Natural Gas Geoscience >

2019 , Vol. 30 >Issue 10: 1477 - 1486

DOI: https://doi.org/10.11764/j.issn.1672-1926.2019.05.001

Carbon and hydrogen isotope characteristics and source of natural gas in Shuangyushi gas reservoir, northwestern Sichuan Basin

  • Yi-ting Sun , 1, 2 ,
  • Xing-wang Tian , 1 ,
  • Kui Ma 1 ,
  • Han-lin Peng 1 ,
  • Hong-ming Dai 2 ,
  • Hua Wang 1 ,
  • Xi-hua Zhang 1 ,
  • Cong Chen 1
Expand
  • 1. Exploration and Development Research Institute, PetroChina Southwest Oil & Gas Field Company, Chengdu 610041, China
  • 2. Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China

Received date: 2019-03-26

  Revised date: 2019-05-05

  Online published: 2020-03-23

Fold

Highlights

The carbon and hydrogen isotope composition of natural gas, and the biomarkers of source rock and reservoir asphalt are the most chief and effective method to study the origin and source of natural gas. At present, there are few studies on the origin and source of natural gas of Middle Permian in Shuangyushi gas reservoir of northwest Sichuan Basin. Therefore, based on the latest drilling results and field data, using data of natural gas components and carbon and hydrogen isotopes, combined with comparative analysis of biomarker compounds of source rocks and reservoir asphalts of different strata, the source of Middle Permian natural gas in western Sichuan is identified. The results show that: (1)The Middle Permian natural gas in Shuangyushi gas reservoir in northwest Sichuan Basin is dry gas with high methane content (96.28%) and low ethane content (0.11%). Almost no propane and butane, and low H2S content (0.32%). (2)The carbon isotopic distribution of methane in Shuangyushi gas reservoir is relatively concentrated, between -30.5‰ and -29.5‰. The carbon isotopic distribution of ethane is between -29.9‰ and -26.7‰. The natural gas in Shuangyushi gas reservoir is secondary cracking gas of crude oil. (3)Through the contrast of carbon and hydrogen isotope and biomarkers of reservoir asphalt and source rock, it is found that the natural gas of Middle Permian Qixia Formation in Shuangyushi gas reservoir mainly comes from the source rock of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation, part of it comes from Middle Permian Liangshan Formation.

Cite this article

Yi-ting Sun , Xing-wang Tian , Kui Ma , Han-lin Peng , Hong-ming Dai , Hua Wang , Xi-hua Zhang , Cong Chen . Carbon and hydrogen isotope characteristics and source of natural gas in Shuangyushi gas reservoir, northwestern Sichuan Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2019 , 30(10) : 1477 -1486 . DOI: 10.11764/j.issn.1672-1926.2019.05.001

0 引言

2014年，以中二叠统栖霞组为勘探目的层，中国石油西南油气田分公司在川西北地区龙门山山前推覆冲断带下盘隆起高带上部署了ST1井，该井在中二叠统栖霞组钻遇15.3m块状孔隙型白云岩储层，测井解释均为气层，完井测试获87.6×104m3/d高产工业气流，揭开了川西北地区双鱼石中二叠统气藏勘探的序幕[1]。之后多口井测试获得高产工业气流，进一步证实了该地区具备较大的勘探潜力。
川西北地区发育多套优质烃源岩，成藏条件十分优越。但川西北地区位于龙门山与盆地的结合部位，经历多期次的构造运动，断裂发育，油气藏经过多阶段调整，因此关于中二叠统气藏天然气来源的观点存在诸多争议。前人[2,3,4,5]对川西北其他地区天然气来源做了相关研究，朱光有等[2]、蔡开平等[3]认为中二叠统产层气源可能主要来自二叠系，属自生自储；黄东等[4]认为川西北部河湾场地区二叠系天然气来源于志留系，属于原油裂解气成因；王兰生等[5]则认为二叠系为煤系气和油型气的混合气。但目前关于双鱼石地区天然气成因和来源的研究较少，且缺乏实钻井资料分析。天然气碳氢同位素组成、烃源岩和储层沥青生物标志化合物蕴涵着关于成烃演化和成藏过程等丰富的地质信息，是研究有机质成烃过程、成烃后的历程以及进行油、气源对比的重要手段[6]。因此，本文根据最新钻井成果和野外资料，应用天然气组分、组分碳氢同位素数据，结合不同层系烃源岩和储层沥青生物标志化合物对比分析，对川西北地区双鱼石气藏中二叠统天然气来源进行判识。

