0 引言
中国页岩气资源潜力大，富有机质页岩分布面积广，海相、海陆过渡相、陆相页岩均有不同程度的发育［1］。经过多年的努力和持续攻关，目前已在四川盆地及周缘地区的五峰组—龙马溪组海相页岩中获得了突破，先后建成了涪陵、威远—长宁、昭通页岩气示范区，2020年页岩气产量突破200亿大关［2-3］，为我国能源结构的调整和低碳排放作出了巨大贡献。相比五峰组—龙马溪组海相页岩，海陆过渡相山西组页岩的勘探开发程度较低［4］，根据原国土资源部2012年的资源评价结果，我国上古生界海陆过渡相页岩气资源量可达到8.97×1012 m3，其中鄂尔多斯盆地及其周缘页岩气资源量为2.7×1012 m3［5］，页岩气技术可采资源量为0.9×1012 m3，占全国技术可采资源量的7%［6］。
在华北地区针对二叠系山西组先后实施了多口页岩气评价井，如鄂尔多斯盆地东缘大吉51井、大吉3-4井； 沁水盆地柿状北306井、寿阳Y01井等，均钻遇了大套黑色页岩，气测显示良好，鄂尔多斯盆地东南部延川地区3口水平井获得测试产量（2.0~5.3）×104 m3/d，鄂尔多斯盆地东缘大宁—吉县5口直井，均获工业气流，证实了二叠系山西组具备客观的页岩气资源基础。国内一些学者通过井下或露头样品对海陆过渡相山西组进行了页岩气成藏条件、勘探前景及储层特征研究［7-14］，认为海陆过渡相页岩具有相变快、非均质性强、有机质孔隙发育程度低等特点。前人［15-19］的研究多数是基于沁水盆地钻井资料，或四川盆地二叠系龙潭组/吴家坪组展开，而针对鄂尔多斯盆地东缘山西组的已有研究多集中于致密砂岩和煤层气方面［20-23］，以页岩气为对象进行的研究尚少，页岩储层特征以及主控因素尚未明确。因此，笔者以鄂东缘大宁—吉县区块山西组为例，对其页岩储层特征进行刻画，并分析其发育的主控因素，旨在为该区页岩气开发试验先导方案提供重要的参考资料。
1 研究区概况
2 实验样品与方法
本文实验分析样品主要来自大宁—吉县地区大吉3-4井，该井位于研究区中北部，目的层位为二叠系山西组的山2 3亚段，针对山2 3亚段进行密集采样（样品总数100件），分别对样品进行烃源岩地球化学（TOC、显微组分、R O）、储层微观结构（气体吸附、高压压汞、扫描电镜、孔隙度）以及储层岩石学（全岩X-射线衍射、黏土X-射线衍射）分析，实验操作流程均参照相应的行业标准或国家标准进行。
3 山西组页岩储层特征
3.1 有机碳含量（TOC）
山2 3亚段岩性主要为黑色页岩、黑色炭质页岩、灰黑色泥岩、深灰色泥岩、灰黑色泥质粉砂岩、灰黑色粉砂质泥岩，部分层段见细砂岩、中砂岩、泥质粉砂岩和煤层。其沉积相可划分为潟湖相、三角洲相和潮坪相，潟湖相可分为上、下2段，在文中将上部潟湖相称为上潟湖相，下部潟湖相称为下潟湖相（图2）。潮坪相泥页岩TOC含量分布在0.11%~4.46%之间，均值为1.9%；上潟湖相页岩TOC值分布在0.82%~43.9%之间，平均值为10.75%，上潟湖相页岩TOC值具有从上至下逐渐增高的特点，底部为炭质页岩；三角洲相页岩TOC值分布在0.11%~14.6%之间，均值为3.17%，个别样品为高值；下潟湖相页岩TOC值分布在1.63%~2.25%之间，均值为1.86%。相比较而言，上潟湖页岩TOC含量最高，下潟湖相页岩TOC值集中分布在2%左右，三角洲相和潮坪相的TOC值含量呈现出高低不均分布的特征。
3.2 矿物组成特征
全岩矿物XRD分析结果表明，山2 3亚段页岩脆性矿物（石英、长石、碳酸盐矿物、黄铁矿）以石英为主，含量分布在10.2%~61.8%之间，均值为37.3%；长石含量小于5%，碳酸盐矿物仅在上潟湖相底部有所发育，平均含量为10%；黄铁矿也仅分布在上潟湖相页岩发育段，且底部含量最高能达到16.3%；黏土矿物含量较高，分布在26.8%~88%之间，均值为53.4%（图2）。黏土矿物组成主要为伊/蒙混层（含量在7.0%~80.4%之间，均值为38.7%）、伊利石（含量在7%~41%之间，均值为26.5%）、高岭石（含量在1.8%~75.2%之间，均值为30.1%）以及少量绿泥石（含量在0%~13.8%之间，均值为4.8%）（图2）。对不同沉积相矿物组分进行分析（图3），发现除上潟湖相外，潮坪相、三角洲相与下潟湖相均具有黏土矿物含量高于脆性矿物含量的特征，在黏土矿物的主要组成中又以伊/蒙混层和高岭石为主要成分，伊利石含量与绿泥石含量则相对较为稳定。
