Geochemical characteristics and hydrocarbon generation characteristics of Upper Paleozoic coal measures source rocks in Huanghua Depression, Bohai Bay Basin: Case study of Dagang exploration area

  • Xun GONG , 1 ,
  • Yanbin WANG , 1 ,
  • Yun YU 2
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  • 1. China University of Mining and Technology (Beijing),Beijing 100083,China
  • 2. Huaneng Coal Industry Co. ,Ltd,,Beijing 100070,China

Received date: 2021-06-21

  Revised date: 2021-12-14

  Online published: 2022-06-28

Supported by

The China National Science and Technology Major Project(2017ZX05064003-001)

Highlights

In order to reveal the oil and gas resource potential of Upper Paleozoic coal measure source rocks in Huanghua Depression, Bohai Bay Basin, based on experiments such as rock pyrolysis, maceral identification, thermal simulation and previous research data, the geochemical characteristics, macerals and hydrocarbon generation of C-P coal seam in Dagang exploration area in Huanghua Depression are studied in detail. The results show that the macerals of C-P coal measure source rocks in Huanghua Depression are mainly vitrinite, followed by inertinite. The content of vitrinite is 60.35%, inertinite is 28.6%, and crustite + sapropel group is 11.05%. The organic matter types of the source rock are mainly type Ⅱ2 and type Ⅲ, with high abundance of organic matter. The organic matter is mainly in the mature stage. Some areas are in the high mature stage due to magmatism. Moreover, the source rock has the characteristics of gas generation and oil generation, and has good hydrocarbon generation potential.

Cite this article

Xun GONG , Yanbin WANG , Yun YU . Geochemical characteristics and hydrocarbon generation characteristics of Upper Paleozoic coal measures source rocks in Huanghua Depression, Bohai Bay Basin: Case study of Dagang exploration area[J]. Natural Gas Geoscience, 2022 , 33(6) : 1013 -1024 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2021.12.008

0 引言

渤海湾盆地黄骅坳陷油气资源勘探初期一直以新生界为烃源岩进行勘探1-2。20世纪90年代末,大港油田勘探开发研究院在WS1井发现与上古生界煤岩有关的油气藏显示,表明煤岩具有较好的生烃潜力及形成大型油气藏的可能3-4。随着对潜山内幕原生油气藏认识的不断深入,港北、歧北、乌马营等一批以上古生界煤岩为目的层系的原生油气藏逐步被发现5-8,揭示其具有巨大的油气资源潜力,并且与该套煤岩有关的基础地质研究也受到广泛关注。基础地质研究不仅一直指导油田现场生产,也是油气行业勘探开发力度逐步提升的基本前提。随着对原生油气藏研究的深入,在黄骅坳陷内多个地区的上古生界煤岩中发现大量早期包裹体和固体沥青9-10,这不仅证实了原生油气藏的存在,也标志着黄骅坳陷上古生界煤岩在基础地质研究方面取得理论突破。前人对黄骅坳陷上古生界煤岩特征及其生烃演化进行了大量研究,张津宁等9利用盆地模拟分析了构造运动对上古生界煤岩生烃演化的控制作用并得出中生代构造运动对上古生界煤岩一次生烃演化具有重要的控制作用;杨池银等11对黄骅坳陷中南部煤岩发育区煤成气地质条件进行了分析并划分了勘探有利区;朱炎铭等12分析了石炭系—二叠系煤成烃演化的构造作用并得出黄骅坳陷石炭系—二叠系烃源岩曾经历过3次重要的生烃作用。但是这些研究主要集中在石炭系—二叠系煤系烃源岩的地质条件、生烃演化及有利区划分等方面,未能将其进行结合。鉴于此,本文借助岩石热解、显微组分鉴定及热模拟等实验对黄骅坳陷内大港探区石炭系—二叠系煤岩的地球化学特征、显微组分及生烃潜力进行了分析,以期对该套煤岩的生烃母质、资源潜力及演化特征有一个较为系统的认识,并为研究区煤系气的开采提供较为系统的理论知识,为后续该地区油气的开采提供理论支持。

