甲、乙烷碳同位素用于判识天然气成因类型的讨论

摘要
关键词
引言
1 研究方法
2 结果及讨论
图1（Fig.1）
表1（Table 1）
表1（Table 1）
表2（Table 2）
3 结论
参考文献

引用本文

Han Zhongxi,Li Jian,Gou Yanxia,et al.The application of methane and ethane carbon isotopes as an identification index for gas origin study[J].Natural Gas Geoscience,2016,27(4):665-671.[韩中喜，李剑，垢艳侠，等.甲、乙烷碳同位素用于判识天然气成因类型的讨论[J].天然气地球科学，2016,27(4):665-671.]
doi:10.11764/j.issn.1672-1926.2016.04.0665

甲、乙烷碳同位素用于判识天然气成因类型的讨论

韩中喜^1，2，李剑²，垢艳侠²，严启团²，王淑英²，李谨²，刘金丰³，葛守国²

（1.中国石油勘探开发研究院,北京100083；2.中国石油勘探开发研究院廊坊分院,河北廊坊065007；3.中国石油集团渤海钻探工程有限公司第二录井分公司,河北任丘062550）

作者简介：韩中喜（1979-）,男,山东济宁人,工程师,博士研究生,主要从事天然气地球化学研究.E-mail：hanzhongxi69@petrochina.com.cn.

基金项目：国家科技重大专项“中国大型气田形成条件、富集规律及目标评价（二期）”（编号：2011ZX05007）资助.

摘要

随着天然气勘探不断向深层发现，高—过成熟天然气越来越多，早期基于成熟—高成熟天然气所建立的用甲、乙烷碳同位素判识天然气成因类型的指标或图版不断显示出一系列的问题。为完善甲、乙烷碳同位素判识指标或图版，采集了中国7个含气盆地近200多口井的天然气样品，分别开展了天然气组分和烷烃碳同位素分析，并对部分气井的天然气样品开展了天然气汞含量分析，研究表明对于大多数天然气来说用乙烷碳同位素δ¹³C₂=-28‰或-29‰作为划分煤型气和油型气的界限是合理的，但对于部分演化程度较高的天然气来说还需要结合甲烷碳同位素进行综合判断。在用甲、乙烷碳同位素判断天然气类型的图版中，煤型气和油型气的划分界限为δ¹³C₂=-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8，当δ¹³C₂>-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8时，天然气类型为煤型气；当δ¹³C₂<-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8且δ¹³C₁>-55‰时，天然气类型为油型气；当δ¹³C₁<-55‰时为生物气。

关键词：甲烷乙烷碳同位素天然气成因类型判识图版

中图分类号:TE122.1 文献标志码:A 文章编号:1672-1926(2016)04-0665-07

The application of methane and ethane carbon isotopesas an identification index for gas origin study

Han Zhong-xi^1，2，Li Jian²，Gou Yan-xia²，Yan Qi-tuan²，Wang Shu-ying²，Li Jin²，Liu Jin-feng³，Ge Shou-guo²

（1.Research Institute of Petroleum Exploration & Development,PetroChina,Beijing 100083,China;2.Research Institute of Petroleum Exploration & Development-Langfang Branch,PetroChina,Langfang 065007,China;3.No.2 Mud Logging Company,BHDC,CNPC,Renqiu 062550,China）

Abstract

With the development of natural gas exploration into the deep zone,high-over mature natural gas is becoming more and more common.Previous index or chart for identification of natural gas genetic type based on mature-highmature natural gas is showing some problems.In order to improve this index or chart,the authors collected natural gas samples from more than 200 wells of 7 basins in China.The compositions and hydrocarbon isotopes of these samples were analyzed,and some of them were measured for mercury content.The research shows that for most of the natural gas,using ethane carbon isotope δ¹³C₂=-28‰ or -29‰ as the genetic type identification index to distinguish coal type gas and oil type is reasonable,but this is not applicable for the high-mature gas.It is necessary to combine methane and ethane carbon isotope to identify the genetic type of the gas.On the identification chart,the line for dividing coal type gas and oil type gas would be δ¹³C₂=-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8.When δ¹³C₂>-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8,the genetic type of the gas would be coal type,when δ¹³C₂<-(10.2δ¹³C₁+1246)/29.8 and δ¹³C₁>-55‰,the genetic type of the gas would be oil type,and when δ¹³C₁<-55‰,the genetic type of the gas would be biogas.

