Origin and source analysis of natural gas in Feixianguan Formation of Jiulongshan gas field in northwestern Sichuan Basin

Yuhuan ZHU; Hongming DAI; Xin HU; Min DU; Wei LUO; Yanyou LI; Xianfeng WANG; Jiachen NAN

doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2021.11.006

2022 , Vol. 33 >Issue 3: 484 - 494

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2021.11.006

Origin and source analysis of natural gas in Feixianguan Formation of Jiulongshan gas field in northwestern Sichuan Basin

Yuhuan ZHU ^,¹ ,
Hongming DAI ¹ ,
Xin HU ² ,
Min DU ³ ,
Wei LUO ¹ ,
Yanyou LI ¹ ,
Xianfeng WANG ¹ ,
Jiachen NAN ¹

Expand

^1. Southwest Petroleum University，Chengdu 610500，China
^2. Northwest Sichuan Division，PetroChina Southwest Oil & Gasfield Company，Jiangyou 621700，China
^3. Exploration and Development Research Institute，PetroChina Southwest Oil & Gasfield Company，Chengdu 610041，China

Received date: 2021-08-31

Revised date: 2021-11-11

Online published: 2022-03-22

Supported by

The Science and Technology Project of PetroChina Southwest Oil and Gasfield Company(20190301-16)

Fold

Highlights

In recent years， major breakthroughs have been made in Feixianguan Formation of Jiulongshan gas field in northwestern Sichuan Basin， and the natural gas production of Well Long016-H2 is 131.90×10⁴ m³/d， open flow 270.96×10⁴ m³/d， showing its good exploration and development prospect. The study on the origin and source of natural gas can provide geological basis for expanding exploration and development achievements in the next step. According to the analysis and test data of field and downhole samples， through the analysis of natural gas composition and carbon isotope composition， combined with the comparison of biomarker compounds in source rock and reservoir asphalt， it is considered that methane is the main component of natural gas，with low contents of heavy hydrocarbons and dryness coefficient greater than 0.99，which is a typical dry gas with high evolution characteristics； The values of δ¹³C₁， δ¹³C₂ of natural gas are high， which belongs to the mixture of crude oil cracking gas and type II kerogen cracking gas at high-over mature stage， and kerogen cracking gas is the main gas； The biomarker compounds of reservoir asphalt are similar to the source rocks of Upper Permian Wujiaping Formation and Dalong Formation， indicating that the natural gas of Feixianguan Formation in Jiulongshan gas field is mixed source gas， which comes from Wujiaping Formation and Dalong Formation.

Cite this article

Yuhuan ZHU , Hongming DAI , Xin HU , Min DU , Wei LUO , Yanyou LI , Xianfeng WANG , Jiachen NAN . Origin and source analysis of natural gas in Feixianguan Formation of Jiulongshan gas field in northwestern Sichuan Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2022 , 33(3) : 484 -494 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2021.11.006

0 引言

多年来在四川盆地开江—梁平海槽东部发现了多个大规模气田，比如普光、罗家寨、渡口河、黄龙场等气田，而在开江—梁平海槽西部仅发现河湾场等少量气田，因此对海槽西部的九龙山气田进行研究无疑可为四川盆地油气勘探开发提供地质依据。前人^［1-3］研究表明，九龙山气田的主要产气层为下侏罗统自流井组珍珠冲段和上三叠统须家河组二段。

但在近年的油气勘探中飞仙关组二段鲕粒灰岩也获得重要突破，已有多井获工业产能，其中，龙016-H2井测试获天然气产量131.90×10⁴ m³/d，无阻流量270.96×10⁴ m³/d；龙16井区飞仙关组已提交探明储量4.9×10⁸ m³，目前龙16井、龙016-H1井飞仙关组生产压力、产量稳定，展示出该气田和川西北地区飞仙关组较大的勘探开发潜力。