1 地质概况

黄骅坳陷地处渤海湾盆地中部,走向呈SW—NE向,沧县和埕宁2条呈NE向的隆起将其夹在中间,背部紧邻燕山褶皱带,南部被埕宁隆起所隔断(图1),是盆地内一级负向构造单元,面积约为17 000 km2,含有丰富的油气资源13-15。歧口凹陷、沧东凹陷等次级构造单元在坳陷内部发育。其中,歧口凹陷位于黄骅坳陷的中北部,可对其进一步划分为歧口主凹、板桥次凹、北大港潜山等小构造单元16。黄骅坳陷自元古代以来经历了古生代台地建造、印支期挤压、燕山期板内造山及古近纪—新近纪复杂裂陷4个演化阶段917。加里东运动912使得黄骅坳陷由稳定的海相克拉通盆地逐步演化成寒武纪—奥陶纪海相碳酸盐岩沉积建造,晚奥陶世发生抬升,地层遭受风化剥蚀,普遍缺失上奥陶世至下石炭世沉积。中—晚石炭世5-69为海陆交互相建造期,发育灰岩、碎屑岩及煤系地层;山西组沉积期大型内陆盆地已具雏形,发育夹页岩与煤层的碎屑岩沉积。黄骅坳陷内广泛发育上古生界,最大厚度为1 100 m,多为600 m。其中,煤岩主要发育于山西组和太原组,多呈整合或平行不整合接触。上古生界煤岩具有厚度大、分布广、生烃潜力大的特点,具有形成较大油气藏的潜力。
图1 黄骅坳陷构区域构造(a)及地层特征(b)(修编自文献[16])

Fig.1 Regional structure(a) and stratigraphiccharacteristics(b) of Huanghua Depression (revised from Ref.[16])

2 煤岩地球化学特征

2.1 煤岩分布

本文采用连井剖面对比的方法对钻穿大港探区石炭系—二叠系的25口钻井的含煤地层进行研究,发现大港探区石炭系—二叠系含煤地层分布在山西组及太原组。其中山西组煤层累计厚度一般为5~20 m,歧口凹陷及其周边地区累计厚度最厚处可达25 m;孔西潜山及其周边地区次之,厚度为15~20 m;北大港潜山煤层沉积厚度为10~15 m;南区煤层厚度整体较中区略薄,一般为10~15 m[图2(a),图3]。
图2 大港探区石炭系—二叠系煤岩厚度分布

(a) 山西组; (b) 太原组

Fig.2 Thickness distribution of Permo-Carboniferous coal rocks in Dagang exploration area

图3 东西方向连井剖面

Fig.3 Profile of connecting wells in east-west direction

大港探区太原组煤层累计厚度一般为1~30 m,较山西组厚。歧口凹陷、孔西潜山、埕海潜山及周边地区煤层厚度为20~30 m,其中歧口凹陷和埕海潜山厚度最高达28 m以上[图2(b)]。

2.2 有机质丰度

有机质丰度是评价烃源岩地球化学特征的常用指标,当前有机质丰度主要利用总有机碳含量(TOC)、氯仿沥青“A”等指标进行评价。本文主要通过研究石炭系—二叠系煤岩的总有机碳含量(TOC)、氯仿沥青“A”、生烃潜量(S 1+S 2)来评价其有机质丰度。

2.2.1 总有机碳含量(TOC

本文对黄骅坳陷钻穿石炭系—二叠系的25口钻井72个煤样进行TOC测试,利用测井分析结合钻井勾绘法,并利用实验数据对其进行微调,作出其TOC含量平面分布图(图4)。据图4可知,黄骅坳陷大港探区山西组煤岩TOC值为23.9%~72.15%,平均值为50.92%;太原组煤岩TOC值为23.6%~69.3%,平均值为51.81%,表明研究区石炭系—二叠系煤岩具有很好的生烃潜力,能够满足大型油气藏对生烃母质的需求。
图4 研究区石炭系—二叠系TOC平面分布