Key words： Methane; Ethane; Carbon isotope; Natural gas; Genetic type; Identification chart;

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引言

作为判识天然气成因类型的重要指标之一，甲、乙烷碳同位素在天然气地质研究中得到了广泛的应用。但在使用过程中，也呈现出一些问题，使人们对甲、乙烷碳同位素判识天然气类型的可靠性产生了质疑。如松辽盆地深层的徐深气田，大多数气井的乙烷碳同位素δ¹³C₂值介于-32‰~-29.2‰之间。国内学者一般将乙烷碳同位素δ¹³C₂=-28‰或-29‰作为划分煤型气和油型气的界限^[1-3]，按照这一划分标准，徐深气田则会被判识成油型气，而这与徐深气田在钻井过程中发现的大量煤系地层事实是不符的。虽然按照乙烷碳同位素划分标准，塔里木盆地阿克莫木气田天然气可以很容易被判识成煤型气，但有相当一部分学者认为阿克莫木气田的天然气主要来自于腐泥型或偏腐泥型的石炭系的海相深灰色泥岩和泥灰岩^[4-7]。因此，有必要对甲、乙烷碳同位素在判识天然气成因类型方面的应用作进一步讨论。

1 研究方法

一般认为甲烷碳同位素组成主要受烃源岩的热演化程度的影响，演化程度越高甲烷碳同位素值越大，而乙烷碳同位素既与母质类型有关，又受烃源岩热演化程度的影响，因此可以用甲、乙烷碳同位素来共同判断天然气类型。黄汝昌^[8]建立了用甲、乙烷碳同位素判识天然气成因类型的图版，并取得了很好的应用效果。但由于该图版主要是基于成熟气、高成熟天然气甲、乙烷碳同位素规律的总结，随着天然气勘探向深层的发展，过成熟气越来越多，这就需要对该图版作进一步丰富和完善。为此，笔者采集了国内7个含气盆地的近200口井的天然气样品，分别开展了天然气组分和烷烃碳同位素分析。

2 结果及讨论

为便于表述和绘图，对于产自于同一气田、同一产层且相互邻近的一组气井，若天然气组分和烷烃碳同位素数据基本一致，笔者仅取其中一口气井的检测结果列于图1和表1中。对于世界上大多数气田和实验室模拟结果，天然气的烷烃碳同位素序列均为正碳同位素序列，即δ¹³C₁<δ¹³C₂<δ¹³C₃<δ¹³C₄，而负碳同位素序列通常被认为是无机气^[3]，这可能是黄汝昌^[8]在绘制用甲、乙烷碳同位素判识划分天然气成因类型图版时，其δ¹³C₂—δ¹³C₁坐标轴没有出现负值的原因。但随着天然气勘探向深层的不断推进，开始出现一些同位素序列倒转的报道^[9-14]。在这些报道当中一般是部分碳同位素倒转，即δ¹³C₁>δ¹³C₂或者δ¹³C₃>δ¹³C₄。对于烷烃碳同位素的倒转通常被归结为混合成因，即不同气源或不同成熟度天然气的混合^[9-15]。但也有一部分报道是同位素序列的完全倒转，如美国Appalachian盆地北部的深层气（埋深>3 000m），其碳同位素序列呈现出δ¹³C₁>δ¹³C₂>δ¹³C₃的现象。Burruss等^[16]认为混合作用不足以造成该地区烷烃碳同位素的完全倒转，在高温（250～300℃）作用下，重烃发生裂解，促使甲烷不断富集¹³C，从而导致烷烃碳同位素序列的倒转。因此，对于有机气来说，其δ¹³C₂—δ¹³C₁值是可以出现负值的。根据表1中的碳同位素数据，笔者将黄汝昌^[8]的甲、乙烷碳同位素判识模板δ¹³C₂—δ¹³C₁轴由0点向左侧延伸至-10‰处（图1）。通过属于煤型气的徐深气田、双坨子气田、王府气田、迪那2气田和苏里格气田等的甲、乙烷碳同位素值以及属于油型气的黄龙、天东和红台地区的甲、乙烷碳同位素值可以确定出煤型气和油型气的划分界限为δ¹³C₂=-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8。生物气的特点就是热演化程度很低，可通过反映热演化程度的甲烷碳同位素进行判断。即当δ¹³C₁<-55‰时天然气类型为生物气，当δ¹³C₂<-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8且δ¹³C₁>-55‰时，天然气类型为油型气，当δ¹³C₂>-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8时，天然气类型为煤型气。