3.3 孔隙特征
3.3.1 孔隙的构成
依据总孔隙度由脆性矿物组成的骨架孔隙度、黏土矿物孔隙度和有机质孔隙度构成的思路，王玉满等［27］建立了页岩孔隙度岩石物理模型和计算方法，并在川南地区的五峰组—龙马溪组以及寒武系筇竹寺组中进行了应用。山2 3亚段页岩实测孔隙度为2.6%~4.3%，均值为3.4%，孔隙度主体分布在3.0%~4.0%之间。笔者以王玉满等［27］建立的方法对山2 3亚段页岩孔隙构成进行了计算，结果表明脆性矿物孔隙在页岩总孔隙中占比在1.9%~7.3%之间，平均值为4.4%；有机质孔隙在0.26%~44.1%之间，均值为18.7%；黏土孔隙在53.8%~93.3%之间，均值为76.9%（图4）。由此可初步判断，在山2 3亚段页岩孔隙构成中以黏土矿物孔隙和有机质孔隙为主，脆性矿物由于主要以石英为主，其自身发育孔隙能力较弱，导致其对孔隙度贡献较小。
3.3.2 全孔径孔隙结构特征
低温氮气吸附表明山2 3亚段潮坪相、潟湖相与三角洲相BET、BJH以及孔径值相差不大，其中BET比表面积主要分布在10 ~15 m2/g之间，孔体积主要为0.02 ~0.04 cm3/g，孔径主体分布在10 ~13 nm之间，但是在上潟湖相底部页岩样品的BET与孔体积以及孔径均发生了明显变化，其中BET为8.0~32.4 m2/g，均值为19.5 m2/g，BJH孔体积分布在0.02~0.05 cm3/g之间，均值为0.03 cm3/g，孔径值较小，分布在5.1~12.11 nm之间，均值为8.6 nm（图5），说明上潟湖相底部页岩储集空间较为发育。在上潟湖相底部样品的孔体积明显增大，孔径值明显减小，可能是因为底部页岩具有高有机碳含量（TOC分布在8.33%~43.9%之间，均值为23.75%），有机碳含量的增高，使得有机质发育孔隙含量增加，因此页岩BJH孔体积增大，但由于有机质内发育的孔隙尺寸较小，导致页岩样品孔隙尺寸整体减小。
由于上潟湖相底部页岩样品各项参数均优于潮坪相、三角洲相以及下潟湖相页岩，因此对其样品进行气体吸附（CO2吸附、N2吸附）以及高压压汞分析，CO2气体分子的直径小，可以进入到0.35 nm大小孔隙中，N2吸附实验可以用来测定页岩的中孔孔径分布（2~50 nm），高压压汞分析采用Washburn方程［28］计算对应压力点的孔隙半径和进汞量，孔径的测定范围为3~354 894 nm。针对CO2、N2以及高压压汞实验测定的孔径范围的不同，采用3种方法联合表征页岩全孔径分布（图6）。对测试孔径重合段采用加权平均进行整合，非重合段仍采用各自方法表征。山2 3亚段海陆过渡相页岩孔径分布曲线总体显示出双峰特征，峰值分别介于0.35~1.00 nm之间和2~50 nm之间，微孔曲线的包络面积与中孔曲线包络面积相当，中孔体积占总孔体积的37.97%~64.6%，平均为50.14%；微孔体积占总体积的21.95%~55.05%，均值为41.88%。比表面积随孔径变化主要呈单峰分布，且主要分布在微孔范围内，说明微孔对比表面积起主要贡献作用。计算结果表明微孔提供的比表面积占总比表面积的76.52%~89.45%，平均为83.12%。
值得注意的是TOC含量略微增大时，其孔体积与比表面积并没有明显变化，只有当TOC呈倍数增大时，孔体积才发生较为明显增大，且中孔孔径向更小范围发展，宏孔也略有增加趋势，说明海陆过渡相页岩TOC含量对孔体积以及比表面积的发育并没有海相页岩孔隙发育的影响大。
3.3.3 不同岩石组分孔径分布