1 区域地质背景

双鱼石气藏位于四川盆地川西北部龙门山断褶带与川北古中坳陷低缓带的过渡区，西邻龙门山逆掩推覆带，东接川北古中坳陷低缓区，北部为米仓山隆起南缘山前断褶带(图1)[7]。早二叠世，四川盆地开始接受海侵，沉积了梁山组，岩性主要为页岩、泥岩等细粒沉积，局部夹煤线，厚度较薄；随后发生大规模快速海侵，沉积了栖霞组，为浅海碳酸盐岩台地相[8]，与上覆茅口组和下伏梁山组均为整合接触[9]。中二叠世末期，茅口组受东吴运动影响，与上二叠统龙潭组呈平行不整合接触[10]。川西北地区栖霞组—茅口组储层主要发育在2类白云岩：块状白云岩和斑状白云岩，前者完全白云石化，后者部分白云石化，呈豹斑状，储层主要发育在块状白云岩中，储集空间以溶蚀孔洞、晶间孔、晶间溶孔为主，局部发育裂缝[11]。双鱼石气藏主要产层为栖霞组，储集层主要发育在栖霞组中上部，岩性以晶粒白云岩为主，储集空间为孔隙、溶洞和裂缝，储集类型为裂缝—孔隙型[12,13]，储层孔隙度介于2.05%~13.38%之间，平均为4.0%，储层厚度分布在10~30m之间。
图1 川西北地区区域构造位置和地层分布（据刘殊等[7]，修改）

Fig.1 Regional structural location map of north western Sichuan (revised according to Liu Shu et al. [7] )

川西北地区发育震旦系陡山沱组、下寒武统筇竹寺组、下志留统龙马溪组以及中二叠统4套烃源岩层系。震旦系陡山沱组烃源岩岩性主要为泥岩，在川西北地区分布范围有限，盐亭、广安等地区厚度达到30m，绵阳、广元一带为10~20m，其他地区小于10m。川西北地区位于“德阳—安岳裂陷槽”之上，裂陷内下寒武统筇竹寺组烃源岩十分发育，岩性主要为泥岩，厚度为50~250m，残余有机碳含量平均为3.62%，有机质类型为Ⅰ型，处于高—过成熟阶段，生气强度为(180~240)×108m3/km2，双鱼石气藏直接坐落于其中心之上。下志留统龙马溪组烃源岩岩性主要为泥岩，受沉积背景的影响，该套烃源岩仅在川西北部地区发育。中二叠统烃源岩包括栖霞组、茅口组碳酸盐岩和梁山组泥质烃源岩，其中栖霞组烃源岩岩性主要为生屑灰岩和泥灰岩，总厚度为10~30m，生屑灰岩残余有机碳含量平均为0.38%，泥灰岩残余有机碳含量平均为0.36%，生气强度为(1.5~8.5)×108m3/km2；中二叠统茅口组烃源岩岩性主要为泥灰岩、生屑灰岩和硅质岩，总厚度为40~140m，其中泥灰岩残余有机碳含量平均为1.59%，生屑灰岩残余有机碳含量平均为0.82%，硅质岩残余有机碳含量平均为0.71%，生气强度为(2~12)×108m3/km2，有机质类型为I—II型，处于高—过成熟阶段；中二叠统梁山组发育暗色煤系泥质烃源岩，属陆源残积相沉积，岩性主要为黑色炭质页岩、黑色页岩，局部夹煤线，一般厚2~20m，有机碳含量为0.5%~31.68%，生气强度为(8~20)×108m3/km2。