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图1 用甲、乙烷碳同位素判识天然气类型图版
Fig.1 Chart for natural gas genetic type identification by methane and ethane carbon isotope

天然气汞含量也是判识煤型气和油型气的一项重要指标，戴金星等^[17]认为煤型气汞含量一般大于700ng/m³，油型气汞含量一般小于600ng/m³。韩中喜等^[18]曾对该指标的应用进行了完善，通过大量统计数据发现，当天然气汞含量大于30 000ng/m³时，可基本判断该天然气类型为煤型气。当天然气

表1 中国含气盆地部分气井天然气组分及碳同位素数据
Table 1 Natural gas composition and carbon isotope of some wells from Chinese gas bearing basins

盆地	气田/区块	井号	天然气组成/%							烷烃碳同位素/‰				烷烃气类型
盆地	气田/区块	井号	N₂	CO₂	C₁	C₂	C₃	C_4⁺		δ¹³C₁	δ¹³C₂	δ¹³C₃	δ¹³C₄	烷烃气类型
松辽	徐深	汪深1	5.04	1.78	91.49	1.37	0.17	0.14		-27.0	-29.2	-33.5	-32.9	煤型气^[19-22]
														喇嘛甸	徐深6-208	1.47	0.32	95.67	2.24	0.22	0.08	-28.3	-31.1	-33.5	-35.1	油型气^[23]
														长深	卫深5	1.03	0.31	93.89	3.75	0.70	0.32	-26	-22.9	-23	-22.35	煤型气
														双坨子	芳深9	0.60	88.93	9.75	0.56	0.10	0.06	-24.4	-30.3	/	/	煤型气^[24]
														王府	徐深901	3.89	5.87	87.63	2.60	0	0	-22.4	-32.0	-32.8	/	煤型气
														红岗	徐深902	2.47	2.59	92.26	2.67	0	0	-24.65	-31.78	-32.35	-32.5	生物气、过渡带气^[25]
喇7-A231	0.49	1.43	92.75	2.19	1.63	1.51		-46.4	-36.6	-32.8	-31.1
喇4-P231	0.48	0.69	93.32	2.10	1.81	1.60		-49.8	-39.8	-33.2	-31.6
喇6-P231	0.41	1.62	88.67	3.02	3.23	3.05		-50.3	-39.2	-32.8	-32.3
长深1	10.19	21.45	67.22	1.10	0.04	0		-23.5	-27.1	-26.3	/
长深1-1	6.96	15.45	76.29	1.25	0.05	0		-24.8	-28.4	-30.9	-32.7
坨深1	4.34	0	87.71	4.28	1.78	1.89		-30.4	-27.0	-26.2	-26.6
城深603	0.98	0.12	81.73	9.97	4.19	3.01		-33.0	-27.1	-26.1	-25.8
红H104	3.61	0.45	95.67	0.23	0.02	0.02		-54.7	-33.7	/	/
红M平1	4.40	0.03	95.35	0.22	0	0		-54.8	-34.0	/	/
红H平3	6.71	0.06	92.06	1.00	0.08	0.08		-50.6	-36.0	-25.8	-30.3
塔里木	克深	克深203	0.72	0.30	98.33	0.55	0.04	0.06		-27.7	-16.3	-19.9	/	煤型气^[26]
														克拉2	克深201	0.70	0.78	97.86	0.54	0.04	0.08	-27.6	-17.3	-19.8	/	煤型气^[27]
														迪那2	克拉2-1	0.37	0.60	97.55	1.34	0.11	0.03	-26.4	-17.8	-19.6	-20.7	煤型气^[28]
														大北	克拉204	0.36	0.43	97.73	1.34	0.11	0.03	-26.7	-19.0	-19.8	-20.9	煤型气^[26]
														牙哈	迪那204	0.62	0.36	88.72	6.76	2.13	1.41	-34.0	-22.1	-19.7	-20.1	煤型气^[29]
														轮南	大北302	0.58	0.81	97.08	1.23	0.16	0.14	-29.4	-19.4	-20.0	/	油型气^[30]
														塔中	牙哈2	3.95	0.54	82.60	7.76	3.09	2.06	-32.2	-22.6	-19.7	-21.6	油型气^[31]
														和田河	轮南59	3.38	0.42	93.49	1.80	0.43	0.48	-33.6	-33.5	-30.5	-28.7	煤型气^[32]
阿克莫木	塔中101	9.68	1.20	82.98	3.36	1.14	1.64		-42.9	-40.6	-34.6	-28.9
塔中242	4.47	1.50	88.40	2.72	1.13	1.78		-37.7	-33.7	-30.9	-28.8
玛5-1	9.05	5.91	81.91	1.78	0.63	0.72		-36.4	-38.0	-34.0	-30.2
玛4-H1	11.83	0.37	82.79	2.53	1.07	1.41		-36.8	-34.1	-29.5	-28.6
阿克1	7.57	14.39	77.04	0.65	0.11	0.24		-24.9	-21.7	/	/
阿克1-2	7.86	14.49	76.68	0.75	0.12	0.10		-24.7	-21.7	-20.2	-21.5
	榆林	榆42-6	0.24	2.00	92.75	3.69	0.85	0.47		-31.3	-25.5	-23.7	-22.4	煤型气
		苏里格	榆41-01	0.75	0.50	94.40	3.81	0.19	0.35		-31.2	-24.4	-25.2		-23.5
		苏36-2-4	0.66	1.09	89.92	5.55	1.65	1.13		-33.8	-23.0	-23.5	-22.8
四川	天东	天东53	0.25	8.14	91.35	0.25	0.01	0		-31.8	-31.1	/	/	油型气^[33]
	卧龙河	卧91	0.08	0.16	99.10	0.63	0.03	0		-33.2	-32.6	-27.0	/
	白节滩	白002-1	0.41	0.93	97.09	1.38	0.17	0.02		-31.8	-35.8	-31.2	/
	黄龙场	黄龙1	0.60	3.07	95.26	0.15	0.92	0		-31.0	-32.1	/	/
柴达木	东坪	东坪1	4.55	0.02	92.67	1.93	0.32	0.50		-25.0	-21.8	-23.3	-26.1	煤型气^[34]
柴达木	东坪	东坪1	4.55	0.02	92.67	1.93	0.32	0.50		-25.0	-21.8	-23.3	-26.1	涩北	东坪3	21.14	0.68	76.69	1.05	0.20	0.23	-23.1	-25.6	-24.7	-24.8	生物气
台南	涩4-3-1	0.03	0	99.59	0.31	0.06	0.01		-67.2	-39.4	-29.2	-27.2
涩4-6-2	0.06	0	99.38	0.41	0.12	0.03		-66.1	-48.7	-33.9	-32.2
涩6-3-4	0.06	0	99.38	0.41	0.12	0.03		-65.6	-48.8	-34.0	-33.3
台5-5	0.16	0	99.41	0.33	0.09	0.01		-68.3	-41.5	-28.6	-31.3
台6-19	0.11	0	99.41	0.35	0.12	0.01		-68.0	-44.6	-32.6	-32.3