(a)山西组; (b)太原组

Fig.4 Plane distribution of Permo-Carboniferous TOC in the study area

2.2.2 氯仿沥青“A”

通过对北大港潜山内石炭系—二叠系56个煤样的氯仿沥青“A”含量(图5)进行测试发现:孔店潜山山西组氯仿沥青“A”含量最高,为2.92%,徐黑潜山最低,为0.26%;孔店潜山太原组氯仿沥青“A”含量最高,为3.17%,埕海潜山最低,为1.32%。
图5 研究区石炭系—二叠系煤层氯仿沥青“A”分布

Fig.5 Distribution of chloroform asphalt "A" in Permo-Carboniferous coal seam in the study area

通过对不同区块煤岩的氯仿沥青“A”含量进行统计,太原组煤岩的氯仿沥青“A”含量相对于山西组较高,总体上显示出石炭系—二叠系煤岩属于较好的烃源岩。石炭系—二叠系煤岩中孔店潜山、埕海潜山和北大港潜山的氯仿沥青“A”评价为很好,徐黑潜山山西组煤岩中氯仿沥青“A”含量相对较小,根据陈建平等18对煤岩生烃潜力的评价标准,研究区煤岩评价结果为中等—好烃源岩。

2.3 有机质类型

2.3.1 煤岩显微组分

本文选取58个煤岩样品进行实验分析,通过在油浸反射光下对其薄片进行观察(图6),发现石炭系—二叠系煤岩有机显微组分以镜质组为主,平均含量为60.35%,惰质组为28.6%,壳质组+腐泥组一般为11.05%。其中壳质组含量变化较大,在某些地区或某些分层的煤中可达残植煤的富集程度,如孔古4井、徐井4井等,大部分地区壳质组含量通常小于10%。表明研究区具有良好的生烃物质基础和成熟条件,能满足油气大量生成对母质的需求。
图6 研究区石炭系—二叠系煤岩显微组分特征

(a)均质镜质体;(b)粗粒体;(c)角质体;(d)基质镜质体;(e)丝质体;(f)孢子体

Fig.6 Maceral characteristics of Permo-Carboniferous coal rocks in the study area

图7(a)为山西组煤层有机显微组分分布:北大港潜山镜质组含量最高,平均值为71.46%,徐黑潜山镜质组最低,为41%;徐黑潜山壳质组含量最高,为33.83%,北大港潜山最低,为8.24%;惰质组在不同地区含量相差不大,多为20%~30%。
图7 研究区石炭系—二叠系煤岩有机显微组分特征

(a)山西组;(b)太原组

Fig.7 Characteristics of organic macerals of Permo-Carboniferous coal rocks in the study area

图7(b)为太原组煤层有机显微组分分布:在整个研究区内,镜质组所占比例最高且均匀分布,平均值为70.8%;其次为惰质组,其中王官屯地区含量最高,均值为35.6%;壳质组最少,一般分布少于15%。
研究区石炭系—二叠系煤系烃源岩镜质组含量分布见图8(a):镜质组含量为50%~80%,且东部含量高于西部;以孔西潜山为界,越靠近歧口凹陷煤层镜质组含量越高,直至歧口凹陷煤系烃源岩镜质组含量可达80%。与研究区中部相比,南部地区煤系烃源岩镜质组含量较高。
图8 研究区石炭系—二叠系煤岩显微组分含量分布特征

(a)镜质组; (b)惰质组; (c)壳质组

Fig.8 Distribution characteristics of maceral content of Permo-Carboniferous coal rocks in the study area