本文研究主要根据野外和井下样品分析化验资料，运用天然气组分和碳同位素组成判别天然气的成因类型，通过烃源岩和储层沥青生物标志化合物来开展气源对比，以明确九龙山气田飞仙关组的天然气来源，从而为该区下步油气勘探开发提供理论基础。

1 地质背景

九龙山构造为一大型北东向短轴背斜构造，位于川北平缓构造带前缘西段。该构造在印支运动时已具雏形，经喜马拉雅运动再次受力，成为现今构造面貌，属于天井山古隆起上发展起来的局部构造，地面构造简单，构造完整（图1）。伴随着构造及沉积环境的演变，川西北地区自下而上主要发育了震旦系陡山陀组、下寒武统筇竹寺组、下志留统龙马溪组泥岩，中二叠统栖霞组、茅口组碳酸盐岩，上二叠统吴家坪组和大隆组碳酸盐岩和泥质岩等7套海相烃源岩层系（表1），不同烃源岩层系的生物标志化合物分布特征存在明显差异，为气源对比研究奠定了基础^［4-7］。九龙山飞仙关组储层以飞二段发育最好，储集岩性以滩相鲕粒灰岩为主，储集空间以次生成因的孔、洞、缝为主，后期的溶蚀作用、白云石化作用以及裂缝系统形成了良好的储集条件^［8-12］。

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图1 九龙山气田位置（a）及飞仙关组三段底界构造等高线（b）

Fig.1 Location of Jiulongshan gas field（a） and structural contour map of bottom boundary of the 3rd member of Feixianguan Formation in Jiulongshan gas field（b）

表1 川西北地区海相烃源岩特征

Table 1 Characteristics of marine source rocks in Northwest Sichuan

层位	主要烃源岩岩性	$T O C / %$		有机质类型	R _O/%	热演化阶段
层位	主要烃源岩岩性	泥岩	碳酸盐岩	有机质类型	R _O/%	热演化阶段
大隆组	深灰色碳酸盐岩、泥质岩	$0.28 ~ 15.37 5.85 (27)$	$0.04 ~ 6.79 0.55 (132)$	II₁—II₂	1.49~2.12	高—过成熟阶段
吴家坪组	深灰色碳酸盐岩、泥质岩	$0.20 ~ 12.32 3.73 (24)$	$0.04 ~ 4.60 0.80 (152)$	II₁—II₂	1.52~2.72	高—过成熟阶段
茅口组	深灰色泥灰岩、生屑灰岩		$0.03 ~ 2.00 0.66 (789)$	I—II₁	1.71~3.37	高—过成熟阶段
栖霞组	深灰色泥灰岩、生屑灰岩		$0.04 ~ 2.00 0.47 (198)$	I—II₁	1.47~3.38	高—过成熟阶段
龙马溪组	深灰色泥岩、灰绿色砂质泥岩	$0.09 ~ 2.98 0.91 (38)$		I—II₁	1.49~2.83	高—过成熟阶段
筇竹寺组	黑色、灰黑色泥页岩、炭质泥岩	$0.13 ~ 36.63 3.62 (209)$		I	1.4~3.83	高—过成熟阶段
陡山沱组	黑色泥页岩	$0.07 ~ 23.18 3.12 (20)$		I	1.63~3.32	高—过成熟阶段

注 : 0.28 ~ 15.37 5.85 (27) = 最 小 值 — 最 大 值 平 均 值 (样 品 数)

2 天然气地球化学特征

2.1　天然气组分特征

九龙山气田天然气以烃类气体为主，在烃类气体组成中，CH₄含量高，介于91.97%~98.45%之间，平均值为96.81%；重烃C₂ ⁺含量低，小于1%，平均值为0.32%；干燥系数（C₁/C₁ ⁺）大于0.99，属典型的干气，呈高演化特征。非烃类气体主要包括N₂、CO₂、H₂S、He、H₂，其中以N₂和CO₂为主， H₂S、He、H₂ 含量较低（表2）。整体而言，天然气干燥系数随储层层位变老而逐渐增大，且CH₄含量随天然气干燥系数增加而具有增大的趋势，但其相关性较差，重烃含量随天然气干燥系数增加而降低，且相关性好，表明天然气中重烃含量的变化受成熟度的影响更大。