2 分析方法

本文天然气组分采用HP 6890型气相色谱仪进行分析，通过毛细管柱对单个烃类气体组分进行分离(Plot Al2O3 50m×0.53mm)，首先气相色谱仪炉设定恒温30℃，保持10min，然后以10℃/min的速率升高到180℃。天然气组分碳同位素采用Delta-SGC/C/IRMS同位素质谱仪进行分析，通过气相色谱仪分离气体组分，转化成CO2并注入到质谱仪，色谱柱在35~80℃以8℃/min的速率进行升温，然后以5℃/min的速率升温至260℃，保持炉温10min，每个样品按照以上操作分析3次，碳同位素取平均值，分析精度达到±0.5‰。天然气组分氢同位素采用DeltaPlusXL同位素质谱仪进行检测，在Agilent 6890N气相色谱仪中通过色谱柱(HP-PLOT Q柱，30m×0.32mm×20μm)，将天然气样品(Cl—C4)分离为单组分，单组分烃类通过高温转化炉(温度1 450℃)转化为H2后直接进入同位素质谱仪测定氢同位素组成。色谱仪初始炉温40℃，恒温4min，以10℃/min速率升温至80℃后，以5℃/min速率升温至140℃，最后以30℃/min速率升温至260℃。相关实验分析在中国石油西南油气田分公司分析实验中心完成，分析测试天然气地球化学数据见表1。
表1 川西北地区双鱼石气藏天然气地球化学参数

Table 1 Geochemical parameters of natural gas in Shuangyushi gas reservoir in northwestern Sichuan

气藏 层系 井号 深度/m 天然气组分/% 碳同位素/‰
CH4 C2H6 C3H8 CO2 H2S δ13C1 δ13C2 △13C2-1 δ2H
双鱼石

栖

霞

组

 ST3 7 443~7 488 97.21 0.11 0 1.4 0.38 -30.5 -28.5 2 -136
96.81 0.1 0 1.87 0.39 -30 -27.6 2.4 -135
90.15 0.10 0.003 1.87 0.08 -30 -27.9 2.1 -138
93.6 0.11 0.005 2.09 0.11
91.27 0.10 0.002 1.88 0
96.54 0.11 0.003 1.78 0.78
SY001⁃1 7 332~7 371 97.14 0.11 0 1.4 0.38 -29.8 -28 1.8 -135
97.45 0.11 0 1.26 0.35 -29.7 -27.0 2.7
97.35 0.11 0 1.39 0.32
96.79 0.11 0 1.9 0.18
97.7 0.11 1.35 5.72
98.08 0.11 0.008 1.48 0.33
97.25 0.11 0.01 1.46 0.33
ST8 7 312~7 346.5 92.74 0.09 0 5.76 0.99 -29.9 -26.6 3.3
96.93 0.1 0 2 0.65
97.18 0.1 0 1.77 0.41
ST7 7 631~7 659 97.55 0.1 0 0.62 0.08
97.53 0.11 0 1.45 0.41
97.37 0.1 0 1.56 0.39
ST1 7 212~7 308 96.65 0.1 0 2 0.34 -30.1 -28.2 1.9 -139
97.22 0.11 0 1.91 -
97.06 0.11 0.003 1.82 0