表1 中国含气盆地部分气井天然气组分及碳同位素数据(续)
Table 1 Natural gas composition and carbon isotope of some wells from Chinese gas bearing basins(continued)

盆地	气田/区块	井号	天然气组成/%							烷烃碳同位素/‰				烷烃气类型
盆地	气田/区块	井号	N₂	CO₂	C₁	C₂	C₃	C_4⁺		δ¹³C₁	δ¹³C₂	δ¹³C₃	δ¹³C₄	烷烃气类型
准噶尔	克拉美丽	滴西1001	4.56	0	89.94	3.88	1.37	0.25		-29.3	-26.5	-24.1	-23.4	煤型气
准噶尔	克拉美丽	滴西1001	4.56	0	89.94	3.88	1.37	0.25		-29.3	-26.5	-24.1	-23.4	呼图壁	呼001	1.12	0	92.18	4.66	1.05	0.99	-31.0	-22.4	-21.4	-22.5	煤型气
呼2002	1.14	0	92.31	4.61	1.02	0.92		-30.6	-22.0	-21.2	-22.4
吐哈	温西	温西1-64	4.41	0.13	80.16	7.45	4.34	3.51		-40.2	-26.3	-24.7	-24.7	煤型气^[35]
		丘东24	2.24	0	81.17	8.98	4.51	3.10		-38.7	-26.5	-25.5	-25.3
		东深2	1.59	0	82.76	8.54	4.10	3.01		-40.2	-26.9	-26.1	-26.0
		红台202	3.17	0.16	82.09	7.71	3.98	2.89		-37.6	-25.9	-24.8	-24.9