表2 川西北地区九龙山及相关构造天然气组分

Table 2 Natural gas composition of Jiulongshan and related structures in Northwest Sichuan

构造	井位	地层	组分							干燥系数（C₁/C₁ ⁺）/%
构造	井位	地层	CH₄	C₂ ⁺	N₂	CO₂	H₂S	He	H₂	干燥系数（C₁/C₁ ⁺）/%
九龙山	龙16	T₁ f	95.88	0.30	2.67	1.11		0.026	0.016	99.69
	龙016-H2	T₁ f	97.12	0.30	2.20	0.36	微量			99.69
	龙17	P₃ w	98.01	0.45	0.33	1.19	微量			99.54
	龙4	P₂ m	98.45	0.95	0.03	0.48	微量			99.04
	龙4	P₂ m	97.60	0.15	1.01	0.48		0.024	0	99.85
	龙004-X1	P₂ m	98.26	0.14	0.13	0.48		0.022	0	99.86
	龙16	P₂ m	91.97	0.13	0.69	0.67	0			99.86
	龙17	P₂ q	97.16	0.10	1.38	0.96	0			99.99
河湾场	河14	T₁ f	97.76	0.73	0.94	0.45		0.113	0.000	99.26
河湾场	河7	T₁ f	95.40	1.10	2.85	0.96	0.135	0.035	0.051	98.87
龙岗	龙岗61	T₁ f	93.46	0.08	0.32	3.98	3.240	0.017	0.017	99.91

2.2　天然气碳同位素组成特征

九龙山气田天然气甲烷碳同位素δ¹³C₁值介于-31.11‰~-27.3‰之间，平均值为-28.42‰。乙烷碳同位素δ¹³C₂值介于-29.3‰~-25.2‰之间，平均值为-27.60‰（表3）。总体上说，天然气乙烷碳同位素δ¹³C₂值具有随甲烷碳同位素δ¹³C₁值增高而增高的趋势，绝大部分天然气样品的甲、乙烷碳同位素未发生倒转，即δ¹³C₁<δ¹³C₂。纵向上，飞仙关组天然气与下伏栖霞组天然气相比较，δ¹³C₁、δ¹³C₂值均较低；与茅口组天然气相比较，δ¹³C₁值较低，δ¹³C₂值有低有高，表明飞仙关组天然气与下伏栖霞、茅口组天然气来源及成因上存在差异。

表3 川西北地区九龙山及相关构造天然气碳同位素组成

Table 3 Carbon isotopic composition of natural gas in Jiulongshan and related structures in Northwest Sichuan

构造	井号/井位	地层	δ¹³C/‰（VPDB）
构造	井号/井位	地层	CH₄	C₂H₆	△δ¹³C_2-1
九龙山	龙16	T₁ f	-31.1	-28.5	2.6
	龙016-H2	T₁ f	-31.7	-28.8	2.9
	龙16	P₂ m	-27.7	-26.3	1.4
	龙004-X1	P₂ m	-27.3	-28.2	-0.9
	龙004-X1	P₂ m	-27.8	-27.7	0.1
	龙004-X1	P₂ m	-28.2	-29.3	-1.1
	龙004-X1	P₂ m	-28.4	-28.5	-0.1
	龙4	P₂ m	-27.7	-26.3	1.4
	龙4	P₂ m	-28.8	-28.4	0.4
	龙17	P₂ q	-28.8	-25.2	3.6
河湾场	河14井	T₁ f	-31.5	-31.3	0.2
	河7井	T₁f	-31.2
	河湾场	P₂ m	-35.6	-33	2.6
	河湾场	P₂ m	-34.6	-32.5	2.1
	河湾场	P₂ m	-35.5	-33.4	2.1
	河深1井	S	-35.7	-36.3	-0.6
双鱼石	双探101	P₂ q	-31.1	-27.1	4.0
	双鱼132	P₂ q	-30.4	-27.2	3.2
	双探8	P₂ q	-29.9	-26.7	3.2
	双探3	D	-32.3	-28.4	3.9
龙岗	龙岗61	T₁ f	-27.4	-22.2	5.2