研究区石炭系—二叠系煤系烃源岩惰质组含量一般为20%~40%。且歧口凹陷煤系烃源岩为惰质组高值区,为30%,而在歧口凹陷东西两侧则存在越远离歧口凹陷,煤系烃源岩惰质组含量越小的特征。北大港潜山煤系烃源岩惰质组含量一般为20%,孔店潜山则为10%~20%。研究区南部惰质组含量存在从徐黑凸起向南皮凹陷、吴桥凹陷以及中区逐渐增加的趋势[图8(b)]。
研究区石炭系—二叠系煤系烃源岩中壳质组含量为15%~20%。在研究区中部,壳质组含量呈现西高东低的趋势,北大港潜山煤系烃源岩壳质组含量一般为15%。从孔店潜山往东,煤系烃源岩中壳质组含量存在减小的趋势,至歧口凹陷煤系烃源岩壳质组含量为10%~15%。在研究区南部,徐黑凸起煤层中壳质组含量≥20%。自徐黑凸起向西,烃源岩中壳质组含量逐步降低,南皮凹陷、吴桥凹陷煤层中壳质组含量≤15%[图8(c)]。

2.3.2 有机质类型划分

本文针对烃源岩有机质类型研究采用三类四分法,即分为Ⅰ型、Ⅱ1型、Ⅱ2型和Ⅲ型19。利用氢指数(I H)与最高热解峰温(T max)的关系及有机岩石学方法对烃源岩有机质类型进行划分。

2.3.2.1 氢指数(I H)与最高热解峰温(T max

研究区烃源岩氢指数(I H=S 2/TOC×100)与热解峰峰顶温度(T max)关系见图9。通过煤的T maxI H指数分布图可以发现北大港潜山、埕海潜山和孔店潜山烃源岩有机质类型主要为Ⅱ2型—Ⅲ型干酪根,徐黑潜山的有机质类型主要为Ⅱ1型—Ⅱ2型干酪根,生烃阶段处于生油窗阶段;总体分析研究区有机质类型以Ⅱ2型—Ⅲ型干酪根为主,但由于演化程度处于成熟阶段,所以大部分地区有机质主要以生油为主。
图9 研究区石炭系—二叠系煤岩T maxI H关系特征

Fig.9 Relationship between T max and I H of Permo-Carboniferous coal rocks in the study area

2.3.2.2 有机质类型岩石学评价

本文利用偏光显微镜对煤系烃源岩显微组分进行分析,并以此对烃源岩有机质类型进行划分。评价标准为SHAO等20在研究吐哈盆地早中侏罗世煤成烃时所建立的评价方法,即对煤和泥岩根据显微组分比例和生烃性质所赋分值分别计算产烃指数(∑HP)和产油指数(∑OP21,并根据计算结果划定有机质类型(表1)。煤的∑HP和∑OP按下式计算:
表1 有机质类型划分

Table 1 Classification of organic matter types

类型 HP OP 成烃特征
550~620 >550 油,少量气
1 550~400 550~300 油为主,气少
2 400~150 300~100 气为主,油少
<150 <100 气为主,油少
HP=∑(Xi·HPi )/100
OP=∑(Xj·OPj )/100
式中:Xi 代表第i类生烃母质的百分含量;HPiOPi 分别为第i类生烃母质对应的HPOP值。
通过对黄骅坳陷石炭系—二叠系18口井进行采样,并利用有机岩石学方法对其有机质类型进行评价,共获得72个有效数据,并以此作出其频率分布直方图,如图10所示,Ⅲ型有机质最多(48个);Ⅰ型有机质最少(2个)。结果表明有机质类型以Ⅲ型为主,北大港潜山和埕海潜山部分地区存在Ⅱ2型干酪根,即干酪根以生气为主。
图10 煤岩有机质类型频数分布特征

Fig.10 Frequency distribution characteristics of organic matter types in coal rocks