茅

口

组

 ST1 6 853~6 811 97.24 0.14 0.002 2.35 0 -29.7 -29.9 -0.2 -137
97.27 0.15 0.003 2.06 0.24 -29.5 -29.1 0.4 -135

3 天然气地球化学特征

3.1　天然气组分特征

川西北地区双鱼石气藏中二叠统天然气干燥系数大于0.997[图2(a)]，天然气烃类组分包括CH4和C2H6，CH4含量介于90.15%~98.08%之间，平均为96.28%，C2H6含量介于0.09%~0.15%之间，平均为0.11%[图2(b)]，非烃类组分中CO2、H2S的平均含量分别为1.87%、0.32%[图2(c)]。由此可见，双鱼石气藏天然气均为干气，C2H6含量低，C3H8、C4H10含量几乎没有, 这与成熟度高，C2H6、C3H8、C4H10被裂解有关。由图2可见茅口组天然气的干燥系数比栖霞组天然气偏低，C2H6含量相对偏高，这与天然气的来源和成熟度有关。
图2 双鱼石气藏天然气组分含量关系

Fig.2 Relationship between component content of natural gas in Shuangyushi gas reservoir

3.2　天然气碳同位素特征

一般而言，天然气中CH4及其同系物的碳同位素组成受原始母质类型和成熟度共同控制。天然气轻碳同位素12C主要富集于低成熟阶段，随着源岩成熟度的增高，天然气重碳同位素13C越来越富集，此外腐殖型烃源岩生成的天然气CH4及其同系物的碳同位素值比腐泥型烃源岩生成的天然气的偏高[14,15,16]。双鱼石气藏富集重碳同位素13C，表明烃源岩成熟度较高。甲烷同系物δ13C值随成熟度增加而增高，且同源甲烷及其同系物碳同位素随着烃分子的碳数增加而增大，即δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4。双鱼石气藏中二叠统甲烷、乙烷碳同位素值基本上未发生倒转(即δ13C1<δ13C2)。
双鱼石气藏中二叠统天然气甲烷碳同位素分布较为集中，介于-30.5‰~-29.5‰之间，乙烷碳同位素值介于-29.9‰~-26.7‰之间，其中栖霞组天然气甲烷碳同位素值介于-30.5‰~-29.8‰之间，乙烷碳同位素值介于-28.5‰~-26.7‰之间，茅口组天然气甲烷碳同位素值介于-29.7‰~-29.5‰之间，乙烷碳同位素值介于-29.9‰~-29.1‰之间。乙烷碳同位素受成熟度影响较小，主要与烃源岩母质类型有关，通常油型气δ13C2< -28‰，煤型气δ13C2>-28‰ [17,18]，另外，硫酸盐热化学反应(TSR)也会导致乙烷碳同位素值增高[19]。从图3可以看出栖霞组和茅口组天然气乙烷碳同位素分布范围有差异，栖霞组天然气部分δ13C2值>-28‰，乙烷碳同位素值偏高，推测有煤型气的混入，因为硫酸盐热化学反应(TSR)会导致高含H2S，而研究区H2S含量低，从川西北地区主要烃源岩的特征和分布来看可能与梁山组煤系泥岩的部分贡献有关。
图3 双鱼石气藏天然气δ13C1 -δ13C2相关关系

Fig.3 Correlation diagram of natural gas δ13C1-δ13C2 in Shuangyushi gas reservoir

3.3　天然气氢同位素特征

研究表明，烃源岩沉积环境的水介质盐度和成熟度等因素影响着天然气氢同位素组成[20,21,22]，陆相沉积环境中生成的甲烷δ2H<-190‰，海相沉积环境生成的甲烷δ2H>-190‰，且烷烃气氢同位素值随着热演化程度的增加而变高[20,23,24]。从图4中可以看出，双鱼石气藏茅口组和栖霞组天然气氢同位素分布较集中，介于-139‰~-135‰之间，为海相沉积环境烃源岩生成的产物，总体上δ2H值与δ13C1值具有较好的相关性，说明与热演化程度有关。
图4 双鱼石气藏天然气δ13C1 -δ2H相关关系