随机选取可满足纳米级孔隙分析需求的高分辨率扫描电镜图像（图7），图像视域由单一矿物或有机质构成，采用图像软件Image J的灰度分析功能，提取各组分的孔隙参数，采用等效圆的方法计算各组分孔径分布情况（图8）。从有机质孔隙的孔径分布曲线来看，孔径越小，其所占的孔隙面积的百分含量越高，表明有机质主要以10~50 nm孔隙为主；方解石中发育的溶蚀孔隙与有机质的孔隙具有相同特征，均是小尺寸的孔隙，其主体孔隙分布在10~100 nm之间，黏土矿物孔隙主体分布在10~400 nm之间，石英孔隙主要分布在100~400 nm之间，长石以及黄铁矿的孔径分布范围则较广，从10~1 000 nm均有分布。因此从孔径分布曲线上可知，小孔隙主要为有机质生烃产生的孔隙和方解石溶蚀产生的孔隙，大孔隙则主要由黏土和其他无机矿物提供。对海陆过渡相页岩来说，其无机矿物中，黏土矿物含量最高，页岩的孔隙以黏土矿物孔隙为主。海陆过渡相页岩中由于有机质类型以III型和II2型为主，与海相页岩以I型和II1型干酪根为主存在显著差异，其有机质孔隙相对发育较差，因此也就导致了当TOC含量增加的时候，页岩全孔径分布曲线中的微孔和中孔峰值并没有发生特别明显的变化。
图7 典型矿物孔隙发育特征（a）石英孔隙，样品205，孔隙大小均有分布，孔隙边缘呈棱角状；（b）方解石孔隙，样品183，溶蚀孔隙密集发育，尺寸较为均一；（c）黏土晶间孔，样品229，孔隙非常发育，以条形孔为主；（d）长石孔隙，样品199，孔隙为解理缝，长条形为主；（e）黄铁矿晶间孔，样品225，孔隙形态不规则，三角形为主；（f）有机质孔，样品179，孔隙形态较为均一，孔隙尺寸小 Fig.7 Typical pores developed in different minerals |
4 页岩孔隙发育的控制因素
4.1 TOC含量与矿物成分
对山2 3亚段页岩中主要的组分（TOC、石英和黏土矿物）与孔隙度进行相关性分析（图9），可以看出，页岩孔隙度发育与TOC含量呈弱正相关，相关系数为0.33，说明有机质发育的孔隙对页岩的孔隙度具有一定的贡献作用。进一步观察发现样品中的TOC含量呈倍数变化时，其页岩孔隙度并没呈现倍数的变化，例如当TOC=10.1%，孔隙度为3.0%，而当TOC值增大到29.4%，孔隙度仅为3.3%（图4），其孔隙增加率仅为10%，与海相页岩的TOC增加，孔隙度明显增大存在较大差别。对氮气吸附法得到的BJH中孔孔容与TOC进行相关性分析（图10），当不分相带时其TOC与中孔孔容并无相关性，而对不同相带（潮坪相、上潟湖相、三角洲相、下潟湖相）单独分析则发现除潮坪相TOC与BJH孔体积相关性较弱外，其他相带中样品的TOC与BJH孔体积呈显著正相关，说明有机质主要发育中孔孔隙，这也与对扫描电镜图片进行定量分析得到的结论相一致。上潟湖相底部样品的TOC与BJH无相关性，推测可能与底部样品TOC值集中分布有关。页岩中黏土矿物含量与孔隙度呈正相关，相关系数为0.55，黏土矿物含量与BJH孔容呈正相关性，但是其相关性不如分不同相带的TOC与BJH孔容相关性，推测这主要与黏土矿物中的主要类型有关。样品中伊/蒙混层与高岭石是主要的黏土矿物组成，前人研究表明除蒙脱石外，伊/蒙混层与高岭石是黏土矿物中孔隙发育程度最高的成分［33-34］，这些黏土矿物中发育长条形孔隙（图7），扫描电镜定量分析表明黏土矿物孔隙尺寸分布在10~400 nm之间，其孔隙尺寸跨度大，且主体孔径大于50 nm，因此其对中孔的贡献相比有机质略有降低，导致其与BJH相关性要弱于TOC。石英含量与孔隙度含量呈负相关，相关系数为0.46%，石英含量与BJH孔容无相关性。
石英作为脆性矿物其孔隙发育程度弱，电镜图片也表明石英孔隙仅少量发育，而且石英与黏土矿物作为页岩的两大主要成分，具有此消彼长的关系，石英含量增多，发育孔隙的黏土矿物含量减少，导致孔隙发育能力受限，因此使得石英含量与孔隙度呈负相关关系，另外，由于石英中孔径的分布范围较广，在10~1 000 nm之间均有分布，且各个尺寸的孔隙对孔隙贡献率相当，因此使得石英含量与BJH中孔孔容并无明显相关性。