3 天然气成因类型分析

天然气成因类型的有效判识，对天然气来源和成藏过程解剖有重要意义。许多经典的天然气地球化学特征研究表明，天然气碳同位素组成与其母质类型及演化程度有密切关系^［13-16］。鉴别天然气是煤成气还是油型气，碳同位素是常用的指标，但由于甲烷碳同位素受热演化影响较大，乙烷碳同位素成为常用的有效指标，不同学者提出了不同的划分标准，但通常认为，δ¹³C₂<-28.5‰属油型气，δ¹³C₂>-28.5‰属煤成气^［17］。据戴金星等^［18］的天然气类型判识图版可得：九龙山地区飞仙关组天然气具有混合成因气特征（图2）。天然气碳同位素组成不仅受母质类型的影响，也受成熟度影响较大，尤其过成熟演化阶段伴随着原油裂解气和干酪根裂解气的生成，其同位素变化更大。近年来，随着四川盆地龙马溪组和筇竹寺组页岩气研究的深入和安岳气田震旦系天然气的研究，对单纯利用天然气δ¹³C₁、δ¹³C₂来分析判断其母质类型提出了质疑，所以针对高成熟和过成熟阶段的天然气应当结合多种方法进行综合判别。

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图2 依据天然气甲、乙烷碳同位素判识天然气成因类型（图版来自于文献［18］）

Fig.2 Identification of genetic types of natural gas based on carbon isotopes of methane and ethane （the plate is from Ref.［18］）

九龙山气田天然气主要来自于川西北地区的海相含油气地层，具有时代老、有机质丰度较低、热演化程度高（普遍处于高—过成熟阶段，R _O>1.5%）、目的层埋深大、后期构造运动强烈等特点^［19］。天然气主要来源包括干酪根（不溶有机质）、沥青（可溶有机质）以及热沥青（沥青裂解的残留物），随着成熟度的变化，在不同的生气阶段它们对生气的贡献也有所不同，在早成熟阶段，形成的少量天然气主要来自于干酪根的初次裂解；随着成熟度的提高，沥青成为了重要的天然气来源；在成熟后期，干酪根和沥青的裂解都会产生大量的天然气；而在高—过成熟阶段，天然气不仅来自于干酪根和沥青的裂解，排出的原油和重烃气也会开始裂解形成天然气^［20］。

该气田天然气普遍处于高—过成熟阶段，通常认为，随着成熟度增加，天然气干燥系数增加，同位素组成变重，且飞仙关组天然气δ¹³C₂值随干燥系数增加而增大，表明同位素的变化受成熟度影响较大；Δ¹³C_2-1（Δ¹³C_2-1=δ¹³C₂-δ¹³C₁）值随甲、乙烷碳同位素组成变重而具有增大的趋势，可能与高温条件下重烃裂解生甲烷有关。于是本文参照WHITICAR^［21-22］利用天然气组成C₁/C₂₊₃和δ¹³C₂对天然气成因类型的划分标准，得出：九龙山飞仙关组天然气属于原油裂解气和II型干酪根裂解气的混合气（图3）。在高温条件下裂解成气过程中，受化学键能的影响，同位素的分流机制表现为：¹²C—¹²C、¹²C—¹³C相对于¹³C—¹³C键能较低，因此裂解过程中其产物更加富集轻同位素¹²C，各种热模拟实验也已证实在过成熟演化阶段，Δ¹³C_2-1值随成熟度增加而逐渐增大。以热模拟分析为依据，采用下式对过成熟干酪根裂解气（R _O≥2.5%）和不同成熟度原油裂解气混合比例进行判识：

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图3 依据天然气C₁/C₂₊₃与δ¹³C₁划分天然气成因类型（据文献［21-22］，修改）