Fig.4 Correlation of natural gas δ13C1-δ2H in Shuangyushi gas reservoir

3.4　天然气成因分析

双鱼石气藏的天然气属于干气，反映处于高过成熟演化阶段，因此成因只能是干酪根降解气和/或原油裂解气。根据干酪根降解气和原油裂解气Ln(C1/C2)—Ln(C2/C3)判识图版[25]，为便于对比，将四川盆地主要层系天然气的Ln(C1/C2)和Ln(C2/C3)数据绘编于图版中(图5)[2,3,4,26,27]。由图5可见，两大类型天然气[即以干酪根初次裂解为主的川中须家河组煤系天然气和以原油(或分散液态烃)二次裂解为主的海相天然气]的特征非常明显。双鱼石气藏天然气主要位于原油裂解气区域，为原油裂解气。此外，储层中发育大量的沥青也进一步表明川西北地区中二叠统天然气主要以原油的二次裂解气为主。
图5 不同演化阶段干酪根降解气与原油裂解气判识

Fig.5 Identification diagram of kerogen degradation gas and crude oil cracking gas at different evolution stages

4 气源探讨

双鱼石气藏主要产层为栖霞组，因此本文主要对栖霞组气源进行分析，将双鱼石气藏天然气甲烷碳、氢同位素与其他地区天然气甲烷碳、氢同位素进行对比[2,3,4,26,27]，据图6、图7可以看出：双鱼石地区氢同位素分布范围与高磨地区的分布范围相似；乙烷碳同位素与高磨灯影组气的相似，而与高磨地区龙王庙组和川东地区石炭系分布范围明显不同。但仅通过气—气对比无法有效判断气源，本文进一步通过烃源岩—储层沥青生物标志化合物特征对比来判断气源。
图6 川西北地区上古生界及相关层系天然气甲烷碳、氢同位素关系

Fig.6 Carbon and hydrogen isotope relationship diagram of natural gas in Upper Paleozoic and related strata in northwestern Sichuan

图7 川西北地区上古生界与相关层系天然气δ13C2与δ13C1关系对比

Fig.7 Comparison chart of natural gas δ13C2 and δ13C1 between Upper Paleozoic and related strata

in northwestern Sichuan

生物标志化合物能有效应用于恢复原始有机质的生源、有机质的热演化程度以及进行油源对比等方面研究。生物标志化合物中的正构烷烃、萜烷、藿烷和甾烷可用于油气源对比。正构烷烃作为石油的重要组成之一，其来源主要与生物体中的脂肪酸、蜡质等脂类化合物有关。藻类和水生浮游生物为主的生物来源在气相色谱图上表现为前单峰特征，源于陆生高等植物则为后单高峰型，混合则为双峰特征。萜烷是分布广泛、含量较丰富的生物标志化合物，其中三环萜烷在演化过程中具有较高的热稳定性，也可用于揭示生物来源[28]，C19—C20低碳数三环萜烷主要来源于高等植物，而 C 26 + 长链三环萜烷来源可能与菌藻类等低等水生生物有关。一般三环萜烷在湖相和海相来源呈正态分布[29,30]。重排藿烷参数也对沉积—有机相和成熟度双重地球化学属性具有指示作用，较高的热成熟度有利于重排藿烷的形成[31,32]。甾烷的组成和分布特征与生烃母质类型有关。在腐殖型烃源岩以及由高等植物形成的腐殖煤中，具有C27甾烷含量低和C29甾烷高的特征，而在母质类型较好由藻类形成的腐泥煤和偏腐泥型烃源岩中，则表现为C27甾烷含量高和C29甾烷低特征；若C27、C28和 C29近“V”字型分布，则指示烃源岩生烃母质为陆源高等植物和低等水生生物混合[30,33,34]。
川西北地区海相烃源岩正构烷烃分布特征为：峰型前高后低，主峰碳分布在C22以前，Pr/Ph<1，本文主要应用萜烷、藿烷和甾烷进行气源分析。在双鱼石气藏ST10井中二叠统栖霞组烃源岩样品中，萜烷的分布特征为：在三环萜烷分布中以C23为主峰，存在C28、C29长链三环萜，在藿烷分布中，以C30藿烷为主峰，Ts含量明显高于Tm，且存在明显高含量的C29重排藿烷，在C31—C35升藿烷系列分布中，C31—C34升藿随碳数增加含量降低，而C35升藿烷含量明显增加[图8(a)]。ST8井中二叠统栖霞组储层沥青样品中，萜烷的分布特征为：在三环萜烷分布中以C23为主峰，存在C28、C29长链三环萜，在藿烷分布中，以C30藿烷为主峰，Ts小于Tm，且在C31—C35升藿烷系列分布中，随碳数增加，含量逐渐降低[图8(a)]，这一特征与中二叠统栖霞组烃源岩存在明显差异，而与在野外所取得的下寒武统筇竹寺组烃源岩更为相似[图9(a)]。此外，在规则甾烷的分布中，双鱼石气藏中二叠统栖霞组储层沥青与下寒武统筇竹寺组烃源岩具有相似的分布特征：C27甾烷含量高于C29甾烷，表现为“L”型分布特征[图8(b)，图9(b)]，而中二叠统栖霞组烃源岩样品中，C27甾烷含量与C29甾烷含量具有均势或C29甾烷略具优势特征，表现为较典型的“V”型分布特征[图8(b)]。通过以上对比分析，进一步表明双鱼石气藏中二叠统栖霞组天然气主要来源于下寒武统筇竹寺组烃源岩。
图8 川西北地区双鱼石气藏储层沥青与烃源岩生物标志化合物对比