2.4 有机质成熟度

本文运用镜质体反射率(R O)对有机质成熟度进行评价。基于本实验结果与前人研究资料进行统计,绘制石炭系—二叠系烃源岩R O与井深关系图(图11),研究区钻至上古生界的钻井,其石炭系—二叠系煤系烃源岩镜质体反射率(R O)一般为0.5%~1.3%,R O平面分布特征见图12。乌马营潜山内的乌深1井是研究区内钻至石炭系的最深井,其镜质体反射率R O值为1.53%,乌马营地区R O值为0.85%~1.53%,平均值为1.17%,其镜质体反射率处于成熟阶段且随着深度的增加呈良好的线性关系;徐黑潜山R O值为0.47%~1.38%,平均值为0.72%,受岩浆岩体的作用,徐7井和徐12井在相同的埋深处镜质体反射率值较同层位的煤岩大;孔店潜山R O值为0.35%~1.72%,平均值为0.87%;北大港潜山R O值介于0.46%~1.48%之间,平均值为0.81%。
图11 大港探区不同凹陷区石炭系—二叠系烃源岩R O与井深关系

Fig.11 Relationship between R O and well depth of Permo-Carboniferous source rocks in different sag areas of Dagang exploration area

图12 大港探区石炭系—二叠系镜质体反射率分布

Fig.12 Reflectance distribution of Permo-Carboniferous vitrinite in Dagang exploration area

综合分析,研究区煤岩的镜质体反射率主要介于0.50%~1.50%之间,即烃源岩从低成熟到高成熟都有分布,主要集中在低成熟—成熟阶段。其中,孔店潜山、北大港潜山以及埕海潜山煤系烃源岩已进入生油窗,达到成熟阶段,是较好的油气成藏区;乌马营潜山石炭系—二叠系煤系烃源岩则达到高—过成熟阶段,有利于天然气的大量生成。

3 生烃特性

3.1 生烃潜量(S 1+S 2

本文采用岩石热解实验对研究区内72个样品进行生烃潜量分析。结果表明:研究区山西组煤岩生烃潜量一般为70~120 mg/g,其中埕海潜山和南皮凹陷为高值区,二者山西组煤岩生烃潜量≥70 mg/g,北大港潜山为60~100 mg/g,孔店潜山山西组煤岩生烃潜山为60~80 mg/g[图13(a)]。
图13 研究区石炭系—二叠系煤岩生烃潜量(S 1+S 2)分布特征

(a)山西组; (b)太原组

Fig.13 Distribution characteristics of hydrocarbon generation potential (S 1+S 2) of Permo-Carboniferous coal rocks in the study area

研究区太原组煤系烃源岩中生烃潜量一般为70~120 mg/g,其中徐黑潜山和北大港潜山为高值区,孔西潜山山西组煤岩生烃潜量一般为70~90 mg/g,埕海潜山山西组煤岩生烃潜量一般为60~90 mg/g,相对于太原组生烃潜量较低。徐黑潜山太原组煤岩生烃潜量为70~120 mg/g,北大港潜山太原组煤岩生烃潜量为70~140 mg/g[图13(b)]。
综合分析发现,研究区整体表现出较好的生烃潜力,其中太原组煤岩生烃潜量整体较山西组生烃潜量高;石炭系—二叠系煤岩生烃潜量的高值区分布于徐黑潜山和北大港潜山,孔店潜山相对较低。

3.2 热模拟实验

热模拟实验是进行烃源岩生烃潜力分析的重要方法,不仅可以确定烃源岩的生烃能力,还可以知晓烃源岩的大量生烃期,被广泛用于烃源岩地球化学特征及对比研究22
本文研究选用密闭容器加水热模拟的方法。共选择7个温度点:250 ℃、300 ℃、350 ℃、375 ℃、400 ℃、450 ℃和500 ℃。当水淹没样品时停止加水。分别对气态产物和液态产物进行收集并测定,液态产物包括岩石颗粒表面所吸附的和岩石残渣抽提所得以及釜壁、液面的全部液态产物。
本次实验选用研究区孔古8井太原组的煤岩样品,配置多份,每份100 mg,煤岩显微组分以镜质组为主,含量为59.9%,惰质组为27.1%,壳质组为13%,是该地区典型的煤岩。
据实验结果可知(表2表3):烃类气体主要包括CH4、C2H6等烷烃类气体,此外还存在部分乙烯、丙烯和丁烯等烯烃类气体;非烃类气体主要有CO2、CO、H2和He等气体,其中非烃类含氧气体以二氧化碳为主。
表2 不同温度下煤岩加水热模拟产物