Fig.3 According to natural gas C₁ / C_{2 + 3} and δ¹³C₁ to classify the genetic types of natural gas （modified according to Refs.［21-22］）

δ C 13 C i (000) = P k ⋅ x i ⋅ (1 000 + δ C 13 C i, k) + P o ⋅ y i ⋅ (1 000 + δ C 13 C i, o) P k ⋅ x i + P o ⋅ y i - 1 000

（1）

式中：x_i 、y_i 为干酪根裂解气和原油裂解气中烃类组分C _i 的摩尔百分含量（0≤x_i，y_i ≤1）；δ¹³C _i _，k和δ¹³C _i _，o 分别为干酪根裂解气和原油裂解气中烃类组分C _i 的碳同位素δ¹³C；P _k和P _o分别为干酪根裂解气和原油裂解气的混合比例^［24-26］。计算表明，飞仙关组天然气以干酪根裂解气为主（图4）。

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图4 飞仙关组干酪根裂解气与原油裂解气混合比例计算图版

Fig. 4 Calculation chart of mixing ratio of kerogen pyrolysis gas and crude oil pyrolysis gas in Feixianguan Formation

4 天然气来源探讨

生物标志化合物是指沉积物中的有机质以及原油、油页岩、煤中那些源于生物并具有明显结构特征的有机化合物。它们在分子结构上具有明显的特异性，与其原始母质中相应化合物的分子结构有很大的相似性，所以能够成为传递有机物的组成、性质、生存环境、地球化学史等信息的生物标志。生物标志化合物对比是油气源研究的重要手段和方法之一，由于天然气组分简单，能提供气源追踪的有效信息相对较少，所以本文通过烃源岩—储层沥青生物标志化合物特征对比来判断天然气来源。采用的化合物包括甾类、萜类和芳香甾类化合物^［27-31］。

从甾类化合物的分布上看（图5），九龙山构造飞仙关组储层沥青均含有一定量的孕甾烷和升孕甾烷，重排甾烷含量较丰富，在规则甾烷分布中，龙16井表现为C₂₇≈C₂₉>C₂₈的“V”字形分布，这一分布特征与大隆组烃源岩抽提物中规则甾烷的分布特征相似；龙016-H1井则表现为C₂₈<C₂₇<C₂₉近“V”字形分布，与吴家坪组烃源岩相似。但这2口井都与寒武系和志留系的C₂₈<C₂₉<C₂₇ “L”字形分布，中二叠统栖霞组的C₂₇≈C₂₈<C₂₉“V”字形分布，茅口组的C₂₈<C₂₇<C₂₉反“L”字形分布存在较大差异。从三环萜与五环三萜的分布上看（图6），龙16井飞仙关组鲕粒灰岩储层沥青中三环萜含量较低，以C₂₃三环萜为主峰；龙016-H1井储层沥青中三环萜含量丰富，且以C₂₁三环萜为主峰，其次为C₂₀三环萜；两井三环萜含量的变化可能与储层中油气的分异效应有关。在五环三萜分布中，以C₃₀藿烷为主峰，其次为C₂₉降藿烷，存在C₂₉Ts，均表现为Ts/Tm值接近于1，在升藿烷系列化合物分布中均呈降序分布，相比较发现，五环三萜类化合物的分布特征与上二叠统吴家坪组和大隆组烃源岩较相似，而与中二叠统栖霞组和茅口组烃源岩存在较大差异。同时根据吴家坪组Ts/Tm<1，大隆组Ts/Tm>1推测飞仙关组天然气为吴家坪组和大隆组混源。此外，从三芳甾烷的分布上来看（图7），储层沥青分布表现为C₂₆20R+C₂₇20S（共流）>C₂₈20R>C₂₇20R，具有近“L”字形分布特征，且C₂₈20R/C₂₇20R值接近于1，与上二叠统吴家坪组和大隆组烃源岩样品相似，而与茅口组烃源岩中存在X未知化合物和C₂₉20R三芳甾烷，栖霞组烃源岩中C₂₇20R/C₂₈20R值远小于1的特征存在较大差异。以上对比分析都表明九龙山构造飞仙关组天然气为混源气，主要来源于上二叠统吴家坪组和大隆组烃源岩。

