
川东地区在奥陶纪末期处于较低的位置，受周边古隆起和古陆阻隔，在龙马溪组沉积初期处于一种闭塞、半闭塞、缺氧的还原性深水陆棚环境，发育了一套富有机质页岩沉积，尤其是在焦石坝地区五峰组—龙马溪组页岩层段有机质含量非常高，平均为2.42%，含量大于3%的厚度近30 m。焦页1井储层综合评价图显示，五峰组—龙马溪组深水陆棚相灰黑色炭质页岩底部近40 m基本都具有高有机碳含量（>3.0%）、高伽马值（>200 API）的特征，且自然伽马和无铀伽马差值很大，表明铀含量比较高（图4）。除此之外，25个五峰组—龙马溪组页岩样品测试显示，页岩中放射性元素铀、钍的含量普遍较高，铀含量介于（5.97~38.12）×10-6之间，平均为24×10-6；钍含量介于（6.61~22.81）×10-6之间，平均为20×10-6，且越靠近龙马溪组底部，样品铀含量越高。从样品实测的有机碳含量（45个数据）与焦页1井测井数据计算的铀元素含量的相关性来看，二者呈现一般正相关关系（图5），相关系数约为0.2，由此亦可以明确龙马溪组底部有机碳含量越高，放射性铀元素的含量也越高。
从龙马溪组一段的数个亚段来看（图4），下部的一亚段有机质含量最高，总含气量也最高，但黏土矿物含量低于上部的2个亚段（二亚段和三亚段）。由于放射性钍元素主要吸附于黏土矿物，因此上部2个亚段较一亚段的钍元素含量相对较高，焦页1井测井数据显示，上部2个亚段的钍元素平均含量约为25×10-6，略高于一亚段。尽管较高含量的钍元素产生的氦气也较多一点，但从氦气的生成量公式来看，钍元素产生的氦气量相对于铀元素而言，差一个数量级，即氦气生成量多少主要取决于铀元素的多少，而非钍元素。因此，尽管龙马溪组一段一亚段钍元素含量较少，但因吸附了较多的铀元素，其氦气总量也相对较高。至于上部2个亚段与下部的一亚段的氦气丰度含量究竟谁高，则需要从氦气生成量与总含气量的比值去细致计算考虑。粗略估算，一亚段的总含气量是上部2个亚段的2~3倍，而一亚段的铀、钍元素产生的氦气总量是上部2个亚段的1~2倍，比较下来，上部2个亚段形成的氦气丰度可能更高。
涪陵地区页岩气层顶板为龙马溪组二段发育的灰色—深灰色中—厚层粉砂岩、泥质粉砂岩，底板为上奥陶统临湘组深灰色含泥瘤状灰岩、灰岩等，总厚度为 30~40 m，在80 ℃条件下，顶底板地层突破压力分别为69.8~71.2 MPa和64.5~70.4 MPa［16］。因此，对于涪陵页岩气田整体而言，页岩气气层顶底板厚度大、岩性致密、突破压力高、封隔性好。尽管氦气分子量小，扩散性强、渗透率很高，但该区致密的顶底板和较高的地层突破压力却能有效阻止氦气扩散和渗漏，这对氦气的聚集起到至关重要的作用。
4 涪陵页岩气田氦气开发利用方式分析
经过近50多年的努力，我国已成功发展了天然气低温法和膜分离提氦、粗氦变压吸附纯化技术等，氦气纯度可以达到5N级别（99.999%）。随着技术的进步，近年来我国多个提氦项目相继建成投产，如2020年，宁夏盐池建成国内首条40 L/h液氦生产线实现投产；内蒙古鄂尔多斯杭锦旗建成“大型液化天然气装置闪蒸气提取高纯氦气”装置成功投产，生产规模年产氦气可达1.00×106 m3；2021年庆阳“LNG工厂尾气提氦综合利用项目”建成投产，这些都标志着我国氦气提取技术和能力有了很大提升。鉴于涪陵页岩气田氦气丰度较低，资源量较大的特征，若要在该区实现氦气的效益开发，应积极创新发展低丰度氦气资源综合开发利用技术，例如发展低成本的膜分离提氦技术，若能国产化高通量高性能提氦专用膜与膜组件，必能提升该地区页岩气和氦气的综合勘探开发效益，为我国的氦气工业发展作出相应的贡献。
5 结论
通过四川盆地涪陵页岩气田氦气资源潜力和成因机理分析，认为：
（1）涪陵页岩气中普遍含氦，氦含量平均为0.045%，为典型的壳源氦，各井区氦气分布较均匀、稳定，在有机碳含量介于3.7%~3.9%之间，氦气含量普遍相对较高，可能是在这一区域，有机碳吸附的铀元素衰变生成的氦气与其生成烃类气体达到了一个最佳匹配。
（2）为方便对比验证分析，本文分别采用组分法和成因法分别对涪陵页岩气田中氦气资源量进行估算，结果显示2种方法估算的氦气资源量有一定的可比性，对比显示涪陵地区氦气丰度大约是页岩气丰度的0.04%，这与研究区氦气平均含量为0.043%基本相当。
（3）富有机质页岩也是一种良好的氦源岩，涪陵页岩气田五峰组—龙马溪组页岩中放射性元素铀、钍的含量普遍较高，且越靠近龙马溪组底部，样品铀含量越高，在漫长的地质历史时期中能产生大量的氦气。涪陵页岩气顶底板厚度大、岩性致密、突破压力高、封隔性好，这对氦气的聚集起到至关重要的作用。
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