Fig.8 Biomarker compounds comparison chart of reservoir asphalt and source rocks kerogen in Shuangyushi Gas Field in northwestern Sichuan

图9 川西北地区下寒武统筇竹寺组烃源岩生物标志化合物分布特征对比

Fig.9 Comparison chart of distribution characteristics of kerogen biomarkers in Lower Cambrian

Qiongzhusi Formation source rocks in northwestern Sichuan

5 结论

受古地貌控制，川西北双鱼石地区中二叠统栖霞组台缘滩相白云岩储层大面积展布；发育多套优质烃源岩，烃源条件优越，气藏类型属于构造—岩性复合圈闭气藏，但关于其气藏天然气成因鉴别及来源研究较少。本文根据最新钻井成果和野外资料，应用天然气组分、组分碳氢同位素数据，结合不同层系烃源岩和沥青生物标志化合物对比分析，对川西北地区中二叠统天然气来源进行了判识，形成如下结论及认识：
--引用第三方内容--

（1）川西北地区双鱼石气藏中二叠统天然气CH4含量高，平均为96.28%，C2H6含量低，平均为0.11%，C3H8、C4H10几乎没有，干燥系数大于0.997，为典型的干气，H2S含量低，平均为0.32%。

（2）双鱼石气藏天然气甲烷碳同位素值分布较为集中，介于-30.5‰~-29.5‰之间，乙烷碳同位素值介于-29.9‰~-26.7‰之间；氢同位素值分布较集中，介于-139‰~-135‰之间。其中，栖霞组天然气甲烷碳同位素值介于-30.5‰~-29.8‰之间，乙烷碳同位素值介于-28.5‰~-26.7‰之间。双鱼石气藏中二叠统天然气为原油二次裂解气。

（3）通过天然气碳氢同位素组成、储层沥青—烃源岩生物标志化合物对比，在双鱼石气藏中二叠统栖霞组储层沥青生物标志化合物与在野外所取得的下寒武统筇竹寺组烃源岩相似，而与中二叠统栖霞组烃源岩存在明显差异，表明双鱼石气藏中二叠统栖霞组天然气为混源，主要来源于下寒武统筇竹寺组烃源岩，部分来源于中二叠统梁山组煤系泥岩。

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