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图5 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩甾类化合物分布对比

Fig.5 Distribution comparison of steroids in reservoir asphalt and source rocks of Feixianguan Formation in Jiulongshan gas field

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图6 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩萜类化合物分布对比

Fig.6 Distribution comparison of terpenoids in reservoir asphalt and source rock of Feixianguan Formation in Jiulongshan gas field

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图7 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩三芳甾类化合物分布对比

Fig.7 Distribution comparison of triaryl steroids in reservoir asphalt and source rock of Feixianguan Formation in Jiulongshan gas field

5 结论

根据野外和井下样品分析化验资料，运用天然气组分、碳同位素组成等地球化学参数并结合一系列交会图版判别天然气的成因类型，通过烃源岩—储层沥青生物标志化合物对比判断九龙山气田飞仙关组的天然气来源，得出了以下结论及认识：

（1）川西北地区九龙山气田飞仙关组天然气CH₄含量高，平均值为96.5%；重烃C₂ ⁺含量低，平均值为0.3%；干燥系数（

C

₁/C₁ ⁺）大于0.99，属典型的干气，呈高演化特征；N₂和CO₂含量低，H₂S、He、H₂几乎没有。

（2）飞仙关组天然气甲烷碳同位素δ¹³C₁平均值为-29.39‰，乙烷碳同位素δ¹³C₂平均值为-27.39‰，都偏高，与下伏栖霞组、茅口组天然气来源及成因上存在差异，飞仙关组天然气属于高—过成熟阶段原油裂解气和II型干酪根裂解气的混合气，且以干酪根裂解气为主。

（3）九龙山气田下三叠统飞仙关组储层沥青生物标志化合物与样品中上二叠统吴家坪组和大隆组烃源岩相似，与中二叠统栖霞组和茅口组差异较大，表明九龙山气田下三叠统飞仙关组天然气为混源气，主要来源于上二叠统吴家坪组和大隆组。

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鄂尔多斯盆地南部山西组——下石盒子组致密砂岩成岩演化	李松，刘玲，吴疆，王琳霖，张智礼	2021，32（1）	6	368
川中安岳气田震旦系灯影组四段台缘—台内区储层差异及控制因素	田兴旺，彭瀚霖，王云龙，杨岱林，孙奕婷	2020，31（9）	6	328
有限空间温压共控热模拟油气产物地球化学特征	赵晗，马中良，郑伦举，谭静强，李群	2020，31（1）	6	233

（据CNKI数据库，统计日期：2022-03-02）

栏目名称:简讯

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0 引言

1 地质背景

图1 九龙山气田位置（a）及飞仙关组三段底界构造等高线（b）

表1 川西北地区海相烃源岩特征

2 天然气地球化学特征

2.1 天然气组分特征

表2 川西北地区九龙山及相关构造天然气组分

2.2 天然气碳同位素组成特征

表3 川西北地区九龙山及相关构造天然气碳同位素组成

3 天然气成因类型分析

图2 依据天然气甲、乙烷碳同位素判识天然气成因类型（图版来自于文献［18］）

图3 依据天然气C1/C2+3与δ13C1划分天然气成因类型（据文献［21-22］，修改）

图4 飞仙关组干酪根裂解气与原油裂解气混合比例计算图版

4 天然气来源探讨

图5 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩甾类化合物分布对比

图6 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩萜类化合物分布对比

图7 九龙山气田飞仙关组储层沥青与烃源岩三芳甾类化合物分布对比

5 结论

《天然气地球科学》2020—2021年高被引TOP25论文

References

2.1　天然气组分特征

2.2　天然气碳同位素组成特征

图3 依据天然气C₁/C₂₊₃与δ¹³C₁划分天然气成因类型（据文献［21-22］，修改）