4.2 有机质类型
对山2 3段页岩样品进行镜质体反射率测试，样品R O值分布在2.07%~2.61%之间，均值为2.31%，所有样品均处于干气阶段，由于镜质体反射率并没有大的变化，因此不将成熟度纳入影响因素进行探讨。对岩石中的干酪根显微组分进行鉴定；不同显微组分采用不同加权系数，经数理统计得出干酪根样品的类型指数，计算结果表明山2 3亚段页岩干酪根类型主要为II2型（腐泥—腐殖型）和III型（腐殖型）。为方便进行单因素的分析，挑选TOC、黏土含量相近的II2型和III型干酪根页岩样品进行孔隙结构参数的对比，发现在相近TOC与黏土矿物含量下，II2型干酪根页岩样品与III型干酪根页岩样品的BET比表面积和BJH孔体积并没有一致的变化规律（图11），例如样品215，干酪根为II2型，TOC值为1.7%，黏土矿物含量为55.3%，BET比表面积为11.91 m2/g，BJH孔体积为0.035 78 cm3/g；而样品127，干酪根为III型，TOC值为3.38%，黏土矿物含量为55.8%，BET比表面积为13.9 m2/g，BJH为0.032 7 cm3/g，而176样品，干酪根为II2型，TOC=8.66%，黏土矿物=44.3%，BET=12.418 m2/g，BJH=0.016 cm3/g；样品201，干酪根为III型，TOC=11.8%，黏土矿物=43.8%，BET=11.27 m2/g，BJH=0.019 7 cm3/g（图2，图5）。另外对不同干酪根类型且TOC相近的样品进行扫描电镜观察，也发现不同类型的干酪根样品其孔隙发育程度相当，说明II2型与III型干酪根对页岩孔隙发育影响程度弱（图12）。
图11 黏土含量相近但干酪根类型不同页岩样品的BET与BJH分布特征Fig. 11 BET and BJH distribution among shale samples with similar clay minerals but different kerogen types |
图12 山2 3亚段不同干酪根类型孔隙发育特征（a）TOC=3.53%，Ⅲ型， 有机质孔呈线装分布，以圆形孔为主； （b）TOC=4.04%，Ⅲ型， 有机质孔形态不规则，孔隙尺寸较大；（c）TOC=14.6%，Ⅲ型，孔隙形态椭圆形为主，具有定向排列特征； （d）TOC=3.38%，Ⅱ2型，多个孔隙相互连接成较大孔隙，孔隙以圆形孔为主；（e）TOC=4.19%，Ⅱ2型，孔隙形态不规则；（f）TOC=14.4%，Ⅱ2型，孔隙形态不规则，有圆形，椭圆形和三角形，定向性不明显 Fig.12 Characteristics of organic pores in shale samples with different kerogen types in the Shan2 3 sub-member |
5 结论
通过对鄂尔多斯盆地大宁—吉县地区大吉3⁃4井山2 3亚段页岩样品的高精度采样和大量地球化学、岩石物理和显微结构观察，得出以下结论：
（1）鄂尔多斯盆地东缘大宁—吉县地区山西组山2 3亚段上潟湖相页岩底部具有高TOC含量、高脆性矿物含量、高BET比表面积和高BJH孔体积特征，是最优质的页岩层段。
（2）山2 3亚段页岩的孔隙度主体分布在3%~4%之间，孔隙的岩石组分分析表明山2 3亚段海陆过渡相页岩主体以黏土矿物孔隙为主，平均可占总孔隙度的76.9%，其次为有机质孔隙，平均占总孔隙的18.7%。
（3）页岩的全孔径分布其孔体积曲线以双峰为特征，比表面积曲线以单峰为特征，页岩中的不同组分孔隙的孔径分布差异显著，有机质和方解石主要发育介孔，黏土矿物与石英则主要发育宏孔，黄铁矿与长石中孔径分布范围广，且均匀分布。
（3）山2 3亚段的II2型与III型干酪根孔隙发育程度均较差，储层孔隙以黏土矿物孔为主，TOC含量则对孔隙的发育存在一定的影响。
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