汞含量介于10 000～30 000ng/m³之间时，其为煤型气的几率较大，在结合其他地质资料的情况下也可比较容易得出合理的结论。但当天然气汞含量介于5 000~10 000ng/m³之间，甚至更低时，天然气汞含量只能作为判识煤型气和油型气的辅助参数。在对天然气同位素分析的同时，笔者也对鄂尔多斯、塔里木盆地和松辽盆地的部分天然气井进行了天然气汞含量分析，检测结果如表2所示。可以看出无论是对于甲、乙烷碳同位素未倒转的苏里格气田、榆林气田、牙哈气田和克拉2气田等气田来说，还是对于甲、乙烷碳同位素倒转的徐深气和长深气田而言，其天然气汞含量均大于30 000ng/m³，表明天然气类型应该为煤型气。这一结论也与徐深气和长深气田的勘探实践具有很好的一致性。在徐家围子断陷发育4套煤系地层，包括火石岭组、沙河子组一段、二段和营城组一段，煤层厚度为15~25m^[36]，在长岭断陷发育营城组和沙河子组2套有效的烃源岩，有机质类型为Ⅱ₂—Ⅲ型，推测沙河子暗色泥岩厚度累计为239m^[37]。推测徐深和长深气田出现烷烃碳同位素倒转的原因应该与Appalachian盆地北部的深层气是一致的，即在高演化阶段甲烷碳同位素组成不断变重，而乙烷等重烃碳同位素组成不断变轻（δ¹³C₂值小于-28‰或-29‰）。因此，虽然对于大多数天然气来说用乙烷碳同位素δ¹³C₂=-28‰或-29‰作为划分煤型气和油型气的界限对于大多数天然气来说是合理的，但对于部分演化程度较高的天然气来说还需要结合甲烷碳同位素进行综合判断。关于塔里木盆地阿克莫木气田天然气来源的争议，笔者认为很大一部分原因在于该气田天然气组

表2 中国含气盆地部分气井天然气汞含量数据
Table 2 Natural gas mercury content of some wells from Chinese gas bearing basins

盆地名称	气田	井号	层位	层段/m	汞含量/(ng/m³)
鄂尔多斯	苏里格	苏47-17-61	P₂h₈	3 597~3 626	46 100
		榆林	苏48-15-68	P₂h₈	3 577~3 595	47 500
		苏48-17-74	P₂s₁	3 627.9~3 631	48 700
		榆42-0	P₂s₂	2 925.2~2 928.3	30 600
		榆42-1	P₂s₂	2 993.7~2 998.6	31 900
塔里木	牙哈	牙哈23-1-22	E	5 142.5~5 163	34 500
		克拉2	牙哈23-1-18	E+K	5 128.1~5 165.4	32 300
		克拉2-4	E+K	3 577.1~3 715.3	62 600
		克拉2-9	K	3 780.6~3 883.3	68 300
松辽	徐深	徐深1	K₁yc	3 520~3 705	64 800
		长深	徐深6-208	K₁yc	3 550~3 542	146 000
		徐深901	K₁yc	3 892~3 899	168 000
		长深1	K₁yc	3 566~3 651	187 000
		长深1-1	K₁yc	3 701~3 753	227 000

成与和田河气田具有很大的像似性，即均含有较多的氮气和二氧化碳（表1）。但近年来的研究发现，在喀什凹陷北缘地区石炭系新发现剖面有机质丰度低，生烃潜力有限。而喀什凹陷中心虽然有机质丰度高，但与阿克莫木气田之间有数条断层和断块阻隔。流体包裹体与断裂活动时间分析表明天然气充注在逆冲断层形成之后，故石炭系天然气很难运移至阿克莫木气田。而热压模拟实验结果表明，阿克1井天然气碳同位素特征与二叠系和侏罗系康苏组烃源岩500℃模拟气比较接近。阿克莫木气田天然气应在主要来自乌恰构造带北部的二叠系和侏罗系腐值型和偏腐值型的烃源岩^[30]。

3 结论

（1）对于大多数天然气来说用乙烷碳同位素δ¹³C₂=-28‰或-29‰作为划分煤型气和油型气的界限是合理的，但对于部分演化程度较高的天然气来说还需要结合甲烷碳同位素进行综合判断。（2）在用甲、乙烷碳同位素判断天然气类型时，煤型气和油型气的划分界限为δ¹³C₂=-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8，当δ¹³C₂>-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8时，天然气类型为煤型气，当δ¹³C₂<-(10.2δ¹³C₁+1 246)/29.8且δ¹³C₁>-55‰时，天然气类型为油型气，当δ¹³C₁<-55‰时为生物气。

参考文献(References)

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