Table 2 Simulation products of coal rocks under different temperatures

模拟温度

/℃

残留油

/mg

凝析油

/mg

轻质油

/mg

排出油

/mg

累积产烃量

/mg

250 212.28 17.42 3.92 21.34 236.67
300 409.21 87.18 22.55 109.73 559.61
350 335.49 308.63 115.51 424.14 1 015.29
375 170.61 342.19 62.82 405.01 1 263.69
400 76.38 311.68 53.8 365.48 1 654.48
450 13.56 164.66 18.83 183.49 2 490.26
500 3.36 36 3.66 39.66 2 724.04
表3 煤岩热解气成分百分含量表

Table 3 Percentage content of thermal desorption gas in coal rocks

模拟温度 /℃ CO2/% H2/% 烃气 /% 非烃气 /% CH4/% (C2—C6) /%
250 46.2 3.8 1.2 98.8 0.1 1.2
300 66.1 6.1 11.8 88.2 5.4 6.4
350 47.9 9.5 30.9 69.1 11.0 19.9
375 32.8 10.1 45.5 54.5 16.3 29.2
400 32.5 8.6 50.9 49.1 21.1 29.8
450 21.2 7.1 60.6 39.4 37.9 22.7
500 20.8 8.0 60.8 39.2 52.1 8.7
将热解过程中煤系烃源岩总气体产率分为3个阶段(图14图15):①模拟温度低于300 ℃时,仅有小部分气体产出,产出的气体以非烃类气体CO2为主;②模拟温度为300~400 ℃,气体产率加快,较第一阶段变化明显,该阶段主要生成C2—C5烃类气体;③模拟温度达400 ℃以后,烃类气体所占比例持续增大,主要生成甲烷等烃类气体。烃类气体的含量一直呈现增加的趋势;而非烃的含量则与之相反。
图14 煤岩生烃模式

Fig.14 Hydrocarbon generation model of coal rocks

图15 煤岩热解参数表征

(a)煤岩热解气体百分含量图;(b)甲烷气体产率图;(c)烃类气体产率图;(d)煤岩产油量曲线

Fig.15 Characterization diagram of coal rocks pyrolysis parameters

图15可以发现:随着温度的增加,烃类气体所占比重不断增加。当热解温度小于350 ℃,烃类气体所占比例约为30%;非烃类气体的含量较大,约为70%,且烃类气体所占比例随着温度的增加而逐步增大,油产量也相应增加;当热解温度介于300~500 ℃之间时,非烃类气体的百分比大幅降低,且烃类气体产率逐渐减小,CO2含量也随之下降,但是烃类气体在该阶段百分含量变大,其中C2—C5重烃气百分比较多,油产量逐渐减少;当热解温度高于450 ℃时各类气体基本趋于稳定,变化较小。
结合图14图15及煤岩生烃潜力分析可知,该煤岩显微组分以富氧镜质组为主,有机质主要处于成熟阶段,有机碳生油潜力差但生气能力较好,且烃类气体在演化过程中大量产气。因此,该煤系烃源岩具有以生气为主、生油为辅的特点,能满足大型气藏对烃源岩的需求。

4 结论

(1)黄骅坳陷石炭系—二叠系煤系烃源岩有机质类型以Ⅱ2型和Ⅲ型为主,有机质丰度高且处于成熟阶段,局部地区受岩浆作用出现高成熟阶段的特征。
(2)石炭系—二叠系煤系烃源岩有机显微组分具有以镜质组含量为主、惰质组次之的特征。其中镜质组平均含量为60.35%,惰质组为28.6%,壳质组+腐泥组平均含量为11.05%,并且存在部分地区富氢的壳质组分含量较高。
(3)通过对不同类型有机显微组分和不同类型烃源岩生烃特性研究,揭示了黄骅坳陷上古生界煤岩具有良好的生烃潜力及以生气为主、生油为辅的特点。
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Outlines

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